KR102461139B1 - 대기오염물질의 배출저감 연탄 및 그의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 소석회(Ca(OH)2) 10∼40 중량%, 탄산칼슘(CaCO3) 0.1∼5.0 중량%, Fe-계 금속산화물 0.1∼0.5 중량%, 및 물(H2O) 59∼89.9 중량%로 이루어지고, 상기 소석회, 탄산칼슘 및 Fe-계 금속산화물의 입경이 1mm 이하인 표면도포제로 연탄의 상단으로부터 70∼90%까지 도포된 것을 특징으로 하는, 대기오염 물질의 배출저감을 위한 연탄에 관한 것이다.
본 발명에 따른 연탄은 연소시 발생하는 대기오염 물질, 특히 이산화탄소, 일산화탄소 및 아황산가스를 연탄 표면에 도포된 Ca-계 화합물 및 Fe-계 화합물의 혼합물인 표면도포제와 반응시켜 석고(CaSO4) 또는 황산철(FeSO4)를 형성하게 함으로써 대기오염 물질의 발생을 원천적으로 차단할 수 있음은 물론 가정 내 유해가스 흡입으로 인한 위험성을 방지할 수 있고, 또한 도포된 표면도포제의 Ca-계 화합물과의 반응에 의해 형성되는 석회 성분은 연탄 연소시 연탄의 보온재 역할을 함으로써 연소의 안정성을 높일 수 있다.

Description

대기오염물질의 배출저감 연탄 및 그의 제조방법{Briquette For Reducing Emissions Of Air Pollutants And Method For Preparing The Same}
본 발명은 대기오염 물질의 배출을 저감하기 위한 연탄 및 그의 제조방법, 상세하게는 표면도포제로서 Ca-계 화합물을 연탄에 도포함과 동시에 Fe-계 금속 산화물을 첨가하여 연탄 연소시 발생하는 배출가스, 예를 들면 황산화물(SOx) 및 탄소산화물(COx)을 제거하는 연탄 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
국내에서 무연탄은 일반적으로 가정 및 발전소에 주로 사용되고 있으며, 그 중에서도 가정용 소비율은 80%를 넘고 있다. 일반적으로 널리 사용되는 무연탄은 탄소 55%, 휘발분 3%, 황 2%, 수분 3%, 회분 및 기타 성분 37%로 구성되어 있다.
상기 무연탄에 함유된 황 및 탄소는 연소시 이산화탄소(CO2), 일산화탄소(CO) 및 아황산가스(SO2) 등을 주로 배출한다.
일본 공개특허공보 특개 2002-161290호에서는 미분탄에 Ca-계 탈황제 또는 Mg-계 탈황제를 특정 비율로 혼합하여 성형한 연탄 표면에 Ca-계 화합물을 부착시킴으로써 질소화합물과 황화합물을 제거하는 연탄에 대해서 기재하고 있다.
그러나 상기 종래 특허의 연탄에서는 Ca-계 또는 Mg-계 화합물을 연탄 전체에 혼합하고, 또한 Ca-계 화합물을 다시 연탄 표면에 부착시킴으로써 비용이 많이 소요될 뿐만아니라, Ca-계 화합물만을 부착시키는 것으로는 하기 비교예 1에서의 실험 결과로부터 알 수 있는 바와 같이, 만족할만한 탄소산화물이나 황산화물을 제거하는 데는 만족스럽지 못하다.
일본 공개특허공보 특개 2002-161290호
본 발명은 상기 실정을 감안하여 이루어진 것으로, 그 해결 과제는 연탄 연소시 대기오염 물질이 발생을 방지 또는 저감하는 연탄 및 그의 제조방법을 제공하는 데 있다.
본 발명자는 상기 과제에 대해 연구한 결과, 연탄의 일정 표면에 표면도포제로서 Ca-계 화합물을 도포함과 동시에 Fe-계 화합물을 첨가하여 상기 과제가 해결될 수 있다는 사실을 알아내고 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
본 발명의 과제는 소석회(Ca(OH)2) 10∼40 중량%, 탄산칼슘(CaCO3) 0.1∼5.0 중량%, Fe-계 금속산화물 0.1∼0.5 중량%, 및 물(H2O) 54.5∼89.9 중량%로 이루어지고, 상기 소석회, 탄산칼슘 및 Fe-계 금속산화물의 입경이 1 mm 이하인 표면도포제로 연탄의 상단으로부터 70∼90%까지 도포된 것을 특징으로 하는 대기오염 물질의 배출저감 연탄을 제공함으로써 해결된다.
본 발명의 바람직한 실시형태는 연탄에 도포되는 상기 표면도포제의 도포 두께가 0.1∼2 mm인 것을 특징으로 하는 대기오염 물질의 배출저감 연탄을 제공한다.
본 발명의 다른 바람직한 실시형태는 상기 Fe-계 금속산화물이 일산화철(FeO), 삼산화이철(Fe2O3), 또는 사산화삼철(Fe3O4)인 것을 특징으로 하는 대기오염 물질의 배출저감 연탄을 제공한다.
본 발명의 또 다른 바람직한 실시형태는 하기 단계(S1) 내지 (S4)를 포함하는 대기오염 물질의 배출저감 연탄의 제조방법을 제공한다:
- 석탄 또는 무연탄을 배합, 저탄 및 숙성, 분쇄, 선별, 혼합 및 성형하여 연탄을 제조하는 단계(S1);
- 제 1항의 표면도포제를 담지탱크에 연탄 표면의 70∼90%를 투입하여 5분∼10분 동안 담지하는 단계(S2);
- 상기 단계(S2)에서 담지된 연탄의 표면을 표면도포제로 코팅하는 단계(S3); 및
- 상기 단계(S3)에서 얻어진 표면도포제로 코팅된 연탄을 10∼50 ℃의 온도 및 1∼3 m3/sec의 속도로 송풍하여 건조하는 단계(S4).
본 발명의 또 다른 바람직한 실시형태는 연탄에 함유되어 있는 휘발분 및 유해가스를 제거하기 위해 상기 건조단계(S4) 후에 90∼100 ℃로 가열하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 대기오염 물질의 배출저감 연탄의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 연탄은 연소시 발생하는 대기오염 물질, 특히 이산화탄소, 일산화탄소 및 아황산가스를 연탄 표면에 도포된 표면도포제와 반응시켜 석고(CaSO4) 또는 탄산수소칼슘(Ca(HCO3)2)을 형성하게 함으로써 대기오염 물질의 발생을 원천적으로 차단할 수 있음은 물론, 가정에서 유해가스 흡입으로 인한 위험성을 방지할 수 있고, 또한 도포된 표면도포제가 Ca-계 화합물과의 반응하여 형성되는 석회 성분은 연탄 연소시 연탄의 보온재 역할을 함으로써 연소의 안정성을 높일 수 있다.
또한, Fe-계 화합물을 첨가함으로써, 일산화탄소 및 아황산가스를 제거하는 촉매 역할을 하게 되어 Ca-계만 도포하였을 경우보다 제거 효율을 증가시킬 수 있다.
또한, 도포된 표면도포제 중 Ca-계 화합물의 석회 성분은 연탄의 타고 남은 재의 결합 강도를 높이고, 그 재는 추후 토양오염을 복원할 수 있는 환원제 등으로 활용할 수 있는 부수적인 효과도 있다.
또한, 본 발명에 따라 대기오염물질의 배출저감을 위한 연탄의 제조방법은 후처리 공정으로 적용 가능하므로 기존의 연탄에 적용시킬 수 있는 장점이 있다.
도 1은 본 발명에 따른 대기오염물질 배출저감 연탄의 제조방법에 대한 공정도이다.
도 2는 본 발명에 따른 대기오염물질 배출저감 연탄의 연소시간에 따른 일산화탄소(CO) 가스의 농도를 나타낸 그래프이다.
도 3은 본 발명에 다른 대기오염물질 배출저감 연탄의 연소시간에 따른 아황산(SO2) 가스의 농도를 나타낸 그래프이다.
도 4는 연소가스 실험에서 배출가스를 측정하는 장치를 나타낸 도면이다.
도 5는 본 발명에 의해 제조된 연탄의 사진이다.
본 발명에서 표면도포제로서 사용되는 Ca-계 화합물 및 Fe-계 화합물은 연탄 표면에서 연탄이 연소할 때 발생하는 탄소산화물인 COx(CO 또는 CO2) 및 황산화물인 SOx(SO2 또는 SO3)와 다음과 같은 반응을 통하여 배출량을 저감시키며, 최종생산물로 석고가 생산되어 연탄재와 함께 회분으로 남아있게 된다.
(1) SOx 제거반응
1) 아황산가스(SO2) 제거 반응
CaO + SO2 → CaSO3
CaO + SO2 + ½O2 → CaSO4
Ca(OH)2 + SO2 → CaSO3 + H20
Fe2O3 + SO2 → FeSO4 + FeO
3Fe2O3 + SO2 → 2Fe3O4 + SO3
2) SO3 제거반응
Ca(OH)2 + SO3 → CaSO4 + H20
4CaSO3 → CaSO4 + CaS
CaS + 2O2 → CaSO4
Fe2O3 + 3SO3 → Fe2(SO4)3
(2) COx 제거반응
1) 일산화탄소(CO) 제거 반응
CaO + CO + ½O2 → CaCO3
Ca(OH)2 + CO + ½O2 → CaCO3 + H20
Fe2O3 + CO → 2Fe2O4 + CO2
Fe2O3 + CO → 2FeO + CO2
Fe2O3 + 3CO → 2Fe + 3CO2
2) 이산화탄소(CO2) 제거반응
CaO + CO2 → CaCO3
Ca(OH)2 + CO2 → CaCO3 + H20
Ca(OH)2 + 2CO2 → Ca(HCO3)2 + H20
본 발명에서 표면도포제로서 사용되는 Ca-계 화합물은 소석회(Ca(OH)2) 및 탄산칼슘(CaCO3)이 물(H2O)에 현탁된 현탁액에 Fe-계 화합물을 첨가하였으며, 연탄에 도포하여 흡착되기 쉬운 점성과 반응하기 쉬운 입도를 모두 갖추고 있으며, 연탄 연소시 온도 변화에 맞춰 상 변화를 하며 발생 가스와 결합한다. 다음은 온도 및 수화 환경에 따른 Ca-계 화합물의 변화 반응이다.
(1) 850℃ 이상에서의 CaCO3 하소반응
CaCO3 → CaO + CO2
Ca(OH)2 → CaO + H20
(2) 약 450℃에서의 CaO 탈황반응
CaO + SO2 → CaSO3
(3) 약 740℃에서의 CaO 탈황반응
CaO + SO2 + ½ O2 → CaSO4, 850℃ 이상
CaO + SiO2 → CaSiO3
본 발명의 표면도포제는 표면도포제의 총 100 중량% 기준으로 소석회(Ca(OH)2) 10∼40 중량%, 탄산칼슘(CaCO3) 0.1∼5.0 중량%, Fe-계 금속산화물 0.1∼5.0 중량% 및 물(H2O) 54.5∼89.9 중량%를 포함한다.
본 발명의 표면도포제에 사용되는 Fe-계 화합물로는 산화철로서 일산화철(FeO), 삼산화이철(Fe2O3), 사산화삼철(Fe3O4)이 있으며, 바람직한 것은 삼산화이철(Fe2O3) 및 사산화삼철(Fe3O4)이다. 이러한 Fe-계 화합물은 표면도포제의 전체 중량에 대하여 0.1~0.5 중량%를 포함하며, 그 함량이 0.1 중량% 미만인 경우에는 일산화탄소 및 아황산가스의 제거에 영향이 없으며, 0.5% 중량% 초과한 경우에는 연탄의 저온산화를 촉진시켜 온도 상승에 영향을 주는 현상이 발생한다.
본 발명의 표면도포제는 소석회(Ca(OH)2)가 표면도포제의 전체 중량에 대하여 10∼40 중량%를 포함하며, 그 함량이 10 중량% 미만인 경우에는 소석회를 생석회로 분해된 후 탈황반응을 일으키지 못하는 문제점이 있으며, 5.0 중량%를 초과하는 경우 발열량이 감소하는 문제점이 발생한다.
본 발명의 표면도포제에 사용되는 탄산칼슘(CaCO3)은 표면도포제의 전체 중량에 대하여 0.1∼5.0 중량%를 포함하며, 그 함량이 0.1 중량% 미만인 경우에는 생석회(CaO)로 분해된 후 탈황반응을 일으키지 못하는 문제점이 있고, 5.0 중량%를 초과하는 경우 발열량 감소를 초래한다.
본 발명의 표면도포제는 물(H2O)이 표면도포제의 전체 중량에 대하여 54.5∼89.9 중량%를 포함하며, 그 함량이 54.5 중량% 미만인 경우에는 소석회 및 탄산칼슘의 함량이 높아져 연소효율이 감소하는 문제점이 있으며, 89.9 중량%를 초과하면 점도가 너무 낮아져 연탄에 표면도포제를 도포할 때 포면도포제가 흘러내려 도포하기 어려운 문제점이 발생한다.
표면도포제 중 소석회 및 탄산칼슘의 입경은 1 mm 이하이며, 이보다 크면 표면에 연탄 표면에 균일하게 도포되지 않는다. 또한 표면도포제는, 도 5에 도시된 바와 같이, 연탄의 상단으로부터 70∼90%까지 도포되어야 한다. 왜냐하면, 연탄 전체를 도포할 경우 연탄이 연소되지 않기 때문이다.
본 발명에 따라서 연탄에 도포되는 표면도포제의 도포 두께는 COx 및 SOx와 같은 배출오염 가스와의 반응을 극대화하기 위해서 0.1∼2 mm인 것이 바람직하다. 두께가 0.1 mm 미만인 경우는 반응이 불충분하게 이루어지는 문제점이 있으며, 두께가 2 mm를 초과하는 경우는 비경제적이다.
본 발명은 하기 단계(S1) 내지 (S4)를 포함하는 대기오염 물질의 배출저감을 위한 연탄의 제조방법을 제공한다:
- 석탄 또는 무연탄을 배합, 저탄 및 숙성, 분쇄, 선별, 혼합 및 성형하여 연탄을 제조하는 단계(S1);
- 연탄의 표면도포제로서 상기 Ca-계 화합물 및 Fe-계 화합물의 혼합물을 담지탱크에 투입하여 연탄 표면의 70∼90%를 담지하여 5분∼10분 동안 유지하는 단계(S2);
- 상기 단계(S2)에서 담지된 연탄의 표면을 상기 표면도포제로 0.1∼2mm 코팅하는 단계(S3); 및
- 상기 단계(S3)에서 표면도포제로 코팅된 연탄을 10∼50 ℃의 온도 및 1∼3 m3/sec의 속도로 송풍하여 건조하는 단계(S4).
본 발명에 따른 대기오염물질의 배출저감을 위한 연탄은 기존의 방법, 즉 원료배합, 저탄, 숙성, 분쇄, 선별, 혼합, 및 성형에 의해 제조된 연탄을 이용하여 제조된다.
그 다음, 표면도포제를 담지탱크에 넣고 연탄 표면의 70∼90%를 담지하여 5∼10분 동안 유지한다(단계 S2). 본 발명의 방법에서 사용되는 연탄의 표면도포제는 Ca-계 화합물 및 Fe-계 화합물의 혼합물로서 표면도포제의 총 100 중량% 기준으로 소석회(Ca(OH)2) 10∼40 중량%, 탄산칼슘(CaCO3) 0.1∼5.0 중량%, Fe-계 금속산화물 0.1∼0.5 중량% 및 물(H2O) 54.5∼89.9 중량%를 포함한다.
본 발명에서 사용되는 소석회(Ca(OH)2)는 시중에서 구입하여 사용할 수 있으나, 다음과 같은 방법으로 제조하여 사용하는 것이 바람직하다.
탄산칼슘(CaCO3)을 파쇄 및 분급하여 900∼1,100℃의 노에서 소성하여 반응(CaCO3 → CaO + CO2)에 의하여 생석회(CaO)를 만들어 레이몬드 밀(Raymond Mill)로 분쇄하고, #100 체에 통과시켜 CaO 함량 80% 이상의 활성도 높은 원료를 이용하여 수화반응 시킨다. 수화반응시킨 Ca(OH)2 또한 여러 차례 다단 선별, 분쇄 과정을 통해 얻어진 것을 사용한다.
상기 표면도포제에 함유된 Ca-계 화합물[Ca(OH)2 및 CaCO3]과 Fe-계 화합물은 연탄의 연소시, 탄소산화물 가스 및 황산화물 가스와 반응하여 탄산칼슘, 황산칼슘(석고), 탄산수소칼슘Ca(HCO3)2, 및 황산철을 생성함으로써 일산화탄소, 이산화탄소, 아황산가스 등과 같은 대기오염물질의 발생을 저감 또는 제거할 수 있다.
상기 단계(S2)에서와 같이 표면도포제로 연탄을 담지하는 것은 표면도포제가 연탄에 충분히 부착할 수 있도록 표면도포제를 연탄에 균일하게 표면코팅하기 위한 사전단계이다.
상기 단계(S3)에서, 표면도포제는 0.1∼2mm의 두께로 균일하게 도포된다.
그 다음, 상기 단계(S4)에서, 연탄 표면에 코팅된 표면도포제가 견고하게 부착 및 고정될 수 있도록 온도 및 풍량을 10∼50 ℃ 및 1∼3 m3/sec의 풍속으로 건조하여 한다.
건조온도가 10 ℃ 미만인 경우에는 표면도포제가 연탄에 견고하게 고정되지 않으며, 50 ℃를 초과하는 경우에는 연탄에 도포된 표면도포제가 오히려 크랙이 생겨 이탈될 수 있다.
본 발명에 따라 상기에서와 같이 제조된 연탄에는 휘발성분 및 유해가스가 잔존해 있기 때문에 이들을 90∼100 ℃의 고온에서 가열하여 제거해 주는 건류단계(S5)를 더 포함하는 것이 바람직하다. 이러한 휘발성분 및 유해가스의 제거로 연탄의 연소성을 높여줄 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 그러나, 이러한 설명이 본 발명은 한정하는 것은 아니다.
실시예 1
소석회(Ca(OH)2) 200g, 탄산칼슘(CaCO3) 40g, 삼산화이철(Fe2O3) 1g 및 물(H2O) 759g을 혼합하여 표면도포제 1,000g을 얻었다. 이때 물을 제외한 이들 성분의 평균입도는 0.8 mm이었다.
본 발명의 표면도포제를 용기에 붓고 시중에서 구입한 종래의 연탄을 약 85%만이 잠긴 상태에서 5분 동안 유지하였다. 그 다음, 약 5분이 경과한 후 본 발명의 표면도포제를 두께가 1∼2mm가 될 때까지 3회 반복하여 연탄의 표면을 표면도포제로 도포하였다.
상기에서 표면도포제로 코팅된 연탄을 50 ℃의 온도 및 1 m3/sec의 풍속으로 송풍하여 건조하였다.
마지막으로, 연탄에 함유되어 있는 휘발분 및 유해가스를 제거하기 위해서 95 ℃로 가열하여 본 발명에 따른 대기오염 물질 배출저감 연탄을 제조하였다.
비교예 2
Fe-계 화합물을 제외한 상태에서 소석회(Ca(OH)2) 200g, 탄산칼슘(CaCO3) 40g 및 물(H2O) 760g을 혼합하여 표면도포제 1,000g을 얻었다. 이때 물을 제외한 성분의 평균입도는 1.0mm 이하였다. 이 후 실시예 1과 동일하게 연탄을 제조하였다.
(시험예)
도 4에 도시한 바와 같은 배출가스 측정장치를 이용하여, 본 발명의 대기오염물질 배출저감 연탄과 기존의 연탄에 대한 SO2 및 CO 또는 배출시험을 하고 그 결과를 도 2 및 도 3에 나타냈다. 도 2 및 도 3에서, "백연탄"은 본 발명에 따라 제조된 연탄을 나타내고, "연탄"은 기존의 연탄을 나타내고, "C연탄"은 Fe-계 화합물을 제외하고 제조된 연탄(비교예 1)을 나타낸다.
실험 1 (아황산 가스 및 일산화탄소 가스 배출량 측정)
가정에서 사용하는 시중에 판매되고 있는 가정용 연탄난로를 사용하여 연탄을 연소시켰으며, 연탄난로의 내부에서 발생되는 가스는 연통을 통해 외부로 배출되도록 하였다. 연소 후 연통 후단에서 배출되는 일산화탄소와 아황산가스의 농도를 측정하였다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 대기오염물질 배출저감 연탄이 표면도포제를 도포하지 않은 기존 무연탄에 비해 일산화탄소(CO)가 약 10,000 ppm 정도 적게 배출되었으며, Fe-계 화합물을 포함하지 않는 연탄(비교예 1)보다 6,000 ppm 낮은 농도를 배출하였다.
도 3에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 대기오염물질 배출저감 연탄이 표면도포제를 도포하지 않은 기존 무연탄에 비해 아황산가스가 적게 배출되었으며, 본 발명의 연탄은 기존 무연탄에 비해 아황산가스가 약 650 ppm 정도 적게 배출하였으며, Fe-계 화합물을 사용하지 않은 연탄보다 약 380 ppm 정도 적게 배출하였다.
상기 실험결과로부터, Ca-계 화합물과 Fe-계 화합물이 함께 혼합한 상태에서 일산화탄소 및 아황산가스의 제거효과를 극대화할 수 있다는 사실을 알 수 있다.

Claims (5)

  1. 소석회(Ca(OH)2) 10∼40 중량%, 탄산칼슘(CaCO3) 0.1∼5.0 중량%, Fe-계 금속산화물 0.1∼0.5 중량%, 및 물(H2O) 54.5∼89.8 중량%로 이루어지고, 상기 소석회, 탄산칼슘 및 Fe-계 금속산화물의 입경이 1 mm 이하인 표면도포제를 연탄에 도포함에 있어서,
    표면도포제가 연탄의 상단으로부터 70∼90%까지 0.1∼2mm의 두께로 도포되는 것을 특징으로 하는, 대기오염 물질의 배출저감 연탄.

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