KR102458461B1 - 막-전극 접합체, 그 제조방법, 및 그것을 포함하는 연료전지 - Google Patents

막-전극 접합체, 그 제조방법, 및 그것을 포함하는 연료전지 Download PDF

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Abstract

막-전극 접합체, 그 제조방법, 및 그것을 포함하는 연료전지가 개시된다. 본 발명의 막-전극 접합체 제조방법은, 전해질막의 제1 면에 제1 전극을 형성하는 단계, 제1 액상 재료를 이용한 코팅에 의해 상기 전해질막의 제1 면 상에 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계, 상기 전해질막의 제2 면에 제2 전극을 형성하는 단계, 및 상기 전해질막의 제2 면 상에 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계를 포함한다.

Description

막-전극 접합체, 그 제조방법, 및 그것을 포함하는 연료전지{MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY, METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME, AND FUEL CELL COMPRISING THE SAME}
본 발명은 막-전극 접합체, 그 제조방법, 및 그것을 포함하는 연료전지에 대한 것이다.
고분자 전해질막 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell: PEMFC)는 막-전극 접합체(Membrane-Electrode Assembly: MEA)와 세퍼레이터(separator)를 포함하는 단위 셀(unit cell)들이 적층된 구조를 이용하여 전기를 발생시키는 장치로, 높은 에너지 효율성과 친환경적 특징을 가져, 화석 에너지를 대체할 수 있는 차세대 에너지원으로 주목 받고 있다.
막-전극 접합체는 일반적으로 산화극(anode)('연료극'이라고도 지칭됨), 환원극(cathode)('공기극'이라고도 지칭됨), 및 이들 전해질막(electrolyte membrane)을 포함한다. 전해질막으로 일반적으로, 고분자 전해질막(polymer electrolyte membrane)이 사용된다.
도 1은 연료전지의 구동에 대한 개략도이다.
수소 가스와 같은 연료가 산화극(21)에 공급되면, 산화극(21)에서는 수소의 산화반응에 의해 수소 이온(H+)과 전자(e-)가 생성된다. 생성된 수소 이온은 전해질막(10)을 통해 환원극(22)으로 전달되고, 생성된 전자는 외부 회로를 통해 환원극에 전달된다. 산소를 포함하는 공기가 공급되는 환원극(22)에서는, 산소의 환원 반응이 일어난다. 환원극(22)에서 산소가 수소 이온 및 전자와 결합하여 물이 생성되며, 열이 발생된다.
이때, 산화극(21)으로 유입되는 수소와 환원극(22)으로 유입되는 공기(산소)가 상대 극으로 투과되는 현상이 발생하게 되면 전지의 성능이 저하되기 때문에, 수소와 공기(산소)가 전해질막(10)을 투과하여 혼합되는 것을 방지하여야 한다. 수소와 공기(산소)가 전해질막(10)을 투과하여 혼합되는 것을 억제하는 능력은 전해질막(10)의 성능과 직결된다. 따라서, 종래, 전극 부분을 제외하고 막-전극 접합체의 가장자리 둘레부에 대응되는 전해질막(10)의 가장자리에 가스켓을 덧댐으로써 수소와 공기(산소)가 전해질막(10)을 투과하여 상대 전극으로 넘어가는 것을 억제하였다.
전해질막(10)에 가스켓을 배치하는 방법 중, 일반적으로 많이 활용되는 방법은 가열, 가압에 의해 필름 형태의 서브 가스켓을 전해질막(10)에 라미네이팅하는 방법이다. 그러나, 이 방법의 경우, (i) 서브 가스켓 라미네이팅을 위한 가열 및 가압 과정에서 전극(21, 22)이 손상되는 문제점이 있으며, (ii) 필름의 두께에 의해 서브 가스켓의 최종 두께가 정해지기 때문에 서브 가스켓의 두께 조절을 위해서는 다양한 필름 두께의 서브 가스켓들을 따로 준비해야 하는 번거로움이 따르고, (iii) 필름 형태의 서브 가스켓 중 일부가 전극의 둘레 상에 부착될 때 상기 전극의 두께에 상응하는 단차가 상기 서브 가스켓에 발생하게 되는데, 이러한 서브 가스켓의 단차는 후속 공정[예를 들어, 가스 확산층(GDL) 형성/조립 공정]의 작업성을 저하시키며, (iv) 상기 단차로 인해 상기 서브 가스켓 필름과 상기 전극의 측면 사이에 에어 갭이 야기되어 서브 가스켓 필름의 가스 누출 방지 기능을 현저히 저하시킨다.
본 발명의 일 실시예는 상기의 문제점을 해결할 수 있는 막-전극 접합체, 그 제조방법, 및 그것을 포함하는 연료전지를 제공하고자 한다.
본 발명의 일 관점은, 후속 공정의 작업성을 저하시키는 단차를 전혀 또는 거의 갖지 않는 서브 가스켓을 포함하는 막-전극 접합체를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 관점은, 전극 손상을 유발하지 않으면서 높은 생산성으로 우수한 성능의 막-전극 접합체를 제조하는 방법을 제공하는 것이다.본 발명의 또 다른 관점은, 후속 공정의 작업성을 저하시키는 단차를 전혀 또는 거의 갖지 않는 서브 가스켓을 포함하는 막-전극 접합체를 이용하여 제조된 연료전지를 제공하는 것이다.
위와 같은 본 발명의 일 관점에 따라, 제1 면 및 그 반대편의 제2 면을 갖는 전해질막 - 상기 전해질막은 활성 영역 및 상기 활성 영역을 둘러싸는 비활성 영역을 포함함 -; 상기 전해질막의 상기 제1 면 상에 배치되어 상기 활성 영역을 덮는 제1 전극; 상기 전해질막의 상기 제1 면 상에 배치되며, 상기 제1 전극의 중앙부를 노출시키는 제1 윈도우를 갖는 제1 서브 가스켓; 상기 전해질막의 상기 제2 면 상에 배치되어 상기 활성 영역을 덮는 제2 전극; 및 상기 전해질막의 상기 제2 면 상에 배치되며, 상기 제2 전극의 중앙부를 노출시키는 제2 윈도우를 갖는 제2 서브 가스켓을 포함하되, 상기 제1 서브 가스켓은 상기 제1 전극의 둘레부와 중첩하는 제1 중첩 영역 및 상기 비활성 영역을 덮는 제1 비중첩 영역을 포함하고, 상기 제1 중첩 영역과 상기 제1 비중첩 영역 사이에 단차가 존재하지 않거나 상기 제1 중첩 영역과 상기 제1 비중첩 영역에 의해 형성되는 제1 단차의 높이가 상기 제1 전극의 두께의 0.5 배 이하이고, 상기 제2 서브 가스켓은 상기 제2 전극의 둘레부와 중첩하는 제2 중첩 영역 및 상기 비활성 영역을 덮는 제2 비중첩 영역을 포함하며, 상기 제2 중첩 영역과 상기 제2 비중첩 영역 사이에 단차가 존재하지 않거나 상기 제2 중첩 영역과 상기 제2 비중첩 영역에 의해 형성되는 제2 단차의 높이가 상기 제2 전극의 두께의 0.5 배 이하인, 막-전극 접합체가 제공된다.
상기 제1 서브 가스켓과 상기 제1 전극 사이에 에어 갭이 존재하지 않거나 상기 제1 서브 가스켓과 상기 제1 전극 사이에 제1 에어 갭이 존재한다고 하더라도 상기 제1 에어 갭의 체적이 하기의 식 1을 만족할 수 있고, 상기 제2 서브 가스켓과 상기 제2 전극 사이에 에어 갭이 존재하지 않거나 상기 제2 서브 가스켓과 상기 제2 전극 사이에 제2 에어 갭이 존재한다고 하더라도 상기 제2 에어 갭의 체적이 하기의 식 2를 만족할 수 있다.
* 식 1: V1 ≤ 0.5 ×T1 2 × (W1 + L1)
* 식 2: V2 ≤ 0.5 ×T2 2 × (W2 + L2)
여기서, V1 및 V2는 각각 상기 제1 및 제2 에어 갭들의 체적들이고, T1 및 T2는 각각 상기 제1 및 제2 전극들의 두께들이고, W1 및 W2는 각각 상기 제1 및 제2 전극들의 폭들이고, L1 및 L2는 각각 상기 제1 및 제2 전극들의 길이들이다.
본 발명의 다른 관점에 따라, 전해질막의 제1 면에 제1 전극을 형성하는 단계, 제1 액상 재료를 이용한 코팅에 의해 상기 전해질막의 제1 면 상에 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계, 상기 전해질막의 제2 면에 제2 전극을 형성하는 단계, 및 제2 액상 재료를 이용한 코팅에 의해 상기 전해질막의 제2 면 상에 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계를 포함하는, 막-전극 접합체의 제조방법이 제공된다.
상기 막-전극 접합체의 제조방법은, 상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 전에 상기 제1 전극 상에 제1 보호층을 배치하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계 전에 상기 제2 전극 상에 제2 보호층을 배치하는 단계 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다.
상기 막-전극 접합체의 제조방법은, 상기 제1 보호층 및 상기 제2 보호층 중 적어도 하나를 제거하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 제1 전극은 코팅 또는 전사에 의해 형성된다.
상기 제1 전극을 형성하는 단계에서, 상기 전해질막은 지지 기판에 의해 지지된다.
상기 제1 서브 가스켓 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하기 위한 코팅은 각각 액상의 소재를 이용하는 스프레이 코팅, 콤마 코팅 및 슬롯다이 코팅 중 어느 하나의 방법으로 이루어질 수 있다.
상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계에서, 3D 프린터 및 부분 코팅 설비 중 적어도 하나가 사용될 수 있다.
상기 제1 액상 재료 및 상기 제2 액상 재료는 각각 가교성 또는 경화성을 갖는 탄성 재료이다.
상기 제1 액상 재료 및 상기 제2 액상 재료는 서로 동일할 수 있다. 또한, 상기 제1 액상 재료 및 상기 제2 액상 재료는 서로 상이할 수 있다.
상기 제1 서브 가스켓 및 제2 서브 가스켓은, 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET), 폴리아미드, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로펜(FEP), 불소 고무, 실리콘 고무, 탄화수소계 탄성체 (EPDM, EPR 등) 및 폴리우레탄(Polyurethane) 중 적어도 하나를 포함한다.
상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계 중 적어도 하나의 단계에서, 상기 코팅 후, 상기 제1 서브 가스켓 또는 상기 제2 서브 가스켓은 10 초 내지 600초가 방치된다.
상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계 중 적어도 하나의 단계에서, 상기 코팅 후, 상기 제1 서브 가스켓 또는 상기 제2 서브 가스켓은 40 ~ 150℃의 온도로 가열된다.
상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계 중 적어도 하나의 단계에서, 상기 코팅 후, 상기 제1 서브 가스켓 또는 상기 제2 서브 가스켓은 열풍으로 3초~ 300초간 열처리된다.
상기 제1 보호층 및 상기 제2 보호층은 각각 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리이미드(PI), 테트라플루오르에틸렌(Tetrafluoroethylene), 폴리에틸렌(PE), 고무 및 실리콘 중 적어도 하나를 포함한다.
상기 막-전극 접합체의 제조방법은, 상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 전에, 상기 전해질막의 적어도 일부를 절단하는 단계를 더 포함한다.
본 발명의 또 다른 관점에 따라, 상기 막-전극 접합체, 상기 막-전극 접합체 상의 기체 확산층 및 상기 기체 확산층 상의 세퍼레이터(separator)를 포함하는 연료전지가 제공된다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 코팅에 의해 서브 가스켓이 형성되기 때문에, 코팅 두께를 조절함으로써 서브 가스켓의 두께를 용이하게 조절할 수 있으며, 직접 코팅 공정을 적용함으로써 대량생산 및 자동화 구현이 가능하다. 또한, 필름 라미네이팅을 위한 가열 및 가압 공정 없이 직접 코팅 방식으로 서브 가스켓을 형성하기 때문에, 전극 손상이 유발되지 않을 뿐만 아니라 서브 가스켓이 단차를 전혀 또는 거의 갖지 않게 되어 기체 확산층 형성/조립 공정과 같은 후속 공정의 작업성을 향상시킬 수 있다. 또한, 전극의 측면과 서브 가스켓 사이에 에어 갭이 야기되는 것이 방지되거나 최소화될 수 있어 가스 누출 방지라는 서브 가스켓의 본연의 기능이 확실히 담보될 수 있다.
본 발명의 일 실시예 따른 직접 코팅에 사용되는 액상 재료는 상온 가교성 또는 열 가교성을 가지며, 액상 재료에 형성된 서브 가스켓은 우수한 가스 차단성 및 탄성을 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 서브 가스켓과 막-전극 접합체가 일체형으로 제조되기 때문에, 연료전지 구동시 수소 혹은 공기(산소)와 같은 가스의 누출이 적고, 제작공정이 간단하여 연료전지의 대량생산이 용이해진다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 서브 가스켓의 소재로 탄성체가 사용될 수 있으며, 그 결과, 연료전지 스택 조립시 구성 개체간 두께 편차를 탄성체가 흡수하여, 안정적인 스택 구조체가 제조될 수 있다. 또한, 서브 가스켓의 두께 조절이 용이하기 때문에, 막-전극 접합체와 기체 확산층 간의 계면 접합력이 최적화 및 증가되며, 그에 따라, 연료전지의 성능 및 내구성이 향상될 수 있다. 또한, 두께별로 서브 가스켓 소재를 준비할 필요가 없어, 생산 원가가 절감될 수 있다.
첨부된 도면은 본 발명의 이해를 돕고 본 명세서의 일부를 구성하기 위한 것으로서, 본 발명의 실시예들을 예시하며, 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 원리들을 설명한다.
도 1은 연료전지의 구동에 대한 개략도이다.
도 2는 연료전지의 분해 사시도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 접합체의 분해 사시도이다.
도 4a는 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 접합체의 단면도이다.
도 4b는 본 발명의 다른 실시예에 따른 막-전극 접합체의 단면도이다.
도 5a 내지 5h는 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 접합체의 제조 공정도이다.
도 6은 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 막-전극 접합체의 단면도이다.
도 7a 내지 7h는 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 막-전극 접합체의 제조 공정도이다.
도 8은 롤 형태로 권취된 막-전극 접합체의 사시도이다.
도 9a 내지 9f는 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 막-전극 접합체의 제조 공정도이다.
10a 내지 10h는 비교예 1에 따른 막-전극 접합체의 제조 공정도이다.
도 11은 비교예 2에 따른 막-전극 접합체의 단면도이다.
도 12a 내지 12c는 막-전극 접합체의 사진이다.
도 13은 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 연료전지의 단면도이다.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세하게 설명한다. 다만, 아래에서 설명되는 실시예들은 본 발명의 명확한 이해를 돕기 위한 예시적 목적으로 제시되는 것일 뿐, 본 발명의 범위를 제한하지 않는다.
본 발명의 실시예들을 설명하기 위한 도면에 개시된 형상, 크기, 비율, 각도, 개수 등은 예시적인 것이므로, 본 발명이 도면에 도시된 사항에 한정되는 것은 아니다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 구성 요소는 동일 참조 부호로 지칭될 수 있다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어서, 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우, 그 상세한 설명은 생략된다.
본 명세서에서 언급된 '포함한다', '갖는다', '이루어진다' 등이 사용되는 경우 '~만'이라는 표현이 사용되지 않는 이상 다른 부분이 추가될 수 있다. 구성 요소가 단수로 표현된 경우, 특별히 명시적인 기재 사항이 없는 한 복수를 포함한다. 또한, 구성 요소를 해석함에 있어서, 별도의 명시적 기재가 없더라도 오차 범위를 포함하는 것으로 해석한다.
위치 관계에 대한 설명일 경우, 예를 들어, '~상에', '~상부에', '~하부에', '~옆에' 등으로 두 부분의 위치 관계가 설명되는 경우, '바로' 또는 '직접'이라는 표현이 사용되지 않는 이상 두 부분 사이에 하나 이상의 다른 부분이 위치할 수 있다.
공간적으로 상대적인 용어인 "아래(below, beneath)", "하부 (lower)", "위(above)", "상부(upper)" 등은 도면에 도시되어 있는 바와 같이 하나의 소자 또는 구성 요소들과 다른 소자 또는 구성 요소들과의 상관관계를 용이하게 기술하기 위해 사용될 수 있다. 공간적으로 상대적인 용어는 도면에 도시되어 있는 방향에 더하여 사용시 또는 동작 시 소자의 서로 다른 방향을 포함하는 용어로 이해 되어야 한다. 예를 들면, 도면에 도시되어 있는 소자를 뒤집을 경우, 다른 소자의 "아래(below)" 또는 "아래(beneath)"로 기술된 소자는 다른 소자의 "위(above)"에 놓여질 수 있다. 따라서, 예시적인 용어인 "아래"는 아래와 위의 방향을 모두 포함할 수 있다. 마찬가지로, 예시적인 용어인 "위" 또는 "상"은 위와 아래의 방향을 모두 포함할 수 있다.
시간 관계에 대한 설명일 경우, 예를 들어, '~후에', '~에 이어서', '~다음에', '~전에' 등으로 시간적 선후 관계가 설명되는 경우, '바로' 또는 '직접'이라는 표현이 사용되지 않는 이상 연속적이지 않은 경우도 포함할 수 있다.
제1, 제2 등이 다양한 구성요소들을 서술하기 위해서 사용되나, 이들 구성요소들은 이들 용어에 의해 제한되지 않는다. 이들 용어들은 단지 하나의 구성요소를 다른 구성요소와 구별하기 위하여 사용하는 것이다. 따라서, 이하에서 언급되는 제1 구성요소는 본 발명의 기술적 사상 내에서 제2 구성요소일 수도 있다.
"적어도 하나"의 용어는 하나 이상의 관련 항목으로부터 제시 가능한 모든 조합을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 예를 들어, "제 1 항목, 제 2 항목 및 제 3 항목 중에서 적어도 하나"의 의미는 제 1 항목, 제 2 항목 또는 제 3 항목 각각 뿐만 아니라 제 1 항목, 제 2 항목 및 제 3 항목 중에서 2개 이상으로부터 제시될 수 있는 모든 항목의 조합을 의미할 수 있다.
본 발명의 여러 실시예들의 각각 특징들이 부분적으로 또는 전체적으로 서로 결합 또는 조합 가능하고, 기술적으로 다양한 연동 및 구동이 가능하며, 각 실시예들이 서로에 대하여 독립적으로 실시 가능할 수도 있고 연관 관계로 함께 실시될 수도 있다.
도 2는 연료전지의 분해 사시도이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 연료전지는 전해질막(10), 제1 전극(21), 제2 전극(22), 서브 가스켓(31, 32), 기체 확산층(41, 42), 가스켓(51, 52) 및 세퍼레이터(61, 62)를 포함한다. 도 2는 연료전지의 하나의 단위 셀을 도시하고 있다.
전해질막(10)으로 당업계에 공지된 고분자 전해질막이 사용될 수 있다. 전해질막(10) 및 고분자 전해질막에 대한 상세한 설명은 생략된다.
제1 전극(21)과 제2 전극(22) 중 어느 하나는 산화극이 될 수 있고, 다른 하나는 환원극이 될 수 있다. 산화극을 애노드 또는 연료극이라고도 하며, 환원극을 캐소드 또는 공기극이라고도 한다.
본 발명의 일 실시예에서, 제1 전극(21)이 산화극인 경우, 제2 전극(22)은 환원극이 되고, 제1 전극(21)이 환원극인 경우, 제2 전극(22)은 산화극이 된다.
제1 전극(21)과 제2 전극(22) 중 어느 하나로 수소 가스와 같은 연료가 공급되고, 다른 하나로 산소를 포함하는 공기가 공급된다. 수소 가스와 공기는 기체 확산층(41, 42)을 통해 각각 제1 전극(21)과 제2 전극(22) 중 어느 하나로 공급된다.
수소 가스와 같은 연료가 산화극에 공급되면, 산화극에서는 수소의 산화반응에 의해 수소 이온(H+)과 전자(e-)가 생성된다. 생성된 수소 이온은 고분자 전해질막(10)을 통해 환원극으로 전달되고, 생성된 전자는 외부 회로를 통해 환원극에 전달된다. 산소를 포함하는 공기는 환원극에 공급되며, 환원극에서 산소는 수소 이온 및 전자와 결합하며, 그 결과 물이 생성되고 열이 발생된다.
산화극으로 유입되는 수소와 환원극으로 유입되는 공기(산소)가 전해질막(10)을 통해 상대 극으로 투과되는 현상이 발생하게 되면 연료전지의 성능이 저하된다. 따라서, 수소와 공기(산소)가 전해질막(10)을 통해 상대 극으로 투과되는 것을 방지하기 위해 서브 가스켓(31, 32)이 배치된다.
서브 가스켓(31, 32)은 전해질막(10)의 가장자리에 배치되어, 수소가 산화극을 통하지 않고 환원극으로 유입되는 것을 방지하고, 산소가 전해질막(10)을 통해 산화극으로 유입되는 것을 방지한다.
가스켓(51, 52)은, 공급된 가스가 손실 없이 전기 화학반응이 일어나는 제1 전극(21) 및 제2 전극(22)으로 전달되도록 하기 위해, 전해질막(10)과 세퍼레이터(61, 62) 사이의 공간을 밀봉하는 역할을 한다. 가스켓(51, 52)에 의해 연료전지 스택의 기밀성이 유지될 수 있다.
세퍼레이터(separator)(61, 62)는 전해질막(10), 제1 전극(21), 제2 전극(22), 서브 가스켓(31, 32). 기체 확산층(41, 42) 및 가스켓(51, 52)을 고정한다. 세퍼레이터(61, 62)는 바이폴라 플레이트(bipolar plate)라고 지칭되기도 한다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 접합체(100)의 분해 사시도이고, 도 4a 및 도 4b는 본 발명의 서로 다른 실시예들에 따른 막-전극 접합체들(100)의 단면도들이다.
도 4a 및 도 4b를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 서브 가스켓 일체형 막-전극 접합체(100)는, 제1 면(111) 및 그 반대편의 제2 면(112)을 갖는 전해질막(110), 상기 전해질막(110)의 제1 면(111) 상의 제1 전극(121), 상기 전해질막(110)의 제1 면(111) 상의 제1 서브 가스켓(131), 상기 전해질막(110)의 제2 면(112) 상의 제2 전극(122), 및 상기 전해질막(110)의 제2 면(112) 상의 제2 서브 가스켓(132)을 포함한다.
상기 전해질막(110)은 상기 제1 및 제2 전극들(121, 122)에 대응하는 영역으로서 전기 발생에 직접적으로 기여하는 영역인 활성 영역(AA) 및 상기 활성 영역(AA)을 둘러싸는 비활성 영역(NA)을 포함한다. 전해질막(110)으로 당업계에 공지된 고분자 전해질막이 사용된다. 고분자 전해질막에 대한 상세한 설명은 생략된다.
상기 제1 전극(121) 상기 전해질막(110)의 상기 제1 면(111) 상에 배치되어 상기 활성 영역(AA)을 덮으며, 상기 제2 전극(122)은 상기 전해질막(110)의 상기 제2 면(112) 상에 배치되어 상기 활성 영역(AA)을 덮는다.
제1 전극(121)과 제2 전극(122) 중 어느 하나는 산화극이고, 다른 하나는 환원극이다. 산화극을 애노드 또는 연료극이라고도 하며, 환원극을 캐소드 또는 공기극이라고도 한다.
제1 전극(121)이 산화극인 경우, 제2 전극(122)은 환원극이 되고, 제1 전극(121)이 환원극인 경우, 제2 전극(122)은 산화극이 된다. 제1 전극(121)과 제2 전극(122) 중 어느 하나로 수소 가스와 같은 연료가 공급되고, 다른 하나로 산소를 포함하는 공기가 공급된다.
상기 전해질막(110)의 상기 제1 면(111) 상에 배치된 상기 제1 서브 가스켓(131)은 상기 제1 전극(121)의 중앙부를 노출시키는 제1 윈도우(W1)를 가지며, 상기 전해질막(110)의 상기 제2 면(112) 상에 배치된 상기 제2 서브 가스켓(132)은 상기 제2 전극(122)의 중앙부를 노출시키는 제2 윈도우(W2)를 갖는다. 상기 제1 및 제2 윈도우들(W1, W2)을 통해 각각 노출된 상기 제1 및 제2 전극들(121, 122)의 중앙부들에 수소 가스 및 산소 가스가 각각 접촉한다.
제1 서브 가스켓(131)과 제2 서브 가스켓(132)은 탄성 및 기밀성을 갖는다. 제1 서브 가스켓(131)과 제2 서브 가스켓(132)은 어느 한 전극의 수소 또는 산소가 전해질막(110)을 통해 다른 전극으로 유입되는 것을 방지한다.
제1 서브 가스켓(131) 및 제2 서브 가스켓(132)은 탄성을 갖는 재료로 만들어질 수 있다. 제1 서브 가스켓(131)과 제2 서브 가스켓(132)은 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET), 폴리아미드, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로펜(FEP), 불소 고무, 실리콘 고무, 탄화수소계 탄성체 (EPDM, EPR 등) 및 폴리우레탄(Polyurethane) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
도 4a 및 도 4b에 예시된 바와 같이, 제1 서브 가스켓(131)은 상기 제1 전극(121)의 둘레부와 중첩하는 제1 중첩 영역(OA1) 및 상기 전해질막(110)의 비활성 영역(NA)을 덮는 제1 비중첩 영역(NOA1)을 포함한다.
마찬가지로, 제2 서브 가스켓(132)은 상기 제2 전극(122)의 둘레부와 중첩하는 제2 중첩 영역(OA2) 및 상기 전해질막(110)의 비활성 영역(NA)을 덮는 제2 비중첩 영역(NOA2)을 포함한다.
상기 제1 및 제2 서브 가스켓들(131, 132)의 제1 및 제2 중첩 영역들(OA1, OA2)은 상기 제1 및 제2 전극들(121, 122)의 둘레부들을 각각 보호할 뿐만 아니라 제1 서브 가스켓(131)과 제1 전극(121) 사이의 경계 또는 제2 서브 가스켓(132)과 제2 전극(122) 사이의 경계를 통해 가스가 누설되는 것을 방지한다.
본 발명에 의하면, (i) 도 4a에 도시된 바와 같이, 상기 제1 중첩 영역(OA1)과 상기 제1 비중첩 영역(NOA1) 사이 및 상기 제2 중첩 영역(OA2)과 상기 제2 비중첩 영역(NOA2) 사이에 단차가 존재하지 않거나, (ii) 도 4b에 도시된 바와 같이, 상기 제1 중첩 영역(OA1)과 상기 제1 비중첩 영역(NOA1)에 의해 형성되는 제1 단차의 높이(H1)가 상기 제1 전극(121)의 두께(T1)의 0.5 배 이하, 더욱 바람직하게는 0.2 배 이하이고 상기 제2 중첩 영역(OA2)과 상기 제2 비중첩 영역(NOA2)에 의해 형성되는 제2 단차의 높이(H2)가 상기 제2 전극(122)의 두께(T2)의 0.5 배 이하, 더욱 바람직하게는 0.2 배 이하이다.
즉, 본 발명에 의하면, 상기 제1 및 제2 서브 가스켓들(131, 132)은 그 상면에 단차를 갖지 않거나, 단차를 갖는다고 하더라도 그 높이가 상기 제1 전극(121)의 두께(T1) 또는 상기 제2 전극(122)의 두께(T2)의 0.5 배 이하, 더욱 바람직하게는 0.2 배 이하일 정도로 매우 작기 때문에, 기체 확산층 형성/조립 공정과 같은 후속 공정의 작업성이 향상될 수 있다.
또한, 도 4a 및 4b에 예시된 바와 같이, 상기 제1 및 제2 서브 가스켓들(131, 132)은 에어 갭이 존재하지 않을 정도로 상기 제1 및 제2 전극들(121, 122)에 각각 밀착되어 있을 수 있다. 따라서, 에어 갭을 통한 가스 누출이 방지될 수 있다.
이하 도 5a 내지 5h를 참조하여 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 접합체(100)의 제조방법을 설명한다.
도 5a 내지 5h는 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 접합체(100)의 제조 공정도이다.
먼저, 도 5a를 참조하면, 전해질막(110)의 제1 면(111)에 제1 전극(121)이 형성된다.
제1 전극(121)의 형성 방법에 특별한 제한이 있는 것은 아니다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 제1 전극(121)은 코팅 또는 전사 방법에 의하여 형성될 수 있다. 제1 전극(121)의 재료로, 당업계에 알려진 산화극 재료 또는 환원극 재료 중 적어도 하나가 사용될 수 있다.
제1 전극(121)을 형성하는 단계에서, 전해질막(110)은 지지 기판(190)에 의해 지지될 수 있다. 지지 기판(190)의 종류에 특별한 제한이 있는 것은 아니다. 전해질막(110)을 지지할 수 있는 소재는 지지 기판(190)으로 사용될 수 있다. 예를 들어, 플라스틱 필름이 지지 기판(190)으로 사용될 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 지지 기판(190)으로 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름이 사용될 수 있다.
도 5b를 참조하면, 제1 전극(121) 상에 제1 보호층(211)이 배치된다.
제1 보호층(211)은 제1 전극(121)을 보호한다. 제1 서브 가스켓(131) 형성을 위한 코팅 후 제1 보호층(211)은 제거되거나, 제2 서브 가스켓(132) 형성때까지 부착되어 있다가 제2 서브 가스켓(132) 형성 후 제 2 보호층(212)과 함께 제거될 수 있다. 따라서, 제1 보호층(211)은 박리 과정에서 제1 전극(121)의 손상을 최소화할 수 있는 재료로 만들어진다.
제1 보호층(211)으로, 예를 들어, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리이미드(PI), 테트라플루오르에틸렌(Tetrafluoroethylene), 폴리에틸렌(PE), 고무 및 실리콘 중 적어도 하나가 사용될 수 있다.
제1 보호층(211)은 1 내지 50㎛의 두께를 가질 수 있다.
또한, 도 5b를 참조하면, 제1 보호층(211)은 제1 전극(121)보다 작은 면적을 가지며, 제1 전극(121)의 영역 내에 배치될 수 있다. 보다 구체적으로, 제1 보호층(211)은 제1 전극(121)의 가장자리 안쪽에 배치될 수 있다. 그에 따라, 제1 전극(121)의 둘레부 상에도 제1 서브 가스켓(131)이 배치될 수 있다.
도 5c를 참조하면, 제1 액상 재료를 이용한 코팅에 의해, 전해질막(110)의 제1 면(111) 상에 제1 서브 가스켓(131)이 형성된다.
제1 서브 가스켓(131) 형성을 위한 제1 액상 재료는 가교성 또는 경화성을 갖는 탄성 재료로 이루어질 수 있다.
구체적으로, 제1 서브 가스켓(131)은, 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET), 폴리아미드, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로펜(FEP), 불소 고무, 실리콘 고무, 탄화수소계 탄성체 (EPDM, EPR 등) 및 폴리우레탄(Polyurethane) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 따라서, 제1 액상 재료는 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET), 폴리아미드, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로펜(FEP), 불소 고무, 실리콘 고무, 탄화수소계 탄성체(EPDM, EPR 등) 및 폴리우레탄(Polyurethane) 중 어느 하나의 성분이 용매에 용해 또는 분산되어 있는 상태의 재료일 수 있다. 이와 같이, 제1 액상 재료는 고분자 성분을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 액상의 소재를 활용한 직접 코팅 방식에 의해 제1 서브 가스켓(131)이 형성될 수 있다.
구체적으로, 제1 서브 가스켓(131)을 형성하기 위한 코팅은 액상의 소재를 이용하는 스프레이 코팅, 콤마 코팅 및 슬롯다이 코팅 중 어느 하나의 방법으로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 스프레이 코팅에 의해 제1 서브 가스켓(131)이 형성될 수 있다.
도 5c에, 스프레이 코팅에 의해 제1 서브 가스켓(131)이 형성되는 방법이 도시되어 있다. 이와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 제1 서브 가스켓(131)을 형성하기 위한 코팅 방법으로, 액상의 소재를 활용한 직접 코팅 방식이 적용될 수 있다. 도 5c를 참조하면, 스프레이 코팅을 위해 스프레이 코팅 장치(250)가 사용된다.
코팅 후, 제1 액상 재료가 건조되고 가교 또는 경화되어 제1 서브 가스켓(131)이 완성된다.
제1 서브 가스켓(131)을 형성하는 단계에서, 코팅 후, 제1 서브 가스켓(131)은 10 초 내지 600초가 방치될 수 있다. 그에 따라, 제1 서브 가스켓(131) 형성에 사용된 제1 액상 재료가 건조될 수 있고, 제1 액상 재료에 포함된 고분자 성분의 가교 또는 경화가 진행될 수 있다.
또한, 제1 서브 가스켓(131)을 형성하는 단계에서, 제1 액상 재료를 이용한 코팅 후, 제1 서브 가스켓(131)이 40 ~ 150℃의 온도로 가열될 수 있다. 이러한 가열에 의해 제1 액상 재료에 포함된 고분자 성분의 열가교 또는 열경화가 촉진되어, 제1 서브 가스켓(131)이 완성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 제1 서브 가스켓(131)을 형성하는 단계에서, 제1 액상 재료를 이용한 코팅 후, 제1 서브 가스켓(131)이 열풍으로 3초~ 300초간 열처리될 수 있다.
도 5d를 참조하면, 전해질막(110)을 지지 기판(190)으로부터 분리한 후, 전해질막(110)을 뒤집어, 전해질막(110)의 제2 면(112)이 상부를 향하도록 한다.
도 5e를 참조하면, 전해질막(110)의 제2 면(112)에 제2 전극(122)이 형성된다.
제2 전극(122)은 제1 전극(121)과 동일한 방법으로 형성될 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 제2 전극(122)은 코팅 또는 전사 방법에 의하여 형성될 수 있다. 제1 전극(121)이 산화극인 경우, 제2 전극(122)은 환원극이 되고, 제1 전극(121)이 환원극인 경우, 제2 전극(122)은 산화극이 된다. 제2 전극(122)의 재료로, 당업계에 알려진 환원극 재료 또는 산화극 재료 중 적어도 하나가 사용될 수 있다.
도 5f를 참조하면, 제2 전극(122) 상에 제2 보호층(212)이 배치된다.
제2 보호층(212)은 제2 전극(122)을 보호한다. 제2 서브 가스켓(132) 형성을 위한 코팅 후 제2 보호층(212)은 제거된다. 따라서, 제2 보호층(212)은 박리 과정에서 제2 전극(122)의 손상을 최소화할 수 있는 재료로 만들어진다.
제2 보호층(212)은 제1 보호층(211)과 동일한 재료로 이루어질 수 있다.
제2 보호층(212)으로, 예를 들어, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리이미드(PI), 테트라플루오르에틸렌(Tetrafluoroethylene), 폴리에틸렌(PE), 고무 및 실리콘 중 적어도 하나가 사용될 수 있다. 제1 보호층(122)은 1 내지 50㎛의 두께를 가질 수 있다.
도 5f를 참조하면, 제2 보호층(212)은 제2 전극(122)보다 작은 면적을 가지며, 제2 전극(122)의 영역 내에 배치될 수 있다. 보다 구체적으로, 제2 보호층(212)은 제2 전극(122)의 가장자리 안쪽에 배치될 수 있다. 그에 따라, 제2 전극(122)의 둘레부 상에도 제2 서브 가스켓(132)이 배치될 수 있다.
도 5g를 참조하면, 제2 액상 재료를 이용한 코팅에 의해, 전해질막(110)의 제2 면(112) 상에 제2 서브 가스켓(132)이 형성된다.
제2 서브 가스켓(132) 형성을 위한 제2 액상 재료는 제1 서브 가스켓(131) 형성을 위한 제1 액상 재료와 동일할 수도 있고 다를 수도 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 제1 액상 재료와 제2 액상 재료는 그 조성이 서로 동일할 수 있다.
반면, 적용 부위 또는 용도에 따라, 제1 액상 재료와 제2 액상 재료에 서로 다른 첨가제가 첨가되어 그 조성이 서로 달라질 수 있다. 그 결과, 제1 서브 가스켓(131)과 제2 서브 가스켓(132)이 서로 다른 기능성을 가질 수도 있다.
제2 서브 가스켓(132) 형성을 위한 제2 액상 재료는 가교성 또는 경화성을 갖는 탄성 재료로 이루어질 수 있다.
구체적으로, 제2 서브 가스켓(132)은, 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET), 폴리아미드, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로펜(FEP), 불소 고무, 실리콘 고무, 탄화수소계 탄성체 (EPDM, EPR 등) 및 폴리우레탄(Polyurethane) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 따라서, 제2 액상 재료는 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET), 폴리아미드, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로펜(FEP), 불소 고무, 실리콘 고무, 탄화수소계 탄성체 (EPDM, EPR 등) 및 폴리우레탄(Polyurethane) 중 어느 하나의 성분이 용매에 용해 또는 분산되어 있는 상태의 재료일 수 있다. 이와 같이, 제2 액상 재료는 고분자 성분을 포함할 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 액상의 소재를 활용한 직접 코팅 방식에 의해 제2 서브 가스켓(132)이 형성될 수 있다.
구체적으로, 제2 서브 가스켓(132)을 형성하기 위한 코팅은 액상의 소재를 이용하는 스프레이 코팅, 콤마 코팅 및 슬롯다이 코팅 중 어느 하나의 방법으로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 스프레이 코팅에 의해 제2 서브 가스켓(132)이 형성될 수 있다.
도 5g를 참조하면, 스프레이 코팅에 의해 제2 서브 가스켓(132)이 형성되는 방법이 도시되어 있다. 이와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 제2 서브 가스켓(132)을 형성하기 위해 액상의 소재를 활용한 직접 코팅 방식이 적용될 수 있으며, 대표적으로 스프레이 코팅이 적용될 수 있다.
코팅 후, 제2 액상 재료가 건조되고 가교 또는 경화되어 제2 서브 가스켓(132)이 완성된다.
제2 서브 가스켓(132)을 형성하는 단계에서, 코팅 후, 제2 서브 가스켓(132)은 10 초 내지 600초가 방치될 수 있다. 그에 따라, 제2 서브 가스켓(132) 형성에 사용된 제2 액상 재료가 건조될 수 있고, 제2 액상 재료에 포함된 고분자 성분의 가교 또는 경화가 진행될 수 있다.
또한, 제2 서브 가스켓(132)을 형성하는 단계에서, 제2 액상 재료를 이용한 코팅 후, 제2 서브 가스켓(131)이 40 ~ 150℃의 온도로 가열될 수 있다. 이러한 가열에 의해 제2 액상 재료에 포함된 고분자 성분의 열가교 또는 열경화가 촉진되어, 제2 서브 가스켓(131)이 완성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 제2 서브 가스켓(131)을 형성하는 단계에서, 제2 액상 재료를 이용한 코팅 후, 제2 서브 가스켓(131)이 열풍으로 3초~ 300초간 열처리될 수 있다.
제1 서브 가스켓(131)에 대한 가열과 제2 서브 가스켓(132)에 대한 가열은 동시에 이루어질 수도 있고, 별도로 이루어질 수도 있다.
그러나, 본 발명의 일 실시예가 이에 한정되는 것은 아니며, 소재에 따라 가열이 이루어질 수도 있고, 이루어지지 않을 수도 있다.
도 5h를 참조하면, 제1 보호층(211) 및 제2 보호층(212)이 제거된다. 제1 보호층(211) 및 제2 보호층(212)이 제거될 때, 제1 보호층(211) 및 제2 보호층(212) 상부에 잔존하던 제1 액상 재료에 의한 코팅층 및 제2 액상 재료에 의한 코팅층 역시 제거된다.
제1 보호층(211) 및 제2 보호층(212)이 제거됨으로써, 제1 전극(121) 및 제2 전극(122)이 노출되며, 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 접합체(100)가 완성된다. 도 5h를 참조하면, 제1 전극(121)의 표면 중 전해질막(110) 반대쪽의 표면이 노출되고, 제2 전극(122)의 표면 중 전해질막(110) 반대쪽의 표면이 노출된다.
도 6은 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 막-전극 접합체(200)의 단면도이다.
도 4a 및 도 4b와 비교하여, 도 6에 도시된 막-전극 접합체(200)는, 전해질막(110)의 에지 전체가 제1 및 제2 서브 가스켓들(131,132)에 의하여 둘러싸여 있다는 점에서 차이가 있다.
전해질막(110)이 제1 서브 가스켓(131) 또는 제2 서브 가스켓(132)과 동일한 규격을 갖는 도 4a 및 도 4b의 막-전극 접합체들(100)과 비교하여, 도 6의 서브 가스켓 일체형 막-전극 접합체(200)에서 전해질막(110)의 에지가 더 안정적으로 보호될 수 있으며, 고가의 전해질막(110)이 적게 사용되어 경제적이다.
도 7a 내지 7h는 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 막-전극 접합체(200)의 제조 공정도이다.
본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 막-전극 접합체(200)의 제조방법은, 제1 서브 가스켓(131)을 형성하는 단계 전에, 전해질막(110)의 적어도 일부를 절단하는 단계를 더 포함한다.
이하, 도 7a 내지 7h를 참조하여, 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 막-전극 접합체(200)의 제조방법을 설명한다.
도 7a를 참조하면, 전해질막(110)의 제1 면(111)에 제1 전극(121)이 형성된다. 제1 전극(121)의 형성 방법에 특별한 제한이 있는 것은 아니다. 제1 전극(121)은 코팅 또는 전사 방법에 의하여 형성될 수 있다.
도 7b를 참조하면, 전해질막(110)의 가장자리가 절단된다. 이 때, 커터(260)또는 피너클다이가 사용될 수 있다. 그에 따라, 전해질막(110)은 지지 기판(190) 보다 작은 면적을 가진다.
도 7c를 참조하면, 제1 전극(121) 상에 제1 보호층(211)이 배치된다. 제1 보호층(211)은 후속의 코팅 공정 중에 제1 전극(121)을 보호한다.
도 7d를 참조하면, 제1 액상 재료를 이용한 코팅에 의해, 전해질막(110)의 제1 면(111) 상에 제1 서브 가스켓(131)이 형성된다. 제1 서브 가스켓(131)은 전해질막(110)의 제1 면(111) 및 측면을 완전히 둘러싼다.
도 7d를 참조하면, 액상의 소재를 활용한 직접 코팅 방식 중 하나인 스프레이 코팅에 의해 제1 서브 가스켓(131)이 형성된다. 코팅 후, 제1 액상 재료가 건조되고 가교 또는 경화될 수 있다.
도 7e를 참조하면, 전해질막(110)을 지지 기판(190)으로부터 분리한 후, 전해질막(110)을 뒤집어, 전해질막(110)의 제2 면(112)이 상부를 향하도록 한다.
도 7f를 참조하면, 전해질막(110)의 제2 면(112)에 제2 전극(122)이 형성되고, 제2 전극(122) 상에 제2 보호층(212)이 배치된다. 제2 보호층(212)은 제2 전극(122)을 보호한다.
도 7g를 참조하면, 제2 액상 재료를 이용한 코팅에 의해, 전해질막(110)의 제2 면(112) 및 제1 서브 가스켓(131) 상에 제2 서브 가스켓(132)이 형성된다.
제2 서브 가스켓(132) 형성을 위한 제2 액상 재료는 제1 서브 가스켓(131) 형성을 위한 제1 액상 재료와 동일할 수도 있고 다를 수도 있다. 도 7g를 참조하면, 스프레이 코팅에 의해 제2 서브 가스켓(132)이 형성된다. 따라서, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 제2 서브 가스켓(132)을 형성하기 위한 코팅은 액상의 소재를 활용한 직접 코팅 방식에 의하여 이루어질 수 있으며, 예를 들어, 스프레이 코팅에 의하여 이루어질 수 있다.
코팅 후, 제2 액상 재료가 건조되고 가교 또는 경화될 수 있다.
도 7h를 참조하면, 제1 보호층(211) 및 제2 보호층(212)이 제거된다. 제1 보호층(211) 및 제2 보호층(212)이 제거될 때, 제1 보호층(211) 및 제2 보호층(212) 상부에 잔존하던 제1 액상 재료에 의한 코팅층 및 제2 액상 재료에 의한 코팅층 역시 제거된다. 제1 보호층(211) 및 제2 보호층(212)이 제거됨으로써, 제1 전극(121) 및 제2 전극(122)이 개방되며, 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 막-전극 접합체(200)가 완성된다.
코팅방식에 의해 형성되는 서브 가스켓(131, 132)은 두께를 다양하게 조절할 수 있고, 액체를 이용한 코팅방식으로 제조되기 때문에 기존의 필름형태 서브 가스켓을 라미네이팅할 때전극층 두께 단차에 의해 야기되는 에어 갭 없이 서브 가스켓(131, 132)을 형성할 수 있다. 또한, 서브 가스켓(131, 132)을 평탄하게 제조할 수 있어 기체 확산층(GDL) 조립시 용이한 작업성을 가질 수 있다.
도 8은 롤 형태로 권취된 막-전극 접합체의 사시도이다.
본 발명의 실시예들에 따른 막-전극 접합체(100, 200)는 도 8에 도시된 바와 같이 롤 형태로 권취될 수 있다. 도 8의 I-I'를 따라 자른 단면은 도 4a, 도 4b 또는 도 6으로 표시될 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따라, 서브 카스켓 형성용 재료가 직접 코팅 방식으로 전해질막(110)에 코팅되어 서브 가스켓 일체형 막-전극 접합체(100, 200)가 제조되는 경우, 롤-투-롤 방식으로 막-전극 접합체(100, 200)를 제조할 수 있다. 그에 따라, 대량 생산이 가능해진다.
이하, 도 9a 내지 9f는 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 막-전극 접합체의 제조방법을 설명한다.
도 9a를 참조하면, 전해질막(110)의 제1 면(111)에 제1 전극(121)이 형성된다.
제1 전극(121)을 형성하는 단계에서, 전해질막(110)은 지지 기판(190)에 의해 지지될 수 있다.
도 9b를 참조하면, 제1 액상 재료를 이용한 코팅에 의해 전해질막(110)의 제1 면(111) 상에 제1 서브 가스켓(131)이 형성된다.
제1 서브 가스켓(131) 형성을 위한 제1 액상 재료는 가교성 또는 경화성을 갖는 탄성 재료로 이루어질 수 있다.
본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 보호층 없이 제1 전극(121) 주변의 전해질막(110) 상에 제1 서브 가스켓(131) 형성을 위한 제1 액상 재료를 직접 코팅/인쇄함으로써 제1 서브 가스켓(131)을 형성할 수 있다. 예를 들어, 3D 프린터 또는 부분 코팅 설비를 이용하여, 보호층 없이 제1 전극(121) 주변에 제1 액상 재료를 직접 코팅/인쇄 및 가교할 수 있다. 그에 따라, 전해질막(110) 상에 제1 서브 가스켓(131)이 선택적으로 형성된다.
도 9b에는 직접 코팅을 위해 3D 프린터(350)를 사용하는 방법이 예시되어 있다.
도 9c를 참조하면, 코팅/인쇄 후, 제1 액상 재료가 건조되고 가교 또는 경화되어 제1 서브 가스켓(131)이 완성된다.
도 9d를 참조하면, 전해질막(110)을 지지 기판(190)으로부터 분리한 후, 전해질막(110)을 뒤집어 전해질막(110)의 제2 면(112)이 상부를 향하도록 하고, 전해질막(110)의 제2 면(112)에 제2 전극(122)을 형성한다.
제2 전극(122)은 제1 전극(121)과 동일한 방법으로 형성될 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 제2 전극(122)은 코팅 또는 전사 방법에 의하여 형성될 수 있다. 제1 전극(121)이 산화극인 경우, 제2 전극(122)은 환원극이 되고, 제1 전극(121)이 환원극인 경우, 제2 전극(122)은 산화극이 된다.
도 9e를 참조하면, 제2 액상 재료를 이용한 코팅에 의해 전해질막(110)의 제2 면(112) 상에 제2 서브 가스켓(132)이 형성된다.
제2 서브 가스켓(131) 형성을 위한 제2 액상 재료는 가교성 또는 경화성을 갖는 탄성 재료로 이루어질 수 있다. 제2 서브 가스켓(132) 형성을 위한 제2 액상 재료는 제1 서브 가스켓(131) 형성을 위한 제1 액상 재료와 동일할 수도 있고 다를 수도 있다.
본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 보호층 없이 제2 전극(122) 주변의 전해질막(110) 상에 제2 서브 가스켓(132) 형성을 위한 제2 액상 재료를 직접 코팅/인쇄함으로써 제2 서브 가스켓(132)을 형성할 수 있다. 예를 들어, 3D 프린터 또는 부분 코팅 설비를 이용하여, 보호층 없이 제2 전극(122) 주변에 제2 액상 재료를 직접 코팅/인쇄 및 가교할 수 있다. 그에 따라, 전해질막(110) 상에 제2 서브 가스켓(132)이 선택적으로 형성된다.
도 9e에는 직접 코팅을 위해 3D 프린터(350)를 사용하는 방법이 예시되어 있다.
도 9f를 참조하면, 코팅/인쇄 후, 제2 액상 재료가 건조되고 가교 또는 경화되어 제2 서브 가스켓(132)이 완성된다. 그에 따라, 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 막-전극 접합체가 만들어진다.
도 10a 내지 10h는 비교예 1에 따른 막-전극 접합체의 제조 공정도이다.
비교예 1에 따른 막-전극 접합체의 제조방법은, 전해질막(110)에 제1 전극(121)과 제2 전극(122)가 이미 형성되어 있는 CCM(Catalyst Coated Membrane)을 사용한다는 점에서 본 발명의 실시예들과 차이가 있다.
구체적으로, 도 10a를 참조하면, 전해질막(110)에 제1 전극(121)과 제2 전극(122)가 이미 형성되어 있는 CCM(Catalyst Coated Membrane)이 지지 기판(190)에 배치된다.
도 10b를 참조하면, CCM의 제1 전극(121) 상에 제1 보호층(211)이 배치된다.
도 10c를 참조하면, 제1 액상 재료를 이용한 코팅에 의해, 전해질막(110)의 제1 면(111) 상에 제1 서브 가스켓(131)이 형성된다.
도 10d를 참조하면, 제1 보호층(211)이 제거된다.
도 10e를 참조하면, 전해질막(110)을 뒤집어, 전해질막(110)의 제2 면 및 제2 전극(122)이 상부를 향하도록 한다.
도 10f를 참조하면, 제2 전극(122) 상에 제2 보호층(212)이 배치된다. 제2 보호층(212)은 후속의 코팅 공정 중에 제2 전극(122)을 보호한다.
도 10g를 참조하면, 제2 액상 재료를 이용한 코팅에 의해, 전해질막(110)의 제2 면 상에 제2 서브 가스켓(132)이 형성된다.
도 10h를 참조하면, 제2 보호층(212)이 제거된다.
도 10a 내지 10h에 도시된 바와 같이, CCM(Catalyst Coated Membrane)을 사용하여, 스프레이 코팅에 의하여 서브 가스켓 일체형 막-전극 접합체를 제조하는 경우, 전극들(121, 122)의 두께로 인하여, CCM의 전해질막(110), 특히 비활성 영역이 지지 기판(190)으로부터 충분히 지지되지 못해, 막-전극 접합체에 컬(curl)이 발생할 수 있다.
도 10a 내지 도 10d를 참조하면, 전해질막(110)의 비활성 영역이 지지 기판(190)에 밀착되지 않고 이격되어 있음을 확인할 수 있다. 이러한 이격으로 인하여, 전해질막(110)의 비활성 영역에 컬(curl)이 발생할 수 있고, 그 결과, 막-전극 접합체에 컬(curl)이 발생할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 도 5a 내지 도 5h에 따른 방법으로 제조된 막-전극 접합체(100) 샘플 100개(실시예 1)와 도 10a 내지 도 10h에 따른 방법으로 제조된 막-전극 접합체 샘플 100개(비교예 1)에 대하여, 샘플당 평균 컬 발생수 및 양품율을 계산하였다. 결과는 표 1과 같다.
샘플당 평균 컬 발생수는 100개의 샘플에서 발생된 컬(curl) 수의 평균을 의미하고, 양품율은 불량이 아닌 제품의 비율을 의미한다.
구분 평균 컬(curl) 발생 수 양품율 (%)
실시예 1 1 97
비교예 1 8 80
표 1을 참고하면, 본 발명의 일 실시예에 따라 막-전극 접합체(100)을 제조하는 경우, 불량률이 적고 평균 컬 발생 수가 적은 것을 확인할 수 있다.
도 11은 비교예 2에 따른 막-전극 접합체의 단면도이다.
도 11의 막-전극 접합체에는 필름 형태의 서브 가스켓(161, 162)이 부착되어 있다.
필름 형태의 서브 가스켓(161, 162)의 경우, 필름의 두께에 의해 서브 가스켓(161, 162)의 두께가 정해지기 때문에, 직접 코팅에 의해 형성된 서브 가스켓(131,132)와 비교하여 두께 조절이 용이하지 않다.
필름 형태의 서브 가스켓(161, 162)이 사용되는 경우, 서브 가스켓(161, 162)이 전극(121, 122) 두께에 대응하는 단차를 갖게 되고, 이러한 단차에 의해 서브 가스켓(161, 162)과 전극(121, 122) 사이에 에어 갭(290)이 야기될 수 있다. 도 11은 전해질막(110), 전극들(121, 122) 및 필름 형태의 서브 가스켓(161, 162)으로 둘러싸인 에어 갭(290)을 예시한다. 이와 같은 에어 갭(290)은 가스 누출을 야기하여 막-전극 접합체의 품질을 저하시킨다.
에어 갭(290)이 직각 이등변 삼각 기둥(isosceles right triangular prism)의 형태를 갖고 사각형의 전극(121, 122) 둘레에 모두 생긴다고 가정하면, 필름 형태의 서브 가스켓(161, 162)이 사용될 경우 발생되는 체적은 아래와 식과 같이 산출될 수 있다.
* V (cm3) = T2 × (W + L)
여기서, V는 상기 에어 갭(290)의 체적이고, T는 상기 전극(121, 122)의 두께이고, W는 상기 전극(121, 122)의 폭이며, L은 상기 전극(121, 122)의 길이이다.
반면, 본 발명의 실시예들에 따르면, 직접 코팅에 의해 서브 가스켓(131, 132)이 제조되기 때문에, 서브 가스켓(131, 132)의 두께가 다양하게 조절될 수 있다. 또한 본 발명의 실시예들에 따르면, 액상 재료를 이용한 코팅 방식에 의해 서브 가스켓(131, 132)이 제조되기 때문에, 서브 가스켓(131, 132)은 단차를 갖지 않거나, 단차를 갖는다고 하더라도 그 높이가 전극(121, 122)의 두께(T1, T2)의 0.5 배 이하, 더욱 바람직하게는 0.2 배 이하일 정도로 매우 작다(즉, 그 상면이 실질적으로 평탄하다). 따라서, 본 발명에 의하면, 기체 확산층(GDL) 형성/조립 공정과 같은 후속 공정의 작업성이 향상될 수 있을 뿐만 아니라 가스 누출을 야기하는 에어 갭 형성을 방지하거나 최소화(필름 형태의 서브 가스켓이 사용될 때 형성되는 에어 갭 체적의 0.5 배 이하, 더욱 바람직하게는 0.2 배 이하)할 수 있다.즉, 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 제1 서브 가스켓(131)과 상기 제1 전극(121) 사이에 에어 갭이 존재하지 않거나 상기 제1 서브 가스켓(131)과 상기 제1 전극(121) 사이에 제1 에어 갭이 존재한다고 하더라도 상기 제1 에어 갭의 체적이 하기의 식 1을 만족하고, 상기 제2 서브 가스켓(132)과 상기 제2 전극(122) 사이에 에어 갭이 존재하지 않거나 상기 제2 서브 가스켓(132)과 상기 제2 전극(122) 사이에 제2 에어 갭이 존재한다고 하더라도 상기 제2 에어 갭의 체적이 하기의 식 2를 만족한다.
* 식 1: V1 ≤ 0.5 ×T1 2 × (W1 + L1)
* 식 2: V2 ≤ 0.5 ×T2 2 × (W2 + L2)
여기서, V1 및 V2는 각각 상기 제1 및 제2 에어 갭들의 체적들이고, T1 및 T2는 각각 상기 제1 및 제2 전극들(121, 122)의 두께들이고, W1 및 W2는 각각 상기 제1 및 제2 전극들(121, 122)의 폭들이고, L1 및 L2는 각각 상기 제1 및 제2 전극들(121, 122)의 길이들이다.
도 12a 내지 12c는 막-전극 접합체의 사진이다.
구체적으로 도 12a는 도 5a 내지 도 5h에 따른 방법으로 제조된 막-전극 접합체(100)의 사진이고, 도 12b는 도 10a 내지 도 10h에 따른 방법으로 제조된 막-전극 접합체(비교예 1)의 사진이고, 도 12c는 필름 형태의 서브 가스켓이 부착된 막-전극 접합체(비교예 2)의 사진이다.
도 12b를 참조하면, 비교예 1에 따른 막-전극 접합체에는 다수의 컬들(curls)이 발생되어 있음을 확인할 수 있다.
비교예 2에 따라 제조된 도 12c의 막-전극 접합체의 내부에는 에어 갭이 야기되었다.
반면, 본 발명의 실시예에 따라 제조된 도 12a의 막-전극 접합체에는 컬(curl) 및 에어 갭이 발견되지 않았다.
도 13는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지(300)의 단면도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지(300)는 상술한 본 발명의 막-전극 접합체(100), 상기 막-전극 접합체(100) 상의 기체 확산층(140) 및 상기 기체 확산층(140) 상의 세퍼레이터(separator)(150)을 포함한다.
상기 막-전극 접합체(100)는 전해질막(110), 상기 전해질막(110)의 제1 면 상의 제1 전극(121) 및 제1 서브 가스켓(131), 상기 전해질막(110)의 제2 면 상의 제2 전극(122) 및 제2 서브 가스켓(132)을 포함한다.
기체 확산층(140) 및 세퍼레이터(separator)(150)는 상기 막-전극 접합체(100)의 양쪽에 각각 하나씩 배치될 수 있다. 기체 확산층(140) 및 세퍼레이터(separator)(150)은 이미 설명되었으므로, 이들에 대한 상세한 설명은 생략된다.
도 13을 참조하면, 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 연료전지(300)는 제1 가스켓(171) 및 제2 가스켓(172)을 포함할 수 있다.
제1 가스켓(171) 및 제2 가스켓(172)는 각각 막-전극 접합체(100)과 세퍼레이터(150) 사이에 배치되어, 전해질막(110)과 세퍼레이터(150) 사이의 공간을 밀봉한다. 도 13을 참조하면, 기체 확산층(140)은 제1 서브 가스켓(131)과 제1 가스켓(171)에 의하여 정의되는 공간 및 제2 서브 가스켓(132)과 제2 가스켓(172)에 의하여 정의되는 공간에 배치될 수 있다.
도 13에는 기체 확산층(140)이 제1 및 제2 전극들(121, 122)의 노출부들 상에만 형성된 것으로 예시되어 있으나, 본 발명이 이것으로 한정되는 것은 아니며, 상기 기체 확산층(140)은 상기 제1 및 제2 서브 가스켓들(131, 132) 각각의 적어도 일부까지 커버하도록 연장될 수 있다.
이상 설명된 실시예들은 본 발명의 이해를 돕기 위한 것으로, 이들에 의하여 본 발명의 권리범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 권리범위는 청구범위에 의하여 정의된다.
100, 200: 서브 가스켓 일체형 막-전극 접합체
110: 전해질막 121: 제1 전극
122: 제2 전극 131: 제1 서브 가스켓
132: 제2 서브 가스켓 140: 기체 확산층
150: 세퍼레이터 190: 지지 기판
211: 제1 보호층 212: 제2 보호층

Claims (16)

  1. 전해질막의 제1 면에 제1 전극을 형성하는 단계;
    제1 액상 재료를 이용한 코팅에 의해, 상기 전해질막의 제1 면 상에 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계;
    상기 전해질막의 제2 면에 제2 전극을 형성하는 단계; 및
    제2 액상 재료를 이용한 코팅에 의해, 상기 전해질막의 제2 면 상에 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계;
    를 포함하되,
    상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 전에 상기 제1 전극 상에 제1 보호층을 배치하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계 전에 상기 제2 전극 상에 제2 보호층을 배치하는 단계 중 적어도 하나를 더 포함하는,
    막-전극 접합체의 제조방법.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1 서브 가스켓을 형성한 후 상기 제1 보호층을 제거하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성한 후 상기 제2 보호층을 제거하는 단계 중 적어도 하나를 더 포함하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은 코팅 또는 전사에 의해 형성되는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극을 형성하는 단계에서, 상기 전해질막은 지지 기판에 의해 지지되는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제1 서브 가스켓을 형성하기 위한 코팅 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하기 위한 코팅은 각각 액상의 소재를 이용하는 스프레이 코팅, 콤마 코팅 및 슬롯다이 코팅 중 어느 하나의 방법으로 이루어지는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계에서, 3D 프린터 및 부분 코팅 설비 중 적어도 하나가 사용되는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 제1 액상 재료 및 상기 제2 액상 재료는 각각 가교성 또는 경화성을 갖는 탄성 재료인, 막-전극 접합체의 제조방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 제1 액상 재료 및 상기 제2 액상 재료는 서로 동일한, 막-전극 접합체의 제조방법.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 제1 액상 재료 및 상기 제2 액상 재료는 서로 상이한, 막-전극 접합체의 제조방법.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 제1 서브 가스켓 및 제2 서브 가스켓은, 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET), 폴리아미드, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로펜(FEP), 불소 고무, 실리콘 고무, 탄화수소계 탄성체 및 폴리우레탄(Polyurethane) 중 적어도 하나를 포함하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계 중 적어도 하나의 단계에서, 상기 코팅 후, 상기 제1 서브 가스켓 또는 상기 제2 서브 가스켓은 10 초 내지 600초가 방치되는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계 중 적어도 하나의 단계에서, 상기 코팅 후, 상기 제1 서브 가스켓 또는 상기 제2 서브 가스켓은 40 ~ 150℃의 온도로 가열되는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 및 상기 제2 서브 가스켓을 형성하는 단계 중 적어도 하나의 단계에서, 상기 코팅 후, 상기 제1 서브 가스켓 또는 상기 제2 서브 가스켓은 열풍으로 3초~ 300초간 열처리되는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  15. 제1항에 있어서,
    상기 제1 보호층 및 상기 제2 보호층은 각각 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리이미드(PI), 테트라플루오르에틸렌(Tetrafluoroethylene), 폴리에틸렌(PE), 고무 및 실리콘 중 적어도 하나를 포함하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  16. 제1항에 있어서,
    상기 제1 서브 가스켓을 형성하는 단계 전에, 상기 전해질막의 적어도 일부를 절단하는 단계를 더 포함하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
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