KR102512283B1 - 막-전극 접합체 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료 전지 등에 사용되는 막-전극 접합체 및 이의 제조방법에 관한 것으로서, 전극이 적층되지 않은 멤브레인 가장자리부의 상면 및 하면에 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 각각 적층되면서 이들의 외측 끝단이 서로 접합되어 멤브레인의 에지 부분을 실링하고, 상기 접합부의 상면 및 하면에 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓이 적층됨으로써 접합부 형성에 따른 높이 단차로 인한 구성 성분들 간의 얼라인먼트 저하를 방지하여 신뢰성을 향상시킬 수 있다.

Description

막-전극 접합체 및 이의 제조방법{MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY AND PREPARATION METHOD THEREOF}
본 발명은 연료 전지 등에 사용되는 막-전극 접합체(membrane-electrode assembly; MEA) 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
연료 전지는 연료와 산화제의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 전지이며, 연료로는 수소와 메탄올, 부탄 등과 같은 탄화수소가, 산화제로는 산소가 대표적으로 사용된다. 특히 이와 같은 연료 전지는 고효율이면서, NOx 및 SOx 등의 공해 물질을 배출하지 않고, 사용되는 연료가 풍부하다는 등의 장점으로 인해 주목 받고 있다.
연료 전지에서 전기를 발생시키는 가장 기본적인 단위는 막-전극 접합체(MEA)로서, 이는 전해질막으로 사용되는 멤브레인과 멤브레인 양면에 형성되는 애노드 및 캐소드 전극으로 구성된다. 연료 전지의 전기 발생 원리를 설명하면, 먼저 애노드 전극에서는 연료의 산화 반응이 일어나 수소 이온 및 전자가 발생하고, 수소 이온이 멤브레인을 통해 캐소드 전극으로 이동하며, 캐소드 전극에서 산소(산화제)와 멤브레인을 통해 전달된 수소 이온과 전자가 반응하여 물이 생성되는 반응에 의해 외부회로에 전자의 이동이 발생하게 된다.
이와 같은 연료 전지의 막-전극 접합체에서 사용되고 있는 멤브레인은 흡습의 성질과 함께 그에 따른 팽창과 주름 발생 등의 특성을 띠고 있는데, 이는 연료 전지 스택의 제조 과정에서 체결의 어려움뿐만 아니라 막전극 접합체의 성능 저하를 가져오게 된다.
이에 대한 해결 방안으로 멤브레인 양단에 막의 방습 및 내구성을 향상시키기 위해, 도 4에서 보는 바와 같이, 종래에는 가스켓(310, 320)을 포함한 형태의 막-전극 접합체가 제작되고 있다. 상기 가스켓(310, 320)은, 막-전극 접합체의 기계적 강도를 높여 스택 체결을 용이하게 할 뿐만 아니라, 스택의 가동시에 내구성을 향상시키고 가스의 누출을 안정화시킬 수 있다.
그러나 상기 종래의 MEA 구조는 MEA의 에지(edge) 부분(도 4의 점선부)에 멤브레인(100)의 측면이 외부로 노출되어 있어 멤브레인 내부의 물이 외부로 유출 가능할 뿐만 아니라 다습한 환경이 유지될 경우에는 역으로 수분이 MEA 내부로 유입될 수 있다. 이에 따라 장시간 구동시 MEA의 에지 부분을 통한 수분 유출입에 기인하여 연료 전지의 성능이 저하되거나 물이 과도하게 생성되는 등 여러가지 문제가 발생할 수 있다.
또한, 이를 해결하기 위해 추가적인 가스켓을 이용하여 상기 MEA의 에지 부분을 실링할 경우, 이와 같은 실링에 따른 두께(높이) 단차가 발생하게 되는데, 연료 전지를 구성하기 위해 복수개의 MEA를 적층할 경우 구성성분들 간에 얼라인먼트(alignment)가 저하되어 연료 전지의 신뢰성을 만족하지 못하는 문제가 있다.
한국 공개특허공보 제2010-0018579호 (2010.02.17.)
따라서, 본 발명의 목적은 종래 막-전극 접합체의 에지 부분이 수분 유출입에 취약한 문제를 해결하면서 구성성분들 간의 얼라인먼트를 개선하여 연료 전지의 성능 및 신뢰성 저하를 방지할 수 있는 새로운 구조의 막-전극 접합체 및 이의 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 목적에 따라, 본 발명은 (a) 멤브레인; (b) 상기 멤브레인의 가장자리부를 커버하면서 외측 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 각각 적층되고, 이때 외측 끝단이 서로 접합되어 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하는 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓; (c) 상기 멤브레인의 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 각각 적층된 두 개의 전극; 및 (d) 상기 접합부의 상면 및 하면에 각각 적층되는 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓을 포함하는, 막-전극 접합체를 제공한다.
상기 다른 목적에 따라, 본 발명은 (1) 멤브레인을 제조하는 단계; (2) 상기 멤브레인의 가장자리부를 커버하면서 외측 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓을 각각 적층하는 단계; (3) 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하는 단계; (4) 상기 멤브레인의 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 두 개의 전극을 각각 적층하는 단계; 및 (5) 상기 접합부의 상면 및 하면에 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓을 각각 적층하는 단계를 포함하는, 막-전극 접합체의 제조방법을 제공한다.
본 발명은 또한 상기 막-전극 접합체를 포함하는 연료 전지를 제공한다.
본 발명의 막-전극 접합체(MEA)는 전극이 적층되지 않은 멤브레인 가장자리부의 상면 및 하면을 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓으로 각각 보호하고 외측 끝단을 접합하여 접합부를 형성하므로 멤브레인이 외부에 전혀 노출되지 않아서 MEA의 에지 부분을 통한 수분 유출입을 완벽히 차단할 수 있다.
이에 더하여, 본 발명의 막-전극 접합체는 상기 접합부의 상면 및 하면에 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓이 적층됨으로써 접합부 형성에 따른 높이 단차로 인한 구성 성분들 간의 얼라인먼트 저하를 방지하여 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 막-전극 접합체는 종래의 다른 방식보다 간단한 공정을 통해 제조되어 MEA의 에지 부분을 실링하면서 높이 단차를 해소할 수 있어서, 연료 전지 분야에 적용이 유리하다.
도 1은 본 발명의 막-전극 접합체의 단면 구조의 예시를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 막-전극 접합체의 단면 구조의 예시에서 가장자리부를 확대하여 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 막-전극 접합체의 단면 구조의 다른 예를 나타낸 것이다.
도 4는 종래의 막-전극 접합체의 단면 구조를 나타낸 것이다.
도 5 내지 8은 본 발명의 막-전극 접합체의 제조방법의 다양한 예시들을 나타낸 것이다.
이하 본 발명에 대해 첨부된 도면을 참조하여 보다 구체적으로 설명한다. 첨부 도면에서 이해를 돕기 위해 크기나 간격 등이 과장되어 표시될 수 있으며, 이 기술분야에 속하는 통상의 기술자에게 자명한 내용은 도시가 생략될 수 있다.
도 1을 참조하여, 본 발명의 막-전극 접합체는
(a) 멤브레인(100);
(b) 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 외측 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층되고, 이때 외측 끝단이 서로 접합되어 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320);
(c) 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층된 두 개의 전극(210, 220); 및
(d) 상기 접합부의 상면 및 하면에 각각 적층되는 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)을 포함한다.
이하 각 구성 요소별로 구체적으로 설명한다.
전극
상기 막-전극 접합체는 서로 대향하는 두 개의 전극(210, 220)을 갖는다.
상기 두 개의 전극은 각각 애노드(anode) 전극 및 캐소드(cathode) 전극일 수 있다. 상기 전극은 가스확산 전극(gas diffusion electrode)일 수 있다.
상기 애노드 전극은 수소 또는 메탄올, 부탄올, 프로판올, 개미산 등의 액상 탄화수소 연료를 산화시켜 수소 이온을 생성시킬 수 있다. 상기 애노드 전극은 촉매층 및 기체확산층으로 구성될 수 있다. 상기 촉매층에는 예를 들어 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-전이금속 합금 등의 촉매가 사용될 수 있다.
상기 캐소드 전극은 산소와 같은 산화제를 환원시키는 역할을 한다. 상기 캐소드 전극은 촉매층 및 기체확산층으로 구성될 수 있다. 상기 촉매층에는 예를 들어 백금 또는 백금-전이금속 합금이 사용될 수 있다.
상기 애노드 전극 및 캐소드 전극에 포함되는 기체확산층은 전류전도체로서의 역할과 함께 연료 및 산화제와 같은 반응 물질과 물을 이동시키고 확산시키는 역할을 한다. 상기 기체확산층은 예를 들어, 카본지(carbon paper), 카본천(carbon cloth), 카본펠트(carbon felt) 등으로 이루어질 수 있다. 상기 기체확산층의 촉매층과 접하는 면에는 미세기공층이 형성될 수 있다.
상기 두 개의 전극(210, 220)은 서로 동일한 면적을 가질 수 있다.
또한, 상기 두 개의 전극(210, 220)은 상기 멤브레인(100)의 전체 면적 중 60~99%에 해당하는 면적의 중앙부를 커버할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 두 개의 전극(210, 220)은 상기 멤브레인(100)의 전체 면적 중 60~95%, 70~98%, 또는 70~95%에 해당하는 면적의 중앙부를 커버할 수 있다.
멤브레인
상기 멤브레인(100)은 막-전극 접합체의 애노드 전극에서 생성된 수소 이온을 캐소드 전극으로 전달하고 애노드 전극과 캐소드 전극을 전기적으로 분리시키는 역할을 한다.
상기 멤브레인은 연료 전지 등에서 전해질막으로 사용되는 고분자 필름이라면 특별한 제한없이 가능하다. 상기 멤브레인은 연질의 고분자 필름일 수 있다.
예를 들어, 상기 멤브레인은 퍼플루오르술폰산계 고분자 수지, 폴리이미드 수지, 폴리비닐리덴플루오라이드 수지, 폴리에테르술폰 수지, 폴리페닐렌설파이드 수지, 폴리페닐렌옥사이드 수지, 폴리포스파진 수지, 폴리에틸렌나프탈레이트 수지, 폴리에스테르 수지, 도핑된 폴리벤즈이미다졸 수지, 폴리에테르케톤 수지, 폴리술폰 수지, 이들의 이온전도성 고분자 수지, 및 이들의 혼합 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 고분자 수지를 포함할 수 있다.
상기 멤브레인은 두께가 특별히 한정되지는 않으나, 예를 들어 10㎛ 내지 200㎛의 두께, 구체적으로 10㎛ 내지 150㎛의 두께, 보다 구체적으로 20㎛ 내지 100㎛의 두께를 가질 수 있다.
제 1 가스켓 및 제 2 가스켓
상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)은 상기 멤브레인(100)의 가장자리부의 상면 및 하면을 커버하여, 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 보호하고 수분의 유출입을 막는 역할을 한다.
상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)은 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 측면의 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층된다.
이때, 상기 두 개의 전극(210, 220)이 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층되므로, 상기 두 개의 전극(210, 220)은, 이의 가장자리부가 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)과 겹쳐지도록, 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 적층될 수 있다(도 1 참조).
또는, 상기 두 개의 전극(210, 220)은 이의 가장자리부가 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)과 겹쳐지지 않을 수 있으며, 이 경우 상기 두 개의 전극(210, 220)의 가장자리부의 끝단이 상기 제 1 가스켓(310) 및 상기 제 2 가스켓(320)의 안쪽부 끝단과 간극이 없도록 일치하여 접하는 것이 바람직하다.
상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 서로 동일한 면적을 가질 수 있다.
또한, 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)은 상기 멤브레인(100)의 전체 면적 중 1~40%에 해당하는 면적의 가장자리부를 커버할 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)은 상기 멤브레인(100)의 전체 면적 중 3~40%, 5~40%, 5~35%, 또는 5~30%에 해당하는 면적의 가장자리부를 커버할 수 있다.
상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 고분자 필름으로 구성될 수 있다. 예를 들어, 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 폴리페닐렌설파이드 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리프로필렌 수지 및 이들의 혼합 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 고분자 수지를 포함할 수 있다.
상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 10㎛ 내지 60㎛의 두께를 가질 수 있고, 보다 구체적으로 10㎛ 내지 40㎛의 두께를 가질 수 있다.
상기 제 1 가스켓(310) 및 상기 제 2 가스켓(320)은 이들의 외측 끝단이 서로 접합되어 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링한다.
상기 제 1 가스켓(310) 및 상기 제 2 가스켓(320) 간의 접합부는 열융착된 것일 수 있으며, 이에 따라 상기 접합부의 제 1 가스켓과 제 2 가스켓 사이에는 별도의 접착제가 존재하지 않을 수 있다. 또는 상기 접합부는 접착제에 의해 접착된 것일 수 있으며, 이에 따라 상기 접합부의 제 1 가스켓과 제 2 가스켓 사이에는 접착제가 존재할 수 있다.
도 2에서 보듯이, 상기 제 1 가스켓(310) 및 상기 제 2 가스켓(320)은 상기 멤브레인(100) 상에 적층된 부분의 표면과 상기 접합부의 표면이 높이 단차(dh)를 가질 수 있다.
제 3 가스켓 및 제 4 가스켓
상기 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)은 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 접합부의 상면 및 하면에 각각 적층되어, 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 접합부로 인해 발생하는 높이 단차(dh)를 해소하는 역할을 한다.
즉, 연료 전지를 구성하기 위해 복수개의 막-전극 접합체를 적층시에 상기 높이 단차(dh)로 인해 구성성분들 간의 얼라인먼트가 저하될 수 있는데, 상기 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓으로 인해 이러한 문제를 해소할 수 있다.
구체적으로 도 2에서 보듯이, 상기 제 3 가스켓(330)은 이의 상면이 상기 멤브레인(100)의 상면에 적층된 제 1 가스켓(310)의 상면의 연장선과 동일한 높이에 위치하도록 적층되고, 상기 제 4 가스켓(340)은 이의 하면이 상기 멤브레인(100)의 하면에 적층된 제 2 가스켓(320)의 하면의 연장선과 동일한 높이에 위치하도록 적층될 수 있다.
또한, 상기 제 3 가스켓(330)이 상기 멤브레인(100)의 상면에 적층된 상기 제 1 가스켓(310)의 상면과 상기 접합부의 상면 간의 높이 단차(dh)에 해당하는 두께를 갖고, 상기 제 4 가스켓(340)이 상기 멤브레인(100)의 하면에 적층된 상기 제 2 가스켓(320)의 하면과 상기 접합부의 하면 간의 높이 단차에 해당하는 두께를 가질 수 있다.
이에 따라 상기 막-전극 접합체에서, 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 멤브레인(100) 상에 적층된 부분의 총 두께(t1)와 상기 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)이 접합부 상에 적층된 부분의 총 두께(t2)가 서로 동일할 수 있다.
상기 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓은 고분자 필름으로 구성될 수 있다.
상기 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓으로 사용될 수 있는 고분자 필름은 수십 내지 수백 마이크로미터(㎛)의 두께로 필름화할 수 있는 고분자 필름이라면 특별히 한정되지 않는다.
또한, 상기 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓은 2장 이상의 고분자 필름의 적층체를 포함할 수 있고, 예를 들어 2장 내지 5장의 고분자 필름의 적층체를 포함할 수 있다.
상기 고분자 필름은 폴리페닐렌설파이드 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리프로필렌 수지, 폴리아크릴로나이트릴 수지, 폴리바이닐클로라이드 수지, 에틸렌바이닐아세테이트 수지, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 고분자 수지를 포함할 수 있다.
상기 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)은 접착제에 의해 상기 접합부의 상면 및 하면에 적층된 것일 수 있다. 이에 따라, 상기 제 3 가스켓(330)과 상기 접합부의 상면의 사이에 접착제가 존재할 수 있다. 또한, 상기 제 4 가스켓(340)과 상기 접합부의 하면의 사이에도 접착제가 존재할 수 있다.
또한, 상기 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)은 열융착되어 상기 접합부의 상면 및 하면에 적층된 것일 수 있다. 이에 따라, 상기 상기 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)과 상기 접합부 사이에 별도의 접착제가 존재하지 않을 수 있다.
제 5 가스켓 및 제 6 가스켓
도 3을 참조하여, 본 발명의 막-전극 접합체는, 상기 제 1 가스켓(310)의 상면 및 상기 제 3 가스켓(330)의 상면을 커버하도록 적층된 제 5 가스켓(350); 및 상기 제 2 가스켓(320)의 하면 및 상기 제 4 가스켓(340)의 하면을 커버하도록 적층된 제 6 가스켓(360)을 추가로 포함할 수 있다.
상기 제 5 가스켓(350) 및 제 6 가스켓(360)은 두 개의 전극(210, 220)의 측면을 실링하면서, 전극(210, 220)과 멤브레인(100) 간의 높이 차이에 따른 단차를 해소하여 연료 전지를 구성하기 위해 다수의 막-전극 접합체를 적층시에 층간에 발생하는 간극을 줄이는 역할을 한다.
구체적으로, 상기 제 5 가스켓(350)은 상기 제 1 가스켓(310)의 상기 멤브레인(100) 상에 적층된 부분의 상면, 및 상기 제 3 가스켓(330)의 상면을 모두 커버하도록 적층된다. 또한, 상기 제 6 가스켓(360)은 상기 제 2 가스켓(320)의 상기 멤브레인(100) 상에 적층된 부분의 하면, 및 상기 제 4 가스켓(340)의 하면을 모두 커버하도록 적층된다.
이때 앞서 설명한 바와 같이, 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 외측 끝단(점선 원 부분)의 접합부로 인해 발생하는 높이 단차(dh)가 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)으로 인해 해소될 수 있으므로, 필름 형태의 제 5 가스켓(350) 및 제 6 가스켓(360)을 적층하더라도 구성성분들 간의 얼라인먼트가 저하되지 않아서 막-전극 접합체의 신뢰성이 개선될 수 있다.
상기 제 5 가스켓 및 제 6 가스켓은 고분자 필름으로 구성될 수 있다.
예를 들어, 상기 제 5 가스켓 및 제 6 가스켓은 폴리페닐렌설파이드 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리프로필렌 수지 및 이들의 혼합 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 고분자 수지를 포함할 수 있다.
이하 본 발명의 막-전극 접합체의 제조방법에 대해 구체적으로 설명한다.
도 5를 참조하여, 본 발명의 일례에 따른 막-전극 접합체의 제조방법은
(1) 멤브레인(100)을 제조하는 단계;
(2) 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 외측 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)을 각각 적층하는 단계;
(3) 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 단계;
(4) 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 두 개의 전극(210, 220)을 각각 적층하는 단계; 및
(5) 상기 접합부의 상면 및 하면에 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)을 각각 적층하는 단계를 포함한다.
이하 각 단계별로 구체적으로 설명한다.
(1) 멤브레인의 제조
단계 (1)은 멤브레인(100)을 제조하는 단계이다.
상기 멤브레인은 연질의 고분자 필름일 수 있으며, 이의 재료로 사용되는 고분자 수지의 구체적인 종류는 앞서 예시한 바와 같다.
바람직하게는, 상기 멤브레인은 이의 소재로 사용될 고분자 수지를 산수처리(hydroperoxide treatement)하여 제조될 수 있다. 상기 산수처리를 통해, 고분자 사슬의 말단이 H+ 형태로 변형될 수 있다.
(2) 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓의 적층
단계 (2)는 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 외측 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)을 각각 적층하는 단계이다.
상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)은 고분자 필름일 수 있으며, 이의 재료로 사용되는 고분자 수지의 구체적인 종류는 앞서 예시한 바와 같다.
(3) 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓의 접합부 형성
단계 (3)은 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 단계이다.
일례로서, 상기 접합은 열가압(hot press)에 의해 수행될 수 있으며, 이에 따라 상기 접합에는 별도의 접착제가 필요 없을 수 있다. 구체적으로, 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 돌출된 외측 끝단에 상형 프레스 및 하형 프레스를 장착하고 열가압하여 접합부를 형성할 수 있다.
다른 예로서, 상기 접합은 접착제에 의해 수행될 수 있다. 구체적으로, 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 돌출된 외측 끝단의 안쪽면에 접착제를 도포하고 접촉시켜 접합부를 형성할 수 있다.
한편, 상기 단계 (2) 및 (3)은 동시에 수행되거나 순차적으로 수행될 수 있다. 상기 단계 (2) 및 (3)이 동시에 수행될 경우, 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)을 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층하면서 이와 동시에 열가압에 의해 이들의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성할 수 있다.
(4) 전극의 적층
단계 (4)는 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 상기 두 개의 전극(210, 220)을 각각 적층하는 단계이다.
상기 적층은 열가압(hot press) 공정에 의해 수행될 수 있다. 상기 열가압 공정은 멤브레인, 가스켓, 및 이에 적용된 접착제 등의 변이온도 이내에서 수행될 수 있고, 예를 들어 150℃ 이내의 온도에서 수행될 수 있다.
본 단계에서, 상기 두 개의 전극(210, 220)은, 이의 가장자리부가 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)과 겹쳐지면서, 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 적층될 수 있다.
본 단계를 통해, 멤브레인(100), 두 개의 전극(210, 220), 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 열가압에 의해 단단히 결합된 적층체가 얻어지게 된다.
한편, 본 단계에 사용되는 상기 전극은
(2-1) 가스확산층(gas diffusion layer, GDL)을 제조하는 단계;
(2-2) 상기 가스확산층 상에 미세기공성층(microporous layer, MPL)을 형성하는 단계; 및
(2-3) 상기 미세기공성층 상에 촉매층(catalyst layer, CL)을 형성하는 단계를 포함하여 제조될 수 있다.
상기 가스확산층(GDL)은, 예를 들어 카본지(carbon paper)에 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)를 코팅하여 제조될 수 있다. 상기 PTFE는 플루오라이드 계열의 고분자 수지로서 방수 및 접착의 역할을 수행할 수 있다.
상기 미세기공성층(MPL)은, 예를 들어 상기 가스확산층 상에 카본블랙과 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)를 코팅한 뒤 가열하여 제조될 수 있다.
상기 촉매층(CL)은, 예를 들어 상기 미세기공성층 상에 활성카본(activated carbon) 등에 담지된 백금(Pt) 및 이오노머(ionomer)를 코팅한 뒤 가열하여 제조될 수 있다. 상기 백금은 예를 들어 직경이 수 마이크로미터인 것을 사용할 수 있다.
(5) 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓의 형성
단계 (5)는 상기 제 1 가스켓(310) 및 상기 제 2 가스켓(320)의 접합부의 상면 및 하면에 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)을 각각 적층하는 단계이다.
상기 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)은 고분자 필름일 수 있으며, 이의 재료로 사용되는 고분자 수지의 구체적인 종류는 앞서 예시한 바와 같다.
상기 제 3 가스켓(330)과 제 4 가스켓(340)은 접착제에 의해 상기 접합부의 상면 및 하면에 적층될 수 있다.
구체적으로, 상기 제 3 가스켓(330)의 일면 또는 상기 접합부의 상면에 접착제를 도포한 뒤, 상기 제 3 가스켓(330)을 상기 접합부의 상면에 적층할 수 있다. 이와 유사하게, 상기 제 4 가스켓(340)의 일면 또는 상기 접합부의 하면에 접착제를 도포한 뒤, 상기 제 4 가스켓(340)을 상기 접합부의 하면에 적층할 수 있다.
또한, 상기 제 3 가스켓(330)과 제 4 가스켓(340)은 열가압에 의해 상기 접합부의 상면 및 하면에 적층될 수 있고, 이에 따라 적층시에 별도의 접착제가 필요치 않을 수 있다.
상기 본 발명에 따른 방법의 각 단계들은 순서를 바꾸어 수행될 수 있다.
예를 들어, 상기 단계들을 단계 (1), (2), (3) 및 (5)의 순서로 수행하되, 상기 단계 (4)를 단계 (3)과 (5)의 사이, 단계 (2)와 (3)의 사이, 단계 (1)과 (2)의 사이, 단계 (5) 이후, 또는 단계 (3)과 동시에 수행할 수 있다.
도 6을 참조하여, 본 발명의 다른 예에 따른 막-전극 접합체의 제조방법은
(1) 멤브레인(100)을 제조하는 단계;
(2) 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 외측 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)을 각각 적층하는 단계;
(3) 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 두 개의 전극(210, 220)을 각각 적층하는 단계;
(4) 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 단계; 및
(5) 상기 접합부의 상면 및 하면에 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)을 각각 적층하는 단계를 포함한다.
여기서 상기 단계 (3) 및 (4)가 동시에 수행될 수 있으며, 이 경우 상기 두 개의 전극(210, 220)을 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층하면서, 이와 동시에 열가압에 의해 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성할 수 있다.
도 7을 참조하여, 또 다른 예에 따른 막-전극 접합체의 제조방법은
(1) 멤브레인(100)을 제조하는 단계;
(2) 상기 멤브레인(100)의 가장자리부를 커버하면서 외측 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)을 각각 적층하는 단계;
(3) 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 단계;
(4) 상기 접합부의 상면 및 하면에 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)을 각각 적층하는 단계; 및
(5) 상기 멤브레인(100)의 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 두 개의 전극(210, 220)을 각각 적층하는 단계를 포함한다.
여기서 상기 단계 (2) 및 (3)이 동시에 수행될 수 있으며, 이 경우 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)을 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층하면서 이와 동시에 열가압에 의해 이들의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성할 수 있다.
또한, 상기 단계 (3) 및 (4)가 동시에 수행될 수 있으며, 이 경우 상기 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)을 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 외측 끝단에 적층하면서 열가압에 의해 상기 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성할 수 있다.
도 8을 참조하여, 또 다른 예에 따른 막-전극 접합체의 제조방법은
(1) 멤브레인(100)을 제조하는 단계;
(2) 상기 멤브레인(100)의 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 두 개의 전극(210, 220)을 각각 적층하는 단계; 및
(3) 상기 멤브레인(100)의 상기 두 개의 전극(210, 220)이 존재하지 않는 가장자리부를 커버하면서 외측 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)을 각각 적층하는 단계;
(4) 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인(100)의 측면 에지를 실링하는 단계; 및
(5) 상기 접합부의 상면 및 하면에 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)을 각각 적층하는 단계를 포함한다.
여기서 상기 단계 (3) 및 (4)가 동시에 수행될 수 있으며, 이 경우 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)을 상기 멤브레인(100)의 상면 및 하면에 각각 적층하면서 이와 동시에 열가압에 의해 이들의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성할 수 있다.
또한, 상기 단계 (4) 및 (5)가 동시에 수행될 수 있으며, 이 경우 상기 제 3 가스켓(330) 및 제 4 가스켓(340)을 상기 제 1 가스켓(310) 및 제 2 가스켓(320)의 외측 끝단에 적층하면서 열가압에 의해 상기 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성할 수 있다.
본 발명은 상기 막-전극 접합체(MEA)를 포함하는 연료 전지를 제공한다.
상기 연료 전지는 상기 MEA를 2개 이상 포함할 수 있다. 구체적으로, MEA가 2개 이상 적층된 스택(stack) 형태로 상기 연료 전지에 포함될 수 있다. 또한, 상기 적층된 MEA 사이에는 분리판(separator)이 삽입될 수 있으며, 상기 분리판에는 MEA 간의 기체 또는 액체 교환 및 수송을 위한 통로가 구비될 수 있다.
상기 연료 전지는 본 발명의 MEA를 이용함으로써, 멤브레인이 외부에 전혀 노출되지 않아서 MEA의 에지 부분을 통한 수분 유출입을 완벽히 차단할 수 있고, 접합부 형성에 따른 높이 단차를 해소하여 스택 형성시에 얼라인먼트가 저하되지 않으므로 신뢰성이 우수하다. 따라서, 상기 연료 전지는 자동차의 동력원, 가정용 발전장치, 이동식 전원, 군사용 전원 등 다양한 분야에 사용될 수 있다.
100: 멤브레인, 210, 220: 전극,
310: 제 1 가스켓, 320: 제 2 가스켓,
330: 제 3 가스켓, 340: 제 4 가스켓,
350: 제 5 가스켓, 360: 제 6 가스켓,
t1, t2: 총 두께, dh: 높이 단차.

Claims (12)

  1. (a) 멤브레인;
    (b) 상기 멤브레인의 가장자리부를 커버하면서 외측 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 각각 적층되고, 이때 외측 끝단이 서로 접합되어 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하는 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓;
    (c) 상기 멤브레인의 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 각각 적층된 두 개의 전극; 및
    (d) 상기 접합부의 상면 및 하면에 각각 적층되는 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓을 포함하고,
    상기 제 1 가스켓의 상면 및 제 3 가스켓의 상면을 모두 커버하도록 적층된 제 5 가스켓; 및 상기 제 2 가스켓의 하면 및 제 4 가스켓의 하면을 모두 커버하도록 적층된 제 6 가스켓을 추가로 포함하고,
    상기 제 3 가스켓 및 상기 제 4 가스켓은 폴리페닐렌설파이드 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리프로필렌 수지, 폴리아크릴로나이트릴 수지, 폴리바이닐클로라이드 수지, 에틸렌바이닐아세테이트 수지, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 고분자 수지를 포함하는 고분자 필름으로 구성된 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 3 가스켓은 이의 상면이 상기 멤브레인의 상면에 적층된 제 1 가스켓의 상면의 연장선과 동일한 높이에 위치하도록 적층되고,
    상기 제 4 가스켓은 이의 하면이 상기 멤브레인의 하면에 적층된 제 2 가스켓의 하면의 연장선과 동일한 높이에 위치하도록 적층된 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 3 가스켓은 상기 멤브레인의 상면에 적층된 상기 제 1 가스켓의 상면과 상기 접합부의 상면 간의 높이 단차에 해당하는 두께를 갖고,
    상기 제 4 가스켓은 상기 멤브레인의 하면에 적층된 상기 제 2 가스켓의 하면과 상기 접합부의 하면 간의 높이 단차에 해당하는 두께를 갖는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 멤브레인 상에 적층된 부분의 총 두께(t1)와 상기 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓이 접합부 상에 적층된 부분의 총 두께(t2)가 서로 동일한 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓은 상기 멤브레인의 전체 면적 중 5% 내지 40%에 해당하는 면적의 가장자리부를 커버하고,
    상기 두 개의 전극은 상기 멤브레인의 전체 면적 중 70% 내지 95%에 해당하는 면적의 중앙부를 커버하는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체.
  8. 삭제
  9. (1) 멤브레인을 제조하는 단계;
    (2) 상기 멤브레인의 가장자리부를 커버하면서 외측 끝단이 돌출되도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓을 각각 적층하는 단계;
    (3) 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓의 외측 끝단을 서로 접합하여 접합부를 형성하면서 상기 멤브레인의 측면 에지를 실링하는 단계;
    (4) 상기 멤브레인의 상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓이 존재하지 않는 중앙부를 커버하도록 상기 멤브레인의 상면 및 하면에 두 개의 전극을 각각 적층하는 단계; 및
    (5) 상기 접합부의 상면 및 하면에 제 3 가스켓 및 제 4 가스켓을 각각 적층하는 단계를 포함하고,
    상기 제 1 가스켓의 상면 및 제 3 가스켓의 상면을 모두 커버하도록 제 5 가스켓을 적층하는 단계와 상기 제 2 가스켓의 하면 및 제 4 가스켓의 하면을 모두 커버하도록 제 6 가스켓을 적층하는 단계를 추가로 포함하고,
    상기 제 3 가스켓 및 상기 제 4 가스켓은 폴리페닐렌설파이드 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리프로필렌 수지, 폴리아크릴로나이트릴 수지, 폴리바이닐클로라이드 수지, 에틸렌바이닐아세테이트 수지, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 고분자 수지를 포함하는 고분자 필름으로 구성된 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 제 1 가스켓 및 제 2 가스켓의 외측 끝단의 접합은 열가압(hot press)에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  11. 제 9 항에 있어서,
    상기 단계들을 단계 (1), (2), (3) 및 (5)의 순서로 수행하되, 상기 단계 (4)를 단계 (3)과 (5)의 사이, 단계 (2)와 (3)의 사이, 단계 (1)과 (2)의 사이, 단계 (5) 이후, 또는 단계 (3)과 동시에 수행하는 것을 특징으로 하는, 막-전극 접합체의 제조방법.
  12. 제 1 항의 막-전극 접합체를 포함하는 연료 전지.
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