KR102440892B1 - 적색 질화물 형광체의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

적색 질화물 형광체 중의 하나인 SrLi2Al2O2N2:Eu2+(SALON) 형광체의 제조방법이 개시된다. 일 실시예에 따른 SALON 형광체의 제조방법은, 스트론튬(Sr) 함유 화합물과 알루미늄 함유 화합물을 포함하는 제1 혼합물을 소성하여 SrAl2O4를 생성하는 제1 합성 단계 및 제1 합성단계에서 생성된 SrAl2O4와 리튬 나이트라이드(Li3N)를 포함하는 제2 혼합물을 소성하여 SrLi2Al2O2N2:Eu2+를 생성하는 제2 합성 단계를 포함하고, 제1 혼합물과 제2 혼합물 중에서 적어도 하나는 유로퓸 함유 화합물을 포함한다.

Description

적색 질화물 형광체의 제조방법{Method for synthesizing red nitride phosphor}
본 발명은 형광체의 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로 적색 질화물 형광체의 제조방법에 관한 것이다.
차세대 발광 소자 중에서 가장 주목을 받고 있는 발광 다이오드(Light Emitting Diode, LED)는 통상 자외선 또는 청색과 같은 단파장의 광을 방출한다. 하지만, LED로부터 방출되는 단파장의 광을 흡수하여 황색, 녹색, 적색 등과 같은 다른 파장의 광을 방출하는 형광체와 함께 사용하는 형광체 변환 LED(pc-LED)를 이용할 경우에 다양한 색상을 방출할 수 있다. 이러한 pc-LED는 높은 에너지 효율, 빠른 응답성, 긴 수명 등의 장점을 가지고 있는데, 형광등을 대체하는 조명용 광원으로는 물론 디스플레이의 백라이트 광원, 자동차의 전등이나 표시 패널 등으로 광범위하게 그 사용범위가 확대되고 있다.
다양한 색상의 형광체들 중에서 적색 형광체는 LED 분야에서 그 중요성이 점점 증가하고 있다. 예를 들어, 현재 가장 널리 활용되고 있는 백색 pc-LED 중의 하나는 청색 LED와 황색 형광체를 조합한 것인데, 이 백색 pc-LED는 녹색과 적색 성분이 결여되어 연색성이 낮은 단점이 있다. 이러한 단점을 보완하려는 한 가지 방법이, 황색 형광체 외에 적색 형광체를 추가함으로써 연색성을 개선하는 것이다. 이와 같이, 고연색성과 우수한 색재현성 뿐만 아니라 고효율과 스펙트럼 확장 등을 구현하기 위하여, 우수한 품질의 적색 형광체가 요구되고 있다.
적색 형광체의 하나로 CASN 또는 SCASN 계열의 질화물 적색 형광체가 널리 알려져 있다. 예를 들어, 국제공개특허 WO2006/106948호(특허문헌 1)에 SCASN 계열의 적색 형광체의 조성과 함께 그 제조방법이 개시되어 있다. 그리고 최근에 오픈 액세스 저널 중의 하나인 네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)의 2019년 10월호, "Sr[Li2Al2O2N2]:Eu2+-A high performance red phosphor to brighten the future"(비특허문헌 1)에는 새로운 적색 형광체로서 Sr[Li2Al2O2N2]:Eu2+(이하, 'SALON'이라 함) 형광체가 제안되었다. 비특허문헌 1에 의하면, SALON 형광체는 고효율의 형광체일 뿐만 아니라, 적색 형광체로서 최적의 스펙트럼 위치를 나타내며, 좁은 반치폭과 우수한 열적 안정성을 보인다. 뿐만 아니라, SALON 형광체를 이용하는 백색 pc-LED는 기존의 백색 pc-LED에 비하여 발광 효율(luminous efficacy)이 16%나 개선된다.
국제공개특허 WO2006/106948호(2006. 10. 12.)
"Sr[Li2Al2O2N2]:Eu2+ - A high performance red phosphor to brighten the future", Gregor J. Hoerder et. al, www.nature.com/naturecommunications, 2019년 10월
비특허문헌 1에는 Sr3Al2O6과 리튬 아자이드(LiN3)를 출발 물질로 하고 Eu2O3를 도핑제(doping agent)로 하며, 과량의 리튬을 용융제(fluxing agent)로 하여, SALON를 제조하는 방법이 개시되어 있다. 그러나 본 출원의 출원인이 비특허문헌 1에 개시된 제조방법을 이용하여 제조한 결과, 최종 결과물로서 SALON이 합성되지 않거나 또는 수율이 현저히 낮다는 것을 알게 되었다.
본 발명은 적색 질화물 형광체 중의 하나인 SALON 형광체의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기한 과제를 해결하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 적색 질화물 형광체의 제조방법은, 스트론튬 함유 화합물과 알루미늄 함유 화합물를 포함하는 제1 혼합물을 소성하여 SrAl2O4를 생성하는 제1 합성단계 및 상기 제1 합성단계에서 생성된 SrAl2O4와 리튬 나이트라이드(Li3N)를 포함하는 제2 혼합물을 소성하여 SrLi2Al2O2N2:Eu2+를 생성하는 제2 합성단계를 포함하고, 상기 제1 혼합물과 상기 제2 혼합물 중에서 적어도 하나는 유로퓸 포함 화합물 을 포함한다.
상기 실시예의 일 측면에 의하면, 상기 스트론튬 함유 화합물은 스트론튬 카보네이트(SrCO3), 스토론튬 옥사이드(SrO), 스트론튬 나이트레이트(Sr(NO3)2), 스트론튬 나이트 라이드(Sr3N2), 스트론튬 설페이트(SrSO4), 스트론튬 설파이드(SrS), 스트론튬 아세테이트(Sr(CH3CO2)2), 스트론튬 하이드록사이드 (Sr(OH)2), 스트론튬 하이드라이드 (SrH2) 및 스트론튬 할라이드(SrX2, X= F, Cl, Br,I)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함할 수 있다. 그리고 상기 알루미늄 함유 화합물은 알루미늄 카보네이트(Al2(CO3)2), 알루미늄 옥사이드(Al2O3), 알루미늄 나이트레이트 (Al (NO3)3), 알루미늄 나이트 라이드(AlN), 알루미늄 설페이트(Al2(SO4)3), 알루미늄 설파이드(Al2S3), 알루미늄 아세테이트(Al(CH3CO2)3), 알루미늄 하이드록사이드 (Al(OH)3), 알루미늄 하이드라이드 (AlH3) 및 알루미늄 할라이드(AlX3, X= F, Cl, Br,I)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함할 수 있다. 또한, 상기 유로퓸 함유 화합물은 유로퓸 카보네이트(Eu2(CO3)2), 유로퓸 옥사이드(Eu2O3), 유로퓸 나이트레이트 (Eu (NO3)3), 유로퓸 나이트 라이드(EuN), 유로퓸 설페이트(Eu2(SO4)3), 유로퓸 설파이드(Eu2S3), 유로퓸 아세테이트(Eu(CH3CO2)3), 유로퓸 하이드록사이드 (Eu(OH)3), 유로퓸 하이드라이드 (EuH3) 및 유로퓸 할라이드(EuX3, X= F, Cl, Br,I)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함할 수 있다.
이 경우에, 상기 제1 혼합물은, 1~2몰의 상기 스트론튬 함유 화합물 , 1~5몰의 상기 알루미늄 함유 화합물 및 0~1몰의 상기 유로퓸 함유 화합물을을 포함하고, 상기 제2 혼합물은, 1~2몰의 SrAl2O4, 1~12몰의 상기 리튬 나이트라이드 및 0~1몰의 상기 유로퓸 함유 화합물을 포함할 수 있다.
그리고 상기 제1 합성단계에서는 대기 분위기 또는 환원 분위기에서 1100~1500℃의 온도로 상기 제1 혼합물을 가열하고, 상기 제2 합성단계에서는 환원 분위기에서 700~1000℃의 온도로 상기 제2 혼합물을 가열할 수 있다.
또한, 제2 합성단계에서 생성된 SrLi2Al2O2N2:Eu2+를 추가로 가열하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이 때, 상기 제2 합성단계에서의 가스 분위기와 동일한 환원 분위기에서, 생성된 SrLi2Al2O2N2:Eu2+의 용융점 미만의 온도까지 가열이 수행될 수 있다.
본 발명에 의하면, 저렴한 원재료와 쉬운 합성방법으로, 상대적으로 반치폭이 좁고 고효율의 SALON 형광체를 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 SALON 형광체의 제조방법을 보여주는 흐름도이다.
도 2는 본 발명의 실험예 x 에 따라 제조된 SALON 형광체에 대한 SEM 사진이다.
도 3은 본 발명의 실험예 x 에 따라 제조된 SALON 형광체의 외관을 보여주는 사진이다.
도 4는 본 발명의 실험예 1 내지 4에 따라 제조된 SALON 형광체 각각에 대한 XRD 패턴을 측정 결과를 보여주는 그래프이다.
도 5는 본 발명의 실험예 2 내지 4에 따라 제조된 SALON 형광체 각각에 대한 파장-강도 곡선을 보여주는 그래프이다.
도 6은 표 3에 기재된 배합 비율에 따라 각각 제조된 백색 pc-LED 소자의 발광 스펙트럼을 보여 주는 것이다.
이하, 본 발명의 실시예를 첨부된 도면들을 참조하여 상세하게 설명한다. 본 명세서에서 사용되는 용어 및 단어들은 실시예에서의 기능을 고려하여 선택된 용어들로서, 그 용어의 의미는 발명의 의도 또는 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 따라서 후술하는 실시예에서 사용된 용어는, 본 명세서에 구체적으로 정의된 경우에는 그 정의에 따르며, 구체적인 정의가 없는 경우는 당업자들이 일반적으로 인식하는 의미로 해석되어야 할 것이다.
SALON 형광체의 제조방법
본 발명의 실시예에 따른 적색 질화물 형광체, 즉 SALON 형광체의 제조방법에서는, 스트론튬(Sr) 함유 화합물, 알루미늄(Al) 함유 화합물, 리튬 나이트라이드(Li3N) 및 유로퓸(Eu) 함유 화합물을 사용한다. 여기서, 스트론튬 함유 화합물은, 예컨대 스트론튬 카보네이트(SrCO3), 스토론튬 옥사이드(SrO), 스트론튬 나이트레이트(Sr(NO3)2), 스트론튬 나이트 라이드(Sr3N2), 스트론튬 설페이트(SrSO4), 스트론튬 설파이드(SrS), 스트론튬 아세테이트(Sr(CH3CO2)2), 스트론튬 하이드록사이드 (Sr(OH)2), 스트론튬 하이드라이드 (SrH2) 및 스트론튬 할라이드(SrX2, X= F, Cl, Br,I)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함할 수 있다. 그리고 알루미늄 함유 화합물은 알루미늄 카보네이트(Al2(CO3)2), 알루미늄 옥사이드(Al2O3), 알루미늄 나이트레이트 (Al (NO3)3), 알루미늄 나이트 라이드(AlN), 알루미늄 설페이트(Al2(SO4)3), 알루미늄 설파이드(Al2S3), 알루미늄 아세테이트(Al(CH3CO2)3), 알루미늄 하이드록사이드 (Al(OH)3), 알루미늄 하이드라이드 (AlH3) 및 알루미늄 할라이드(AlX3, X= F, Cl, Br,I)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함할 수 있다. 또한, 유로퓸 함유 화합물은 유로퓸 카보네이트(Eu2(CO3)2), 유로퓸 옥사이드(Eu2O3), 유로퓸 나이트레이트 (Eu (NO3)3), 유로퓸 나이트 라이드(EuN), 유로퓸 설페이트(Eu2(SO4)3), 유로퓸 설파이드(Eu2S3), 유로퓸 아세테이트(Eu(CH3CO2)3), 유로퓸 하이드록사이드 (Eu(OH)3), 유로퓸 하이드라이드 (EuH3) 및 유로퓸 할라이드(EuX3, X= F, Cl, Br,I)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함할 수 있다.
그리고 본 발명의 실시예에 따른 SALON 형광체의 제조방법에서는, 전술한 원재료들을 소정의 비율로 혼합한 다음 혼합물을 소성함으로써 SALON 형광체를 합성하는데, 이 합성 과정에서는 2단계 소성(가열)을 사용한다. 보다 구체적으로, 본 발명의 실시예에서는 전술한 원재료들 전부를 혼합한 다음 단 1회의 소성 과정을 수행하여 바로 SALON 형광체를 생성하는 것이 아니라, 원재료의 일부 혼합물을 1차로 소성하여 중간 생성물로 SrAl2O4를 생성한 다음, 중간 생성물인 SrAl2O4와 나머지 원재료를 혼합하여 2차로 소성하는 2단계 소성 과정을 통하여 SALON 형광체를 생성한다. 이에 의하면, 2단계 소성 과정을 적용함으로써, 쉽게 구할 수 있는 전술한 원재료들을 이용하여 특성이 우수한 SALON 형광체를 제조하는 것이 가능하다.
또한, 상기 2차 소성 단계와 동일한 가스 분위기하에서, 발광 물질, 즉 SrLi2Al2O2N2:Eu2+의 용융점 미만의 온도까지, 2차 소성의 결과로 생성된 SrLi2Al2O2N2:Eu2+을 3차로 소성(가열)하는 과정이 추가로 실행될 수도 있다. 이에 의하면, 생성된 발광 물질의 신뢰성과 함께 발광 효율 등의 광학적인 특성을 더욱 개선할 수 있다.
이하, 본 발명의 실시예에 따른 SALON 형광체의 제조방법에 대하여 보다 구체적으로 설명한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 SALON 형광체의 제조방법을 보여주는 흐름도이다.
도 1을 참조하면, 먼저 스트론튬 함유 화합물과 알루미늄 함유 화합물을 혼합한 혼합물(제1 혼합물)을 소성하여 SrAl2O4를 생성한다(S10, 제1 합성 단계). 전술한 바와 같이, 스트론튬 함유 화합물은 스트론튬 카보네이트, 스토론튬 옥사이드 또는 이들의 혼합물일 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다. 그리고 제1 혼합물에는 유로퓸 함유 화합물이 포함되거나 또는 포함되지 않을 수도 있는데, 전자의 경우에 제1 합성 단계의 생성물(중간 생성물)은 SrAl2O4:Eu2+가 될 수도 있다.
일례로, 제1 혼합물은 1~2몰의 스트론튬 함유 화합물, 1~5몰의 알루미늄 함유 화합물과 0~1몰의 유로퓸 함유 화합물을 포함할 수 있다. 여기서, 0몰의 유로퓸 함유 화합물은 유로퓸 함유 화합물이 제1 혼합물에 포함되지 않는 경우를 가리킨다.
제1 합성 단계에서는, 상기 제1 혼합물을 약 600 내지 1600℃의 온도로 1차로 가열한다. 1차 가열에서는, 바람직하게는, 제1 혼합물을 약 1100 내지 1500℃의 온도 범위에서 가열하는 것이 좋다. 온도 범위를 벗어날 경우에는 유사한 구조를 가진 스트론튬 화합물, 예컨대 Sr3AlO6,SrAl4O7 등의 불순물이 생성될 수 있다.
이 때, 가스 분위기는 대기(Air) 분위기 또는 환원 분위기를 조성한다. 환원 분위기로는 N2에 대한 H2의 비율이 0~25%, 바람직하게는 5~10%가 되도록 한다. N2는 산화를 방지하는 역할을 하지만, H2는 활성제인 Eu3+를 Eu2+로 환원시키는 역할을 수행하는데, H2의 양이 많을수록 Eu3+의 환원이 잘되어 올라가지만 위험성도 그 만큼 올라가므로, H2 비율은 N2대비 5~10%가 적정하다. 그리고 1차 가열은, 약 600 내지 1600℃의 온도 범위에서 약 1분 내지 144시간 동안, 바람직하게는 1100 내지 1500℃의 온도 범위에서 약 4시간 내지 6시간 동안 수행한다.
그리고 제1 합성 단계의 생성물(중간 생성물)인 SrAl2O4와 리튬 나이트라이드(Li3N)를 포함하는 제2 혼합물을 가열하여, SALON 형광체 즉 SrLi2Al2O2N2:Eu2+를 생성한다(S20, 제2 합성 단계). 전술한 바와 같이, 중간 생성물은 SrAl2O4:Eu2+이어도 된다. 그리고 제2 혼합물에는 유로퓸 함유 화합물이 포함되거나 또는 포함되지 않을 수도 있는데, 제1 혼합물에 유로퓸 함유 화합물이 포함되지 않은 경우에는, 제2 혼합물에는 유로퓸 함유 화합물이 반드시 포함된다.
일례로, 제1 혼합물은 1~2몰의 SrAl2O4 또는 SrAl2O4:Eu2+, 1~2몰의 리튬 나이트라이드, 알루미늄 함유 화합물과 0~1몰의 유로퓸 함유 화합물을 포함할 수 있다. 여기서, 0몰의 유로퓸 함유 화합물은 유로퓸 함유 화합물이 제2 혼합물에 포함되지 않는 경우를 가리킨다.
제2 합성 단계에서는 상기 제2 혼합물을 약 600 내지 1600℃의 온도로 가열하는 2차 소성(가열)을 수행한다. 2차 소성에서는, 바람직하게는, 제2 혼합물을 약 700 내지 1000℃의 온도 범위에서 가열하는 것이 좋다. 이 온도 범위를 벗어 날 경우, 유사한 구조를 가진 SrO, AlN, Li2O 등의 원재료가 남아있거나 또는 불순물이 생성될 수 있다.
이 때, 가스 분위기는 대기(Air) 분위기 또는 환원 분위기를 조성한다. 환원 분위기로는 Ar 또는 N2에 대한 H2의 비율이 0~25%, 바람직하게는 5~10%가 되도록 한다. Ar 또는 N2는 산화를 방지하는 역할을 하지만, H2는 활성제인 Eu3+를 Eu2+로 환원시키는 역할을 수행하는데, H2의 양이 많을수록 Eu3+의 환원이 잘되어 올라가지만 위험성도 그 만큼 올라가므로, H2 비율은 Ar 또는 N2 대비 5~10%가 적정하다. 그리고 2차 가열은, 약 600 내지 1600℃의 온도 범위에서 약 1분 내지 144시간 동안, 바람직하게는 700 내지 1000℃의 온도 범위에서 약 20시간 내지 28시간 동안 수행한다.
계속해서, 2차 합성 단계의 결과로 생성된 SrLi2Al2O2N2:Eu2+을 추가로 소성(가열)하는 과정이 더 실행될 수도 있다(추가 소성 단계, S30). 추가 소성 단계는 전술한 2차 합성 단계(S20)와 동일한 가스 분위기하에서, 2차 합성 단계보다 높은 온도에서 가열을 수행한다. 다만, 추가 소성 단계의 가열 온도는 2차 합성 단계의 결과물인 SrLi2Al2O2N2:Eu2+의 용융점 미만의 온도까지이어야 한다. 이러한 추가 소성 단계는 임의적인 과정이지만, 이를 통해서 2차 합성 단계(S20)에서 생성된 발광 물질(SrLi2Al2O2N2:Eu2+)의 신뢰성과 함께 발광 효율 등의 광학적인 특성을 더욱 개선할 수 있다.
실험예
본 발명의 출원인들은, 동일한 원재료를 사용하지만 소성 온도를 다르게 하면서, 전술한 본 발명의 실시예에 따라 2단계 합성 공정을 통해 SALON 형광체를 제조하였다. 실험예에서 사용된 원재료와 공정 조건은 표 1과 같다.
Figure 112020054558351-pat00010
도 2는 본 발명의 실험예 IV에 따라 제조된 SALON 형광체에 대한 SEM 사진이다. 그리고 도 3은 본 발명의 실험예 IV에 따라 제조된 SALON 형광체의 외관을 보여주는 사진으로서, 사진 (a)는 합성된 형광체의 몸체 칼라(body color) 사진이고, (b)는 UV 램프 254nm로 여기시켰을 경우의 몸체 칼라 사진이며, (c)는 UV 램프 36nm로 여기시켰을 때의 몸체 칼라 사진이다. 도 3을 참조하면, 본 발명의 실험예에 따라 제조된 SALON 형광체는 외관이 주황색(오렌지색)을 띤다는 것을 알 수 있다.
그리고 도 4는 본 발명의 실험예 1 내지 4에 따라 제조된 SALON 형광체 각각에 대한 XRD 패턴을 측정 결과를 보여주는 그래프이다. 도 4를 참조하면, 700℃에서는 SrO,AlN 등 원재료가 남아있지만, 725℃부터 SALON 단일상이 형성되는 것을 확인할 수 있다.
도 5는 본 발명의 실험예 2 내지 4에 따라 제조된 SALON 형광체 각각에 대한 파장-강도 곡선을 보여주는 그래프이다. 도 5를 참조하면, 본 발명의 실험예에 따라 제조된 SALON 형광체는 파장 약 610~625nm 범위에서 강도가 최대가 된다는 것을 알 수 있다. 또한, 소성 온도가 725 내지 775℃ 사이의 범위에서는 온도가 올라갈수록 강도도 증가한다는 것을 알 수 있다.
Figure 112020051749204-pat00002
표 2는 본 발명의 실험예 2 내지 4에 따라 제조된 SALON 형광체 각각과 종래의 적색 질화물 형광체(비특허문헌 1에 개시된 SALON 형광체 및 특허문헌 1에 따른 SCASN 형광체(M社의 BR2-620B))의 특성을 비교해서 보여주는 것이다. 표 2를 참조하면, 본 발명의 실험예 2, 3, 4에 따라 제조된 SALON 형광체는, 비특허문헌 1에 따른 SALON 형광체와 거의 동일한 반치폭(FWHM)을 가지며, 특허문헌 1에 따른 SCASN 형광체보다는 반치폭이 많이 좁다는 것을 알 수 있다. 또한, CIE 색공간 좌표로 볼 때, 본 발명의 실험예 2, 3, 4에 따라 제조된 SALON 형광체는, 적색 성분이 충분하다는 것을 알 수 있다.
표 3은 본 발명의 실험예 4에 따라 제조된 SALON 형광체와 특허문헌 1에 따른 SCASN 형광체를 각각 적색 형광체로 사용하여, 색온도 4500K를 기준으로 제조된 백색 pc-LED 소자를 구성하는 황색 형광체 및 적색 형광체와 실리콘의 상대적인 배합 비율(무게비)을 보여 주는 것이다. 제조된 백색 pc-LED 소자는 0.8(mm)의 두께를 갖는 제너 타입(Zener Type) 패키지로서, 455nm의 발광 파장을 갖는 칩이 발광 소자로 사용되었다.
Figure 112020051749204-pat00003
도 6은 표 3에 기재된 배합 비율에 따라 각각 제조된 백색 pc-LED 소자의 발광 스펙트럼을 보여 주는 것이다. 도 6에서 'SCASN'으로 표시된 것은 적색 형광체로 SCASN 형광체를 사용한 백색 pc-LED 소자에 대한 것이며, 'SALON'으로 표시된 것은 적색 형광체로 실험예 4형 형광체를 사용한 백색 pc-LED 소자에 대한 것이다. 도 6을 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 백색 pc-LED 소자(SALON)는 기존의 백색 pc-LED 소자(SCASN) 보다 적색 파장대의 광이 상대적으로 풍부하다(즉, 적색 파장대 범위에서 피크를 보임)는 것을 알 수 있다. 그리고 측정 결과에 의하면, 본 발명의 실시예에 따른 백색 pc-LED 소자(SALON)는 CRI(Color Randering Index)가 88.00으로서, CRI가 80.07인 기존의 백색 pc-LED 소자(SCASN) 보다 연색성 특성이 우수하였다.
이상 바람직한 실시예를 들어 본 발명을 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 전술한 실시예에 한정되지 않고, 본 발명의 기술적 사상의 범위 내에서 당분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 변형이 가능하다.

Claims (5)

  1. 스트론튬(Sr) 함유 화합물과 알루미늄 함유 화합물을 포함하는 제1 혼합물을 소성하여 SrAl2O4를 생성하는 제1 합성 단계; 및
    상기 제1 합성단계에서 생성된 SrAl2O4와 리튬 나이트라이드(Li3N)를 포함하는 제2 혼합물을 소성하여 SrLi2Al2O2N2:Eu2+를 생성하는 제2 합성 단계를 포함하고,
    상기 제1 혼합물과 상기 제2 혼합물 중에서 적어도 하나는 유로퓸 함유 화합물을 포함하고,
    상기 제1 혼합물은, 1~2몰의 상기 스트론튬 함유 화합물, 1~5몰의 상기 알루미늄 함유 화합물 및 0~1몰의 상기 유로퓸 함유 화합물을 포함하며,
    상기 제1 합성단계에서는 대기 분위기 또는 환원 분위기에서 1100~1500℃의 온도로 상기 제1 혼합물을 가열하는 것을 특징으로 하는 적색 질화물 형광체의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 스트론튬 함유 화합물은 스트론튬 카보네이트(SrCO3), 스토론튬 옥사이드(SrO), 스트론튬 나이트레이트(Sr(NO3)2), 스트론튬 나이트 라이드(Sr3N2), 스트론튬 설페이트(SrSO4), 스트론튬 설파이드(SrS), 스트론튬 아세테이트(Sr(CH3CO2)2), 스트론튬 하이드록사이드 (Sr(OH)2), 스트론튬 하이드라이드 (SrH2) 및 스트론튬 할라이드(SrX2, X= F, Cl, Br,I)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함하고, 상기 알루미늄 함유 화합물은 알루미늄 카보네이트(Al2(CO3)2), 알루미늄 옥사이드(Al2O3), 알루미늄 나이트레이트 (Al (NO3)3), 알루미늄 나이트 라이드(AlN), 알루미늄 설페이트(Al2(SO4)3), 알루미늄 설파이드(Al2S3), 알루미늄 아세테이트(Al(CH3CO2)3), 알루미늄 하이드록사이드 (Al(OH)3), 알루미늄 하이드라이드 (AlH3) 및 알루미늄 할라이드(AlX3, X= F, Cl, Br,I)로 이루어진 그룹으로 선택된 하나 이상의 화합물을 포함하며, 상기 유로퓸 함유 화합물은 유로퓸 카보네이트(Eu2(CO3)2), 유로퓸 옥사이드(Eu2O3), 유로퓸 나이트레이트 (Eu (NO3)3), 유로퓸 나이트 라이드(EuN), 유로퓸 설페이트(Eu2(SO4)3), 유로퓸 설파이드(Eu2S3), 유로퓸 아세테이트(Eu(CH3CO2)3), 유로퓸 하이드록사이드 (Eu(OH)3), 유로퓸 하이드라이드 (EuH3) 및 유로퓸 할라이드(EuX3, X= F, Cl, Br,I)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 적색 질화물 형광체의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제2 혼합물은, 1~2몰의 SrAl2O4, 1~12몰의 상기 리튬 나이트라이드 및 0~1몰의 상기 유로퓸 함유 화합물을 포함하고,
    상기 제2 합성단계에서는 환원 분위기에서 700~1000℃의 온도로 상기 제2 혼합물을 소성하는 것을 특징으로 하는 적색 질화물 형광체의 제조방법.
  4. 삭제
  5. 제3항에 있어서,
    상기 제2 합성 단계에서 생성된 SrLi2Al2O2N2:Eu2+를 상기 제2 합성 단계와 동일한 가스 분위기에서 SrLi2Al2O2N2:Eu2+의 용융점 미만의 온도까지 추가로 가열하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 적색 질화물 형광체의 제조방법.
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