KR102421949B1 - 바인더의 함량비가 다른 전극 합체층을 포함하는 전극조립체 - Google Patents

바인더의 함량비가 다른 전극 합체층을 포함하는 전극조립체 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이차전지용 전극조립체에 있어서,
상기 전극조립체는 적어도 1개 이상의 단위셀을 포함하고,
상기 단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1단위셀, 및 나머지 부분에 위치하는 제2단위셀을 포함하며,
상기 제1단위셀에서 전극조립체의 최외측 전극을 구성하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하고,
상기 제2단위셀은 바인더의 함량비가 균일하게 분포하는 전극 합제층을 포함하는 전극조립체에 대한 것이다.

Description

바인더의 함량비가 다른 전극 합체층을 포함하는 전극조립체 {Electrode Assembly Comprising Electrode Mixture Layers Having Different Content Ratio of Binder}
본 발명은 바인더의 함량비가 다른 전극 합체층을 포함하는 전극조립체에 대한 것으로서, 구체적으로, 전극조립체의 최외측 전극을 구성하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하고, 상기 전극조립체의 나머지 부분에 위치하는 전극은 바인더의 함량비가 균일하게 분포하는 전극 합제층을 포함하는 전극조립체에 대한 것이다.
화석연료의 사용에 따른 환경 문제를 해결하기 위한 대체 에너지로서, 가장 활발하게 연구되고 있는 분야가 전기화학을 이용한 발전, 축전 분야이다.
이러한 전기화학적 에너지를 이용하는 전기화학 소자의 대표적인 예로 이차전지를 들 수 있으며, 점점 더 그 사용 영역이 확대되고 있는 추세이다.
상기 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라 분류될 수 있는 바, 전극조립체가 내장되는 금속 캔의 형상에 따라 원통형 전지 및 각형 전지가 있고, 또한, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지가 있다.
전지케이스에 내장되는 전극조립체는 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 적층된 구조로 이루어진 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형과, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막이 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형으로 분류된다.
이러한 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 모노셀(mono-cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이셀(bi-cell)을 긴 길이의 연속적인 분리필름을 이용하여 폴딩한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체가 개발되었다.
또한, 기존 스택형 전극조립체의 공정성을 향상시키고, 다양한 형태의 이차전지 수요를 충족시키기 위해, 전극과 분리막이 교대로 적층되어 접합(lamination)되어 있는 단위셀들을 적층한 구조의 라미네이션/스택형 전극조립체도 개발되었다.
한편, 이러한 이차전지 중 최근 수요가 증가하고 있는 리튬 이차전지는 안전성이 취약한 문제가 있으며, 구체적으로, 리튬 이차전지가 과충전되면 양극으로부터 과잉의 리튬이 나오고 음극으로 리튬이 삽입되면서 음극 표면에 반응성이 매우 큰 리튬 금속이 석출되고, 양극 또한 열적으로 불안정한 상태가 되며, 전해액으로 사용하는 유기 용매의 분해반응으로 인한 급격한 발열반응에 의해 전지가 발화, 폭발하는 등의 안전성 문제가 생긴다.
또한, 못과 같이 전기 전도성을 가진 물체가 전지를 관통할 경우, 전지 내부의 전기화학적 에너지가 열 에너지로 변환되면서 급격한 발열이 일어나게 된다. 이와 같은 내부의 발열에 따른 온도 상승으로, 양극 또는 음극 물질이 화학반응을 촉진함에 따라, 발열 반응이 더욱 가속화되고, 결과적으로 전지가 발화, 폭발될 수 있는 바, 안전성이 위협받는 문제가 발생한다.
구체적으로, 못 관통, 압착, 충격, 고온 노출 등의 경우, 전지 내부의 양극과 음극은 내부에서 국부적으로 단락이 발생할 수 있는데, 상기 국부적 단락으로 인해 과도한 전류가 흐르게 된 결과 발열 현상이 초래된다. 단락 전류의 크기는 저항에 반비례하므로, 상기 단락 전류는 저항이 낮은 쪽으로 많이 흐르게 되는데, 주로 집전체로 사용되는 금속 호일을 통해서 전류가 흐르게 되고, 이때의 발열을 계산해 보면 가운데 못이 관통된 부분을 중심으로 국부적으로 매우 높은 발열이 일어남을 확인할 수 있다.
전지 내부에서 발열이 일어난 경우, 분리막이 수축되어 다시 양극과 음극의 직접적인 단락을 유발하고, 반복되는 열 발생과 분리막의 수축에 의해 단락구간이 늘어나면서, 열폭주가 발생하거나, 전지 내부를 구성하고 있는 양극, 음극 및 전해액이 서로 반응하거나 연소하는 문제가 있다.
이와 관련하여, 특허문헌 1은 집전체의 일면 또는 양면에 순차적으로 도포되어 있는 2층 이상의 전극 합제층들을 포함하고, 상기 전극 합제층들의 형성 방향을 기준으로, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더 함량이, 상대적으로 집전체로부터 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더 함량보다 많은 구조의 다층 전극을 개시하고 있다.
그러나, 특허문헌 1은 집전체에 대한 전극 합제층의 접착력을 향상시키기 위한 목적의 발명으로서, 전기 전도성 물체에 의한 충격으로부터 전지를 보호하기 위한 해결책을 제시하지 못하고 있다.
특허문헌 2는 음극 활물질, 바인더 및 도전재를 포함하며, 상기 도전재와 상기 바인더의 함량비는 중량비로서 0.29 내지 0.4인 음극 활물질 조성물에 대한 것으로서, 도전재와 바인더의 함량 비율을 제어함으로써 관통 특성 등의 안전성을 향상시키기 위한 기술을 개시하나, 복수의 단위셀들을 포함하는 전극조립체에서 안전성을 향상시키기 위한 기술을 제시하지 못하고 있다.
따라서, 전기 전도성의 물체가 전지를 관통할 경우, 상기 전기 전도성 물체가 접하는 부분의 저항을 높여서 과도한 전류가 흐르는 것을 방지함으로써, 전지의 발화 내지 폭발의 위험을 낮춘 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
한국 공개특허공보 제2017-0075963호 한국 공개특허공보 제2016-0084675호
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 전극조립체의 최외측에 위치하는 전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하는 바, 저항이 높은 전극을 구성하여 발열 현상을 완화할 수 있는 전극조립체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 전극조립체는,
이차전지용 전극조립체로서, 상기 전극조립체는 적어도 1개 이상의 단위셀을 포함하고, 상기 단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1단위셀, 및 나머지 부분에 위치하는 제2단위셀을 포함하며, 상기 제1단위셀에서 전극조립체의 최외측 전극을 구성하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하고, 상기 제2단위셀은 바인더의 함량비가 균일하게 분포하는 전극 합제층을 포함하는 구조일 수 있다.
상기 단위셀은, 하나의 전극으로 이루어진 단일전극, 양극 및 음극 사이에 분리막이 개재된 구조의 모노셀(mono-cell), 및 양극들 사이에 음극이 개재되거나, 음극들 사이에 양극이 개재되고 서로 다른 전극들 사이에 분리막이 개재된 구조의 바이셀(bi-cell)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 제1단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1전극 및 상기 제1전극을 제외한 제2전극으로 구성되고, 상기 제1전극은 상기 제2전극을 대면하는 전극집전체의 일측면에만 전극 활물질이 코팅된 단면 전극이다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 제1단위셀의 제1전극은 전극집전체 상에 순차적으로 고함량 바인더층 및 저함량 바인더층이 형성되는 구조로 이루어질 수 있다.
상기 고함량 바인더층에 포함된 바인더 함량은, 상기 저함량 바인더층에 포함된 바인더 함량보다 큰 범위에서, 전극 합제의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.5중량% 내지 5.0중량%로 포함될 수 있다.
또한, 상기 저함량 바인더층에 포함된 바인더 함량은, 상기 고함량 바인더층에 포함된 바인더 함량보다 작은 범위에서, 전극 합제의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.7중량% 내지 2.0중량%로 포함될 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 제1단위셀의 제1전극은, 전극집전체에서 가까운 쪽에서 멀어지는 방향으로 바인더 함량비가 감소하도록 농도구배가 형성된 전극 코팅층을 포함할 수 있다.
상기 제1단위셀은 상기 전극 코팅층의 바인더 함량비가 전극 합제의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.5중량% 내지 5.0중량%의 범위 내에서 농도구배가 형성될 수 있다.
상기 전극조립체의 양측 최외각에 위치하는 전극은 전극조립체의 일측면에만 전극 합제층이 형성된 단면 전극이고, 상기 최외측 전극을 제외한 나머지 전극은 전극조립체의 양측면에 전극 합제층이 형성된 양면 전극일 수 있다.
상기 전극조립체의 양측 최외각에 위치하는 전극은 양극일 수 있다.
상기 전극조립체는, 양극 및 음극 사이에 분리막이 개재되어 적층된 구조의 스택형 전극조립체, 긴 시트형의 분리 필름에 단위셀들을 위치시킨 상태에서 권취하여 제조되는 스택/폴딩형 전극조립체, 및 단위셀들 사이에 분리막을 개재시킨 상태에서 접합된 구조의 라미네이션/스택형 전극조립체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 전극조립체를 구성하는 양극 활물질 및 음극 활물질 각각은 균일한 조성으로 이루어질 수 있다.
본 발명은 상기 전극조립체의 제조방법으로서,
상기 전극조립체는 적어도 1개 이상의 단위셀을 포함하고,
상기 단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1단위셀, 및 나머지 부분에 위치하는 제2단위셀을 포함하며,
상기 제1단위셀에서 전극조립체의 최외측 전극을 구성하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하고,
상기 제2단위셀은 바인더의 함량비가 균일하게 분포하는 전극 합제층을 포함하며,
상기 제1전극은 하기 단계(a) 내지 단계(d)를 통해 제조되는 전극조립체 제조방법을 제공한다.
(a) 전극 집전체의 일측면에 고함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계;
(b) 상기 고함량 바인더 합제층을 압연하는 단계;
(c) 상기 고함량 바인더 합제층 상에 저함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계; 및
(d) 상기 저함량 바인더 합제층을 압연하는 단계
본 발명은 또한, 상기 전극조립체의 제조방법으로서,
상기 전극조립체는 적어도 1개 이상의 단위셀을 포함하고,
상기 단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1단위셀, 및 나머지 부분에 위치하는 제2단위셀을 포함하며,
상기 제1단위셀에서 전극조립체의 최외측 전극을 구성하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하고,
상기 제2단위셀은 바인더의 함량비가 균일하게 분포하는 전극 합제층을 포함하며,
상기 제1전극은 하기 단계(a) 내지 단계(c)를 통해 제조되는 전극조립체 제조방법을 제공한다.
(a) 전극 집전체의 일측면에 고함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계;
(b) 상기 고함량 바인더 합제층 상에 저함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계; 및
(c) 상기 고함량 바인더 합제층 및 상기 저함량 바인더 합제층을 압연하는 단계
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는 최외측에 위치하는 전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 구조로서 전극 저항이 상대적으로 높게 구성되는 부분을 포함하는 바, 단락에 따른 발열 현상을 완화하여 안전성을 향상시킬 수 있다.
도 1은 하나의 실시예에 따른 전극조립체의 측면도이다.
도 2는 전극조립체를 구성하는 제1단위셀의 측면도이다.
도 3은 전극조립체를 구성하는 제2단위셀의 측면도이다.
도 4는 다른 하나의 실시예에 따른 전극조립체의 측면도이다.
본 발명에 따른 전극조립체는 이차전지용 전극조립체로서, 적어도 1개 이상의 단위셀을 포함하고, 상기 단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1단위셀, 및 나머지 부분에 위치하는 제2단위셀을 포함하며, 상기 제1단위셀에서 전극조립체의 최외측 전극을 구성하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하고, 상기 제2단위셀은 바인더의 함량비가 균일하게 분포하는 전극 합제층을 포함하는 구조로 이루어질 수 있다.
이와 같이, 복수의 전극들을 포함하는 전극조립체에서 최외측에 위치하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하도록 구성하고, 나머지 부분에 위치하는 제2전극은 바인더의 함량비가 균일하게 분포하는 전극 합제층으로 이루어질 수 있다.
다만, 상기 제1전극에서 바인더의 함량이 낮은 합제층에 포함되는 바인더의 함량과 상기 제2전극의 전극 합제층에 포함되는 바인더의 함량은 동일하게 구성될 수 있는 바, 상기 제1전극에서 바인더의 함량이 높은 합제층에 포함되는 바인더의 함량이, 나머지 전극들에 포함되는 바인더의 함량보다 많이 포함되는 구조가 이에 해당될 수 있다.
이와 같이, 전극조립체에서 최외측에 위치하는 전극의 바인더 함량비가 상대적으로 높게 형성하여 저항이 높은 전극을 구성하는 경우, 침상도체와 같은 물체에 의해 전극조립체에 충격을 인가할 때, 상기 침상도체가 가장 먼저 닿는 부분의 저항이 높기 때문에, 단락 발생시 단락 전류량이 감소하게 되어 발열 효과가 낮아지게 된다.
상기 제1단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1전극 및 상기 제1전극을 제외한 제2전극으로 구성되고, 상기 제1전극은 상기 제2전극을 대면하는 전극집전체의 일측면에만 전극 활물질이 코팅된 단면 전극으로 이루어질 수 있다.
따라서, 침상도체가 처음에 만나는 전극이 단면 전극이기 때문에 전극집전체의 무지부와 접촉하게 되는 바, 전극조립체의 최외측 전극이 양면 전극으로 구성되어 전극 합제층과 접촉하는 경우에 비하여 안전성을 확보할 수 있다.
또한, 상기 제1전극에서 바인더 함량이 높은 합제층과 바인더 함량이 낮은 합제층을 포함하는 합제층이 형성될 때, 전극집전체 쪽에 바인더 함량이 높은 합제층이 형성되는 경우에는, 상기 전극집전체를 통과한 침상도체가 바인더 함량이 높은 고저항 합제층과 먼저 만나게 되는 바, 발열 반응에 따른 폭발의 위험을 현저히 감소시킬 수 있다.
또한, 종래에 전극조립체를 구성하는 전극의 저항을 달리 구성하기 위하여 전극 활물질의 조성이 다른 전극을 사용하는 경우와 비교할 때, 조성이 다른 전극 활물질들을 준비할 필요가 없고, 단일한 바인더를 사용하여 조성비의 차이를 두는 것 만으로도 안전성을 현저히 향상시킬 수 있는 효과가 있는 장점이 있다.
상기 단위셀은, 하나의 전극으로 이루어진 단일전극, 양극 및 음극 사이에 분리막이 개재된 구조의 모노셀(mono-cell), 및 양극들 사이에 음극이 개재되거나, 음극들 사이에 양극이 개재되고 서로 다른 전극들 사이에 분리막이 개재된 구조의 바이셀(bi-cell)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 전극조립체는 1개의 바이셀로 이루어질 수 있고, 또는, 상기 바이셀을 포함하고, 단일 전극, 모노셀 및 바이셀로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상이 추가되는 구조로 이루어질 수 있다.
즉, 3개 이상의 전극들로 구성되는 전극조립체에서, 최외측에 위치하는 전극의 합제층을, 바인더 함량비가 상이하게 분포하는 합제층으로 형성할 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 제1단위셀의 제1전극은 복수의 층상 구조로 이루어진 전극 합제층이 형성될 수 있는 바, 구체적으로, 전극집전체 상에 순차적으로 고함량 바인더층 및 저함량 바인더층이 형성되는 구조로 이루어질 수 있다.
상기 고함량 바인더층에 포함된 바인더 함량은, 상기 저함량 바인더층에 포함된 바인더 함량보다 큰 범위에서, 전극 합제의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.5중량% 내지 5.0중량%로 포함되고, 바람직하게는 1.0중량% 내지 3.0중량%로 포함될 수 있다.
상기 고함량 바인더층에 포함된 바인더 함량이 0.5중량%보다 적게 포함되는 경우에는 저함량 바인더층에 포함되는 바인더의 함량과의 저항 차가 경미하기 때문에 상대적으로 단락 전류가 낮아지는 효과를 얻기 어렵고, 5.0중량% 보다 많이 포함되는 경우에는 전극 활물질의 함량이 상대적으로 줄어들기 때문에 용량 면에서 바람직하지 않다.
상기 저함량 바인더층에 포함된 바인더 함량은, 상기 고함량 바인더층에 포함된 바인더 함량보다 작은 범위에서, 전극 합제의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.7중량% 내지 2.0중량%로 포함될 수 있고, 바람직하게는 0.7중량% 내지 1.5중량%로 포함될 수 있다.
상기 저함량 바인더층에 포함된 바인더 함량이 0.7중량%보다 적은 경우에는 전극집전체에 대한 전극 합제층의 접착력이 낮아질 수 있으므로 바람직하지 않고, 2.0중량% 보다 큰 경우에는, 고함량 바인더층과의 바인더 함량 차이가 적어지기 때문에, 본 발명이 목적하는 효과를 달성하기 어려운 바, 바람직하지 않다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 제1단위셀의 제1전극은, 전극집전체에서 가까운 쪽에서 멀어지는 방향으로 바인더 함량비가 감소하도록 농도구배가 형성된 전극 코팅층을 포함하는 구조일 수 있다.
따라서, 상기 제1단위셀의 제1전극은 바인더 함량에 대한 농도구배가 형성된 단일 전극 합제층으로 이루어지며, 상기 전극 합제층은 두께 방향으로 전극집전체에서 멀어질수록 바인더 함량이 연속적으로 감소하는 구조로 이루어진다.
예를 들어, 상기 제1단위셀은 상기 전극 코팅층의 바인더 함량비가 전극 합제의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.5중량% 내지 5.0중량%의 범위 내에서 농도구배가 형성될 수 있다.
상기 전극조립체의 양측 최외각에 위치하는 전극은 전극조립체의 일측면에만 전극 합제층이 형성된 단면 전극이고, 상기 최외측 전극을 제외한 나머지 전극은 전극조립체의 양측면에 전극 합제층이 형성된 양면 전극일 수 있다.
즉, 상기 제1단위셀의 제1전극 가운데 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1전극은 단면 전극으로 이루어지고, 상기 제1단위셀의 최외측에 위치하는 단면 전극을 제외한 제1단위셀의 제1전극과 제2전극 및 제2단위셀의 모든 전극들은 양면 전극으로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 제1단위셀의 제1전극의 저함량 바인더층에 포함된 바인더 함량은 상기 모든 양면 전극들에 형성된 전극 합제층에 포함된 바인더 함량과 동일한 함량으로 구성된다.
이와 같이, 상기 전극조립체는 제1단위셀의 제1전극에 형성된 고함량 바인더층만 상대적으로 바인더 함량비가 높게 형성되기 때문에, 상기 전극조립체의 다른 전극들에 비해 높은 저항을 갖게 된다. 또한, 상기 제1전극은 바인더의 함량이 더 높은 비율로 포함되기 때문에 전기 전도체에 의한 관통 초기에 열폭주 현상을 안정화 하는 효과가 더 크게 발휘될 수 있다.
또한, 상기 제1바이셀에서 상기 전극조립체의 최외측에 위치하지 않는 제1전극은 양면 전극으로 형성함으로써 전지의 용량이 감소되는 것은 방지할 수 있는 효과가 있다.
상기 전극조립체의 최외각 양측에 위치하는 전극 서로 동일한 전극으로 이루어질 수 있는 바, 구체적으로 상기 전극조립체의 최외각 전극은 양극일 수 있다.
상기 전극조립체는, 양극 및 음극 사이에 분리막이 개재되어 적층된 구조의 스택형 전극조립체, 긴 시트형의 분리 필름에 단위셀들을 위치시킨 상태에서 권취하여 제조되는 스택/폴딩형 전극조립체, 및 단위셀들 사이에 분리막을 개재시킨 상태에서 접합된 구조의 라미네이션/스택형 전극조립체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상으로 이루어질 수 있고, 상기 전극조립체를 혼합하여 사용할 수도 있다.
본 발명에 따른 전극조립체는, 전극조립체의 최외측에 위치하는 전극과, 나머지 부분에 위치하는 전극 간에 바인더의 함량비를 다르게 적용하나, 전극 활물질은 동일한 조성으로 포함하는 바, 상기 전극조립체를 구성하는 모든 양극에 포함되는 양극 활물질은 모두 동일한 조성으로 이루어지고, 모든 음극에 포함되는 음극 활물질은 모두 동일한 조성으로 이루어진다.
본 발명에 따른 전극조립체는 상기 제1단위셀에서 전극조립체의 최외측 전극을 구성하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하는 바, 상기 제1전극은 하기와 같은 단계(a) 내지 단계(d)를 통해 제조될 수 있다.
즉, (a) 전극 집전체의 일측면에 고함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계, (b) 상기 고함량 바인더 합제층을 압연하는 단계, (c) 상기 고함량 바인더 합제층 상에 저함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계, 및 (d) 상기 저함량 바인더 합제층을 압연하는 단계를 통해 제조될 수 있다.
이와 같은 과정을 통해 제조되는 전극 합제층은 고함량 바인더 합제층과 저함량 바인더 합제층이 서로 분리되는 다층 구조로 형성될 수 있다.
또는, 상기 제1전극은 하기와 같은 단계(a) 내지 단계(c)를 통해 제조될 수 있다.
즉, (a) 전극 집전체의 일측면에 고함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계, (b) 상기 고함량 바인더 합제층 상에 저함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계, 및 (c) 상기 고함량 바인더 합제층 및 상기 저함량 바인더 합제층을 압연하는 단계를 통해 제조될 수 있다.
이와 같은 과정을 통해 제조되는 전극 합제층은 고함량 바인더 합제층과 저함량 바인더 합제층 사이에 경계가 형성되지 않고 농도 구배가 형ㅇ성되는 구조로 이루어질 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 전극조립체가 전해액과 함께 전지케이스에 수납되는 이차전지 및 상기 이차전지를 단위셀로 포함하는 전지팩을 제공하며, 또한 상기 전지팩을 전원으로서 포함하는 디바이스를 제공한다.
상기 디바이스는, 예를 들어, 노트북 컴퓨터, 넷북, 태블릿 PC, 휴대폰, MP3, 웨어러블 전자기기, 파워 툴(power tool), 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV), 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter), 전기 골프 카트(electric golf cart), 또는 전력저장용 시스템일 수 있지만, 이들만으로 한정되지 않음은 물론이다.
이러한 디바이스의 구조 및 제작 방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 그에 대한 자세한 설명을 생략한다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명을 쉽게 실시할 수 있는 실시예를 상세히 설명한다. 다만, 본 발명의 바람직한 실시예에 대한 동작 원리를 상세하게 설명함에 있어 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략한다.
또한, 도면 전체에 걸쳐 유사한 기능 및 작용을 하는 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 사용한다. 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 연결되어 있다고 할 때, 이는 직접적으로 연결되어 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고, 간접적으로 연결되어 있는 경우도 포함한다. 또한, 어떤 구성요소를 포함한다는 것은 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라, 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 발명을 도면에 따라 상세한 실시예와 같이 설명한다.
도 1은 하나의 실시예에 따른 전극조립체의 측면도를 모식적으로 도시하고 있다.
도 1을 참조하면, 전극조립체(100)는 바이셀 타입의 9개의 단위셀들(110, 120, 130, 140, 150, 160, 170, 180, 190)이 긴 시트형의 분리필름(101) 위에 소정의 간격으로 이격되도록 배치된 후, 일 방향으로 권취하여 제조된 스택/폴딩형 전극조립체이다.
전극조립체(100)에서 최외각에 위치하는 단위셀들(180, 190)은 중심에 음극이 위치하고 양측 외측에 양극이 위치하는 A형 단위셀인 바, 전극조립체(100)의 양측 끝단에는 양극이 위치하게 된다.
다만, 전극조립체(100)와 달리, 최외각 단위셀의 외측으로 단일 전극 또는 모노셀이 추가로 위치할 수 있는 바, 이와 같은 경우, 전극조립체의 최외각에 위치하는 전극이 양극 및 음극으로 서로 상이한 극성을 갖는 구조일 수 있다.
도 2는 전극조립체를 구성하는 제1단위셀의 측면도이다.
도 2를 참조하면, 도 1의 전극조립체(100)에서 최외측에 위치하는 제1단위셀(180', 180")은, 양극(181), 음극(182) 및 양극(183)이 분리막(185)을 사이에 개재한 상태로 적층된 구조이다.
제1단위셀(180')의 양극(181)은 양극 집전체(181a)의 일측면인 음극(182)과 대면하는 방향에만 양극 합제층(181b, 181c)이 형성된 단면 양극이고, 음극(182)은 음극 집전체(182a)의 양측면에 음극 합제층(182b)이 형성된 양면 음극이며, 양극(183)은 양극 집전체(183a)의 양측면에 양극 합제층(183b)이 형성된 양면 양극이다.
제1단위셀(180')의 단면 양극(181)은 양극 집전체(181a) 상에 고함량 바인더층(181b)과 저함량 바인더층(181c)이 순차적으로 적층되어 있고, 고함량 바인더층(181b)과 저함량 바인더층(181c)은 사이에 있는 경계를 중심으로 분리되어 있다.
제1단위셀(180")의 양극(181)은 양극 집전체(181a)의 일측면인 음극(182)과 대면하는 방향에만 양극 합제층(181d)이 형성된 단면 양극이고, 음극(182)은 음극 집전체(182a)의 양측면에 음극 합제층(182b)이 형성된 양면 음극이며, 양극(183)은 양극 집전체(183a)의 양측면에 양극 합제층(183b)이 형성된 양면 양극이다.
제1단위셀(180")의 단면 양극(181)은 양극 집전체(181a) 상에 바인더 함량이 농도구배가 형성되도록 포함된 양극 합제층(181d)이 형성되어 있다.
양극 합제층(181d)은 전극집전체(181a)에서 멀어지면서 바인더 함량이 감소하도록 농도구배가 형성되어 있는 바, 단일층 구조의 양극 합제층(181a) 내에서 경계가 형성되지 않는 상태로 바인더 함량의 농도구배가 이루어진 구조이다.
도 3은 도 1의 전극조립체의 중심부에 위치하는 제2단위셀의 측면도이다.
도 3을 참조하면, 단위셀(160)은 음극(162), 양극(161) 및 음극(162)이 분리막(165)을 사이에 개재한 상태로 적층된 구조이다. 즉, 단위셀(160)은 양측 끝단에 위치하는 전극이 음극인 C형 바이셀이다.
구체적으로, 음극(162)은 음극 집전체(162a)의 양측면에 음극 합제층(162b)이 형성된 양면 음극이며, 양극(161)은 양극 집전체(161a)의 양측면에 양극 합제층(161b)이 형성된 양면 양극이다.
전극조립체(100)에서 단위셀(160)과 인접하게 위치하는 또 다른 제2바이셀은 단위셀(140)과 같은 구조로 이루어지는 바, 단위셀(140)은 양극(141), 음극(142) 및 양극(141)이 분리막(145)을 사이에 개재한 상태로 적층된 구조이다. 즉, 단위셀(140)은 양측 끝단에 위치하는 전극이 양극인 A형 바이셀이다.
구체적으로, 양극(141)은 양극 집전체(141a)의 양측면에 양극 합제층(141b)이 형성된 양면 양극이며, 음극(142)은 음극 집전체(142a)의 양측면에 음극 합제층(142b)이 형성된 양면 음극이다.
단위셀(140)과 단위셀(160)을 구성하는 양극 합제층(141b, 161b) 및 음극 합제층(142b, 162b)은 모두 동일한 함량의 바인더를 포함하고 있으며, 양극 합제층(141b, 161b) 및 음극 합제층(142b, 162b)에 포함된 바인더 함량은 단위셀(180')의 음극 합제층(182b), 양극 합제층(183b) 및 양극 합제층(181c)에 포함된 바인더 함량과 동일하다.
전극조립체(100)에서 단위셀(110, 150)은 단위셀(140)과 동일한 구조로 이루어지고, 단위셀(120, 130, 170)은 단위셀(160)과 동일한 구조로 이루어진다.
이와 같이, 전극조립체(100)에서 최외측에 위치하는 양극(181)은 양극 집전체(181a)와 가까이 위치하는 양극 합제층(181b)에 포함된 바인더 함량이 양극 합제층(181c)에 포함된 바인더 함량 보다 높게 포함되며, 양극 합제층(181c)에 포함된 바인더 함량은 제2단위셀을 구성하는 전극들에 포함되는 전극 합제층 및 제1단위셀의 최외측 전극을 제외한 나머지 전극들에 포함되는 전극 합제층과 동일한 함량으로 포함된다.
즉, 전극조립체에서 최외측에 위치하는 양극 합제층(181b)에 포함된 바인더의 함량이 나머지 전극들에 포함되는 전극 합제층에 포함된 바인더의 함량보다 높은 비율로 함유되거나, 또는 전극조립체에서 최외측에 위치하는 양극 합제층(18d)은 양극 집전체(181a)에서 멀어질수록 바인더 함량이 감소하도록 농도구배가 형성되는 경우에는, 전극조립체의 최외측 전극의 저항이 높아지기 때문에 단락 전류량을 감소시켜 발화 및 폭발의 위험을 낮출 수 있다.
도 4는 다른 하나의 실시예에 따른 전극조립체의 측면도이다.
도 4를 참조하면, 전극조립체(200)는 바이셀 타입의 7개의 단위셀들(210, 220, 230, 240, 250, 260, 270) 분리막(201b)을 사이에 개재한 상태로 적층되어 접합된 구조의 라미네이션/스택형 전극조립체이다.
단위셀들(210, 220, 230, 240, 250, 260, 270)은 양극 및 음극 사이에 분리막(201a)이 개재된 상태로 적층된 구조로 이루어지나, 전극조립체(200)의 최외측에 위치하는 바이셀(210, 270)은 전극조립체의 최외측에 위치하는 전극(211, 271)이 단면 전극으로 이루어지며, 상기 단면 전극을 제외한 나머지 전극들은 양면 전극으로 이루어진다.
전극조립체(200)의 단위셀들(210, 270)은 도 2의 단위셀(180') 및 단위셀(180") 중 어느 하나와 동일한 형태로 이루어지는 바, 전극조립체(200)의 최외측에 위치하는 단위셀들(210, 270)에서, 전극조립체의 최외측 전극에 해당하는 전극(211, 271)은 고함량 바인더를 포함하는 전극 합제층이 전극 집전체와 인접하게 위치하는 구조로 이루어진다.
단위셀(220, 240, 260)은 도 3의 단위셀(160)과 동일한 형태로 이루어지고, 단위셀(230, 250)은 도 3의 단위셀(140)과 동일한 형태로 이루어진다.
다만, 도 4에 도시된 전극조립체(200)의 구조와 달리, 추가적으로 하나의 전극으로 이루어진 단일 전극 및/또는 모노셀이 결합된 구조로 이루어질 수 있으며, 이와 같은 경우, 전극조립체의 최외측에 위치하는 전극이 서로 다른 극성을 갖는 전극으로 배치될 수 있다.
도 1 및 도 4는 전극조립체의 최외측 전극이 양극인 구조를 도시하고 있으나, 전극조립체의 양측 최외각 전극이 음극일 수 있고, 양극 또는 음극이 위치하도록 구성할 수 있으며, 도 2 및 도 3에 도시된 형태와 달리, 단일 전극 또는 모노셀 구조의 단위셀이 전극조립체의 최외측 단위셀이 될 수 있음은 물론이다.
또한, 도 1는 9개의 단위셀로 구성된 스택/폴딩형 전극조립체를 도시하고, 도 4는 7개의 단위셀로 구성된 라미네이션/스택형 전극조립체를 도시하고 있으나, 상기 전극조립체를 구성하는 단위셀의 개수는 특별히 한정되지 않는다.
이하에서는, 본원 발명의 실시예를 참조하여 설명하지만, 이는 본원 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본원 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
고함량 바인더층 및 저함량 바인더층을 포함하는 양극의 제조(단면 양극)
양극 활물질로서 LiCoO2를 94g, 도전제로서 super-P 3.5g, 및 바인더로서 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF) 2.5g을 혼합하여 고함량 바인더층용 양극 합제 조성물을 제조하였다. 상기 제조된 고함량 바인더층용 양극 합제 조성물을 알루미늄 집전체의 일면에 코팅하고, 건조 및 압연하여 고함량 바인더층을 형성하였다.
양극 활물질로서 LiCoO2를 95g, 도전제로서 super-P 3.5g, 및 바인더로서 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF) 1.5g을 혼합하여 저함량 바인더층용 양극 합제 조성물을 제조하였다. 상기 저함량 바인더층용 양극 합제 조성물을 상기 고함량 바인더층 상에 코팅하고, 건조 및 압연하여 저함량 바인더층이 추가된 단면 양극을 제조하였다.
저함량 바인더층을 포함하는 양극의 제조(양면 양극)
양극 활물질로서 LiCoO2를 95g, 도전제로서 super-P 3.5g, 및 바인더로서 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF) 1.5g을 혼합하여 저함량 바인더층용 양극 합제 조성물을 제조하였다. 상기 제조된 저함량 바인더층용 양극 합제 조성물을 알루미늄 집전체의 양면에 코팅하고, 건조 및 압연하여 양면 양극을 제조하였다.
저함량 바인더층을 포함하는 음극의 제조(양면 음극)
음극 활물질로서 천연 흑연 96g, 도전제로서 카본 블랙 2.5g, 및 바인더로서 카르복시메틸셀루로오스(CMC) 1.5g을 혼합하여 저함량 바인더층용 음극 합제 조성물을 제조하였다. 상기 제조된 저함량 바인더층용 음극 합제 조성물을 구리 집전체의 양면에 코팅하고, 건조 및 압연하여 양면 음극을 제조하였다.
바이셀의 제조
상기에서 제조된 고함량 바인더층 및 저함량 바인더층을 포함하는 양극, 저함량 바인더층을 포함하는 음극 및 저함량 바인더층을 포함하는 양극 사이에 분리막을 개재하며 순차적으로 적층하여 제1 A형 바이셀을 제조하였다.
상기에서 제조된 저함량 바인더층을 포함하는 양극 및 저함량 바인더층을 포함하는 음극만을 포함하는 제2 A형 바이셀과, 저함량 바인더층을 포함하는 양극 및 저함량 바인더층을 포함하는 음극만을 포함하는 C형 바이셀을 제조하였다.
전극조립체의 제조
도 1에 도시된 바와 같이, 상기 제1 A형 바이셀이 전극조립체의 상측 끝단 및 하측 끝단에 각각 위치하고, 전극조립체의 중심부에는 상기 제2 A형 바이셀 및 C형 바이셀이 교번 배열되도록, 분리 필름을 이용하여 권취하여 스택/폴딩형 전극조립체를 완성하였다.
상기 스택/폴딩형 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1 A형 바이셀에서, 고함량 바인더층 및 저함량 바인더층을 포함하는 양극 합제층이 형성된 단면 양극이 전극조립체의 최외측 전극이 되도록 배치한다.
<실시예 2>
바인더 함량이 농도구배가 형성되는 단면 양극을 제조하기 위하여, 상기 실시예 1의 고함량 바인더층용 양극 합제 조성물을 전극 집전체 상에 코팅 및 건조하여 고함량 바인더층을 형성하고, 상기 고함량 바인더층 상에 실시예 1의 저함량 바인더층용 양극 합제 조성물을 코팅하고 건조하여 저함량 바인더층을 형성한다.
상기 고함량 바인더층 및 저함량 바인더층을 함께 압연하여 농도구배가 형성된 단면 양극을 제조하였다.
실시예 1의 단면 양극 대신에, 상기 농도구배가 형성된 단면 양극을 사용한 점을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법에 의해 A형 바이셀, C형 바이셀을 제조하여 전극조립체를 완성하였다.
<비교예 1>
상기 실시예 1에서 제조된 고함량 바인더층 및 저함량 바인더층을 포함하는 양극 대신에, 저함량 바인더층을 포함하는 양극을 사용한 점을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법에 의해 제2 A형 바이셀, C형 바이셀을 제조하여 전극조립체를 완성하였다.
<시험예 1>
상기 실시예 1, 실시예 2 및 비교예 1에서 제조된 전극조립체의 안전성을 평가하기 위하여, 상기 전극조립체를 파우치형 전지케이스에 수납하여 파우치형 이차전지를 제조하고, 완충전 상태가 4.35V가 되도록 충전한다.
상기 이차전지에 대해, 직경이 2.5 mm인 못을 12 m/mon의 속도로 낙하시켜 발화 여부를 확인하였고, 그 결과는 하기 표 1과 같다.
발화여부
실시예 1 미발화
실시예 2 미발화
비교예 1 발화
상기 표 1을 참조하면, 실시예 1 및 실시예 2와 같이 못 관통 실험에서, 못이 가장 먼저 접촉하는 전극조립체의 최외측에, 상대적으로 바인더 함량이 높은 전극을 위치시키는 경우에는, 바인더의 높은 함량에 의해 저항이 증가하기 때문에 열화 현상이 급격히 일어나는 것을 방지할 수 있는 바, 발화되지 않는 것을 확인할 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 수행하는 것이 가능할 것이다.
100, 200 : 전극조립체
101 : 분리필름
110, 120, 130, 140, 150, 160, 170, 180, 190, 210, 220, 230, 240, 250, 260, 270 : 단위셀
141, 161, 181, 183 : 양극
141a, 161a, 181a, 183a: 양극 집전체
141b, 161b, 181b, 183b : 양극 활물질
142, 162, 182 : 음극
142a, 162a, 182a : 음극 집전체
142b, 162b, 182b : 음극 활물질
145, 165, 185, 201a, 201b : 분리막
211, 271 : 전극조립체의 최외측 전극

Claims (14)

  1. 이차전지용 전극조립체에 있어서,
    상기 전극조립체는 적어도 1개 이상의 단위셀을 포함하고,
    상기 단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1단위셀, 및 나머지 부분에 위치하는 제2단위셀을 포함하며,
    상기 제1단위셀에서 전극조립체의 최외측 전극을 구성하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하고,
    상기 제2단위셀은 바인더의 함량비가 균일하게 분포하는 전극 합제층을 포함하며,
    상기 제1단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1전극 및 상기 제1전극을 제외한 제2전극으로 구성되고,
    상기 제1전극은 상기 제2전극을 대면하는 전극집전체의 일측면에만 전극 활물질이 코팅된 단면 전극이며,
    상기 전극조립체의 양측 최외각에 위치하는 전극은 양극인 전극조립체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 단위셀은,
    하나의 전극으로 이루어진 단일전극, 양극 및 음극 사이에 분리막이 개재된 구조의 모노셀(mono-cell), 및 양극들 사이에 음극이 개재되거나, 음극들 사이에 양극이 개재되고 서로 다른 전극들 사이에 분리막이 개재된 구조의 바이셀(bi-cell)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 전극조립체.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 상기 제1단위셀의 제1전극은 전극집전체 상에 순차적으로 고함량 바인더층 및 저함량 바인더층이 형성되는 구조로 이루어진 전극조립체.
  5. 제4항에 있어서, 상기 고함량 바인더층에 포함된 바인더 함량은, 상기 저함량 바인더층에 포함된 바인더 함량보다 큰 범위에서, 전극 합제의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.5중량% 내지 5.0중량%로 포함되는 전극조립체.
  6. 제4항에 있어서, 상기 저함량 바인더층에 포함된 바인더 함량은, 상기 고함량 바인더층에 포함된 바인더 함량보다 작은 범위에서, 전극 합제의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.7중량% 내지 2.0중량%로 포함되는 전극조립체.
  7. 제1항에 있어서, 상기 제1단위셀의 제1전극은, 전극집전체에서 가까운 쪽에서 멀어지는 방향으로 바인더 함량비가 감소하도록 농도구배가 형성된 전극 코팅층을 포함하는 전극조립체.
  8. 제7항에 있어서, 상기 제1단위셀은 상기 전극 코팅층의 바인더 함량비가 전극 합제의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.5중량% 내지 5.0중량%의 범위 내에서 농도구배가 형성되는 전극조립체.
  9. 삭제
  10. 삭제
  11. 제1항에 있어서, 상기 전극조립체는, 양극 및 음극 사이에 분리막이 개재되어 적층된 구조의 스택형 전극조립체, 긴 시트형의 분리 필름에 단위셀들을 위치시킨 상태에서 권취하여 제조되는 스택/폴딩형 전극조립체, 및 단위셀들 사이에 분리막을 개재시킨 상태에서 접합된 구조의 라미네이션/스택형 전극조립체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상으로 이루어지는 전극조립체.
  12. 제1항에 있어서, 상기 전극조립체를 구성하는 양극 활물질 및 음극 활물질 각각은 균일한 조성으로 이루어진 전극조립체.
  13. 제1항, 제2항, 제4항 내지 제8항, 제11항 및 제12항 중 어느 하나에 따른 전극조립체의 제조방법으로서,
    상기 전극조립체는 적어도 1개 이상의 단위셀을 포함하고,
    상기 단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1단위셀, 및 나머지 부분에 위치하는 제2단위셀을 포함하며,
    상기 제1단위셀에서 전극조립체의 최외측 전극을 구성하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하고,
    상기 제2단위셀은 바인더의 함량비가 균일하게 분포하는 전극 합제층을 포함하며,
    상기 제1전극은 하기 단계(a) 내지 단계(d)를 통해 제조되는 전극조립체 제조방법.
    (a) 전극 집전체의 일측면에 고함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계;
    (b) 상기 고함량 바인더 합제층을 압연하는 단계;
    (c) 상기 고함량 바인더 합제층 상에 저함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계; 및
    (d) 상기 저함량 바인더 합제층을 압연하는 단계
  14. 제1항, 제2항, 제4항 내지 제8항, 제11항 및 제12항 중 어느 하나에 따른 전극조립체의 제조방법으로서,
    상기 전극조립체는 적어도 1개 이상의 단위셀을 포함하고,
    상기 단위셀은 전극조립체의 최외측에 위치하는 제1단위셀, 및 나머지 부분에 위치하는 제2단위셀을 포함하며,
    상기 제1단위셀에서 전극조립체의 최외측 전극을 구성하는 제1전극은 바인더의 함량비가 상이하게 분포하는 전극 합제층을 포함하고,
    상기 제2단위셀은 바인더의 함량비가 균일하게 분포하는 전극 합제층을 포함하며,
    상기 제1전극은 하기 단계(a) 내지 단계(c)를 통해 제조되는 전극조립체 제조방법.
    (a) 전극 집전체의 일측면에 고함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계;
    (b) 상기 고함량 바인더 합제층 상에 저함량 바인더 합제층을 코팅하고 건조하는 단계; 및
    (c) 상기 고함량 바인더 합제층 및 상기 저함량 바인더 합제층을 압연하는 단계
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