KR102420429B1 - 양자점이 내장된 산화물 반도체 기반의 광 검출기 - Google Patents

양자점이 내장된 산화물 반도체 기반의 광 검출기 Download PDF

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허홍위
한희성
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Abstract

본 발명은 양자점이 내장된 산화물 반도체 기반의 광 검출기에 관한 것으로, 본 발명에서는 산화물 반도체 기반의 채널층 및 양자점 기반의 광반응층을 접합시킴으로써, 광 검출기의 광 민감도 및 반응성을 향상시킬 수 있고, 넓은 파장대역의 광을 검출할 수 있다. 동시에, 본 발명의 광 검출기는 양자점층이 산화물 반도체 기반의 채널층 사이에 내장된 구조로 형성되어, 양자점층 도입에 의한 이동도 저하, on/off 비율 저하 및 안정성 저하 문제를 해결할 수 있고, 각 층의 두께 조절을 통해 이러한 효과를 극대화할 수 있다. 따라서, 본 발명에 따르면 전기적 특성, 광 검출 성능 및 안정성이 모두 우수한 광 검출기를 제조할 수 있다.

Description

양자점이 내장된 산화물 반도체 기반의 광 검출기{Photodetector Based on Oxide Semiconductor with Quantum Dot Embedded Therein}
본 발명은 양자점이 내장된 산화물 반도체 기반의 광 검출기에 관한 것으로, 보다 상세하게는 산화물 반도체 기반의 채널층 사이에 양자점층을 내장함으로써 광 검출 성능, 전기적 특성 및 안정성이 개선된 광 검출기에 관한 것이다.
반도체 소자를 이용한 광 검출기는 입사광에 의해 전류가 흐르는 원리를 이용하여 작동된다. 광이 입사하면 반도체 내의 전자 및 정공이 분리되어 공핍 영역이 발생하고, 이로 인해 전자의 흐름이 발생하여 전류가 흐르게 된다.
종래, 반도체를 이용한 광 검출기에는 비정질 실리콘(a-Si)이 사용되었으나, 비정질 실리콘은 이동도(mobility)가 낮고 불안정한 특성으로 인하여 구동 성능이 좋지 않다는 문제가 있었다. 이러한 문제를 해결하기 위하여 비정질 실리콘을 결정화시켜 폴리 실리콘(poly-Si)을 형성하는 기술이 개발되었으나, 폴리 실리콘의 결정화를 위해서는 고가의 장비가 필요하며 매우 높은 온도에서 공정이 수행되기 때문에 대면적 장치나 플렉서블 장치에 이용되기 어렵고, 균일도가 낮다는 단점이 있었다.
이와 같은 실리콘 반도체의 문제점을 해결하기 위하여, 산화물 반도체를 이용한 광 검출기의 개발이 이루어지고 있다. 산화물 반도체는 실리콘 반도체 대비 이동도가 높고 누설 전류가 낮은 장점이 있으므로, 산화물 반도체를 이용하면 고성능의 광 검출기를 제조할 수 있다. 또한 산화물 반도체는 균일도가 우수하고 증착 온도가 실리콘에 비해 상대적으로 낮기 때문에 공정이 용이하고, 디스플레이 장치, 플렉서블 장치 등 다양한 장치에 이용되는 광 검출기에 적용할 수 있다. 이와 같이 산화물 반도체는 다양한 장점을 가지고 있어 관련 기술이 다양하게 개발되고 있으며, 예를 들어 대한민국 등록특허공보 제10-1562609호에서는 산화물 반도체로 이루어지는 반도체 소자를 광 센서 등에 적용하는 기술이 기재되어 있다.
그런데, 일반적으로 산화물 반도체는 3eV 이상의 높은 밴드갭 에너지를 갖기 때문에, 산화물 반도체를 이용한 포토 트랜지스터는 높은 에너지를 갖는 자외선 영역의 빛, 또는 청색광과 같은 낮은 파장 대역의 가시광에 의해서만 동작 가능하고, 파장이 높은 가시광이나 적외선 영역에 빛에는 반응하지 않는다는 한계가 있었다.
이러한 문제를 해결하기 위하여, 산화물 반도체에 2차원 물질, 유기물, 나노와이어 등의 다양한 물질을 추가 적용하여 넓은 파장 대역의 빛을 검출할 수 있는 포토 트랜지스터에 대한 연구가 이루어지고 있다. 일 예로서, 대한민국 등록특허공보 제10-2082697호에서는 산화물 반도체 박막 포토 트랜지스터로서 나노와이어 구조를 도입하여 결함의 수를 증가시킴으로써 가시광을 흡수할 수 있는 포토 트랜지스터를 개시하고 있다. 그러나, 상기 기술에 따르면 나노구조체 템플릿를 형성하고 산화물을 증착시킨 다음 템플릿을 제거하고 열처리한 후에 산화물 반도체층을 형성하는 바, 제조 공정이 매우 복잡하다는 문제가 있었다. 이와 같이, 추가적인 광 흡수층은 대면적 기판에 균일하게 증착하기 어렵거나 제조공정이 복잡하고, 산화물 반도체층과 호환성이 낮은 문제가 있다.
대안적으로, 산화물 반도체에 양자점을 접합시켜 검출광의 파장 대역을 넓히는 경우 이동도가 저하되는 문제가 발생하였으며, off 전류의 상승으로 인해 on/off 비율(on 전류와 off 전류의 비율)이 증가하여, 전기적 특성 및 소비 전력이 낮은 단점이 나타났다. 또한, 양자점은 공기에 노출되는 경우 손상되기 쉽기 때문에, 소자의 내구성이 저하되어 수명이 짧다는 문제가 있었다.
본 발명의 발명자들은 양자점층을 이용한 광 검출 성능 개선 효과를 유지하면서, 양자점층의 도입에 의한 전기적 특성 저하 및 안정성 저하 문제를 해결하기 위하여 예의 연구한 결과, 산화물 반도체층 간에 양자점층을 내장하고 각 층의 두께를 조절함으로써, 넓은 파장 대역의 빛에 반응할 수 있으면서 광에 대한 민감도와 반응성이 뛰어나고 on/off 비율 및 안정성이 우수한 고성능의 광 검출기를 제조할 수 있음을 발견하고, 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 광 검출 성능, 전기적 특성 및 안정성이 개선된 광 검출기를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 기판; 상기 기판 상에 위치하는 절연층; 상기 절연층 상에 위치하며, 제1 산화물 반도체를 포함하는 하부 채널층; 상기 하부 채널층 상에 위치하며, 양자점을 포함하는 광반응층; 상기 광반응층 상에 위치하며, 제2 산화물 반도체를 포함하는 상부 채널층; 및 상기 상부 채널층 상에 위치하며, 상부 채널층의 양 단부에 이격되어 배치되는 소스 전극 및 드레인 전극을 포함하는 광 검출기로서, 상기 광반응층의 두께가 10 내지 50nm이고, 상기 상부 채널층의 두께가 0.5 내지 30nm인, 광 검출기를 제공한다.
본 발명에서, 상기 하부 채널층의 두께는 5 내지 50nm인 것이 바람직하다.
본 발명에서, 상기 제1 산화물 반도체 및 제2 산화물 반도체는 각각 독립적으로 인듐(In), 갈륨(Ga), 주석(Sn), 아연(Zn), 알루미늄(Al) 및 마그네슘(Mg)으로 구성된 군에서 선택되는 1종 이상의 금속 원소를 함유하는 금속 산화물일 수 있다.
본 발명에서, 상기 양자점은 IV-VI족 반도체 화합물, II-VI족 반도체 화합물, III-V족 반도체 화합물 및 IV족 반도체 화합물로 구성된 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
본 발명에서, 상기 광반응층 및 상부 채널층의 두께 비율은 1:1 내지 10:1인 것이 바람직하다.
본 발명의 광 검출기는 산화물 반도체에 양자점을 접합시킴으로써, 광 민감도 및 반응성을 향상시키고 넓은 파장대역의 광을 검출할 수 있다. 동시에, 상기 양자점층이 산화물 반도체 기반의 채널층 사이에 내장된 구조를 통해, 양자점층에 의한 이동도 저하, on/off 비율 저하 및 안정성 저하 문제를 해결할 수 있고, 각 층의 두께 조절을 통해 이러한 효과를 극대화할 수 있다. 따라서, 본 발명에 따르면 전기적 특성, 광 검출 성능 및 안정성이 모두 우수한 광 검출기를 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 따른 반도체 소자의 개념도를 나타낸다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 광 검출기의 제조 공정을 개략적으로 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 광 검출기의 시간에 따른 동작 특성 변화를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 광 검출기의 양자점층 및 상부 산화물 반도체층의 유무에 따른 동작 특성을 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 광 검출기의 상부 산화물 반도체층의 두께 변화에 따른 동작 특성을 나타낸 것이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 광 검출기의 양자점층 형성 시 스핀 코팅 회전수 변화에 따른 동작 특성을 나타낸 것이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 광 검출기의 양자점층 형성 시 스핀 코팅 횟수 변화에 따른 동작 특성을 나타낸 것이다.
다른 식으로 정의되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 모든 기술적 및 과학적 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 숙련된 전문가에 의해서 통상적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 갖는다. 일반적으로, 본 명세서에서 사용된 명명법은 본 기술 분야에서 잘 알려져 있고 통상적으로 사용되는 것이다.
본 명세서에서, 기판 또는 층과 같은 구성 요소가 다른 구성 요소 "상에" 있다고 할 때, 이는 다른 구성 요소의 바로 위에 있는 경우 뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 구성요소가 존재하는 경우를 포함할 수 있다.
본 발명은 양자점이 내장된 산화물 반도체 기반의 광 검출기에 관한 것이다.
본 발명에서는 산화물 반도체 기반의 채널층 및 양자점 기반의 광반응층을 접합시킴으로써, 광 검출기의 광 민감도 및 반응성을 향상시킬 수 있고, 넓은 파장대역의 광을 검출할 수 있다. 동시에, 본 발명의 광 검출기는 양자점층이 산화물 반도체 기반의 채널층 사이에 내장된 구조로 형성되어, 양자점층 도입에 의한 이동도 저하, on/off 비율 저하 및 안정성 저하 문제를 해결할 수 있다.
본 발명에서, 상기 광 검출기는 박막 트랜지스터 구조를 갖는 광 전계 효과 트랜지스터(photo field effect transistor)일 수 있다. 트랜지스터는 반도체로 이루어진 전자회로의 구성요소로, 전류의 흐름을 조절하는 역할을 한다. 트랜지스터의 주요 구성 요소는 기판, 게이트 전극, 게이트 절연막, 소스 전극, 드레인 전극, 반도체 채널을 형성하는 활성층, 및 보호막으로, 게이트 전극에 전압을 인가하여 반도체 채널을 통해 소스 전극에서 드레인 전극으로 전자를 이동시키는 원리로 구동된다. 본 발명에서, 산화물 반도체층이 채널층으로 사용될 수 있으며, 산화물 반도체층 사이에 내장된 양자점층이 광반응층의 역할을 하여, 광 검출기를 구성할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 따른 광 검출기의 개략도를 나타낸 것이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 광 검출기는 기판(10); 상기 기판(10) 상에 위치하는 절연층(20); 상기 절연층(20) 상에 위치하며, 제1 산화물 반도체를 포함하는 하부 채널층(30); 상기 하부 채널층(30) 상에 위치하며, 양자점을 포함하는 광반응층(40); 상기 광반응층(40) 상에 위치하며, 제2 산화물 반도체를 포함하는 상부 채널층(50); 및 상기 상부 채널층(50) 상에 위치하며, 상부 채널층의 양 단부에 이격되어 배치되는 소스 전극(60) 및 드레인 전극(70)을 포함할 수 있다.
상기 광 검출기에서, 기판은 실리콘(Si) 웨이퍼, 글라스, PEN(polyethylene naphthalate), PET(polyethylene terephthalate), PS(polystyrene), PC(polycarbonate), PI(polyimide), PVC(polyvinyl chloride), PVP(polyvinylpyrrolidone), PE(polyethylene) 등을 사용할 수 있다. 상기 기판(10)은 게이트 전극으로 작용하거나, 기판 상에 게이트 전극을 별도로 구비할 수도 있다.
예를 들어, 상기 기판 상에는 게이트 전극(미도시)이 위치할 수 있다. 상기 게이트 전극은 반도체 채널 사이의 전류를 조절하는 역할을 하는 것으로, 기판 상에 일 방향으로 연장되어 형성된다. 게이트 전극으로서는 알루미늄, 크롬, 구리, 탄탈륨, 티타늄, 몰리브덴, 텅스텐 또는 이들의 합금과 같은 도전성 금속; 인듐아연산화물(IZO), 인듐주석산화물(ITO) 등의 금속 산화물 투명 전극; 또는 다결정 실리콘을 사용할 수 있다.
상기 기판 상에는 절연층이 위치한다. 상기 절연층은 게이트 전극과 반도체 채널을 분리하는 역할을 하며, 실리콘 산화물, 실리콘 질화물, 실리콘 산질화물, 알루미늄 산화물, 알루미늄 산질화물, 하프늄 산화물, 지르코늄 산화물 등으로 형성될 수 있고, 그 밖에 다른 물질로서 유전상수가 큰 고유전물질(high-k)로 형성될 수 있다.
상기 절연층 상에는 제1 산화물 반도체를 포함하는 하부 채널층이 위치한다.
상기 하부 채널층의 제1 산화물 반도체는 금속 산화물로서, 인듐(In), 갈륨(Ga), 주석(Sn), 아연(Zn), 알루미늄(Al) 및 마그네슘(Mg)으로부터 선택되는 1종 이상의 금속 원소를 함유할 수 있다. 예를 들어, In-Sn-Ga-Zn-O 산화물 반도체, In-Ga-Sn-O 산화물 반도체, In-Ga-Zn-O 산화물 반도체, In-Sn-Zn-O 산화물 반도체, In-Al-Zn-O 산화물 반도체, In-Zn-O 산화물 반도체, In-Ga-O 산화물 반도체, Sn-Zn-O 산화물 반도체, Al-Zn-O 산화물 반도체, Zn-Mg-O 산화물 반도체, Sn-Mg-O 산화물 반도체, In-Mg-O 산화물 반도체, Zn-O 산화물 반도체, In-O 산화물 반도체, Sn-O 산화물 반도체 등을 사용할 수 있다. 또한, 상기 제1 산화물 반도체는 이들 이외의 원소, 예를 들어 SiO2를 포함할 수도 있다.
바람직하게, 상기 제1 산화물 반도체는 In-Ga-Sn-O(indium-gallium-tin-oxide, IGTO)일 수 있다. IGTO는 전자 이동도가 높고 소자의 구동 신뢰성이 높으며, 증착 후 300℃ 이상의 고온에서 열처리가 필요하지 않으므로 공정 친화적인 방법으로 반도체 소자를 제조할 수 있고, 내열성이 낮은 기판 상에도 형성될 수 있으며 플렉서블 장치에도 적용될 수 있다.
상기 하부 채널층의 형성은 당해 기술 분야에서 사용되는 다양한 증착 기술로 수행될 수 있다. 구체적으로, 스퍼터링(Sputtering), 화학기상증착(Chemical Vapor Deposition), 열진공 증착(Thermal Evaporation Deposition), 전자빔 증착(E-beam Evaporation Deposition), 원자층 증착(Atomic Layer Deposition) 등과 같은 공지된 증착 기술을 사용할 수 있다.
바람직하게, 상기 제1 산화물 반도체의 각 원소를 기반으로 하는 물질을 함유하는 타겟으로 스퍼터링하는 방법을 이용할 수 있다. 예를 들어, IGTO는 In, Ga, Sn 및 O 조성을 기반으로 하는 물질로 이루어진 반도체 타겟을 이용한 스퍼터링법에 의해 형성될 수 있다. 이 때 상기 반도체 타겟은 산화 인듐, 산화 갈륨 및 산화 주석으로 이루어질 수 있으며, In, Ga 및 Sn 각각은 In, Ga 및 Sn의 총 합에 대하여 60 내지 70원자%, 10 내지 25원자% 및 5 내지 30원자%의 비율로 포함될 수 있다.
상기 하부 채널층의 두께는 5 내지 50nm, 바람직하게는 10 내지 30nm일 수 있다. 상기 범위에서, 하부 채널층에 채널이 완전하게 생성되면서 우수한 on/off 비율을 나타낼 수 있으므로 바람직하다. 상기 하부 채널층의 두께가 너무 두꺼운 경우 캐리어 농도가 증가하고 off 전류가 상승할 수 있으며, 너무 얇은 경우 채널 형성이 어렵고 on 전류의 급격한 감소로 인하여 on/off 비율이 저하될 수 있다.
본 발명에서, 상기 산화물 반도체 기반의 하부 채널층 상에, 양자점을 포함하는 광반응층이 형성된다.
양자점은 1nm 내지 수백 nm의 입경을 갖는, 나노 크기의 반도체 물질이다. 원자가 분자를 이루고, 분자는 클러스터라고 하는 작은 분자들의 집합체를 구성하여 나노 입자를 이루게 되는데, 이러한 나노 입자들이 반도체 특성을 띠고 있을 때 양자점이라고 한다. 상기 양자점은 외부에서 에너지를 받아 들뜬 상태에 이르면, 상기 양자점의 자체적으로 해당하는 에너지 밴드갭에 따른 에너지를 방출하게 된다.
본 발명에서 채널층으로 사용되는 산화물 반도체는 3eV 이상의 넓은 밴드갭을 가지며 이동도가 높은 장점이 있으나, 짧은 파장을 갖는 자외선 영역의 빛에 의해서만 전자 천이가 가능하다는 한계가 있다. 본 발명에 따르면, 산화물 반도체에 좁은 밴드갭을 가진 양자점을 이종 접합함으로써 자외선 뿐만 아니라 가시광선 및 적외선에 이르는 넓은 파장 범위의 광을 검출할 수 있으며, 광 민감도 및 반응성이 향상되는 효과를 얻을 수 있다.
본 발명에서, 상기 광반응층에 사용되는 양자점은 IV-VI족 반도체 화합물, II-VI족 반도체 화합물, III-V족 반도체 화합물 및 IV족 반도체 화합물로 구성된 군에서 선택되는 1종 이상의 양자점을 포함할 수 있다.
구체적으로, 상기 IV-VI족 반도체 화합물은 PbS, PbSe, PbTe, SnS, SnSe, SnTe 등의 이원소 화합물; SnSeS, SnSeTe, SnSTe, PbSeS, PbSeTe, PbSTe, SnPbS, SnPbSe, SnPbTe 등의 삼원소 화합물; 및 SnPbSSe, SnPbSeTe, SnPbSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 II-VI족 반도체 화합물은 CdS, CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, ZnO, HgS, HgSe, HgTe 등의 이원소 화합물; CdSeS, CdSeTe, CdSTe, ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe, HgSeS, HgSeTe, HgSTe, CdZnS, CdZnSe, CdZnTe, CdHgS, CdHgSe, CdHgTe, HgZnS, HgZnSe, HgZnTe 등의 삼원소 화합물; 및 CdZnSeS, CdZnSeTe, CdZnSTe, CdHgSeS, CdHgSeTe, CdHgSTe, HgZnSeS, HgZnSeTe, HgZnSTe 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 III-V족 반도체 화합물은 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb 등의 이원소 화합물; GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb 등의 삼원소 화합물; 및 GaAlNP, GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb 등의 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 IV족 원소 또는 이를 포함하는 화합물은 Si, Ge 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 원소; 및 SiC, SiGe 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 이원소 화합물로 이루어진 군에서 선택될 수 있다.
상기 양자점은 균질한(homogeneous) 단일 구조; 코어-쉘(core-shell), 그래디언트(gradient) 구조 등과 같은 이중 구조; 또는 이들의 혼합 구조일 수 있다. 양자점이 코어-쉘 구조를 갖는 경우, 각각의 코어와 쉘을 이루는 물질은 상기 언급된 서로 다른 반도체 화합물로 이루어질 수 있다.
상기 양자점은 입사하는 광을 흡수하여 전자-정공 쌍을 생성하게 되며, 양자점의 밴드갭을 조절함으로써 흡수 가능한 광의 파장 대역을 조절할 수 있다. 이러한 측면에서, 본 발명에서 사용되는 양자점은 밴드갭이 2eV 미만인 것이 바람직하며, 1.5eV 이하인 것이 더 바람직하다. 밴드갭이 좁은 물질을 이용하는 경우, 산화물 반도체의 넓은 밴드갭으로 인해 짧은 파장의 광만 검출 가능하다는 한계를 극복하여, 가시광선 영역의 빛, 나아가 적외선 영역의 빛까지 검출할 수 있다. 이러한 측면에서, 약 0.6 내지 1.6eV의 밴드갭을 갖는 PbS 양자점을 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명에서, 광반응층은 상기 양자점을 용액 공정으로 코팅함으로써 형성될 수 있다. 유기 용매에 양자점을 넣으면 양자점 결정 표면에 유기 용매가 배위되어 분산제 역할을 함으로써 결정의 성장을 조절할 수 있고, 스핀 코팅, 딥 코팅 등의 간단한 코팅 방법으로 박막을 형성할 수 있다. 따라서, 용액 공정을 사용하면 다른 증착 공정에 비해 쉽고 저렴한 방법으로 양자점의 성장을 제어할 수 있으므로 바람직하다.
상기 용액 공정에 있어서, 양자점이 유기 또는 무기 리간드에 결합된 형태로 존재하는 용액을 사용할 수 있다. 이 때, 양자점의 응집을 방지하고 입경을 나노 수준으로 제어하기 위해서 장쇄 리간드를 사용할 수 있으며, 코팅 후 장쇄 리간드에 의한 저항을 제거하여 반도체적 물성을 향상시키기 위해 장쇄 리간드를 단쇄 리간드로 치환하는 리간드 교환(ligand exchange) 방법을 수행할 수 있다. 상기 리간드 교환 방법에 의해, 양자점 간의 전자 전달을 향상시킬 수 있다.
상기 장쇄 리간드로는 올레인산(oleic acid), 올레일아민(oleylamine) 등을 이용할 수 있으며, 단쇄 리간드로는 테트라부틸암모늄 아이오다이드(tetrabutylammonium iodide), 에탄다이티올(ethanedithiol), 부탄티올(butanethiol), 머캅토카르복실산(mercaptocarboxylic acid) 등을 사용할 수 있다.
또한, 이와 같은 리간드 교환 방법에 있어서, 양자점 박막의 두께를 조절하고 리간드 치환에 의한 균열을 보상하기 위하여 이와 같은 과정을 반복적으로 수행하는 적층법(layer-by-layer)을 사용할 수 있다.
본 발명에서, 형성된 광반응층의 두께는 10 내지 50nm, 바람직하게는 15 내지 35nm, 더 바람직하게는 20 내지 30nm일 수 있다. 상기 범위에서, 광 검출기의 광 반응성이 우수하게 나타난다. 본 발명의 실시예에서는, 광반응층의 두께가 20 내지 30nm 범위 내에 있을 때, 광 반응성이 가장 우수한 결과를 확인하였다.
상기 광반응층의 두께는 양자점 용액의 스핀 코팅 조건을 조절함으로써 제어할 수 있다. 바람직하게, 우수한 광 민감도 및 반응성 효과를 달성하기 위하여, 회전수를 1,000 내지 5,000rpm의 범위로 조절할 수 있다. 다만 스핀 코팅의 회전수가 너무 낮은 경우에는 막질이 저하될 수 있고, 너무 높은 경우에는 박막이 너무 얇아져 광반응층에 의한 광 민감도 및 반응성 향상 효과가 미미할 수 있으므로, 2,000 내지 3,000rpm로 조절하는 것이 바람직하다. 또한, 스핀 코팅 횟수를 조절하여 두께를 제어하는 것도 가능하며, 스핀 코팅은 1회 이상, 바람직하게는 1 내지 3회 수행할 수 있다. 본 발명의 실시예에서는, 회전수를 2,000rpm으로 조절하고, 스핀 코팅을 1 내지 2회 수행하여 두께를 20 내지 30nm로 조절하였을 때, 광 반응성이 가장 우수한 것을 확인하였다.
본 발명에서, 양자점을 이용하여 광반응층을 형성한 후, 상기 광반응층 상에 상부 채널층으로서 제2 산화물 반도체층을 형성한다.
일반적으로, 산화물 반도체 채널층에 광 검출 성능 향상을 위하여 양자점층을 형성하는 경우, 이동도 및 on/off 비율이 저하되는 문제가 발생하게 된다. 본 발명에서는 양자점층 상에 산화물 반도체층을 형성하여 양자점이 산화물 반도체층 사이에 내장된 형태의 광 검출기를 제조함으로써, 산화물 반도체와 양자점의 접촉 면적을 증가시켜 양자점 접합에 의한 on/off 비율 저하 문제를 해결할 수 있고, 이동도를 향상시킬 수 있다. 뿐만 아니라, 공기에 대해 양자점을 보호하여 외부 환경에 의한 광 검출기의 성능 저하를 방지할 수 있다.
상기 상부 채널층의 제2 산화물 반도체의 종류 및 채널층의 형성 방법은 하부 채널층에 대한 설명에서 상술한 바와 같으며, 본 발명의 광 검출기에서 제1 산화물 반도체와 제2 산화물 반도체의 종류 및 각 채널층의 형성 방법은 각각 독립적인 것으로, 동일하거나 다를 수 있다.
상기 상부 채널층의 두께는 0.5 내지 30nm, 바람직하게는 1 내지 20nm, 더 바람직하게는 2 내지 10nm, 가장 바람직하게는 3 내지 5nm일 수 있다. 상기 범위에서, 양자점층에 의한 이동도 저하 및 on/off 비율 저하 문제를 해결하면서, 광 민감도 및 반응성이 우수한 효과를 달성할 수 있다. 상부 채널층의 두께가 너무 얇으면 안정성이 충분하게 확보되지 않을 수 있다. 상부 채널층의 두께가 너무 두꺼운 경우에는, 캐리어 농도 및 off 전류가 증가할 수 있으며 이동도가 저하되고 소비 전력 면에서 성능이 저하될 수 있다. 본 발명의 실시예에서는 상기 상부 채널층의 두께가 2 내지 10nm, 특히 3 내지 5nm 범위에 있는 경우 이동도가 매우 우수하고, on/off 비율이 높으며, 광 민감도 및 반응성이 모두 우수한 결과를 확인하였다.
본 발명에서, 광반응층과 상부 채널층의 두께 비율은 1:1 내지 10:1일 수 있으며, 3:1 내지 8:1인 것이 더욱 바람직하다. 두께 비율이 상기 범위 내에 있을 때, 양자점에 의한 광 민감도 및 반응성 향상 효과를 달성하면서, 상부 채널층에 의한 이동도 및 on/off 비율 개선 효과를 극대화하여, 성능이 매우 우수한 광 검출기를 제조할 수 있다. 본 발명의 실시예에서는, 광반응층인 PbS 양자점층과 상부 채널층인 IGTO층의 두께가 27nm:3.5nm, 27nm:7nm, 34nm:7nm, 20nm:7nm 및 35nm:7nm일 때 광 검출 성능과 전기적 특성이 모두 우수한 것을 확인하였으며, 특히, 27nm:3.5nm, 27nm:7nm 및 21nm:7nm일 때 이러한 효과가 더욱 우수한 결과가 나타났다. 이에 따라, 광반응층인 PbS 양자점층과 상부 채널층인 IGTO층의 두께 비율이 3:1 내지 8:1일 때 가장 바람직한 것을 확인하였다.
상기 소스 전극은 전자를 공급하는 전극이며 상기 드레인 전극은 전자를 받는 전극으로서, 알루미늄, 네오디뮴, 은, 크롬, 티타늄, 탄탈륨, 몰리브덴 또는 이들의 합금과 같은 도전성 금속; 또는 인듐아연산화물(IZO), 인듐주석산화물(ITO) 등의 금속 산화물 투명 전극을 사용할 수 있다.
본 발명에서, 상기 하부 채널층 형성 후, 상부 채널층 형성 후, 및/또는 소스/드레인 전극 형성 이후에, 열처리하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 열처리 과정에 의해, 산화물 반도체의 트랩 밀도를 저감시키고, 전기적 특성을 향상시킬 수 있다.
상기 열처리 온도는 산화물 반도체의 종류에 따라 다를 수 있으며, 약 100 내지 500℃, 바람직하게는 100 내지 200℃, 더욱 바람직하게는 130 내지 170℃의 온도에서 수행될 수 있다. IGTO와 같이 열처리 온도가 낮은 산화물 반도체를 이용하는 경우, 반도체층 하부에 위치하는 기판(절연층)의 특성을 변화시키지 않을 수 있고, 다양한 종류의 기판을 선택하여 사용할 수 있으며, 플렉서블 장치에도 이용할 수 있다.
본 발명의 광 검출기는 산화물 반도체 기반의 채널층 사이에 양자점층을 내장한 형태의 트랜지스터로서, 양자점층의 도입에 의하여 자외선 뿐만 아니라 가시광선 및 적외선에 이르는 넓은 파장 범위의 광을 검출할 수 있으며, 광 민감도 및 반응성을 향상시킬 수 있다. 또한, 상기 양자점층을 산화물 반도체층 사이에 내장함으로써, 양자점 접합에 의한 on/off 비율 저하 및 이동도 저하 문제를 모두 해결할 수 있다. 뿐만 아니라, 공기에 대해 양자점을 보호하여 외부 환경에 의한 광 검출기의 성능 저하를 방지할 수 있으므로, 수명이 우수한 광 검출기를 제조할 수 있다.
본 발명의 광 검출기는 광반응이 필요한 다양한 장치 및 분야에 적용될 수 있으며, 예를 들어 사물인터넷(Internet of Things, IoT), 인공지능(Artificial Intelligence, AI), 광 센서 등에 적용되어, 광 검출 성능, 전기적 특성 및 안정성이 모두 우수한 효과를 나타낼 수 있다. 또한, 본 발명의 반도체 소자는 산화물 반도체의 종류에 따라 300℃ 이상의 고온에서 열처리하는 공정 없이도 제조할 수 있으므로, 플렉서블 장치의 제조에도 유용하게 이용될 수 있다.
실시예
이하 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세하게 설명한다. 단, 이들 실시예는 본 발명을 예시적으로 설명하기 위하여 일부 실험방법과 조성을 나타낸 것으로, 본 발명의 범위가 이러한 실시예에 제한되는 것은 아니다.
제조예 1: 양자점이 내장된 산화물 반도체 기반의 광 검출기 제조
도 2에 나타낸 바와 같이, 절연층 상에 하부 산화물 반도체층, 양자점층 및 상부 산화물 반도체층이 순서대로 적층된 구조의 광 검출기를 제조하였다.
Si P++ 웨이퍼를 산화시켜, 1,000Å 두께의 SiO2 절연층을 성장시켰다. 상기 SiO2 절연층 상에 마그네트론 스퍼터링을 통해 15nm의 하부 IGTO 채널층을 형성하였다. 스퍼터링은 상온에서 수행하였으며, 50W의 DC 파워를 주며 2mTorr 조건에서 Ar 유량을 10sccm으로 하여 230초 동안 증착을 수행하였다.
상기 하부 IGTO 채널층 상에 5mg/mL의 PbS-올레일아민(oleylamine, OA)-톨루엔(toluene) 용액을 2,000rpm으로 1회 스핀 코팅하고, 테트라부틸암모늄 아이오다이드(tetrabutylammonium iodide, TBAI)-메탄올(methanol) 용액을 코팅하여 장쇄 리간드인 OA를 단쇄 리간드인 TBAI로 교환하였다. 그 후 메탄올로 표면에 잔류하는 TBAI를 세척하였다. 이러한 과정을 4회 정도 반복하여, 광반응층으로서 27nm의 두께를 갖는 PbS층을 형성하였다.
다음으로, PbS층 상에 마그네트론 스퍼터링을 통해 상부 채널층으로서 7nm 두께의 IGTO 채널층을 형성하였다. 상기 스퍼터링은 상온에서 수행하였으며, 50W의 DC 파워를 주며 2mTorr 조건에서 Ar 유량을 10sccm으로 하여 115초 동안 증착을 수행하였다.
상기 상부 IGTO 채널층 상에 새도우 마스크를 배치하고 Ar 분위기 하에서 전극 패턴을 증착하여, 상부 IGTO 채널층의 양측 단부에 소스/드레인 전극으로서 ITO 전극을 형성하였다.
이후, 150℃에서 60분 동안 열처리하여 트랜지스터 구조의 광 검출기를 제조하였다.
실험예 1: 상부 산화물 반도체층의 유무에 따른 광 검출기의 안정성 분석
제조예 1의 방법에 따르되, 양자점층 상에 상부 산화물 반도체층을 형성하지 않은 광 검출기(IGTO/PbS) 및 10nm 두께의 상부 산화물 반도체층을 형성한 광 검출기(IGTO/PbS/IGTO)를 제조하였다.
각 광 검출기에 대해 dark 상태에서 게이트 전압에 따른 전류 변화를 측정하였으며, 제조 후 1개월이 지난 시점에 동일한 방법으로 전류 변화를 측정하고, 결과 그래프를 도 3에 나타내었다.
도 3의 결과로부터, 상부 산화물 반도체층 없이 양자점층만 형성한 경우에는 양자점층의 좁은 밴드갭으로 인해 시간이 지나면서 외부 환경에 쉽게 영향을 받아 성능이 저하되어, 1달 후 동작 특성이 크게 변화한 것을 확인할 수 있었다. 반면, 상부 산화물 반도체층을 형성한 경우에는 추가 절연층과 같은 외부 보호막 없이도 외부 환경에 대한 안정성이 우수한 결과를 확인하였다.
실험예 2: 양자점층 및 상부 산화물 반도체층에 따른 광 검출기의 동작 특성 분석
제조예 1의 방법에 따르되, 양자점층 및 상부 산화물 반도체층을 형성하지 않은 구조(IGTO), 양자점층만 형성한 구조(IGTO/PbS), 및 양자점층과 3.5nm의 상부 산화물 반도체층을 형성한 구조(IGTO/PbS/IGTO)의 광검출기를 제조하였다.
각 광 검출기에 광량을 0μW(dark), 153μW, 0.76mW 및 1.3mW로 변화시키면서 533nm 파장의 광을 입사시키고, 게이트 전압에 따른 전류 그래프를 도 4에 나타내었다.
5.1V의 VDS 및 0V의 VS 조건에서, VG를 -20V에서 20V로 변화시키면서 프로브(probe)를 이용하여 운반 곡선(transfer curve)를 도출하고, 하기 수학식 1에 대입함으로써 포화 이동도를 계산하였다.
[수학식 1]
Figure 112021067094328-pat00001
μ sat: 포화 이동도 L: 채널 길이
W: 채널 폭 C i: 게이트 커패시턴스
I DS: 드레인소스 전류 V GS: 게이트소스 전압
또한, on 전류 및 off 전류를 이용하여 on/off 비율을 계산하고, 홀 측정법(hall measurement)을 이용하여 캐리어 농도를 측정하였다. 캐리어 농도는 모서리에 배치된 ITO 각각에 총 4개의 팁을 연결한 후 프로브(probe)를 이용하여 측정하였다.
상기 방법으로 측정한 포화 이동도, on/off 비율 및 캐리어 농도를 하기 표 1에 나타내었다.
구조 Max. Sat. (㎠/Vs) On/off 비율 캐리어 농도
IGTO 40 108.5 3.5 x E17
IGTO/PbS 25 107.5 3.8 x E17
IGTO/PbS/IGTO 43 108 5.7 x E17
도 4 및 표 1을 참고하면, 산화물 반도체층만 형성한 경우 포화 이동도가 40㎠/Vs으로 높고, on/off 비율이 약 108.5로 우수하였으나, 광 민감도 및 반응성이 매우 낮은 결과가 나타났다.
산화물 반도체층에 양자점층을 적층한 경우 광 민감도가 향상되어 저전력의 광에 의해서도 반응이 일어나고, 반응성이 향상된 결과가 나타났다. 그러나, 양자점층의 적층에 의해 포화 이동도가 25㎠/Vs로 낮아졌으며, 캐리어 농도가 다소 증가하였고, 양자점층의 불안정성으로 인해 off 전류가 증가하여 on/off 비율이 약 107.5로 저하되는 문제가 나타났다.
그런데, 양자점층에 상부 산화물 반도체층을 추가적으로 형성한 경우 포화 이동도가 약 43㎠/Vs으로 높게 측정되었고, 캐리어 농도가 증가하는 한편 on/off 비율이 108로 상승하였다. 또한, 광 민감도 및 반응성이 모두 우수하게 나타났다.
이에 따라, 상부 산화물 반도체층의 형성으로 인해 양자점층의 형성으로 인한 포화 이동도 저하 및 on/off 비율의 저하 문제를 해결할 수 있음을 확인할 수 있었다. 뿐만 아니라, 광 민감도 및 반응성 또한 하부 산화물 반도체층에 양자점층만 적층한 경우에 비해서 더욱 향상되었다.
실험예 3: 상부 산화물 반도체층 두께에 따른 광 검출기의 동작 특성 분석
제조예 1의 방법에 따르되, 양자점층 상에 형성되는 상부 산화물 반도체층(IGTO(T))의 두께를 3.5nm, 7nm 및 15nm로 조절하여 광 검출기를 제조하였다.
각 광 검출기에 광량을 0μW(dark), 153μW, 0.76mW 및 1.3mW로 변화시키면서 533nm 파장의 광을 입사시키고, 게이트 전압에 따른 전류 그래프를 도 5에 나타내었다. 또한, 실험예 2와 동일한 방법으로 포화 이동도, on/off 비율 및 캐리어 농도를 측정하여 하기 표 2에 나타내었다.
구조 IGTO(T) 두께
(nm)		 Max. Sat.
(㎠/Vs)		 On/off 비율 캐리어 농도
IGTO(B)/PbS/IGTO(T) 3.5 43 108 5.7 x E17
IGTO(B)/PbS/IGTO(T) 7 36 108 8.1 x E17
IGTO(B)/PbS/IGTO(T) 15 33 108 3.5 x E18
도 5 및 표 2를 참고하면, 상부 산화물 반도체층의 두께가 3.5nm인 경우 포화 이동도가 약 43㎠/Vs으로 높게 측정되었고, on/off 비율 또한 108로 높았으며, 광 민감도 및 반응성 개선 효과가 우수하였다.
상부 산화물 반도체층의 두께를 7nm로 증가시킨 경우에도 광 민감도 및 반응성이 우수한 결과를 보였다. 또한 포화 이동도가 36㎠/Vs으로 양자점층을 형성하지 않은 경우와 크게 차이가 없는 유사한 수준을 나타내었고, 캐리어 농도는 증가하는 한편 on/off 비율은 약 108으로 여전히 우수한 결과를 보였다.
상부 산화물 반도체층의 두께가 15nm로 더 두꺼워진 경우 포화 이동도는 33㎠/Vs으로 저하되었으며, 두께 증가에 따라 캐리어 농도가 증가하고 off 전류가 다소 증가하였지만, on 전류 또한 향상되어 on/off 비율은 약 108으로 높게 측정되었다. 또한, 광 민감도 및 반응성은 여전히 우수한 결과를 확인하였다.
이에 따라, 양자점층 상에 상부 산화물 반도체층을 형성하는 경우 광 민감도 및 반응성 개선 효과가 뛰어날 뿐만 아니라 on/off 비율이 높고 이동도가 우수한 결과를 확인하였으며, 특히 상부 산화물 반도체층의 두께가 2 내지 10nm의 범위에 있는 경우 광 민감도, 반응성, 이동도 및 on/off 비율 측면에서 모두 우수한 효과를 달성할 수 있었다.
실험예 4: 상부 산화물 반도체층의 유무 및 양자점층의 두께에 따른 광 검출기의 동작 특성 분석(1)
제조예 1의 방법에 따르되, 양자점층 증착 시 스핀 코팅의 회전수를 각각 3,000rpm, 2,000rpm 및 1,000rpm으로 조절함으로써 양자점층의 두께를 각각 14nm, 21nm 및 34nm로 조절하여 총 3종의 광 검출기(IGTO/PbS/IGTO)를 제조하였다. 비교를 위하여, 동일한 방법으로 제조하되 상부 산화물 반도체층이 형성되지 않은 3종의 광 검출기(IGTO/PbS)를 추가로 제조하였다.
각 광 검출기에 광량을 0μW(dark), 153μW, 0.76mW 및 1.3mW로 변화시키면서 533nm 파장의 광을 입사시키고, 게이트 전압에 따른 전류 그래프를 도 6에 나타내었다.
도 6에서 IGTO/PbS/IGTO에 대한 결과 그래프를 IGTO/PbS 결과 그래프와 비교해보면, 양자점층만 형성한 경우에 비해 상부 산화물 반도체층을 형성한 경우 광 반응성이 우수한 결과가 나타났다.
또한, IGTO/PbS/IGTO에 대한 각 결과 그래프를 비교해보면, 3,000rpm 조건에서 스핀 코팅하여 양자점층을 14nm로 얇게 형성하는 경우에 비하여 2,000rpm 조건에서 21nm로 형성한 경우 및 1,000rpm 조건에서 34nm로 형성한 경우 광 민감도 및 반응성이 향상됨을 알 수 있었다. 다만, 1,000rpm 조건에서는 박막에 버블이 나타났다.
이에 따라, 상부 산화물 반도체층의 유무와 스핀 코팅 조건에 의한 양자점층의 두께 조절에 의해 광 민감도 및 반응성을 향상시킬 수 있음을 알 수 있었고, 특히 2,000rpm 조건에서 스핀 코팅하여 21nm 두께의 양자점층을 형성한 경우 이와 같은 효과가 가장 우수한 것을 확인할 수 있었다.
실험예 5: 상부 산화물 반도체층의 유무 및 양자점층의 두께에 따른 광 검출기의 동작 특성 분석(2)
제조예 1의 방법에 따르되, 양자점층 증착 시 스핀 코팅을 각각 1회, 2회 및 3회 수행함으로써 양자점층의 두께를 각각 20nm, 27nm 및 35nm로 조절하여 총 3종의 광 검출기(IGTO/PbS/IGTO)를 제조하였다. 비교를 위하여, 동일한 방법으로 제조하되 상부 산화물 반도체층이 형성되지 않은 3종의 광 검출기(IGTO/PbS)를 추가로 제조하였다.
각 광 검출기에 광량을 0μW(dark), 153μW, 0.76mW 및 1.3mW로 변화시키면서 533nm 파장의 광을 입사시키고, 게이트 전압에 따른 전류 그래프를 도 7에 나타내었다.
도 7에서 IGTO/PbS/IGTO에 대한 결과 그래프를 IGTO/PbS 결과 그래프와 비교해보면, 양자점층만 형성한 경우에 비해 상부 산화물 반도체층을 형성한 경우 광 반응성이 우수한 결과가 나타났다.
또한, IGTO/PbS/IGTO에 대한 각 결과 그래프를 비교해보면, 스핀 코팅을 1회 수행하여 20nm 두께의 양자점층을 형성한 경우에 비해서, 2회의 스핀 코팅으로 27nm 두께의 양자점층을 형성한 경우 광 반응성이 향상됨을 알 수 있었다. 다만, 스핀 코팅을 3회 수행하여 35nm 두께의 양자점층을 형성한 경우에는 광 반응성이 다소 저하되는 결과를 보였다.
이에 따라, 상부 산화물 반도체층의 유무와 스핀 코팅 횟수에 의한 양자점층의 두께 조절에 의해 광 반응성을 향상시킬 수 있음을 알 수 있었고, 특히 스핀 코팅을 2회 수행하여 27nm 두께의 양자점층을 형성한 경우 이와 같은 효과가 가장 우수한 것을 확인할 수 있었다.
이상으로 본 발명의 내용의 특정부분을 상세히 기술하였는 바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서, 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
10: 기판 20: 절연층
30: 하부 채널층 40: 광반응층 50: 상부 채널층
60: 소스 전극 70: 드레인 전극

Claims (5)

  1. 기판;
    상기 기판 상에 위치하는 절연층;
    상기 절연층 상에 위치하며, 제1 산화물 반도체를 포함하는 하부 채널층;
    상기 하부 채널층 상에 위치하며, 양자점을 포함하는 광반응층;
    상기 광반응층 상에 위치하며, 제2 산화물 반도체를 포함하는 상부 채널층; 및
    상기 상부 채널층 상에 위치하며, 상부 채널층의 양 단부에 이격되어 배치되는 소스 전극 및 드레인 전극
    을 포함하는 광 검출기로서,
    상기 광반응층의 두께가 20 내지 30nm이고, 상기 상부 채널층의 두께가 2 내지 10nm이며,
    상기 광반응층 및 상부 채널층의 두께 비율이 3:1 내지 8:1이고,
    상기 제1 및 제2 산화물 반도체가 In-Ga-Sn-O (IGTO)이며,
    130 내지 170℃로 열처리 된, 광 검출기.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 하부 채널층의 두께가 5 내지 50nm인, 광 검출기.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 제1 산화물 반도체 및 제2 산화물 반도체가 각각 독립적으로 인듐(In), 갈륨(Ga), 주석(Sn), 아연(Zn), 알루미늄(Al) 및 마그네슘(Mg)으로 구성된 군에서 선택되는 1종 이상의 금속 원소를 함유하는 금속 산화물인, 광 검출기.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 양자점이 IV-VI족 반도체 화합물, II-VI족 반도체 화합물, III-V족 반도체 화합물 및 IV족 반도체 화합물로 구성된 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는, 광 검출기.
  5. 삭제
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