KR102384121B1 - 리튬-금속 복합 전극 제조시스템 및 이를 이용한 복합 전극 제조방법 - Google Patents

리튬-금속 복합 전극 제조시스템 및 이를 이용한 복합 전극 제조방법 Download PDF

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Abstract

리튬-금속 복합 전극 제조시스템 및 이를 이용한 복합 전극 제조방법에서, 상기 복합전극 제조시스템은 롤러부, 코팅유닛, 가공유닛 및 주입유닛을 포함한다. 상기 롤러부는 금속기판을 공급하는 제1 롤러, 및 상기 제1 롤러와 마주하며 상기 금속기판의 제1 면 상에 절연층을 형성하는 제2 롤러를 포함한다. 상기 코팅유닛은 상기 절연층이 형성된 금속기판의 제1 면 또는 상기 금속기판의 제2 면 상에 코팅부를 형성한다. 상기 가공유닛은 상기 절연층 및 상기 코팅부가 형성된 금속기판을 가공하여 개구부를 형성한다. 상기 주입유닛은 상기 개구부가 형성된 금속기판으로 용융액을 주입하여 복합전극을 형성한다.

Description

리튬-금속 복합 전극 제조시스템 및 이를 이용한 복합 전극 제조방법{METHOD OF FABRICATING LITHIUM-METAL COMPLEX ELECTRODE}
본 발명은 리튬-금속 복합 전극 제조시스템 및 이를 이용한 복합 전극 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 연속 공정을 이용하여 수직 배향형 다공성 금속 구조체를 포함하는 리튬-금속 복합 전극을 제조하는 리튬-금속 복합 전극 제조시스템 및 이를 이용한 복합전극 제조방법에 관한 것이다.
현재 다양하게 사용되는 리튬-금속 복합 전극 또는 전지의 경우, 특히 리튬의 충방전시 리튬의 전착문제로 인한 불안정성의 문제가 있으며, 이러한 리튬의 이동과 흐름을 보다 안정화시키기 위한 다양한 기술이 개발되고 있다.
예를 들어, 리튬-금속 복합 전극의 작동시, 리튬 이온의 흐름을 제어하기 위해 전극의 계면에 특정한 방향으로 배향된 미세 구조체를 적용하는 기술이 있으며, 이러한 미세 구조체는 하드 템플릿(hard template) 기법이나 화학기상증착(chemical vapor deposition) 방법 등을 통해 나노 기둥을 배향하여 성장시킴으로써 형성하는 방법이 알려져 있다(3D TiC/C Core/Shell Nanowire Skeleton for Dendrite-Free and Long-life Lithium Metal Anode, Sufu liu, Advanced Energy Materials, March 15, 2018).
그러나, 하드 템플릿 기법의 경우, 필연적으로 다량의 희생 물질을 필요로 하며, 동시에 유기용매나 강산(acid) 등과 같은 유독성 화학물질을 다량 사용하기 때문에 비용이 증가하고, 환경적인 측면에서도 불리하다고 알려져 있다.
한편, 화학기상증착법의 경우, 합성 및 기판으로 활용하는 물질이 제한적이며, 롤투롤(roll-to-roll)과 같은 연속적인 생산공정을 응용하기 어려워 공정 단가가 증가하는 단점이 있다.
나아가, 리튬-금속 복합 전극에서 충전 및 방전을 안정화하기 위해서는, 다양한 크기와 형상의 구조체가 필요하지만, 상기 하드 템플릿 기법 또는 화학기상증착법의 경우는 모두 구조체의 형상이나 크기의 제어가 어려우며, 특정한 구조체만을 제조할 수 있어, 실제 배터리에 적용하는 것에는 한계가 있다.
(논문) 3D TiC/C Core/Shell Nanowire Skeleton for Dendrite-Free and Long-life Lithium Metal Anode, Sufu liu, Advanced Energy Materials, March 15, 2018
이에, 본 발명의 기술적 과제는 이러한 점에서 착안된 것으로 본 발명의 목적은 연속 공정을 이용하여 수직 배향형 다공성 금속 구조체를 포함하는 리튬-금속 복합 전극을 제조할 수 있어, 공정 효율을 향상시키고, 다양한 구조 및 형상을 가지는 구조체를 제작할 수 있는 리튬-금속 복합 전극 제조시스템을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 복합전극의 제조시스템을 이용한 리튬-금속 복합전극 제조방법을 제공하는 것이다.
상기한 본 발명의 목적을 실현하기 위한 일 실시예에 의한 복합전극 제조시스템은 롤러부, 코팅유닛, 가공유닛 및 주입유닛을 포함한다. 상기 롤러부는 금속기판을 공급하는 제1 롤러, 및 상기 제1 롤러와 마주하며 상기 금속기판의 제1 면 상에 절연층을 형성하는 제2 롤러를 포함한다. 상기 코팅유닛은 상기 절연층이 형성된 금속기판의 제1 면 또는 상기 금속기판의 제2 면 상에 코팅부를 형성한다. 상기 가공유닛은 상기 절연층 및 상기 코팅부가 형성된 금속기판을 가공하여 개구부를 형성한다. 상기 주입유닛은 상기 개구부가 형성된 금속기판으로 용융액을 주입하여 복합전극을 형성한다.
일 실시예에서, 상기 가공유닛은, 상기 코팅부가 형성된 면을 향하여 가공을 수행할 수 있다.
일 실시예에서, 상기 가공유닛은, 레이저를 조사하는 레이저 가공유닛, 스탬핑(stamping) 유닛, 미세 가공(micro-machining) 유닛 중 어느 하나일 수 있다.
일 실시예에서, 상기 코팅부는, 상기 가공유닛의 가공 수행에 따라, 상기 개구부가 형성되는 상기 금속기판의 측부를 따라서도 형성될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 복합전극은 상기 개구부의 일부가 채워지는 구조체를 포함하며, 상기 구조체는 상기 채워지지 않은 개구부를 통해 외부로 노출될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 절연층은, 폴리이미드(polyimide, PI), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylene naphtalate, PEN), 폴리우레탄 아크릴레이트(polyurethane acrylate, PUA), 산화알루미늄(Al2O3) 중 어느 하나일 수 있다.
일 실시예에서, 상기 코팅부는, 기능성 표면그룹(surface functional group) 또는 전이산화금속(transition metal oxides)을 포함하며, 상기 기능성 표면그룹은 아민기(amine group), 티올기(thoil group), 카르복시기(carboxyl group) 중 어느 하나를 포함하고, 상기 전이산화금속은 산화아연(ZnO), 산화구리(CuO), 산화철(FeOx), 산화주석(SnOx) 중 어느 하나를 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 상기 용융액은, 리튬(lithium) 용융액일 수 있다.
일 실시예에서, 상기 금속기판은 구리, 스테인리스 스틸, 탄소, 구리를 포함하는 합금 중 어느 하나를 포함하고, 상기 개구부는 원통 형상, 사다리꼴 원통 형상, 콘(cone) 형상, 나팔 형상 중 어느 하나일 수 있다.
상기한 본 발명의 다른 목적을 실현하기 위한 일 실시예에 의한 복합전극 제조방법에서 금속기판의 제1 면 상에 절연층을 형성한다. 상기 절연층이 형성된 금속기판의 제1 면 또는 상기 금속기판의 제2 면을 코팅한다. 상기 코팅된 금속기판을 가공하여 개구부를 형성한다. 상기 개구부가 형성된 금속기판으로 용융액을 주입한다.
일 실시예에서, 상기 개구부를 형성하는 단계에서, 상기 금속기판의 코팅된 면을 향하여 가공을 수행하여 상기 개구부를 형성할 수 있다.
일 실시예에서, 상기 개구부를 형성하는 단계에서, 상기 가공되는 금속기판에 리튬친화적인 가스를 제공할 수 있다.
일 실시예에서, 상기 리튬친화적인 가스는, 암모니아(NH3), 천연가스, 수증기 중 어느 하나인 기체 전구체(precursor)를 포함할 수 있다.
일 실시예에서, 상기 용융액은 리튬(lithium) 용융액이고, 상기 개구부가 형성된 금속기판으로 용융액에 주입함에 따라, 상기 개구부가 형성되는 상기 금속기판의 측부를 따라 리튬이 성장하여 상기 개구부가 채워질 수 있다.
본 발명의 실시예들에 의하면, 롤러를 통해 연속적으로 제공되는 금속기판을 이용하여, 금속-리튬 복합전극을 제조함으로써, 높은 생산성과 공정 효율로 빠르고 안정적인 복합전극의 제조를 구현할 수 있다.
이 경우, 가공유닛을 통해 다양한 간격, 형상 및 구조로 리튬이 성장할 수 있는 개구부를 직접 형성하므로, 다양한 형상 및 구조의 개구부 형상을 바탕으로 리튬 구조체 및 복합전극의 형상 및 구조를 다양하게 설계할 수 있어, 활용성이 향상된다.
특히, 절연층을 금속기판의 일 면에 형성하여, 리튬 용융액의 주입을 통한 리튬의 성장을 제한함으로써, 리튬 구조체의 형상을 제어하며 구조적으로 가역적인 반응이 가능하도록 유도하게 된다.
또한, 금속기판은 구리를 포함한 금속 재질이므로, 상기 가공유닛을 통한 개구부의 가공이 용이하며, 리튬 구조체의 형성 이후, 리튬의 충전 또는 방전 과정에서 구조의 변형이 최소화되며 높은 전기 전도도를 유지할 수 있으므로, 전체 복합전극에 있어서의 안정적이면서 균일한 전류 또는 전압 분포를 유지할 수 있고, 상기 복합전극의 국소적인 위치에 발생할 수 있는 국소전기장증강(local electric field enhancement) 등의 현상을 완화할 수 있다.
또한, 코팅부가 금속기판의 일 면, 및 측면에 코팅되므로, 후속되는 리튬 주입 공정에서, 리튬의 안정적인 표면 도포 및 리튬의 안정적인 결합을 유도하게 되어, 균일한 충방전 및 안정적인 복합 전극의 구조체 유지가 가능하게 된다.
또한, 상기 개구부를 통해 충분하게 주입된 리튬은, 복합전극에서 리튬 저장소로서의 역할을 수행할 수 있으며, 이를 통해 반복적인 충방전에서 발생할 수 있는 부반응(side reaction) 또는 죽은 리튬(dead Li) 발생으로 인한 소자의 성능 하락을 완충하여, 복합전극의 수명을 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 의한 복합전극 제조시스템을 도시한 모식도이다.
도 2는 도 1의 복합전극 제조시스템을 이용한 복합전극 제조방법을 도시한 흐름도이다.
도 3은 도 1의 복합전극 제조방법을 통해 제조된 개구부가 형성된 금속기판을 도시한 사시도이고, 도 4는 도 3의 I-I'선을 따른 단면도이다.
도 5는 도 1의 개구부가 형성된 금속기판으로 리튬 용융액을 주입하는 단계를 도시한 공정도이다.
도 6은 도 1의 복합전극 제조방법을 통해 형성되는 복합전극을 도시한 단면도이다.
도 7은 본 발명의 다른 실시예에 의한 복합전극 제조시스템을 도시한 모식도이다.
도 8은 도 7의 복합전극 제조시스템을 이용한 복합전극의 제조방법을 통해 제조된 개구부가 형성된 금속기판을 도시한 단면도이다.
도 9는 도 7의 복합전극 제조시스템을 이용한 복합전극의 제조방법을 통해 제조된 복합전극을 도시한 단면도이다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 실시예들을 본문에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다.
본 출원에서, "포함하다" 또는 "이루어진다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
이하, 첨부한 도면들을 참조하여, 본 발명의 바람직한 실시예를 보다 상세하게 설명하고자 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 의한 복합전극 제조시스템을 도시한 모식도이다.
도 1을 참조하면, 본 실시예에 의한 복합전극 제조시스템(1)은 롤러부(10), 코팅유닛(350), 가공유닛(400) 및 주입유닛(600, 도 5 참조)을 포함한다.
상기 롤러부(10)는 한 쌍의 서로 마주하도록 배치되는 제1 롤러(11) 및 제2 롤러(12)를 포함하며, 상기 제1 롤러(11) 및 상기 제2 롤러(12)는 서로 다른 방향으로 회전한다.
상기 제1 롤러(11)의 외면을 따라서는 금속기판(100)이 이동되며, 상기 제2 롤러(12)의 외면을 따라서는 절연층(200)이 제공된다.
이 경우, 도시하지는 않았으나, 상기 금속기판(100) 및 상기 절연층(200)은 각각 별도의 공급롤들에 감긴 상태로부터 제공되는 것이며, 상기 제1 및 제2 롤러들(11, 12)이 연속적으로 회전됨에 따라, 상기 금속기판(100)은 물론 상기 절연층(200)도 연속으로 제공된다.
상기 금속기판(100)은 금속을 포함하는 것으로, 예를 들어, 대표적인 금속으로 구리(Cu)를 포함할 수 있으며, 이와 달리, 주석(Sn), 게르마늄(Ge), 금(Au), 아연(Zn), 실리콘(Si), 탄소(C) 등을 포함할 수도 있다.
상기 절연층(200)은 상기 제2 롤러(12)에 의해, 상기 금속기판(100)의 제1 면(101, 도 4 참조)으로 제공되며, 상기 제2 롤러(12)가 상기 제1 롤러(11)와 서로 압착되도록 회전함에 따라, 상기 절연층(200)은 상기 금속기판(100)의 제1 면(101) 상에 압착되며 접착된다.
그리하여, 도 1에 도시된 바와 같이, 상기 금속기판(100) 및 상기 절연층(200)은 상기 롤러부(10)를 통과하면서, 상기 절연층(200)이 상기 금속기판(100)의 제1 면(101) 상에 압착된 상태로 가공영역(500)을 향해 공급되게 된다.
이 경우, 상기 절연층(200)은, 예를 들어, 폴리이미드(polyimide, PI), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylene naphtalate, PEN) 등과 같은 불용성의 폴리머(polymer) 계열일 수 있으며, 폴리우레탄 아크릴레이트(polyurethane acrylate, PUA) 등과 같은 실리콘(silicon) 계열의 고무(rubber)일 수 있으며, 산화알루미늄(Al2O3) 등과 같은 옥사이드(oxide) 계열일 수 있다.
또한, 이와 같이, 상기 절연층(200)이 상기 금속기판(100)의 일 면에 압착됨에 따라, 후술되는 리튬(lithium)의 성장시, 상기 리튬이 무작위적으로 상기 금속기판(100)의 임의의 위치에서 성장하는 것을 억제하여, 상기 리튬 성장으로 형성되는 리튬 구조체(620, 도 6 참조)의 구조 및 형상을 제한할 수 있다.
상기 코팅유닛(350)은, 상기 절연층(200)이 압착된 상기 금속기판(100) 상에 코팅부(300)를 형성하는 것으로, 상기 롤러부(10)의 후단, 및 상기 가공영역(500)의 전단에 배치된다.
즉, 상기 가공영역(500)에서 상기 금속기판(100)에 대한 가공을 수행하기 전에, 상기 압착된 금속기판(100)의 일 면 상에 상기 코팅부(300)를 형성한다.
본 실시예의 경우, 상기 코팅유닛(350)은, 상기 금속기판(100)의 제2 면(102, 도 4 참조), 즉, 상기 절연층(200)이 형성된 제1 면(101)의 반대측 면인 제2 면(102)에 형성되는 것으로, 이를 위해 상기 코팅유닛(350)은 상기 제1 롤러(11)가 위치한 측에 위치하게 된다.
이 경우, 상기 코팅유닛(350)은 제한되지는 않으며, 예를 들어, 스프레이 코팅유닛, 블레디드 코팅유닛, 바 코팅유닛, 슬롯-다이 코팅 유닛 등 다양한 코팅유닛이 적용될 수 있다.
또한, 상기 코팅부(300)는, 기능성 표면그룹(surface functional group) 또는 전이산화금속(transition metal oxides)을 포함할 수 있으며, 상기 기능성 표면그룹은 아민기(amine group), 티올기(thoil group), 카르복시기(carboxyl group) 중 어느 하나를 포함하고, 상기 전이산화금속은 산화아연(ZnO), 산화구리(CuO), 산화철(FeOx), 산화주석(SnOx) 중 어느 하나를 포함할 수 있다.
이상과 같이, 상기 금속기판(100)의 제1 면(101) 상에는 상기 절연층(200)이 압착되고, 상기 금속기판(100)의 제1 면(101)에 반대인 제2 면(102) 상에는 상기 코팅부(300)가 코팅된 후, 상기 금속기판(100)은 상기 가공영역(500)으로 진입하게 된다.
상기 가공영역(500)은, 상기 가공유닛(400)에 의해 상기 금속기판(100)에 대한 가공이 수행되는 영역으로, 별도의 블록, 챔버 등에 의해 그 영역이 물리적으로 구획될 수 있으며, 이와 달리, 단순히 가공이 수행되는 영역을 의미하는 가상의 영역일 수도 있다.
상기 가공유닛(400)은 상기 금속기판(100)에 개구부들(25, 도 3 참조)을 형성하는 것으로, 상기 개구부들(25)은 복수개가 소정의 배열을 가지면서 상기 금속기판(100)을 통과하도록, 소위, 홀(hole)의 형상으로 형성된다.
이 경우, 상기 개구부들(25)의 배열, 개수, 형상, 구조 등은 상기 가공유닛(400)을 통한 가공의 조건 등에 따라 다양하게 변형될 수 있으며, 이렇게 상기 개구부들(25)이 다양하게 설계 변형됨에 따라, 후술되는 최종적으로 구현되는 복합전극의 구조, 형상 등도 다양하게 변형될 수 있다.
본 실시예의 경우, 상기 가공유닛(400)은 상기 코팅유닛(350)에 의해 코팅부(300)가 형성된 측에 위치하여, 상기 금속기판(100)의 코팅부(300)를 향하여 가공을 수행하는 것으로, 이에 따라 상기 금속기판(100)에 형성되는 개구부들(25)은 상기 코팅부(300)로부터 형성이 시작되어 상기 절연층(200)을 관통하며 마무리된다.
또한, 상기 가공유닛(400)은, 예를 들어, 상기 금속기판(100)을 향하여 레이저(410)를 조사하는 레이저 가공유닛, 상기 금속기판(100)을 직접 스탬핑하여 상기 개구부들을 형성하는 스탬핑(stamping) 유닛, 드릴링(drilling) 또는 전기화학적 가공 등을 통하여 상기 금속기판(100)에 직접 상기 개구부들을 형성하는 미세가공(micro-machining) 유닛 등일 수 있으며, 상기 금속기판(100) 상에 소정 형상의 개구부들을 직접 형성할 수 있는 가공방법은 모두 적용될 수 있다.
한편, 상기 가공유닛(400)이 레이저 가공유닛인 경우, 상기 코팅부(300)를 향하여 레이저(410)가 조사되면서 상기 코팅부(300), 상기 금속기판(100) 및 상기 절연층(200)이 개구(opening)된다.
이 경우, 상기 레이저(410)는 상기 코팅부(300)를 향하에 조사되며, 상기 코팅부(300)는 상기 레이저(410)의 조사에 따라 플로우(flow)되어 상기 금속기판(100)의 측면을 따라서도 형성되게 된다.
이는 상기 가공유닛(400)이 여타의 가공유닛인 경우도 동일하여, 상기 가공유닛(400)의 가공에 따라 상기 금속기판(100)이 개구되면서, 상기 금속 기판(100)의 측면을 따라 상기 코팅부(300)가 형성되게 된다.
특히, 상기 가공유닛(400)이 상기 금속기판(100)을 가공하는 상기 가공영역(500)은 리튬 친화적인 분위기가 형성되는 것으로, 이에 따라, 상기 가공유닛(400)의 가공에 따라 개방되는 상기 금속기판(100)의 측면에는 리튬 친화적인 물질들이 부착되게 된다.
즉, 상기 가공영역(500)에는 리튬 친화적인 가스(GAS)가 상기 금속기판(100)의 제2 면(102) 측, 즉 상기 코팅부(300)를 향하여 제공되어, 리튬 친화적인 분위기가 형성되는 것으로, 상기 리튬 친화적인 가스(GAS)로는, 암모니아(NH3), 천연가스, 수증기 중 어느 하나인 기체 전구체(precursor)를 포함할 수 있다.
그리하여, 상기 기체 전구체가 상기 금속기판(100)의 제2 면(102)은 물론 측면에도 부착됨에 따라 후술되는 리튬의 주입공정시 상기 금속기판(100)의 제2 면(102) 및 측면에서 상기 리튬이 보다 용이하게 성장하게 된다.
상기 주입유닛(600)은, 상기 금속기판(100)의 상기 개구부들(25)을 향하여 리튬 용융액을 용융주입(melting infusion)하는 것으로, 상기 주입유닛(600) 및 이를 통해 형성되는 리튬 구조체(620)에 대하여는 후술되는 복합전극 제조방법을 통하여 상세히 설명한다.
이하에서는, 도 1의 복합전극 제조시스템(1)을 이용한 복합전극 제조방법에 대하여 보다 상세히 설명한다.
도 2는 도 1의 복합전극 제조시스템을 이용한 복합전극 제조방법을 도시한 흐름도이다. 도 3은 도 1의 복합전극 제조방법을 통해 제조된 개구부가 형성된 금속기판을 도시한 사시도이고, 도 4는 도 3의 I-I'선을 따른 단면도이다. 도 5는 도 1의 개구부가 형성된 금속기판으로 리튬 용융액을 주입하는 단계를 도시한 공정도이다. 도 6은 도 1의 복합전극 제조방법을 통해 형성되는 복합전극을 도시한 단면도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 상기 복합전극 제조방법에서는, 우선, 상기 금속기판(100)의 제1 면(101)(도 1의 금속기판의 상면) 상에 절연층(200)을 형성한다(단계 S10).
상기 금속기판(100)은 상기 제1 롤러(11)를 통해 연속적으로 제공되며, 상기 절연층(200)은 상기 제2 롤러(12)를 통해 상기 금속기판(100)의 상기 제1 면(101) 상으로 연속적으로 공급된다.
이 경우, 상기 제2 롤러(12)는 상기 금속기판(100) 상에 상기 절연층(200)을 압착하도록 상기 제1 롤러(11)에 대하여 회전하며, 이에 따라, 상기 금속기판(100)의 제1 면(101) 상에 상기 절연층(200)이 압착되며 형성된다.
이 후, 도 1 및 도 2를 참조하면, 상기 금속기판(100)의 제2 면(102)(도 1의 금속기판의 하면)을 코팅한다(단계 S20).
즉, 상기 금속기판(100)의 제2 면(102)에 인접하도록 배치된 상기 코팅유닛(350)에 의해, 상기 금속기판(100)의 제2 면(102)이 코팅되며, 이에 따라 상기 제2 면(102) 상에는 상기 코팅부(300)가 형성된다.
따라서, 상기 금속기판(100)은 제1 면(101) 상에는 절연층(200)이 형성되고, 상기 제1 면(101)에 반대인 제2 면(102) 상에는 코팅부(300)가 형성된 상태로, 상기 가공영역(500)으로 진입하게 된다.
이 후, 도 1 및 도 2를 참조하면, 상기 금속기판(100)을 가공하여, 상기 금속기판(100) 상에 개구부들(25)을 형성한다(단계 S30).
상기 금속기판(100)의 가공은, 상기 가공유닛(400)을 통해 수행되며, 상기 개구부들(25)은 복수개가 소정의 배열, 형상 및 구조 등을 가지며 형성된다.
예를 들어, 상기 가공유닛(400)이 레이저 조사유닛이며, 상기 금속기판(100)에 레이저(410)가 조사되어 상기 개구부(25)가 형성될 수 있다. 이 때, 상기 금속기판(100)은 상기 제1 롤러(11)에 의해 일정한 속도로 이송되며, 상기 레이저(410)가 일정한 시간 간격으로 상기 금속기판(100)에 조사될 수 있다. 그리하여, 상기 금속기판(100)에는, 도 3에 예시된 바와 같이, 복수의 개구부들(25)이 형성될 수 있다.
한편, 도 4를 참조하면, 상기 가공유닛(400)이 상기 금속기판(100)의 제2 면(102)의 하부에서 레이저(410)를 조사하는 경우, 상기 금속기판(100)에 형성되는 개구부들(25) 각각은 단면이 사다리꼴 형상을 가질 수 있다.
즉, 상기 개구부(25)는, 상기 제2 면(102)의 개구된 너비가 상기 제1 면(101)의 개구된 너비보다 큰 형상을 가질 수 있다.
한편, 상기 가공유닛(400)은 상기 제2 면(102) 상에 형성된 코팅부(300)를 향하여 가공을 수행하므로, 상기 제2 면(102) 상에 형성된 코팅부(300)는 상기 가공유닛(400)의 가공수행에 따라 플로우되며 상기 개구부(25)의 측면, 즉 상기 금속기판(100)의 측면을 따라서도 형성된다.
그리하여, 상기 제2 면(102) 상에는 하부 코팅면(310)이 형성되며, 상기 금속기판(100)의 측면을 따라서는 측부 코팅면(320)이 형성된다.
또한, 상기 가공유닛(400)을 이용한 상기 개구부(25)의 형성시, 상기 가공영역(500)은 리튬 친화적인 분위기가 형성되는 것으로, 이에 따라, 상기 가공유닛(400)의 가공에 따라 개방되는 상기 금속기판(100)의 측면에는 리튬 친화적인 물질들이 부착되게 된다.
즉, 상기 가공영역(500)에는 리튬 친화적인 가스(GAS)가 상기 금속기판(100)의 제2 면(102) 측, 즉 상기 코팅부(300)를 향하여 제공되어, 리튬 친화적인 분위기가 형성된다.
그리하여, 상기 하부 코팅면(310) 및 상기 측부 코팅면(320)은 상기 리튬 친화적인 가스를 포함하도록 형성되므로, 후술되는 공정에서 리튬의 성장이 보다 용이하게 수행될 수 있다.
이 후, 도 2 및 도 5를 참조하면, 상기 개구부들(25)이 형성된 상기 금속기판(100)으로 용융액(610)을 주입한다(단계 S40).
이 경우, 상기 용융액(610)은 리튬 용융액일 수 있으며, 도 5에 도시된 바와 같이 상기 금속기판(100)의 하부에 위치하는 주입유닛(600)에 저장된 상태에서, 상기 금속기판(100)의 하부를 향하여 주입(melting infusion)될 수 있다.
상기 용융액(610)은 용융된 액체상태인 것으로, 상기 금속기판(100)의 하부를 향하여 주입되는 공정의 예로, 도시하지는 않았으나, 별도의 주입장치를 통해 상기 금속기판(100)의 하부를 향하여 주입될 수 있으며, 이와 달리, 상기 금속기판(100)이 상기 주입유닛(600)으로 담지되어 상기 용용액(610)이 상기 금속기판(100)의 하부로 주입될 수도 있다.
이상과 같이, 상기 용융액(610)이 상기 금속기판(100)의 하부를 향하여 주입됨에 따라, 상기 용융액(610)이 리튬 용융액인 경우, 상기 용융액(610)이 접하는 상기 금속기판(100)의 부분에서는 리튬이 성장하게 된다.
즉, 상기 금속기판(100)의 하면(102) 및 측면으로부터 상기 리튬이 성장하게 되며, 특히, 상기 금속기판(100)의 하면(102) 및 측면에는 상기 리튬 친화적인 물질들이 부착된 하부 코팅면(310) 및 측부 코팅면(320)이 코팅된 상태이므로, 상기 리튬의 성장은 매우 활발하게 수행될 수 있다.
그리하여, 도 6에 도시된 바와 같이, 상기 용융액(610)이 주입되는 범위에서는, 상기 금속기판(100)의 하면(102) 및 측면으로부터 리튬이 성장되어, 리튬 구조체(620)가 형성되며, 상기 리튬 구조체(620)는 상기 금속기판(100)의 하부는 물론, 상기 금속기판(100)의 개구부들(25) 각각을 일정 부분 채우게 된다.
따라서, 상기 리튬 구조체(620)는 상기 개구부들(25)의 하측은 모두 밀폐하며, 상기 개구부들(25)의 상측은 일부 개방되어 개방부(35)를 형성하게 된다.
상기 개방부(35)의 경우, 상기와 같이 형성되는 복합전극(30)이 전지로 사용되는 경우, 충방전의 반복적인 수행시 상기 리튬 구조체(620)로부터 활성화되는 리튬이 방향성을 가지며 흐를 수 있도록 제어하게 된다.
한편, 본 실시예에서, 상기 리튬 구조체(620)는 상기 절연층(200)이 형성되는 부분에서는 성장하지 않는다. 즉, 상기 절연층(200)은 상기 리튬이 무작위적으로 상기 금속기판(100)의 임의의 위치에서 성장하는 것을 억제하여, 상기 리튬 성장으로 형성되는 상기 리튬 구조체(620)의 구조 및 형상을 제한할 수 있다.
도 7은 본 발명의 다른 실시예에 의한 복합전극 제조시스템을 도시한 모식도이다.
본 실시예에 의한 복합전극 제조시스템(2)은, 코팅유닛(350) 및 가공유닛(400)의 배치위치를 제외하고는 도 1을 참조하여 설명한 복합전극 제조시스템(2)과 실질적으로 동일하므로 동일한 구성요소에 대하여는 동일한 참조번호를 사용하고 중복되는 설명은 이를 생략한다.
도 7을 참조하면, 본 실시예에서의 상기 복합전극 제조시스템(2)의 경우, 상기 코팅유닛(350)은 상기 금속기판(100)의 제1 면(101)의 상부에 배치되며, 이에 따라 상기 코팅부(300)는 상기 금속기판(100)의 제1 면(101) 상에 형성된다.
이 경우, 상기 금속기판(100)의 제1 면(101) 상에는 상기 제2 롤러(12)에 의해 절연층(200)이 압착된 상태이므로, 결국, 상기 코팅부(300)는 상기 절연층(200)의 상면 상에 형성된다.
또한, 상기 가공유닛(400)이 상기 금속기판(100)의 제1 면(101)의 상부, 즉 상기 코팅부(300)의 상부에 위치하여, 상기 금속기판(100)을 향하여 가공을 수행하므로, 상기 금속기판(100)에 형성되는 개구부는 상기 제1 면(101)으로부터 상기 제2 면(102)을 향하여 형성되게 된다.
도 8은 도 7의 복합전극 제조시스템을 이용한 복합전극의 제조방법을 통해 제조된 개구부가 형성된 금속기판을 도시한 단면도이다. 도 9는 도 7의 복합전극 제조시스템을 이용한 복합전극의 제조방법을 통해 제조된 복합전극을 도시한 단면도이다.
마찬가지로, 본 실시예에서의 상기 복합전극 제조시스템(2)을 이용한 복합전극 제조방법 역시, 코팅유닛(350) 및 가공유닛(400)의 배치위치에 따른 공정 변화 및 최종 제작되는 복합전극의 구조 및 형상을 제외하고는, 도 2 내지 도 6을 참조하여 설명한 복합전극 제조방법과 실질적으로 동일하며, 중복되는 설명은 생략한다.
즉, 도 8을 참조하면, 상기 코팅공정(단계 S20)에서, 상기 금속기판(100)의 제1 면(101), 즉 상기 절연층(200)의 상면 상에 상기 코팅부(301)가 형성되며, 상기 가공공정(S30)에서는, 상기 코팅부(301)를 향하여 가공을 수행하게 된다.
그리하여, 상기 금속기판(100)에 형성되는 개구부들(26) 각각은 상기 제1 면(101)의 너비가 상기 제2 면(102)의 너비보다 크게 형성되며, 이에 따라 상기 개구부들(26) 각각의 단면은 도 8에서와 같이, 역-사다리꼴 형상일 수 있다.
이 경우, 상기 가공공정(S30)에서의 상기 개구부들(26)의 형성에서, 상기 절연층(200)의 상면에 형성되는 코팅부(301)는 상기 개구부들(26)을 따라 플로우되며, 상기 금속기판(100)의 측면에 측부 코팅면(321)을 형성하고, 상기 금속기판(100)의 제1 면(101)에 상부 코팅면(311)을 형성하게 된다.
또한, 상기 가공유닛(400)을 이용한 상기 개구부(26)의 형성시, 상기 가공영역(500)은 리튬 친화적인 분위기가 형성되는 것으로, 이에 따라, 상기 가공유닛(400)의 가공에 따라 개방되는 상기 금속기판(100)의 측면에는 리튬 친화적인 물질들이 부착되게 된다.
즉, 상기 가공영역(500)에는 리튬 친화적인 가스(GAS)가 상기 금속기판(100)의 제1 면(101) 측, 즉 상기 코팅부(300)를 향하여 제공되어, 리튬 친화적인 분위기가 형성된다.
그리하여, 상기 상부 코팅면(311) 및 상기 측부 코팅면(321)은 상기 리튬 친화적인 가스를 포함하도록 형성되므로, 후술되는 공정에서 리튬의 성장이 보다 용이하게 수행될 수 있다.
한편, 도 9를 참조하면, 후술되는 상기 용융액의 주입공정(단계 S40)에서, 상기 개구부들(26)을 향하여 용융액(610)이 주입(melting infusion)될 수 있으며, 이 경우, 상기 용융액(610)의 주입방향은 도 5를 통해 도시된 바와 같이, 상기 개구부들(26)의 하부를 향하는 방향일 수 있다.
이상과 같이, 상기 용융액(610)이 상기 금속기판(100)의 하부를 향하여 주입됨에 따라, 상기 용융액(610)이 리튬 용융액인 경우, 상기 용융액(610)이 접하는 상기 금속기판(100)의 부분에서는 리튬이 성장하게 된다.
즉, 상기 금속기판(100)의 하면(102) 및 측면으로부터 상기 리튬이 성장하게 되며, 특히, 상기 금속기판(100)의 측면에는 상기 리튬 친화적인 물질들이 부착된 측부 코팅면(321)이 코팅된 상태이므로, 상기 리튬의 성장은 매우 활발하게 수행될 수 있다.
그리하여, 도 9에 도시된 바와 같이, 상기 용융액(610)이 주입되는 범위에서는, 상기 금속기판(100)의 하면(102) 및 측면으로부터 리튬이 성장되어, 리튬 구조체(621)가 형성되며, 상기 리튬 구조체(621)는 상기 금속기판(100)의 하부는 물론, 상기 금속기판(100)의 개구부들(26) 각각을 일정 부분 채우게 된다.
따라서, 상기 리튬 구조체(621)는 상기 개구부들(26)의 하측은 모두 밀폐하며, 상기 개구부들(26)의 상측은 일부 개방되어 개방부(36)를 형성하게 된다. 이 때, 상기 개방부(36)를 통해 리튬이 방향성을 가지며 흐르는 것에 대하여는 앞서 설명한 바와 같다.
한편, 본 실시예에서도, 상기 금속기판(100)의 제1 면(101) 상에는 상기 절연층(200)이 형성되는 것으로, 이에 따라 상기 절연층(200)이 형성된 부분에서는 상기 리튬의 성장이 억제되어, 상기 리튬의 성장에 따라 형성되는 리튬 구조체(621)의 구조 및 형상을 제한할 수 있다.
상기와 같은 본 발명의 실시예들에 의하면, 롤러를 통해 연속적으로 제공되는 금속기판을 이용하여, 금속-리튬 복합전극을 제조함으로써, 높은 생산성과 공정 효율로 빠르고 안정적인 복합전극의 제조를 구현할 수 있다.
이 경우, 가공유닛을 통해 다양한 간격, 형상 및 구조로 리튬이 성장할 수 있는 개구부를 직접 형성하므로, 다양한 형상 및 구조의 개구부 형상을 바탕으로 리튬 구조체 및 복합전극의 형상 및 구조를 다양하게 설계할 수 있어, 활용성이 향상된다.
특히, 절연층을 금속기판의 일 면에 형성하여, 리튬 용융액의 주입을 통한 리튬의 성장을 제한함으로써, 리튬 구조체의 형상을 제어하며 구조적으로 가역적인 반응이 가능하도록 유도하게 된다.
또한, 금속기판은 구리를 포함한 금속 재질이므로, 상기 가공유닛을 통한 개구부의 가공이 용이하며, 리튬 구조체의 형성 이후, 리튬의 충전 또는 방전 과정에서 구조의 변형이 최소화되며 높은 전기 전도도를 유지할 수 있으므로, 전체 복합전극에 있어서의 안정적이면서 균일한 전류 또는 전압 분포를 유지할 수 있고, 상기 복합전극의 국소적인 위치에 발생할 수 있는 국소전기장증강(local electric field enhancement) 등의 현상을 완화할 수 있다.
또한, 코팅부가 금속기판의 일 면, 및 측면에 코팅되므로, 후속되는 리튬 주입 공정에서, 리튬의 안정적인 표면 도포 및 리튬의 안정적인 결합을 유도하게 되어, 균일한 충방전 및 안정적인 복합 전극의 구조체 유지가 가능하게 된다.
또한, 상기 개구부를 통해 충분하게 주입된 리튬은, 복합전극에서 리튬 저장소로서의 역할을 수행할 수 있으며, 이를 통해 반복적인 충방전에서 발생할 수 있는 부반응(side reaction) 또는 죽은 리튬(dead Li) 발생으로 인한 소자의 성능 하락을 완충하여, 복합전극의 수명을 향상시킬 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
1, 2 : 복합전극 제조시스템 10 : 롤러부
20, 21 : 개구된 금속기판 25, 26 : 개구부
30, 31 : 복합전극 35, 36 : 개방부
100 : 금속기판 200 : 절연층
300, 301 : 코팅부 310 : 하부 코팅면
311 : 상부 코팅면 320, 321 : 측부 코팅면
350 : 코팅유닛 400 : 가공유닛
410 : 레이저 500 : 가공영역
600 : 주입유닛 610 : 용융액
620, 621 : 리튬 구조체

Claims (14)

  1. 금속기판을 공급하는 제1 롤러, 및 상기 제1 롤러와 마주하며 상기 금속기판의 제1 면 상에 절연층을 형성하는 제2 롤러를 포함하는 롤러부;
    상기 절연층이 형성된 금속기판의 제1 면 또는 상기 금속기판의 제2 면 상에 코팅부를 형성하는 코팅유닛;
    상기 절연층 및 상기 코팅부가 형성된 금속기판을 가공하여 개구부를 형성하는 가공유닛; 및
    상기 개구부가 형성된 금속기판으로 용융액을 주입하여 복합전극을 형성하는 주입유닛을 포함하는 복합전극 제조시스템.
  2. 제1항에 있어서, 상기 가공유닛은,
    상기 코팅부가 형성된 면을 향하여 가공을 수행하는 것을 특징으로 하는 복합전극 제조시스템.
  3. 제2항에 있어서, 상기 가공유닛은,
    레이저를 조사하는 레이저 가공유닛, 스탬핑(stamping) 유닛, 미세 가공(micro-machining) 유닛 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 복합전극 제조시스템.
  4. 제1항에 있어서, 상기 코팅부는,
    상기 가공유닛의 가공 수행에 따라, 상기 개구부가 형성되는 상기 금속기판의 측부를 따라서도 형성되는 것을 특징으로 하는 복합전극 제조시스템.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 복합전극은 상기 개구부의 일부가 채워지는 구조체를 포함하며,
    상기 구조체는 상기 채워지지 않은 개구부를 통해 외부로 노출되는 것을 특징으로 하는 복합전극 제조시스템.
  6. 제1항에 있어서, 상기 절연층은,
    폴리이미드(polyimide, PI), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylene naphtalate, PEN), 폴리우레탄 아크릴레이트(polyurethane acrylate, PUA), 산화알루미늄(Al2O3) 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 복합전극 제조시스템.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 코팅부는, 기능성 표면그룹(surface functional group) 또는 전이산화금속(transition metal oxides)을 포함하며,
    상기 기능성 표면그룹은 아민기(amine group), 티올기(thoil group), 카르복시기(carboxyl group) 중 어느 하나를 포함하고,
    상기 전이산화금속은 산화아연(ZnO), 산화구리(CuO), 산화철(FeOx), 산화주석(SnOx) 중 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합전극 제조시스템.
  8. 제1항에 있어서, 상기 용융액은,
    리튬(lithium) 용융액인 것을 특징으로 하는 복합전극 제조시스템.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 금속기판은 구리, 스테인리스 스틸, 탄소, 구리를 포함하는 합금 중 어느 하나를 포함하고,
    상기 개구부는 원통 형상, 사다리꼴 원통 형상, 콘(cone) 형상, 나팔 형상 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 복합전극 제조시스템.
  10. 금속기판의 제1 면 상에 절연층을 형성하는 단계;
    상기 절연층이 형성된 금속기판의 제1 면 또는 상기 금속기판의 제2 면을 코팅하는 단계;
    상기 코팅된 금속기판을 가공하여 개구부를 형성하는 단계; 및
    상기 개구부가 형성된 금속기판으로 용융액을 주입하는 단계를 포함하는 복합전극 제조방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 개구부를 형성하는 단계에서,
    상기 금속기판의 코팅된 면을 향하여 가공을 수행하여 상기 개구부를 형성하는 것을 특징으로 하는 복합전극 제조방법.
  12. 제10항에 있어서, 상기 개구부를 형성하는 단계에서,
    상기 가공되는 금속기판에 리튬친화적인 가스를 제공하는 것을 특징으로 하는 복합전극 제조방법.
  13. 제12항에 있어서, 상기 리튬친화적인 가스는,
    암모니아(NH3), 천연가스, 수증기 중 어느 하나인 기체 전구체(precursor)를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합전극 제조방법.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 용융액은 리튬(lithium) 용융액이고,
    상기 개구부가 형성된 금속기판으로 용융액에 주입함에 따라, 상기 개구부가 형성되는 상기 금속기판의 측부를 따라 리튬이 성장하여 상기 개구부가 채워지는 것을 특징으로 하는 복합전극 제조방법.
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