KR102277671B1 - 위상차 필름용 조성물, 위상차 필름, 위상차 필름을 갖는 유기발광소자 및 이의 제조방법. - Google Patents
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Abstract
본 발명은 OLED에서 전 가시광선 영역에서 저반사율을 실현시키기 위한 반사방지 필름용 λ/4 위상차 필름에 관한 것이다. 현재 상용화되고 있는 복굴절형 위상차 필름을 채용하는 OLED 반사방지필름 대신에, 본 발명에서는 꼬인 액정 구조를 사용하여, 복굴절형과 도파관 모드가 섞인 모드에서 동작하는 λ/4 위상차 판을 채용하는 것을 특징으로 하는 OLED 반사방지 필름용 위상차 필름을 제공한다. 여기서, 꼬인 액정 구조의 λ/4 위상차판을 사용할 경우, 반사방지필름의 평균 시감반사율은 3 % 이하로 줄일 수 있는 특성을 구현하였다. 이러한 본 발명의 꼬인 액정 구조는, 도파관 모드의 효과로 인해 분산성이 적은 블랙을 구현할 수 있다. 이러한 결과는, OLED에서 저반사율을 달성하면서, 기존 반사방지필름의 단점을 극복할 수 있는 새로운 방안을 완성하였다. 따라서, 본 발명의 꼬인 액정 구조의 λ/4 위상차판 필름이나 그 제조방법은 종래 방법에 비해 경제적이면서도 대량 생산이 용이하다.
Description
본 발명은 위상차 필름용 조성물, 위상차 필름, 위상차 필름을 갖는 유기발광소자 및 이의 제조방법에 관한 것이며, 보다 상세하게는 복잡한 제조 과정을 거치지 않고도 반사방지 특성을 구현하는 새로운 조성물과 필름을 제공하고, 모바일 및 대형 OLED 기기의 박막화, 유연화에 더욱 부합되는 반사방지 필름용 위상차 필름을 제공하는 것이다.
최근, 유기발광다이오드 디스플레이(organic light emitting-diode display, OLED)가 액정디스플레이(liquid crystal display, LCD)를 대신하여 모바일/TV 제품에 장착되어 출시되기 시작하면서 평판디스플레이의 지각변동이 일어나고 있다. OLED는 자체 발광 디스플레이이며, 얇고 가볍고 유연한 디스플레이 형태로 제작할 수 있는 유리한 특성을 지니고 있다. 그러나, OLED의 금속 전극(주로 알루미늄, Al) 때문에 외부에서 들어오는 빛을 강하게 반사한다. 이 때문에 디스플레이의 명암대비비(contrast ratio, CR)를 급격히 저하시키게 된다. 이러한 높은 OLED의 반사율을 억제하기 위해, 선편광판과 λ/4 위상지연필름으로 구성되는 원편광판을 반사방지필름으로 OLED 외부에 적용하는 구조가 널리 사용되고 있다.
기존의 λ/4 위상지연필름은, 파장이 짧아질수록 복굴절성이 증가하는, 정파장의 분산성을 갖는 복굴절성의 연신 고분자 필름으로 제작하여 사용하였다. 이에 따라서, 전 가시광선 파장대에서 일정하게 원편광판을 구성하지 못하여, 특정 파장 영역에서 빛 샘 현상을 일으켰다. 이를 해결하기 위해, 역파장 분산성을 갖는 λ/4 위상지연필름이나, 광대역 λ/4 위상지연필름의 적용이 연구되고 있다. 그러나, 이러한 제안된 반사방지막 필름용 위상차 필름들은 그 구조가 복잡하고, 사용되는 재료가 한정되는 문제 때문에, OLED 디스플레이에서 반사방지필름용 위상차 필름은 매우 중요한 이슈가 되어 왔다. 따라서 OLED의 고대대비와 및 고품위를 위해, OLED 반사방지필름용 위상차 필름의 새로운 구조를 도입하여 그 명암대대비를 향상시킬 수 있는 요구가 높아지고 있다.
한편, OLED 반사방지 필름의 원리와 구조는 도 1에 나타난 바와 같이, OLED와 반사방지필름용 원편광판의 적용 및 동작 원리를 갖는다. 도 1의 OLED 소자는 Al 반사형 음극과 투명 indium tin oxide (ITO) 양극 사이에 R, G, B, 또는 white 빛을 발생하는 유기 반도체 층들을 포함하는 구조로 형성된다. 이러한 OLED의 경우, Al 전극의 반사율이 높기 때문에, 특히 야외와 같은 밝은 환경에서는 명암대비가 심각하게 저하되며, 이에 대한 해결책으로 그림 1에서와 같이 원편광판(circular polarizer)을 OLED 패널(panel) 전면에 추가로 도입한다.
이때, 적용되는 원편광판의 구조는 그림에 나타낸 바와 같이 선편광자(linear polarizer)와 λ/4 위상지연필름(quarter wave plate, QWP)을 45° 각도로 붙여서 제작할 수 있다. 만일, 외부의 자연광이 OLED에 비추게 되면, 먼저 선편광자를 통과하면서, 선편광자의 투과축으로 편광된 성분의 빛은 선편광자를 투과하는 반면, 나머지 빛은 선편광자에 흡수된다. 그리고, 이 투과된 선편광된 빛은 QWP를 통과하며 원편광으로 변하게 된다. 이러한 원편광 빛이 OLED의 금속 전극에서 반사되는데, 이때 반사에 의한 위상 변화 특성상 원편광의 선성(sence)이 반대로 된다. 즉, 투과된 선편광된 빛이 QWP를 통과했을 때 우원편광이라면, OLED에서 반사될 때, 좌원편광으로 변하며, 반대 경우인 투과된 선편광된 빛의 편광방향이 좌원편광이면, OLED에 반사된 경우 우원편광으로 변하게 된다. 그리고 이 반사된 원편광 빛이 다시 QWP를 통과하면서, 원편광이 다시 선편광으로 변하게 되는데, 이때 선편광 상태는 입사할 때의 선편광과는 서로 수직인 방향이 되고, 이는 상부의 선편광자의 흡수축과 편광이 일치하게 되어 흡수된다. 따라서 외부 입사광은 원편광자 반사반지필름에 의해 거의 대부분이 흡수되고 외광 반사를 억제하게 되는 원리로 동작한다.
최근 OLED에서, 반사방지 필름으로 사용되는 일반적인 구조는, 그림 2에 나타내었듯이, 정파장 분산성의 λ/4 위상차를 갖는 필름을 한 장 사용하는 구조(도 2(a)), 역파장 분산성의 필름을 한 장사용하는 구조(도 2(b)), 그리고 λ/4와 λ/2의 위상차를 갖는 두 장의 필름을 동시에 사용하는 구조(도 2(c))가 있다. 이러한 반사방지 필름들에 사용되는 위상지연 필름은 그 사용하는 재료에 따라 정파장 분산이나 역파장 분산특성을 가진 위상지연 필름으로 분류할 수 있다.
그러나, 이러한 기존의 반사방지 필름에 사용되는 위상지연 필름들은, 파장에 따른 위상지연 특성(in-plane retardation과 out-of-plane retardation) 등을 정밀하게 조절해야 하여, 그 구조가 복잡하고, 이중층의 경우(도 2(c)), 특히 얇은 두께로 제작하기 까다로우며, 역파장 분산성의 경우(도 2(b)) 사용되는 재료의 합성이 복잡하여 그 재료가 매우 한정되고 원하는 구조로 정렬시키기 어려워 상용성이 떨어지는 문제가 있어서, 앞서 언급하였듯이, 반사방지 필름의 개발에 있어서 매우 중요한 이슈가 되고 있다.
유기발광다이오드 디스플레이의 광효율 향상을 위한 반사방지필름 설계, Korean Journal of Optics and Photonics, Vol 29, No. 6, December 2018, pp. 262-267
본 발명은 기존 방식에서 제기된 문제점을 해소하고 모바일 및 대형 OLED 기기의 박막화, 유연화에 더욱 부합되는 반사방지 필름용 위상차 필름을 제공하는 것이다.
본 발명은 복잡한 제조 과정을 거치지 않고도 반사방지 특성을 구현하는 새로운 조성물과 필름을 제공하는 것이다.
본 발명은 액정분자와 광경화성 고분자의 자기 배열 과정을 통해 꼬인 액정 구조 특성을 갖는 반사방지 필름용 위상차 필름을 제공하는 것이다.
본 발명은 단일층의 OLED 반사방지 필름에 사용될 수 있는 위상차 필름을 제공하는 것이다.
본 발명의 일실시 형태는, 배열성을 가진 호스트 액정, 카이랄 도판트, 경화성 모노머, 중합개시제 및 용제를 포함하는 중합성 액정 조성물이며, 상기 중합성 액정 조성물이 기판 사이에 코팅되면, 상기 배열성을 갖는 호스트 액정은 꼬인 배향자 구조를 형성하고, 또한 상기 경화성 모노머는 상기 배열성을 갖는 호스트 액정 사이에 위치하고, 상기 중합개시제에 의해 고분자화하여, 꼬인 액정 필름을 형성하는, 고형의 λ/4 위상차 필름용 중합성 액정 조성물을 제공한다.
상기 호스트 액정은 굴절률 이방성이 0.01 ~ 0.3 인 네마틱 액정 내지 스멕틱 액정인 것을 특징으로 한다.
상기 경화성 모노머는 광경화성 모노머이며, 상기 호스트 액정은 100~400nm 파장대의 광을 흡수하고, 상기 경화성 모노머는 200~430nm 파장대의 광을 흡수하는 것을 특징으로 한다.
상기 경화성 모노머는 반응기를 갖는 탄소수 1~20의 탄화수소 화합물 및 반응기를 갖는 탄소수 6~20인 방향족 또는 헤테로방향족 화합물 중 어느 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 경화성 모노머는 하기 화학식 1의 반응기(Funtional group)를 하나 이상 가지는 것을 특징으로 한다.
[화학식 1]
상기 호스트 액정 100중량부에 대해 상기 경화성 모노머 2~60중량부를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일실시 형태는, 일정 방향과 각도로 꼬여 배향된 호스트 액정을 포함하는 비등방성 복굴절 액정층으로 이루어지는 λ/4 위상차 필름이며, 상기 호스트 액정 사이에 분산되어 위치하는 경화된 고분자를 포함하고, 상기 비등방성 복굴절 액정층은 입사 빛의 편광을 복굴절 모드 및 도파관 모드의 조합으로 이루어진 것을 특징으로 한다.
상기 호스트 액정은 굴절률 이방성이 0.01 ~ 0.3 이며, 또한 네마틱 액정, 스멕틱 액정 또는 액정성 고분자이며, 상기 호스트 액정은 경화성 모노머일 수 있으며, 또한 상기 호스트 액정은 100~400nm 파장대의 광을 흡수하고, 상기 경화된 고분자는 200~430nm 파장대의 광을 흡수하는 것을 특징으로 한다.
상기 고분자는 정파장 분산성 또는 역파장 분산성을 갖는 것을 특징으로 하나, 이에 한정되지 않는다.
상기 비등방성 복굴절 액정층의 두께는 0.01~10 ㎛인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일실시 형태는, 일정 방향과 각도로 꼬여 배향된 액정성λ/4 위상차 필름을 포함하는 광학소자를 제공한다.
본 발명의 일실시 형태는, 기판; 상기 기판의 일측면에 형성된 양극; 상기 양극의 상에 형성된 발광층; 상기 발광층 상에 형성된 음극;을 구비하는 정구조의 유기 발광 소자이며, 상기 기판의 타측면에 형성된 λ/4 위상차 필름; 상기 λ/4 위상차 필름 상에 형성된 편광필름을 더욱 포함하며, 상기 λ/4 위상차 필름은, 일정 방향과 각도로 꼬여 배향된 호스트 액정을 포함하는 비등방성 복굴절 액정층으로 이루어지며, 또한 상기 호스트 액정 사이에 분산되어 위치하는 경화된 고분자를 포함하고, 상기 비등방성 복굴절 액정층은 입사 빛의 편광을 복굴절 모드 및 도파관 모드의 조합으로 조절하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자를 제공한다.
본 발명의 일실시 형태는, 기판; 상기 기판의 일측면에 형성된 음극; 상기 음극의 상에 형성된 발광층; 상기 발광층 상에 형성된 양극;을 구비하는 역구조의 유기 발광 소자이며, 상기 기판의 타측면에 형성된 λ/4 위상차 필름; 상기 λ/4 위상차 필름 상에 형성된 편광필름을 더욱 포함하며, 상기 λ/4 위상차 필름은, 일정 방향과 각도로 꼬여 배향된 호스트 액정을 포함하는 비등방성 복굴절 액정층으로 이루어지며, 또한 상기 호스트 액정 사이에 분산되어 위치하는 경화된 고분자를 포함하고, 상기 비등방성 복굴절 액정층은 입사 빛의 편광을 복굴절 모드 및 도파관 모드의 조합으로 조절하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자를 제공한다.
상기 비등방성 복굴절 액정층을 통해 나온 출사광의 타원성(X)은 하기 수학식으로 주어지며,
X = ±1 인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일실시 형태는, 기판의 일측면에 양극을 형성하는 단계; 상기 양극 상에 발광층을 형성하는 단계; 상기 발광층 상에 음극을 형성하는 단계;를 포함하는 정구조의 유기발광소자의 제조방법이며, 또한, 상기 기판의 타측면에 λ/4 위상차 필름을 형성하는 단계; 및 상기 λ/4 위상차 필름 상에 편광필름을 부착하는 단계;를 더욱 포함하며, 상기 기판의 타측면에 λ/4 위상차 필름을 형성하는 단계는, 배열성을 가진 호스트 액정, 카이랄 도판트, 경화성 모노머, 중합개시제 및 용제를 포함하는 중합성 액정 조성물을 상기 기판의 타측면에 코팅하고 중합하여 고형의 필름을 형성하는 단계로 제조된 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일실시 형태는, 기판의 일측면에 음극을 형성하는 단계; 상기 음극 상에 발광층을 형성하는 단계; 상기 발광층 상에 양극을 형성하는 단계;를 포함하는 역구조의 유기발광소자의 제조방법이며, 또한, 상기 기판의 타측면에 λ/4 위상차 필름을 형성하는 단계; 및 상기 λ/4 위상차 필름 상에 편광필름을 부착하는 단계;를 더욱 포함하며, 상기 기판의 타측면에 λ/4 위상차 필름을 형성하는 단계는, 배열성을 가진 호스트 액정, 카이랄 도판트, 경화성 모노머, 중합개시제 및 용제를 포함하는 중합성 액정 조성물을 상기 기판의 타측면에 코팅하고 중합하여 고형의 필름을 형성하는 단계로 제조된 것을 특징으로 하는 유기발광소자의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 의하면, 액정분자와 광경화성 고분자의 자기 배열 과정을 통해 꼬인 액정 구조 특성을 갖는 반사방지 필름용 위상차 필름을 제공함으로써, 단일층의 OLED 반사방지 필름에 사용될 수 있고, 모바일 및 대형 OLED 기기의 박막화, 유연화에 더욱 부합되는 효과를 갖는 반사방지 필름용 위상차 필름을 제공한다.
도 1은 OLED 반사방지필름의 구조와 동작 원리를 나타내는 도면이다.
도 2는 반사 방지필름 구조를 나타내며, (a) 정파장의 분산성의 λ/4 위상차 필름을 적용한 구조, (b) 역파장의 분산성의 λ/4 위상차 필름을 적용한 구조, 그리고 (c) λ/4와 λ/2 위상차를 갖는 두 장의 필름을 동시에 적용한 구조를 나타낸다.
도 3은 액정층의 간섭모드 및 도파관 모드 동작 원리를 나타낸다.
도 4는 MBT 모드 동작 원리를 나타낸다.
도 5는 선편광자 / 꼬인 액정성 필름 / OLED의 외광 반사방지 필름의 구조 및 동작 원리를 나타낸다.
도 6의 좌측도면은 실시예 1과 기준예 1의 파장에 따른 반사율 측정치를 나타내며, 도 6의 우측도면은 기존의 3 가지 복굴절형 반사방지필름의 반사율 특성 비교를 나타낸다.
도 7은 사람의 시감도 곡선값(luminosity curve)이 보정된 실시예 1과 기준예 1의 파장에 따른 반사율 스팩트럼을 나타낸다.
도 8은 꼬인 액정성 반사방지 필름/OLED 소자의 동작 사진 비교로서, 실시예1(원점선)과 기준예1(사각형점선)을 나타낸다.
도 2는 반사 방지필름 구조를 나타내며, (a) 정파장의 분산성의 λ/4 위상차 필름을 적용한 구조, (b) 역파장의 분산성의 λ/4 위상차 필름을 적용한 구조, 그리고 (c) λ/4와 λ/2 위상차를 갖는 두 장의 필름을 동시에 적용한 구조를 나타낸다.
도 3은 액정층의 간섭모드 및 도파관 모드 동작 원리를 나타낸다.
도 4는 MBT 모드 동작 원리를 나타낸다.
도 5는 선편광자 / 꼬인 액정성 필름 / OLED의 외광 반사방지 필름의 구조 및 동작 원리를 나타낸다.
도 6의 좌측도면은 실시예 1과 기준예 1의 파장에 따른 반사율 측정치를 나타내며, 도 6의 우측도면은 기존의 3 가지 복굴절형 반사방지필름의 반사율 특성 비교를 나타낸다.
도 7은 사람의 시감도 곡선값(luminosity curve)이 보정된 실시예 1과 기준예 1의 파장에 따른 반사율 스팩트럼을 나타낸다.
도 8은 꼬인 액정성 반사방지 필름/OLED 소자의 동작 사진 비교로서, 실시예1(원점선)과 기준예1(사각형점선)을 나타낸다.
이하의 도면에서 동일한 참조부호는 동일한 구성요소를 지칭하며, 도면상에서 각 구성요소의 크기는 설명의 명료성과 편의상 과장되어 있을 수 있다. 한편, 이하에 설명되는 실시예는 단지 예시적인 것에 불과하며, 이러한 실시예로부터 다양한 변형이 가능하다. 이하에서, "상부" 나 "상"이라고 기재된 것은 접촉하여 바로 위에 있는 것뿐만 아니라 비접촉으로 위에 있는 것도 포함할 수 있다. 제1, 제 2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 구성요소 들은 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 또한 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 또한, 명세서에기재된 “...부”, “모듈” 등의 용어는 적어도 하나의 기능이나 동작을 처리하는 단위를 의미한다.
본 발명은 꼬인 액정 (twisted liquid crystal) 층으로 이루어지며, 경화된 광경화성 고분자는 상기 액정층 내부의 액정 사이에 위치하며, 상기 꼬인 액정층이 고형의 λ/4 위상차 필름의 역할을 수행하는 것을 특징으로 하는 반사방지막 필름에 관한 것이다.
소정의 파장에서 액정 또는 복굴절 물질의 광학 위상차 (Γ)는 하기 수학식 1에 따라, 상기 파장에서의 복굴절률 Δn 및 물질층의 두께 d의 곱으로서 정의된다.
[수학식 1]
Γ=2π/λ × Δn·d
복굴절률(Δn) = ne - no
여기서, 빛의 진행방향에 관계없이 일정한 광속을 갖는 방향의 굴절률을 상굴절율(no), 진행방향에 따라 다른 광속을 갖는 방향의 굴절률을 이상굴절율(ne)이라고 정의한다.
비등방성 복굴절 액정 필름을 응용한 광학모드들에는 대표적으로, (1) Birefringence mode (간섭모드 또는 복굴절 모드), (2) Waveguide mode (도파관 모드), 그리고 (3) 이들의 Mixed mode가 있다.
먼저, 원편광자(또는 반사방지 필름)를 구성하는 방법으로는, 도2 및 도 3(a)에 나타냈듯이, 복굴절 액정층 또는 필름을 복굴절 모드로 사용하여 원편광자를 구성할 수 있다. 즉, 선편광자의 광투과 축(transmission axis)과 복굴절 물질 필름의 광축(optic axis 또는 director)이 이루는 각도 α는 45°로, 또는 특정 각도로 (75°또는 15°) 구성되며, 액정 층 또는 필름은 planar 또는 homogeneous 구조로 형성된다. 이때, 꼬임을 갖지 않는다. 즉, Δn(z)=constant 이다. (with no twist).
한편, 통상의 액정은 그의 Δn이 입사광의 파장 λ에 강하게 의존하기 때문에, 액정층의 두께 d 에 대하여 Δn·d = λ/ 4 조건이 변하게 되며, 파장에 따른 명암대비비도 따라서 변화한다는 단점이 있다. 이를 보완하기 위해 역파장 분산 기능성을 갖는 재료들을 도입할 필요가 있다.
두 번째 모드로, 도파관 (Waveguide) 모드 또는 Mauguin 모드에는, 대표적으로 꼬인 네마틱 액정 층(twisted nematic LC, TN-LC)이 있다 (도 3(b)). 이 모드의 꼬인 액정 층의 방향자(director)는 층의 두께 방향으로 진행함에 따라 액정의 방향자가 꼬이는 구조를 가지는 특징이 있다. 이러한 액정 층에 입사광의 편광이 0° 또는 90°의 각도로 (입사면의 방향자에 대해) 입사하면, 입사 빛의 편광이 액정 방향자와 마찬가지로 회전을 하게 된다. 일예로, TN-LC의 방향자의 꼬인 각도가 90°이면, 편광상태도 역시 90°로 회전하게 된다. 이러한 편광의 회전은 파장에 거의 무관하게 일어날 수 있다.
이 모드의 경우, 투과가 100%가 일어나는 조건은 (N =1, 2, 3, ···, N은 자연수)이며, 이는 Mauguin minima 조건으로 잘 알려져 있다. 현재 대부분의 네마틱 액정의 경우, Δn이 0.07~0.2 정도로써, 주어진 액정의 Δn 에 대하여 d 를 적절히 선택하여 TN-LCD를 제작하고 있다. 주목할 점은, 도파관 모드의 효과로써, 입사광의 파장에 무관한 투과도를 얻는다는 것이다. 즉, 역파장 분산 기능을 특별히 추가하지 않아도 된다는 장점이 있어서, 분산성이 없는 true black을 구현할 수 있다. 반면에, 이 모드의 경우, 꼬인 액정층 구조는 λ/4 위상차판의 역할이 아닌 λ/2 위상차판의 역할을 수행하기 때문에 원편광을 형성하지 못한다는 단점이 있다.
이에 대하여, 본 발명에서 추구하는 광학 모드는, 앞서 설명한 간섭모드와 도파관 모드가 섞여 있는 mixed birefringence and twisted mode (MBT mode)이다. 따라서, 꼬인 액정층은 간섭모드와 도파관 모드 사이에서 동작하게 된다. 이러한 모드는 도 4와 같은 구조로서, 주로 반사형 LCD에서 도입되어 왔다.
여기서, α는 선편광자의 광투과 축(transmission axis)과 액정층의 입사면의 방향자 가 이루는 각도 이며, 는 액정층의 꼬인 각도 (twist angle), 는 transformation matrix이다 (). 여기서 M* LC 는 LC의 반대로 꼬인 twist sence를 의미하며 MLC 는
이다.
입사파의 편광이 x축으로 선편광된 경우 (α=0°), 액정층을 통해 나온 출사광의 타원성은 Gooch Tarry 공식에 의해 주어진다.
그러므로 반사율 R이 최소치가 되기 위해서는 반사광은 교차편광(crossed polarized) 되어야 하므로, 액정층은 λ/4 파장판으로 동작해야 한다. 이 경우, X=±1 이어야 하고 이를 위해서는 이고, 이에 상응하는 위상지연 retardation은 로 주어진다. 일 예로써, λ=550nm, 초기 두 반사율 최소치 조건들으로서, 첫 번째와 두 번째 최소치는 가 63.6°와 190.8°에서 각각 일어날 수 있다. 이러한 액정의 꼬인(twist) 각도 는 액정층의 pitch(피치) 와 의 관계로 주어지며 액정층에 도입되는 카이랄 도판트의 농도로 조절할 수 있다.
액정층의 두께를 설정할 수 있다. 이 중 얇은 액정층 두께를 d = 2.35㎛로 제작하면, 손쉽게 꼬인 액정성 λ/4 plate를 형성할 수 있으며, 상술한 것처럼, 도파관 모드의 효과로 인해 분산성이 적은 black을 구현할 수 있다.
본 발명에서는, 꼬인 액정을 구성하는 호스트 액정은 네마틱 또는 스멕틱 액정 상을 갖는 액정으로 구성될 수 있다.
상기 스멕틱 액정은 층상 구조를 가지는 액정상으로, 스멕틱 액정은 네마틱 액정에 비하여 배열이 더 규칙적이고 1차원의 층상 구조를 이루고 있다.
본 발명에 사용 가능한 스멕틱 액정은 층상에서 기울기(tilted)를 가지는 스메틱 액정도 가능하다. 즉, 스메틱 B상, 스메틱 D상, 스메틱 E상, 스메틱 F상, 스메틱 G상, 스메틱 H상, 스메틱 I상, 스메틱 J상, 스메틱 K상 및 스메틱 L상이 가능하며, 바람직하게는 스멕틱 A, 스멕틱 C, 스멕틱 CA 상을 사용할 수 있다.
본 발명에서, 상기 액정은 메조겐 화합물을 포함하는 용어로 사용된다.
상기 호스트 액정은 반응성 메조겐을 사용할 수 있다. 상기 반응성 메조겐은 중합성 메조겐 또는 중합성 액정을 나타낸다. 좀 더 구체적으로, 본 발명의 호스트 액정은 반응기를 하나 이상 가지는 중합성의 액정을 사용할 수 있다.
본 발명에서는, 꼬인 액정을 구성하는 액정은 광경화성 액정 고분자로 구성될 수 있다.
본 발명의 꼬인 액정 필름용 조성물은 호스트 액정 및 광경화성 모노머를 포함하여 구성될 수 있다.
상기 광경화성 액정 및 모노머는 하기 화학식 1의 반응기(Funtional group)를 하나 이상 가질 수 있다.
[화학식1]
상기 광경화성 액정 및 모노머는 티올 화합물, 예를 들면 일작용성 티올(예컨대, 도데칸 티올) 또는 다작용성 티올(예컨대, 트라이메틸프로판 트라이(3-머캅토프로피오네이트)을 사용할 수 있다.
상기 조성물은 상기 호스트 액정 100중량부에 대해 상기 광경화성 모노머 0.1~80중량부, 바람직하게는 1~70중량부, 가장 바람직하게는 2~60중량부를 포함할 수 있다.
상기 조성물은 호스트 액정, 광경화성 모노머와 중합개시제 및 용제를 함유할 수 있다.
상기 용제는 N-메틸피롤리돈(NMP), 사이클로헥산, 사이클로헥사논, 아세톤, 메틸에틸케톤, 에탄올, 메탄올, 메틸알코올, 이소프로필 알코올, 톨루엔으로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다.
상기 광중합개시제는 벤조인 화합물, 벤조페논 화합물, 알킬페논 화합물, 아실포스핀옥사이드 화합물, 트리아진 화합물, 요오드늄염 및 술포늄염으로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다.
본 발명의 꼬인 액정성 위상차 필름은 상기 조성물을 코팅하고 광경화 반응시켜 제조할 수 있다.
먼저, 기판 위에 배향막을 코팅하여 경화시킨 후 상기 조성물을 코팅 및 경화시킬 수 있다. 상기 배향막은 공지된 러빙법 및 광배향법을 이용하여 형성할 수 있다.
상기 조성물을 배향막상에 코팅한 후 용제를 증발시켜 제거한 후 UV 조사하여 고형의 필름을 형성한다.
상기 조성물을 코팅하면 상기 광경화성 모노머가 상기 호스트 액정 사이에 위치한다. 대부분의 모노머는 액정들 사이 등에 분산되어 경화된다.
상기 광경화성 모노머는 앞에서 상술한 바와 같이, 하나 이상의 반응기를 가지는 선형의 모노머, 하나 이상의 반응기를 갖는 방향족 모노머들이 서로 중합되어 형성될 수 있다. 또한, 중합성의 액정을 사용한 경우, 상기 광경화성 모노머와 호스트 액정 사이에도 반응기가 결합될 수 있다.
본 발명의 일실시 형태는, 기판; 상기 기판의 일측면에 형성된 양극; 상기 양극의 상에 형성된 발광층; 상기 발광층 상에 형성된 음극;을 구비하는 정구조의 유기 발광 소자이며, 상기 기판의 타측면에 형성된 λ/4 위상차 필름; 상기 λ/4 위상차 필름 상에 형성된 편광필름을 더욱 포함하며, 상기 λ/4 위상차 필름은, 일정 방향과 각도로 꼬여 배향된 호스트 액정을 포함하는 비등방성 복굴절 액정층으로 이루어지며, 또한 상기 호스트 액정 사이에 분산되어 위치하는 경화된 고분자를 포함하고, 상기 비등방성 복굴절 액정층은 입사 빛의 편광을 복굴절 모드 및 도파관 모드의 조합으로 조절하여 이루어지는 정구조의 유기 발광 소자를 제공한다.
본 발명의 정구조의 유기 발광 소자에서, 비등방성 복굴절 액정층의 액정의 꼬인 각도를 라고 하는 경우, 상기 는 60°이상 65°이내, 또는 185°이상 195°이내, 각도로 설정되는 것이 바람직하다.
나아가, 비등방성 복굴절 액정층을 통해 나온 출사광의 타원성(X)은 하기 수학식으로 주어지며,
또한, 본 발명의 일실시 형태는, 기판; 상기 기판의 일측면에 형성된 음극; 상기 음극의 상에 형성된 발광층; 상기 발광층 상에 형성된 양극;을 구비하는 역구조의 유기 발광 소자이며, 상기 기판의 타측면에 형성된 λ/4 위상차 필름; 상기 λ/4 위상차 필름 상에 형성된 편광필름을 더욱 포함하며, 상기 λ/4 위상차 필름은, 일정 방향과 각도로 꼬여 배향된 호스트 액정을 포함하는 비등방성 복굴절 액정층으로 이루어지며, 또한 상기 호스트 액정 사이에 분산되어 위치하는 경화된 고분자를 포함하고, 상기 비등방성 복굴절 액정층은 입사 빛의 편광을 복굴절 모드 및 도파관 모드의 조합으로 조절하여 이루어지는 역구조의 유기 발광 소자를 제공한다.
본 발명의 역구조의 유기 발광 소자에서, 비등방성 복굴절 액정층의 액정의 꼬인 각도를 라고 하는 경우, 상기 는 60°이상 65°이내, 또는 185°이상 195°이내, 각도로 설정되는 것이 바람직하다.
나아가, 비등방성 복굴절 액정층을 통해 나온 출사광의 타원성(X)은 하기 수학식으로 주어지며,
본 발명의 일실시 형태는, 기판상에 음극을 형성하는 단계; 상기 음극 상에 발광층을 형성하는 단계; 상기 발광층 상에 양극을 형성하는 단계; 상기 기판 상에 λ/4 위상차 필름을 형성하는 단계; 및 상기 λ/4 위상차 필름 상에 편광필름을 부착하는 단계;를 포함하는 유기발광소자의 제조방법이며, 상기 λ/4 위상차 필름은, 배향된 두 개의 기판 사이에 배열성을 가진 호스트 액정, 카이랄 도판트, 경화성 모노머, 중합개시제 및 용제를 포함하는 중합성 액정 조성물을 호스트 액정의 등방성 온도 이상에서 주입하고, 상온에서 UV를 조사하여 필름을 형성하는 단계로 제조될 수 있다.
한편, 상기 λ/4 위상차 필름의 제조방법은 하나의 기판(OLED 소자의 기판)의 일면에 러빙 등 배향처리를 하는 단계, 상술한 중합성 액정 조성물을 상기 기판에 코팅하는 단계, UV를 조사하는 단계를 포함할 수 있다. 여기서, 상기 기판의 일면에 배향처리를 하는 단계는 기판에 배향막을 코팅하고, 광배향 또는 러빙 처리를 실시하여 얻어질 수 있고, 상기 호스트 액정의 꼬인 각도는 특정 각도, 예를 들어 60°이상 65°이내, 또는 185°이상 195°이내를 이루는 것이 바람직하다.
본 발명의 정구조의 유기발광소자 또는 역구조의 유기발광소자의 제조방법에서, 비등방성 복굴절 액정층의 액정의 꼬인 각도를 라고 하는 경우, 상기 는 60°이상 65°이내, 또는 185°이상 195°이내, 각도로 설정되게 제도하는 것이 바람직하다.
나아가, 비등방성 복굴절 액정층을 통해 나온 출사광의 타원성(X)은 하기 수학식으로 주어지며,
X=±1으로 설계하여 제조하는 것이 바람직하다.
본 발명에서는, 꼬인 액정을 구성하는 호스트 액정은 게스트 도판트를 더욱 함유할 수 있다. 이때 게스트는 역파장 분산성 이방성을 갖을 수 있다.
또한, 게스트는 배열방향과 관계없이 액정에 비해 장파장을 흡수하는 것이 바람직하다.
상기 게스트는 액정 사이에도 위치하여 경화될 수 있다.
상기 호스트 액정은 정파장 분산(positive dispersion) 특성을 가지지만, 호스트 액정과 이들 사이에 개재된 게스트에 의해 제조된 본 발명의 필름은 역파장 분산 특성을 갖을 수도 있다.
(실시예 1)
유리 기판 위에 폴리이미드 전구체를 코팅하고 건조 열처리하여 폴리이미드로 전환한 후, 러빙하여 배향막을 제조하였다. 러빙 제작된 한 쌍의 유리 기판을 서로 맞대어 붙여 액정 셀을 제작하였다. 이때, 두 기판의 러빙 방향을 63°로 틀어서 제작하였으며, 셀 gap은 2 μm로 제작하였다. 사용한 액정 물질은 카이랄 도판트(S811)가 함유된 네마틱 ZLI-2293 (Merck사) 호스트 액정, 광경화성 모노머로 NOA63(Norland Product사) 100℃에서 7:3의 (중량) 비율로 혼합하여 꼬인 액정용 조성물을 제조하였다. 이어서, 제조된 액정 셀에 상기 조성물을 온도 100℃에서 주입하였다. 이후, 분당 5℃의 속도로 온도를 상온까지 떨어뜨리면서 꼬인 액정을 제조하고, 10 mW/cm2의 UV를 3 min 동안 조사하여 경화시켜 꼬인 액정 필름을 제작하였다.
꼬인 액정 반사방지 필름의 특성을 조사하기 위해, 제조된 꼬인 액정 필름과 편광도 99.9%의 선편광 필름을 부착하여 원편광자를 제작하였다. 제작된 원편광자의 반사방지 필름의 특성을 조사하기 위해, 진공 증착한 Al 박막 반사층 상부에 제작된 원편광자 필름을 부착하여 꼬인 액정 반사방지 필름 / Al 반사형 시료를 제작하였다. 이와 더불어, 실제 OLED의 반사방지 효과를 조사하기 위하여, 다음 구조의 OLED 소자를 제작 하였다: 유리/ ITO 양극 (80 nm) / Super Yellow 발광층 (Merck) (80 nm)/ CsF (2 nm) 전자주입층 / Al (80 nm) 음극. 그리고 제작된 OLED 소자 상부에 제작된 원편광자를 부착하여 꼬인 액정 반사방지 필름/OLED 소자를 완성하였다.
(기준예 1)
실시예1의 꼬인 액정 반사방지 필름을 사용하지 않고, Al 만을 사용하여 Al 반사형 시료를 제작하였다. 이와 더불어, 꼬인 액정 반사방지 필름을 적용하는 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 OLED 소자를 제작하여 꼬인 액정 반사방지 필름이 없는 기준 OLED 소자를 수득하였다.
도 6은 실시예 1과 기준예 1의 반사형 시료에 대해 파장에 따른 반사율의 스펙트럼을 측정한 데이터이다. 도 6을 참고하면, 기준예 1의 시료는 Al 박막의 높은 반사특성을 보이는데 반하여, 실시예 1은 전 가시광선 영역에서 우수한 반사방지 특성이 발현됨을 확인할 수 있다.
또한, 도 6의 실시예 1의 꼬인 액정 위상차 필름과 기존의 복굴절 모드의 세 가지 위상차 판의 특성(reference: Korean Journal of Optics and Photonics, Vol. 29, No. 6, December 2018, pp. 262-267, 그림 5)을 비교하여서도, 실시예 1은 우수한 반사방지특성을 발현함을 확인할 수 있다.
또한, 도 6의 실시예 1과 기준예 1의 파장에 따른 반사율에, 사람이 파장에 따라 빛의 밝기가 다르게 느끼는 정도를 반영하는 시감도 곡선값(luminosity curve)을 곱하여, 그림 7에 나타내었다. 이 특성을 전파장에 대해 적분하면, 사람이 최종적으로 실제 느끼는 평균시감 반사율값 (average luminous reflectance)을 구할 수 있는데, Al의 경우 97.9% 인 반면, 본 발명의 꼬인 액정 λ/4 필름의 경우 2.8%의 평균시감 반사율 값을 보였다. 이를 도 6의 기존 복굴절 모드의 정파장분산 λ/4필름의 경우 4.44%, 역파장분산 λ/4필름의 경우 4.22%, 및 광대역 λ/4 + λ/2 필름의 경우 4.02%와 비교하면, 본 발명의 꼬인 액정성 λ/4 필름을 사용한 반사방지 필름이 매우 우수한 특성을 갖는다고 할 수 있다. (참조 Korean Journal of Optics and Photonics, Vol. 29, No. 6, December 2018, pp. 262-267)
도 8은 실시예1과 기준예1의 꼬인 액정 반사방지 필름/OLED 소자의 동작 사진을 나타낸다 (위: OFF, 아래: ON). 도 8을 참고하면, 기준예 1(사각형점선)의 소자는 Al 전극의 외광의 높은 반사특성을 보이는데 반하여, 실시예 1(원점선)은 외광반사가 방지되는 파장에 따른 분산성이 적은 우수한 반사방지 특성이 발현됨을 확인할 수 있다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 이용될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.
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- 일정 방향과 각도로 꼬여 배향된 호스트 액정을 포함하는 비등방성 복굴절 액정층으로 이루어지는 고형의 λ/4 위상차 필름이며,
상기 호스트 액정 사이에 분산되어 위치하는 경화된 고분자를 포함하고, 상기 비등방성 복굴절 액정층은 입사 빛의 편광을 복굴절 모드 및 도파관 모드의 조합으로 이루어진 것을 특징으로 하는 고형의 λ/4 위상차 필름. - 제 6항에 있어서, 상기 호스트 액정은 굴절률 이방성이 0.01 ~ 0.3 이며, 또한 네마틱 액정, 스멕틱 액정 또는 액정성 고분자이며,
상기 호스트 액정은 경화성 모노머이며, 또한 상기 호스트 액정은 100~400nm 파장대의 광을 흡수하고, 상기 경화된 고분자는 200~430nm 파장대의 광을 흡수하며, 상기 경화된 고분자는 역파장 분산성을 갖는 것을 특징으로 하는 λ/4 위상차 필름. - 제 6항에 있어서, 상기 비등방성 복굴절 액정층의 두께는 0.01~10 ㎛인 것을 특징으로 하는 λ/4 위상차 필름.
- 제 6항 내지 제 8항 중 어느 한 항에 의한 λ/4 위상차 필름을 포함하는 광학소자.
- 기판; 상기 기판의 일측면에 형성된 양극; 상기 양극의 상에 형성된 발광층; 상기 발광층 상에 형성된 음극;을 구비하는 정구조의 유기 발광 소자이며, 상기 기판의 타측면에 형성된 λ/4 위상차 필름; 상기 λ/4 위상차 필름 상에 형성된 편광필름을 더욱 포함하며,
상기 λ/4 위상차 필름은, 일정 방향과 각도로 꼬여 배향된 호스트 액정을 포함하는 비등방성 복굴절 액정층으로 이루어지며, 또한 상기 호스트 액정 사이에 분산되어 위치하는 경화된 고분자를 포함하고, 상기 비등방성 복굴절 액정층은 입사 빛의 편광을 복굴절 모드 및 도파관 모드의 조합으로 조절하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자. - 기판; 상기 기판의 일측면에 형성된 음극; 상기 음극의 상에 형성된 발광층; 상기 발광층 상에 형성된 양극;을 구비하는 역구조의 유기 발광 소자이며, 상기 기판의 타측면에 형성된 λ/4 위상차 필름; 상기 λ/4 위상차 필름 상에 형성된 편광필름을 더욱 포함하며,
상기 λ/4 위상차 필름은, 일정 방향과 각도로 꼬여 배향된 호스트 액정을 포함하는 비등방성 복굴절 액정층으로 이루어지며, 또한 상기 호스트 액정 사이에 분산되어 위치하는 경화된 고분자를 포함하고, 상기 비등방성 복굴절 액정층은 입사 빛의 편광을 복굴절 모드 및 도파관 모드의 조합으로 조절하는 것을 특징으로 하는 유기발광소자. - 삭제
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유기발광다이오드 디스플레이의 광효율 향상을 위한 반사방지필름 설계, Korean Journal of Optics and Photonics, Vol 29, No. 6, December 2018, pp. 262-267 |
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