KR102225379B1 - 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치 및 그 제조방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 원형 배치 또는 일렬 배치된 반응챔버를 이용하여 쉘 금속의 코팅 효율을 향상시켜 코어-쉘 촉매 전극을 대량으로 제조할 수 있는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치가 개시된다. 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치는 내부에 고정축이 구성되며, 상부가 고정축과의 탈부착을 통해 개폐되는 본체; 본체의 내부에 복수로 구성되되 원형 배치되며, 내부에 반응액이 수용되고, 이동부재와 상대전극이 설치되며, 측부에 기준전극이 접합되는 반응챔버; 이동부재에 동력을 전달하는 동력전달부재; 이동부재에 의해 이동되면서, 이동부재의 하강을 통해 반응액에 담지되는 팔라듐시트; 전극에 전압을 인가하는 전원; 및 반응액에 구리 전구체 함유 용액 또는 백금 전구체 함유 용액을 주입하는 용액주입부재;를 포함하여 구성된다.

Description

연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치 및 그 제조방법{Continuous reactor type core-shell catalyst electrode manufacturing apparatus and method Thereof}

본 발명은 원형 배치 또는 일렬 배치된 반응챔버를 이용하여 쉘 금속의 코팅 효율을 향상시켜 코어-쉘 촉매 전극을 대량으로 제조할 수 있는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치 및 그 제조방법에 관한 것이다.

화석 연료자원의 고갈로 인한 차세대 에너지원에 대한 전세계적 관심과 연구가 늘어나고 있는 현 상황에서, 수소 연료전지는 오염물질이 발생되지 않는 친환경적인 에너지원으로 학술계와 산업계에서 많은 연구가 진행되고 있는 실정이다. 특히, 자동차용 수소 연료전지는 기존의 석유를 기반으로 하는 엔진을 대체할 것으로 기대되어 앞으로 막대한 영향력을 지닌 시장 잠재력이 큰 산업이라 할 수 있다.

고분자전해질연료전지(PEMFC: Proton Exchange Membrane Fuel Cell)는 수소를 직접 전기화학 반응시켜 발전하는 시스템으로 음극에서는 수소가 산화되며, 양극에서는 산소가 환원되어 물어 얻어지게 되면서 다른 오염물질은 발생하지 않는 친환경적인 에너지원이라 할 수 있다. 수소 연료전지의 작동온도는 50~100℃ 정도로서 비교적 저온이며, 높은 에너지 밀도를 갖고 있는 장점이 있다. 이러한 이유 때문에 자동차용 엔진으로서의 용도뿐만 아니라 가정용 소형 에너지원으로도 사용될 수 있다. 그러나 수소 연료전지는 낮은 반응속도에 의한 저출력 에너지 밀도, 다량의 백금 촉매의 사용과 전극 표면에 생기는 수분 제거 등의 해결해야 될 문제점이 있다.

현재, 수소 연료전지의 상용화를 위해 전술한 문제점들을 개선하기 위한 많은 연구가 진행되고 있다. 특히, 수소 연료전지 촉매의 개선을 통해 전력변환효율을 향상시키는 연구가 매우 중요한 부분으로 인식되고 있다. 이러한 수소 연료전지 촉매에 대해서 산소 환원에 쓰이는 금속 촉매의 경우 백금 촉매가 가장 높은 활성을 보이는 것으로 알려져왔다. 하지만 백금은 수요가 증가하면서 최근 몇 년 동안 가격이 상승하였다. 백금의 가격이 인상함에 따라 백금의 사용량은 줄이면서 순수한 백금보다 전기적 활성이 높은 촉매 합성이 요구되고 있다. 이러한 요구에 따라 현재는 코어-쉘 구조의 촉매 합성에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다.

이러한 코어-쉘 구조의 촉매 합성에 관해 종래의 선행기술인 대한민국 공개특허 제2009-0045412호에는 M 코어/ M 쉘 구조를 포함하는 촉매입자로서 내부입자 코어가 팔라듐이고, 외부입자 쉘이 백금이며, 지지대(카본블랙, 흑연) 위에 촉매입자가 지지된 전극촉매가 개시되어 있으나, 콜로이드성 분산액을 제거하지 않아 촉매활성이 다소 떨어지는 문제점이 있다.

그리고 대한민국 공개특허 제2006-0082595호에는 팔라듐으로 된 금속화합물

입자, 입자의 표면 전부에 형성되는 백금 또는 백금함유 합금 코팅층을 포함하는 코어-쉘 구조의 활성입자로 구성되어 팔라듐을 포함하는 전구체 화합물을 용해시켜 전구체 용액을 제조하고 금속화합물 입자를 촉매 담체에 담지된 상태로 건조시키는 연료전지용 전극촉매의 제조방법이 개시되어 있으나, 촉매 입자의 크기가 균일하지 않은 문제점이 있다.

또한, 기존에 보고된 논문에서 UPD(underpotential deposition) 방법을 이용해 합성한 팔라듐-백굼 코어-쉘 나노 입자 촉매는 코어물질인 팔라듐의 영향으로 표면에 존재하는 백금과 산소 환원 시에 발생하는 중간체와의 상호 작용이 약해져 약 5배 높은 단위 질량당 활성을 보인다고 보고하였다[R R Adzic, et al, J Am Chem Soc2009, 131, 17298] 뿐만 아니라, 이렇게 합성된 팔라듐-백금 코어-쉘 나노 촉매는 코어 물질이 쉘을 이루는 백금의 안정성을 높여 촉매로서의 내구성 또한 높다고 보고하였다[R R Adzic, et al, Angew Chem Int Ed 2010, 49, 8602]

더 나아가, 종래 논문에는 귀금속 코어 입자 상으로 백금보다 낮은 환원 전위(reduction potential)의 금속 원자의 얇은 층을 피착하는 단계를 포함한다고 개시되어 있다. 그리고 일부 제조업자들은 더 낮은 환원 전위의 금속으로서 구리 원자를 피착하기 위해 미달 전위 피착 공정(underpotential deposition process)을 사용하며, 코어 입자는 그 다음에 백금 염을 함유하는 용액과 혼합시킨다. 이때, 용액 내의 백금 원자는 귀금속 코어 상에 백금 원자의 얇은 층을 생성하기 위해 귀금속 코어 상의 구리 원자와 자발적으로 치환된다.

한편, 종래 논문에 따른 코어-쉘 구조의 촉매 합성 방법은 촉매가 작업 전극인 탄소 전극 위에서 합성되는 것이나, 이러한 방법으로는 대량 생산이 쉽지 않고 균일한 크기의 나노 입자를 합성하는데 어려움이 존재하며, 귀금속 코어 상에 백금 원자의 코팅 효율이 많이 떨어지는 문제가 있다.

본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 본 발명은 원형 배치 또는 일렬 배치되는 반응챔버를 이용하여 팔라듐시트를 코팅함에 따라, 쉘 금속의 코팅 효율이 향상될 수 있는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치 및 그 제조방법을 제공하는데 목적이 있다.

그리고 본 발명은 팔라듐시트를 이동시키면서 반응챔버로부터 코어 금속의 입자 표면에 쉘 금속이 코팅되도록 함에 따라, 코어-쉘 촉매 전극을 대량으로 제조할 수 있는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치 및 그 제조방법을 제공하는데 목적이 있다.

한편, 본 발명에서 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며, 언급하지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.

상기 목적을 달성하기 위한 기술적 수단으로서, 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치는, 내부에 고정축이 구성되며, 상부가 고정축과의 탈부착을 통해 개폐되는 본체; 본체의 내부에 복수로 구성되되 원형 배치되며, 내부에 반응액이 수용되고, 이동부재와 상대전극이 설치되며, 측부에 기준전극이 접합되는 반응챔버; 이동부재에 동력을 전달하는 동력전달부재; 이동부재에 의해 이동되면서, 이동부재의 하강을 통해 반응액에 담지되는 팔라듐시트; 전극에 전압을 인가하는 전원; 및 반응액에 구리 전구체 함유 용액 또는 백금 전구체 함유 용액을 주입하는 용액주입부재;를 포함하여 구성된다.

일 실시예에서, 반응챔버는, 상대전극이 내부에 설치되며, 기준전극이 측부에 접합되고, 이동부재를 통해 이동되어 반응액에 담지되는 팔라듐시트를 환원한 후, 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅하는 제1 반응챔버; 및 이동부재를 통해 제1 반응챔버로부터 이동되어 반응액에 담지되는 구리로 코팅된 팔라듐시트에 백금을 코팅하는 제2 반응챔버;를 포함하여 구성된다.

일 실시예에서, 제1 반응챔버는, 전원에 의해 제1 반응챔버에 설치 및 접합된 전극에 구리의 산화 전원보다 높은 전위가 부여됨으로써, 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅한다.

일 실시예에서, 제1 반응챔버는, 이동부재에 의해 하강되는 팔라듐시트와 접촉될 금속 메쉬망으로 이루어진 다공석 블럭이 내부에 수용된다.

일 실시예에서, 제2 반응챔버는, 구리로 코팅된 팔라듐시트가 반응액에 담지되며, 용액주입부재로부터 백금 전구체 함유 용액이 반응액에 주입됨으로써, 구리로 코팅된 팔라듐시트에 백금을 코팅한다.

상기 목적을 달성하기 위한 기술적 수단으로서, 본 발명의 다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치는, 상부가 탈부착을 통해 개폐되는 본체; 본체의 내부에 복수로 구성되되 일렬 배치되며, 내부에 반응액이 수용 및 상대전극이 설치되며, 측부에 기준전극이 접합되는 반응챔버; 반응액에 담지되기 위한 팔라듐시트; 팔라듐시트가 안치되며, 반응액에 담지되도록 안치된 팔라듐시트를 이동시키는 이동부재; 이동부재의 이동경로를 제공하는 이동경로부재; 이동부재에 동력을 전달하는 동력전달부재; 전극에 전압을 인가하는 전원; 및 반응액에 구리 전구체 함유 용액 또는 백금 전구체 함유 용액을 주입하는 용액주입부재;를 포함하여 구성된다.

다른 실시예에서, 반응챔버는, 상대전극이 내부에 설치되며, 기준전극이 측부에 접합되고, 이동부재를 통해 이동되어 반응액에 담지되는 팔라듐시트를 환원한 후, 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅하는 제1 반응챔버; 및 이동부재를 통해 제1 반응챔버로부터 이동되어 반응액에 담지되는 구리로 코팅된 팔라듐시트에 백금을 코팅하는 제2 반응챔버;를 포함하여 구성된다.

다른 실시예에서, 제1 반응챔버는, 전원에 의해 제1 반응챔버에 설치 및 접합된 전극에 구리의 산화 전원보다 높은 전위가 부여됨으로써, 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅한다.

다른 실시예에서, 제2 반응챔버는, 구리로 코팅된 팔라듐시트가 반응액에 담지되며, 용액주입부재로부터 백금 전구체 함유 용액이 반응액에 주입됨으로써, 구리로 코팅된 팔라듐시트에 백금을 코팅한다.

상기 목적을 달성하기 위한 기술적 방법으로서, 원형 배치 타입의 반응챔버를 이용한 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법은, 팔라듐시트가 이동부재를 통해 이동되면서 반응챔버의 반응액에 담지될 때, 반응액에 담지되는 전극에 전압을 인가하여 팔라듐시트를 환원하는 제1 단계; 반응액에 구리 전구체 함유 용액을 주입한 후, 전극에 구리의 산화 환원보다 높은 전위를 부여하여 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅하는 제2 단계; 구리로 코팅된 팔라듐시트가 이동부재를 통해 이동되면서 제1, 2 단계의 반응챔버와 다른 반응챔버의 반응액에 담지될 때, 반응액에 백금 전구체 함유 용액을 주입하여 구리로 코팅된 팔라듐시트를 백금으로 코팅하는 제3 단계;를 포함한다.

상기 목적을 달성하기 위한 기술적 방법으로서, 일렬 배치 타입의 반응챔버를 이용한 본 발명의 다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법은, 이동부재에 안치된 팔라듐시트가 이동경로를 따라 이동되면서 반응챔버의 반응액에 담지될 때, 반응액에 담지되는 전극에 전압을 인가하여 팔라듐시트를 환원하는 제1 단계; 반응액에 구리 전구체 함유 용액을 주입한 후, 전극에 구리의 산화 환원보다 높은 전위를 부여하여 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅하는 제2 단계; 구리로 코팅된 팔라듐시트가 이동부재를 통해 이동되면서 제1, 2 단계의 반응챔버와 다른 반응챔버의 반응액에 담지될 때, 반응액에 백금 전구체 함유 용액을 주입하여 구리로 코팅된 팔라듐시트를 백금으로 코팅하는 제3 단계;를 포함한다.

본 발명의 일 실시예에 따르면, 팔라듐시트를 연장형성시켜 원형 배치된 반응챔버 상에 전위 제어가 가능한 면적이 증가되도록 함으로써, 반응챔버 상에서 팔라듐시트에 쉘 금속이 코팅되는 효율이 향상될 수 있다.

그리고 본 발명의 다른 실시예에 따르면, 이동부재가 이동, 정지, 재이동 과정을 반복하면서 팔라듐시트를 이동시킴으로써, 효율적으로 코어-쉘 촉매 전극을 제조할 수 있다.

이러한 본 발명의 실시예에 따라, 반응챔버 상에서 팔라듐시트에 쉘 금속이 코팅되는 효율이 향상되며, 효율적인 코어-쉘 촉매 전극의 제조가 가능함에 따라, 코어-쉘 촉매 전극을 대량으로 제조할 수 있다.

한편, 본 발명에서 얻을 수 있는 효과들은 이상에서 언급한 효과로 제한되지 않으며, 언급하지 않은 또 다른 효과들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.

도 1은 정면에서 바라본 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치의 구성을 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 2는 배면에서 바라본 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치의 구성을 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치의 구성을 개략적으로 나타낸 평면도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 팔라듐시트의 담지 방식을 나타낸 단면도이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치의 구성을 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예와 다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법의 단계흐름도이다.

이하, 본 발명에 따른 바람직한 실시 형태를 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 설명한다. 첨부된 도면과 함께 이하에 개시될 상세한 설명은 본 발명의 예시적인 실시형태를 설명하고자 하는 것이며, 본 발명이 실시될 수 있는 유일한 실시형태를 나타내고자 하는 것이 아니다. 이하의 상세한 설명은 본 발명의 완전한 이해를 제공하기 위해서 구체적 세부사항을 포함한다. 그러나, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 이러한 구체적 세부사항 없이도 실시될 수 있음을 안다. 또한, 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함(comprising 또는 including)"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 또한, 본 발명의 실시예들을 설명함에 있어서 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략할 것이다. 그리고 후술되는 용어들은 본 발명의 실시예에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로서 이는 사용자, 운용자의 의도 또는 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 그러므로 그 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.

이하에서는, 상기의 목적을 달성하기 위한 기술적 수단과 방법으로서, 원형 배치되는 반응챔버를 이용하여 팔라듐시트를 코팅하는 본 발명의 일 실시예에 따른 코어-쉘 촉매 전극 제조장치 및 그 제조방법과 일렬 배치되는 반응챔버를 이용하여 팔라듐시트를 코팅하는 본 발명의 다른 실시예에 따른 코어-쉘 촉매 전극 제조장치 및 그 제조방법을 자세히 설명하도록 하겠다.

일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치

도 1은 정면에서 바라본 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치의 구성을 개략적으로 나타낸 단면도이며, 도 2는 배면에서 바라본 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치의 구성을 개략적으로 나타낸 단면도이고, 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치의 구성을 개략적으로 나타낸 평면도이며, 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 팔라듐시트의 담지 방식을 나타낸 단면도이다.

본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치(1)는 도 1 내지 도 4를 참조하여 구체적으로 살펴보면, 내부에 고정축(12)이 구성되며, 상부가 고정축(12)과의 탈부착을 통해 개폐되는 본체(10), 본체(10)의 내부에 복수로 구성되되 원형 배치되며, 내부에 반응액(30)이 수용되고, 이동부재(80)와 상대전극(52)이 설치되며, 측부에 기준전극(51)이 접합되는 반응챔버(100), 이동부재(80)에 동력을 전달하는 동력전달부재(미도시), 이동부재(80)에 의해 이동되면서, 이동부재(80)의 하강을 통해 반응액(30)에 담지되는 팔라듐시트(20), 전극(51, 52)에 전압을 인가하는 전원(60) 및 반응액(30)에 구리 전구체 함유 용액(71) 또는 백금 전구체 함유 용액(72)을 주입하는 용액주입부재(70)를 포함하여 구성된다.

이러한 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치(1)는 도 1에 도시된 바와 같이, 원형 배치 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치(1)로 이해되는 것이 바람직할 것이다.

본체(10)는 반응챔버(100)가 수용되는 내부공간을 개폐하기 위한 상부(11)와 고정축(12)이 구성된다.

상부(11)는 본체(10)의 상측에 위치하여 본체(10)의 상측을 개폐하기 위한 부재로서, 고정축(12)으로부터 탈부착되는 상부(11)의 하측에 하측방향으로 연장형성된 돌출부재(11a)가 구비된다.

고정축(12)은 상부(11)를 통해 본체(10)의 상측을 개폐하기 위한 부재로서, 상부(11)에 구비된 돌출부재(11a)가 삽입 가능한 직경을 가지는 삽입홈(12a)이 형성된다.

팔라듐시트(20)는 코어로 사용될 금속으로 금속 중 한 종류인 팔라듐으로 이루어지는 금속시트를 의미한다.

이러한 팔라듐시트(20)는 코어로 사용될 금속으로 일 실시예에서는 팔라듐으로 이루어진다고 한정하고 있으나, 촉매의 종류에 따라 적절히 선택 사용될 수 있다. 구체적인 예를 들면 로듐, 이리듐, 루테늄, 금, 철, 코발트, 니켈, 망간, 크롬, 바나듐, 티타늄, 니오븀, 몰리브덴 및 텅스텐으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상으로 사용될 수 있다.

즉, 팔라듐시트(20)는 단순히 팔라듐만 포함하는 시트가 아닌 촉매의 종류에 따라 선택 사용 가능한 금속시트로 이해되는 것이 바람직할 것이다.

반응액(30)은 제1, 2, 3 반응챔버(110, 120, 130)에 각각 수용되는 용액이다. 다만, 제1 반응챔버(110)의 반응액(30)은 팔라듐시트(20)를 환원 및 구리로 코팅하기 위한 용액이며, 제2 반응챔버(120)의 반응액(30)은 구리로 코팅된 팔라듐시트(20)에 백금을 코팅하기 위한 용액이며, 제3 반응챔버(130)의 반응액(30)은 백금으로 코팅된 팔라듐시트(20)를 세척하기 위한 용액(예: 물)이다.

즉, 제1, 2, 3 반응챔버(110, 120, 130)에 수용되는 반응액(30)은 서로 다른 용액으로 이해되는 것이 바람직할 것이다.

전극(50)은 전술한 바와 같이, 기준전극(51)과 상대전극(52)으로 구성된다. 더 나아가, 전극(50)은 도면에는 미도시되었으나, 작업전극(미도시)가 더 구성될 수 있다. 여기서, 이러한 기준전극(51)과 상대전극(52)은 통상의 지식을 가진 자가 충분히 이해할 수 있는 구성이므로 자세한 설명은 생략하도록 하겠다.

전원(60)은 기준전극(51) 및 상대전극(52)과 연결되어 전극(51, 52)에 적절한 사이클로 전압을 인가한다.

용액주입부재(70)는 팔라듐시트(20)에 구리를 코팅하기 위한 구리 전구체 함유 용액(71) 또는 팔라듐시트(20)에 백금을 코팅하기 위한 백금 전구체 함유 용액(72)이 내부에 수용된다. 일 예로, 구리 전구체 함유 용액(71)은 10mM 내지 1M만큼 용액주입부재(70)에 수용되며, 백금 전구체 함유 용액(72)은 50mM만큼 용액주입부재(70)에 수용될 수 있다.

제1 반응챔버(110)는 기준전극(51) 및 상대전극(52)이 구비되며, 팔라듐시트(20)가 담지된 반응액(30)에 전극(51, 52)의 전압이 인가되어 팔라듐시트(20)를 환원하며, 용액주입부재(70)를 통해 환원된 팔라듐시트(20)를 구리로 코팅하는 챔버이다.

이러한 제1 반응챔버(110)는 내부에 다공성블럭(40)이 수용된다. 구체적으로는, 다공성블럭(40)은 제1 반응챔버(110)의 내부에 수용되되, 기준전극(51)의 상측에 위치된다.

이와 같이, 다공성블럭(40)이 제1 반응챔버(110)에 수용되는 것은, 이동부재(80)가 하강 이동되어 팔라듐시트(20)가 제1 반응챔버(110)의 반응액(30)에 담지될 때, 팔라듐시트(20)의 구조상 반응액(30)에 완전히 담지되기 어려운 문제점을 해결하기 위함이다.

이러한 다공성블럭(40)은 탄성이 있으면서 전도성이 있다. 이에, 팔라듐시트(20)는 이동부재(80)를 통해 하강될 때, 다공성블럭(40)과 용이하게 접촉되면서 반응액(30)에 완전히 담지된다. 이를 통해, 팔라듐시트(20)는 제1 반응챔버(110)에서 용이하게 환원 및 구리로 코팅될 수 있다.

제2 반응챔버(120)는 용액주입부재(70)로부터 백금 전구체 함유 용액(72)이 주입된다. 그리고 제2 반응챔버(120)는 주입된 백금 전구체 함유 용액(72)을 통해 구리로 코팅된 팔라듐시트(20)를 백금으로 코팅하는 챔버이다.

이러한 제2 반응챔버(120)에서는 백금 전구체 함유 용액(72)의 백금 전구체와 팔라듐시트(20)에 코팅된 구리가 갈바닉 자리바꿈에 의해 자리바꿈이 발생된다.이에, 구리로 코팅된 팔라듐시트(20)가 백금으로 코팅된다.

제3 반응챔버(130)는 내부에 물이 수용되어 백금으로 코팅된 팔라듐시트(20)를 세척하는 챔버이다.

이러한 제3 반응챔버(130)는 외부에서 물이 공급되며, 내부에서 물이 순환될 수 있는 순환라인이 구성되어 백금으로 코팅된 팔라듐시트(20)를 세척한다.

한편, 제1, 2, 3 반응챔버(110, 120, 130)는 각각 하측에 버블(거품)을 발생하는 장치가 추가구성될 수 있다. 이에, 제1 반응챔버(110)는 환원 및 구리 코팅작용, 제2 반응챔버(120)는 백금 코팅작용, 제3 반응챔버(130)는 세척작용이 원활하게 이루어질 수 있다.

이동부재(80)는 팔라듐시트(20)를 반응챔버(100)로 이동시킨다. 도 4를 참조하여 예를 들면, 이동부재(80)는 이동경로(80a)를 따라 이동하면서 팔라듐시트(20)를 제1, 2, 3 반응챔버(110, 120, 130)로 이동시킨다. 여기서, 팔라듐시트(20)는 제1, 2, 3 반응챔버(110, 120, 130) 순으로 이동되는 것이 바람직할 것이다.

그리고 이동부재(80)는 팔라듐시트(20)가 반응액(30)에 담지되도록 하강 이동된다. 이러한 이동부재(80)는 하측에 고정부(81)가 구비되어 팔라듐시트(20)를 고정한 상태로 하강 이동하여 팔라듐시트(20)를 반응액(30)에 담지한다.

한편, 이동부재(80)는 도면에 미도시된 동력전달부재(미도시)를 통해 동력을 전달받아 동작된다.

다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치

도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치의 구성을 개략적으로 나타낸 단면도이다.

이러한 본 발명의 다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치(2)는 도 5를 참조하여 구체적으로 살펴보면, 상부가 탈부착을 통해 개폐되는 본체(10), 본체(10)의 내부에 복수로 구성되되 일렬 배치되며, 내부에 반응액이(30) 수용 및 상대전극(52)이 설치되며, 측부에 기준전극(51)이 접합되는 반응챔버(100), 반응액(30)에 담지되기 위한 팔라듐시트(20), 팔라듐시트(20)가 안치되며, 반응액(30)에 담지되도록 안치된 팔라듐시트(20)를 이동시키는 이동부재(200), 이동부재(200)의 이동경로를 제공하는 이동경로부재(300), 이동부재(200)에 동력을 전달하는 동력전달부재, 전극(51, 52)에 전압을 인가하는 전원(60) 및 반응액(30)에 구리 전구체 함유 용액(71) 또는 백금 전구체 함유 용액(72)을 주입하는 용액주입부재(70)를 포함하여 구성된다.

이러한 본 발명의 다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치(2)는 도 5에 도시된 바와 같이, 일렬 배치 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치(2)로 이해되는 것이 바람직할 것이다.

이하에서는, 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치(1)의 구성과 동일한 구성의 설명은 생략하도록 하겠으며, 본 발명의 일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치(1)와 다르게 구성되는 부분만 설명하도록 하도록 하겠다.

팔라듐시트(20)는 코어로 사용될 금속으로 금속 중 한 종류인 팔라듐으로 이루어지며, 도 5에 도시된 바와 같이, 이동부재(200)에 안치되는 금속시트를 의미한다.

이동부재(200)는 상측에 팔라듐시트(20)를 안치하며, 이동경로부재(300)의 이동경로를 따라 팔라듐시트(20)를 이동시킨다. 이러한 이동부재(200)는 팔라듐시트(20)를 안전하게 안치하기 위해 팔라듐시트(20)의 하부가 끼움 가능한 끼움홈(미도시)이 상측에 형성될 수 있다.

그리고 이동부재(200)는 도면에 미도시된 동력전달부재(미도시)를 통해 동력을 전달받아 이동되는 것으로 이해되는 것이 바람직할 것이다.

이동경로부재(300)는 이동부재(200)의 이동경로를 제공하는 부재로서, 바람직하게는 팔라듐시트(20)가 제1, 2, 3 반응챔버(110, 120, 130)의 반응액(30)에 각각 담지되도록 이동경로를 제공한다.

이러한 이동경로부재(300)가 제공하는 이동경로는 도 5을 참조하여 구체적으로 살펴보면, 이동부재(200)가 본체(10)의 내부공간으로부터 제1 반응챔버(110)의 내부로 이동되어 팔라듐시트(20)가 제1 반응챔버(110)의 반응액(30)에 담지되도록 하는 제1 경로, 제1 반응챔버(110)를 통과한 이동부재(200)가 본체(10)의 내부공간으로부터 제2 반응챔버(120)의 내부로 이동되어 구리로 코팅된 팔라듐시트(20)가 제2 반응챔버(120)의 반응액(30)에 담지되도록 하는 제2 경로 및 제2 반응챔버(120)를 통과한 이동부재(200)가 본체(10)의 내부공간으로부터 제3 반응챔버(130)의 내부로 이동되어 백금으로 코팅된 팔라듐시트(20)가 제3 반응챔버(130)의 반응액에 담지되도록 하는 제3 경로로 이루어지는 것이 바람직할 것이다.

한편, 본 발명의 다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치(2)는 팔라듐시트(20)를 이동부재(200)의 상측에 안치한 것으로 도시하였으나, 제1 실시예와 같이 하측에 안치되는 것으로 설계변경이 가능하다.

그리고 도면에는 도시되지 않았지만, 제1 반응챔버(110)와 제2 반응챔버(120)는 내부에 다공성블럭(40)이 수용될 수 있다.

이에 따라, 이동부재(200)는 제1 경로와 제2 경로에서 팔라듐시트(20)가 다공성블럭(40)가 접촉되도록 이동되는 것이 바람직할 것이다.

이러한 이동부재(200)를 통해 팔라듐시트(20)는 제1 반응챔버(110)와 제2 반응챔버(120)의 다공성블럭(40)과 접촉되며, 용이하게 환원 및 구리로 코팅될 수 있다.

일 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법

도 6은 본 발명의 일 실시예와 다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법의 단계흐름도이다.

이하에서는, 원형 배치 타입의 반응챔버를 이용하여 코어-쉘 촉매 전극을 제조하는 방법을 각 단계별로 구체적으로 설명하도록 하겠다.

먼저, 팔라듐시트(20)는 이동부재(80)를 통해 제1 반응챔버(110)로 이동되어 제1 반응챔버(110)의 반응액(30)에 담지된다.

여기서, 제1 반응챔버(110)의 반응액(30)에 사용되는 용매는, 팔라듐시트(20)의 종류, 밀도, 끓는 점, 표면장력, 유전상수 등의 변수에 따라 적절히 조절될 수 있다. 이러한 용매는 일반적으로 산성을 가지나 환경 및 목적에 따라 적절히 조절될 수 있다. 일 예로, 팔라듐시트(20)는 물, 황산 및 에탄올, 아세톤, 에틸렌글리콜, 고분자물질 등의 다양한 탄화수소계 화합물 중에서 선택된 1종 이상의 용매가 함유될 수 있다.

그 후, 제1 반응챔버(110)에 구비된 전극(51, 52)에 전압을 인가하여 팔라듐시트(20)를 환원한다(S10).

여기서, 전원(60)은 팔라듐시트(20)를 충분히 환원시키기 위해, 전극(51, 52)에 적절한 사이클로 전압을 인가한다. 구체적인 예를 들면, 개회호전위(OCV)에서 낮은 전위(약 0.46V vs. SHE)영역에 대한 2회 이상 사이클 후, 약 0.46V에서 유지하며 팔라듐을 환원시키기 위한 전류값의 변화가 거의 없을 때까지 유지할 수 있다.

한편, 일 실시예에 따른 제조방법에서 팔라듐시트(20)는 전극(51, 52)에 전압이 인가되는 과정 사이 또는 제1 반응챔버(110)로 이동되기 전에 별도의 반응챔버(미도시)로부터 지지체 역할을 할 탄소물질이 혼합된 반응액에 의해 Pd/C 상태가 될 수 있다.

S10 단계 후, 용액주입부재(70)는 제1 반응챔버(110)의 반응액(30)에 구리 전구체 함유 용액(71)을 주입한다. 이러한 용액주입부재(70)에 수용된 구리 전구체 함유 용액(71)에는 일 예로, 구리 전구체가 10nM 내지 1M만큼 함유될 수 있다.

그리고 전원(60)은 제1 반응챔버(110)에 구비된 전극(51, 52)에 구리의 산화 환원보다 높은 전위를 부여하여 반응액(30)에 담지되는 환원된 팔라듐시트(20)에 구리를 코팅한다(S20).

여기서, 구리의 산화보다 높은 전위라 함은, 0.34V 내지 0.46V(vs. SHE) 범위의 전위를 의미할 수 있다. 상기 범위의 전위를 부여하는 것은 전위가 0.24V 미만이면 과도한 수준의 전기도금 현상이 일어나며, 0.46V를 초과하는 경우에는 구리원자가 팔라듐시트(20)의 표면에 환원되지 않고 용액 중에 이온형태로 유지되어 코어-쉘 형태의 입자가 제조되지 않는 문제가 발생하기 때문이다.

그리고 상기 범위의 전위가 부여된 팔라듐시트(20)는 구리가 단원자 층 또는 2중 원자층 수준으로 코팅될 수 있다.

더 나아가, 환원된 팔라듐시트(20)에 구리를 코팅하는 단계(S20)에서는 구리의 산화 전원보다 높은 전위를 부여하는 과정과 동시에 교반(Stirring) 과정이 진행될 수 있다.

S20 단계 후, 구리로 코팅된 팔라듐시트(20)는 이동부재(80)를 통해 제2 반응챔버(120)로 이동되어 제2 반응챔버(120)의 반응액(30)에 담지된다.

그 후, 제2 반응챔버(120)에 설치된 용액주입부재(70)는 반응액(30)에 백금 전구체 함유 용액(72)을 주입한다. 이러한 용액주입부재(70)는 일 예로 백금이온의 치환을 위해 백금 전구체가 50M만큼 함유될 수 있다.

이때, 구리로 코팅된 팔라듐시트(20)는 백금 전구체 함유 용액(72)에 의해 갈바닉 자리바꿈이 발생됨으로써, 표면에 백금이 코팅된다(S30).

S30 단계 후, 백금이 코팅된 팔라듐시트(20)는 이동부재(80)를 통해 제3 반응챔버(130)로 이동된 후에, 제3 반응챔버(130)의 반응액(30)에 담지되어 세척된다(S40).

여기서, 제3 반응챔버(130)의 반응액(30)은 상술한 바와 같이, 백금이 코팅된 팔라듐시트(20)를 세척하기 위한 용액(예: 물)일 수 있다.

그리고 제3 반응챔버(130)는 내부에 반응액(30)이 순환되는 순환라인이 구성됨에 따라, 백금이 코팅된 팔라듐시트(20)를 용이하게 세척할 수 있다.

다른 실시예에 따른 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법

다른 실시예에 따른 배치 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법은 일 실시예와 달리, 직렬 배치 타입의 반응챔버를 이용하여 코어-쉘 촉매 전극을 제조하는 방법이나, 이러한 제조방법은 일 실시예의 이동부재(80) 대신에, 다른 방식의 이동부재(200)와 이동경로부재(300)를 통해 팔라듐시트(20)를 이동시키는 것을 제외하면, 일 실시예의 팔라듐시트 환원단계(S10), 구리 코팅단계(S20), 백금 코팅단계(S30), 세척단계(S40)과 동일한 과정으로 진행되므로, 이에 대한 자세한 설명은 생략하도록 하겠다.

전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.

본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.

10: 본체, 11: 본체의 상부,
11a: 돌출부재, 12: 고정축,
12a: 삽입홈, 13, 제1 홈,
14: 제2 홈, 20: 팔라듐시트,
30: 반응액, 40: 다공성 블럭,
51: 기준전극, 52: 상대전극,
60: 전원, 70: 용액주입부재,
71: 구리 전구체 함유 용액, 72: 백금 전구체 함유 용액,
80, 200: 이동부재, 81: 고정부,
90: 동력전달부재, 100: 반응챔버,
110: 제1 반응챔버, 120: 제2 반응챔버,
130: 제3 반응챔버, 300: 이동경로부재.

Claims (11)

1. 내부에 고정축이 구성되며, 상부가 상기 고정축과의 탈부착을 통해 개폐되는 본체;
   상기 본체의 내부에 복수로 구성되되 원형 배치되며, 내부에 반응액이 수용되고, 이동부재와 상대전극이 설치되며, 측부에 기준전극이 접합되는 반응챔버;
   상기 이동부재에 동력을 전달하는 동력전달부재;
   상기 이동부재에 의해 이동되면서, 상기 이동부재의 하강을 통해 상기 반응액에 담지되는 팔라듐시트;
   상기 전극에 전압을 인가하는 전원; 및
   상기 반응액에 구리 전구체 함유 용액 또는 백금 전구체 함유 용액을 주입하는 용액주입부재;를 포함하고,
   상기 반응챔버는,
   상기 상대전극이 내부에 설치되며, 상기 기준전극이 측부에 접합되고, 상기 이동부재를 통해 이동되어 상기 반응액에 담지되는 팔라듐시트를 환원한 후, 상기 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅하는 제1 반응챔버;
   상기 이동부재를 통해 상기 제1 반응챔버로부터 이동되어 반응액에 담지되는 구리로 코팅된 팔라듐시트에 백금을 코팅하는 제2 반응챔버; 및
   상기 이동부재를 통해 상기 제2 반응챔버로부터 이동되어 반응액에 담지되는 백금으로 코팅된 팔라듐시트를 세척하는 제3 반응챔버;를 포함하며,
   상기 제1, 2, 3 반응챔버는,
   상기 팔라듐시트의 환원 및 구리 코팅작용, 백금 코팅작용, 세척작용이 각각 이루어지도록 서로 다른 반응액이 각각 수용되고, 상기 팔라듐시트의 환원 및 구리 코팅작용, 백금 코팅작용, 세척작용이 각각 용이하게 이루어지도록 버블을 발생하는 장치가 하측에 각각 구비되며,
   상기 이동부재는,
   상기 팔라듐시트를 고정하기 위한 고정부가 하측에 구비되는 것을 특징으로 하는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치.
2. 삭제
3. 제 1 항에 있어서,
   상기 제1 반응챔버는,
   상기 전원에 의해 상기 제1 반응챔버에 설치 및 접합된 상기 전극에 구리의 산화 전원보다 높은 전위가 부여됨으로써, 상기 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅하는 것을 특징으로 하는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치.
4. 제 1 항에 있어서,
   상기 제1 반응챔버는,
   상기 이동부재에 의해 하강되는 상기 팔라듐시트와 접촉될 금속 메쉬망으로 이루어진 다공석 블럭이 내부에 수용되는 것을 특징으로 하는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치.
5. 제 1 항에 있어서,
   상기 제2 반응챔버는,
   상기 구리로 코팅된 팔라듐시트가 상기 반응액에 담지되며, 상기 용액주입부재로부터 상기 백금 전구체 함유 용액이 상기 반응액에 주입됨으로써, 상기 구리로 코팅된 팔라듐시트에 백금을 코팅하는 것을 특징으로 하는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치.
6. 상부가 탈부착을 통해 개폐되는 본체;
   상기 본체의 내부에 복수로 구성되되 일렬 배치되며, 내부에 반응액이 수용 및 상대전극이 설치되며, 측부에 기준전극이 접합되는 반응챔버;
   상기 반응액에 담지되기 위한 팔라듐시트;
   상기 팔라듐시트가 안치되며, 상기 반응액에 담지되도록 상기 안치된 팔라듐시트를 이동시키는 이동부재;
   상기 이동부재의 이동경로를 제공하는 이동경로부재;
   상기 이동부재에 동력을 전달하는 동력전달부재;
   상기 전극에 전압을 인가하는 전원; 및
   상기 반응액에 구리 전구체 함유 용액 또는 백금 전구체 함유 용액을 주입하는 용액주입부재;를 포함하고,
   상기 반응챔버는,
   상기 상대전극이 내부에 설치되며, 상기 기준전극이 측부에 접합되고, 상기 이동부재를 통해 이동되어 상기 반응액에 담지되는 팔라듐시트를 환원한 후, 상기 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅하는 제1 반응챔버;
   상기 이동부재를 통해 상기 제1 반응챔버로부터 이동되어 반응액에 담지되는 구리로 코팅된 팔라듐시트에 백금을 코팅하는 제2 반응챔버; 및
   상기 이동부재를 통해 상기 제2 반응챔버로부터 이동되어 반응액에 담지되는 백금으로 코팅된 팔라듐시트를 세척하는 제3 반응챔버;를 포함하며,
   상기 제1, 2, 3 반응챔버는,
   상기 팔라듐시트의 환원 및 구리 코팅작용, 백금 코팅작용, 세척작용이 각각 이루어지도록 서로 다른 반응액이 각각 수용되고, 상기 팔라듐시트의 환원 및 구리 코팅작용, 백금 코팅작용, 세척작용이 각각 용이하게 이루어지도록 버블을 발생하는 장치가 하측에 각각 구비되며,
   상기 이동부재는,
   상기 팔라듐시트를 상측에 안치하도록, 상기 팔라듐시트의 하부가 끼움 가능한 끼움홈이 상측에 형성되는 것을 특징으로 하는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치.
7. 삭제
8. 제 6 항에 있어서,
   상기 제1 반응챔버는,
   상기 전원에 의해 상기 제1 반응챔버에 설치 및 접합된 상기 전극에 구리의 산화 전원보다 높은 전위가 부여됨으로써, 상기 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅하는 것을 특징으로 하는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치.
9. 제 6 항에 있어서,
   상기 제2 반응챔버는,
   상기 구리로 코팅된 팔라듐시트가 상기 반응액에 담지되며, 상기 용액주입부재로부터 상기 백금 전구체 함유 용액이 상기 반응액에 주입됨으로써, 상기 구리로 코팅된 팔라듐시트에 백금을 코팅하는 것을 특징으로 하는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조장치.
10. 원형 배치 타입의 반응챔버를 이용한 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법에 있어서,
    팔라듐시트가 이동부재를 통해 이동되면서 제1 반응챔버의 반응액에 담지될 때, 상기 반응액에 담지되는 전극에 전압을 인가하여 상기 팔라듐시트를 환원하는 제1 단계;
    상기 제1 반응챔버의 반응액에 구리 전구체 함유 용액을 주입한 후, 상기 전극에 구리의 산화 환원보다 높은 전위를 부여하여 상기 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅하는 제2 단계;
    상기 구리로 코팅된 팔라듐시트가 상기 이동부재를 통해 이동되면서 제2 반응챔버의 반응액에 담지될 때, 상기 제2 반응챔버의 반응액에 백금 전구체 함유 용액을 주입하여 상기 구리로 코팅된 팔라듐시트를 백금으로 코팅하는 제3 단계; 및
    상기 백금으로 코팅된 팔라듐시트가 상기 이동부재를 통해 이동되면서 제3 반응챔버의 반응액에 담지되어 세척되는 제4 단계;를 포함하며,
    상기 제1, 2, 3 반응챔버는,
    상기 팔라듐시트의 환원 및 구리 코팅작용, 백금 코팅작용, 세척작용이 각각 이루어지도록 서로 다른 반응액이 각각 수용되고, 상기 팔라듐시트의 환원 및 구리 코팅작용, 백금 코팅작용, 세척작용이 각각 용이하게 이루어지도록 버블을 발생하는 장치가 하측에 각각 구비되며,
    상기 이동부재는,
    상기 팔라듐시트를 고정하기 위한 고정부가 하측에 구비되는 것을 특징으로 하는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법.
11. 일렬 배치 타입의 반응챔버를 이용한 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법에 있어서,
    이동부재에 안치된 팔라듐시트가 이동경로를 따라 이동되면서 제1 반응챔버의 반응액에 담지될 때, 상기 제1 반응챔버의 반응액에 담지되는 전극에 전압을 인가하여 상기 팔라듐시트를 환원하는 제1 단계;
    상기 제1 반응챔버의 반응액에 구리 전구체 함유 용액을 주입한 후, 상기 전극에 구리의 산화 환원보다 높은 전위를 부여하여 상기 환원된 팔라듐시트에 구리를 코팅하는 제2 단계;
    상기 구리로 코팅된 팔라듐시트가 상기 이동부재를 통해 이동되면서 제2 반응챔버의 반응액에 담지될 때, 상기 제2 반응챔버의 반응액에 백금 전구체 함유 용액을 주입하여 상기 구리로 코팅된 팔라듐시트를 백금으로 코팅하는 제3 단계; 및
    상기 백금으로 코팅된 팔라듐시트가 상기 이동부재를 통해 이동되면서 제3 반응챔버의 반응액에 담지되어 세척되는 제4 단계;를 포함하며,
    상기 제1, 2, 3 반응챔버는,
    상기 팔라듐시트의 환원 및 구리 코팅작용, 백금 코팅작용, 세척작용이 각각 이루어지도록 서로 다른 반응액이 각각 수용되고, 상기 팔라듐시트의 환원 및 구리 코팅작용, 백금 코팅작용, 세척작용이 각각 용이하게 이루어지도록 버블을 발생하는 장치가 하측에 각각 구비되며,
    상기 이동부재는,
    상기 팔라듐시트를 상측에 안치하도록, 상기 팔라듐시트의 하부가 끼움 가능한 끼움홈이 상측에 형성되는 것을 특징으로 하는 연속 반응기 타입의 코어-쉘 촉매 전극 제조방법.

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