KR102192924B1 - 전해액 농도 구배를 이용한 산화 환원 흐름전지 및 그 운전방법 - Google Patents

전해액 농도 구배를 이용한 산화 환원 흐름전지 및 그 운전방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 전해액 농도 구배를 이용한 산화 환원 흐름전지 및 그 운전방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 산화 환원 흐름전지의 효율을 증가시킬 수 있는 전해액 농도 구배를 이용한 산화 환원 흐름전지 및 그 운전방법에 관한 것이다. 이를 위해 산화 환원 흐름전지는 상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽을 구비하는 양극 전해액 탱크; 상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽을 구비하는 음극 전해액 탱크; 및 양극 전해액 탱크와 음극 전해액 탱크로부터 전해액을 공급받아 전력을 저장(charge) 및 방전(discharge)하는 스택부;를 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

전해액 농도 구배를 이용한 산화 환원 흐름전지 및 그 운전방법{REDOX FLOW BATTERY(RFB) USING ELECTROLYTE CONCENTRATION GRADIENT AND OPERATION METHOD THEREOF}
본 발명은 전해액 농도 구배를 이용한 산화 환원 흐름전지 및 그 운전방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 산화 환원 흐름전지의 효율을 증가시킬 수 있는 전해액 농도 구배를 이용한 산화 환원 흐름전지 및 그 운전방법에 관한 것이다.
전력 저장 기술은 전력 이용의 효율화, 전력 공급 시스템의 능력이나 신뢰성 향상, 시간에 따라 변동 폭이 큰 신재생 에너지의 도입 확대, 이동체의 에너지 회생 등 에너지 전체에 걸쳐 효율적 이용을 위해 중요한 기술이며 그 발전 가능성 및 사회적 기여에 대한 요구가 점점 증대되고 있다.
마이크로 그리드와 같은 반 자율적인 지역 전력 공급 시스템의 수급 균형의 조정 및 풍력이나 태양광 발전과 같은 신재생 에너지 발전의 불균일한 출력을 적절히 분배하고 기존 전력 계통과의 차이에서 발생하는 전압 및 주파수 변동 등의 영향을 제어하기 위해서 이차 전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있으며 이러한 분야에서 이차 전지의 활용도에 대한 기대치가 높아지고 있다.
특히, 대용량 전력 저장용으로 사용될 이차 전지에 요구되는 특성을 살펴보면, 에너지 저장 밀도가 높아야 하며 이러한 특성에 적합한 고용량 및 고효율의 이차 전지로서 산화 환원 흐름전지(RFB, redox flow battery)가 최근들어 각광받고 있는 실정이다.
산화 환원 흐름전지도 일반적인 이차 전지와 동일하게 충전 과정을 통하여 입력된 전기 에너지를 화학 에너지로 변환시켜 저장하고, 방전 과정을 통하여 기저장된 화학 에너지를 전기 에너지로 변환시켜 출력하게 된다. 그러나, 이러한 산화 환원 흐름전지는 에너지를 보유하고 있는 전극 활물질이 고체 상태가 아닌 액체 상태로 존재하기 때문에 전극 활물질을 저장하는 탱크가 필요하다는 점에서 일반적인 이차 전지와는 상이하다.
일반적인 산화 환원 흐름전지의 경우, 양극과 음극에 연결되고, 전해액을 저장하는 탱크를 각각 하나씩 설치한다. 탱크에 저장된 전해액은 탱크에서 스택으로 방출되어 스택에서 반응(충전 또는 방전)하고, 반응 후에는 다시 탱크로 순환 회수되므로, 탱크 내에서는 전해액의 농도 구배가 형성된다. 이렇게 형성된 농도 구배는 자연적인 확산, 대류 또는 인위적인 교반에 의해 빠르게 해소된다.
그러나, 이렇게 자연적으로 생성된 전해액의 농도 구배를 해소하지 않고 이용할 경우, 전체 전지의 효율을 개선할 수 있는 효과를 얻을 수 있을 것이라 판단되어 본 발명에 이르게 되었다.
대한민국 공개특허공보 제10-2017-0077720호
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명의 목적은 자연적으로 형성된 전해액의 농도 구배를 이용하여 전체 전지의 효율을 향상시킬 수 있는 산화 환원 흐름전지 및 그 운전방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 상기 및 다른 목적과 이점은 바람직한 실시예를 설명한 하기의 설명으로부터 분명해질 것이다.
상기 목적은, 상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽을 구비하는 양극 전해액 탱크; 상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽을 구비하는 음극 전해액 탱크; 및 양극 전해액 탱크와 음극 전해액 탱크로부터 전해액을 공급받아 전력을 저장(charge) 및 방전(discharge)하는 스택부;를 포함하는 산화 환원 흐름전지에 의해 달성될 수 있다.
이때, 양극 전해액 탱크에 구비된 격벽은, 복수 개일 수 있고, 인접하는 격벽은 양극 전해액 탱크의 반대면에 결합되는 것이 바람직하다.
또한, 음극 전해액 탱크에 구비된 격벽은, 복수 개일 수 있고, 인접하는 격벽은 음극 전해액 탱크의 반대면에 결합되는 것이 바람직하다.
또한, 스택부는, 적어도 하나의 전지 셀을 포함하고, 전지 셀은, 이온교환막; 이온교환막을 사이에 두고 위치하는 양극; 및 음극;을 포함할 수 있다.
또한, 양극 전해액 탱크에 수용된 양극 전해액을 스택부로 이송하는 펌프; 및/또는 음극 전해액 탱크에 수용된 음극 전해액을 스택부로 이송하는 펌프;를 포함할 수도 있다.
또한, 상기 목적은, 상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽을 구비하는 제1 양극 전해액 탱크; 상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽을 구비하는 제2 양극 전해액 탱크; 상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽을 구비하는 제1 음극 전해액 탱크; 상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽을 구비하는 제2 음극 전해액 탱크; 및 제1 및 제2 양극 전해액 탱크와 제1 및 제2 음극 전해액 탱크로부터 전해액을 공급받아 전력을 저장(charge) 및 방전(discharge)하는 스택부;를 포함하는 산화 환원 흐름전지에 의해 달성될 수 있다.
이때, 제1 및 제2 양극 전해액 탱크에 구비된 격벽은, 복수 개일 수 있고, 인접하는 격벽은 각각 제1 및 제2 양극 전해액 탱크 내에서 반대면에 결합되는 것이 바람직하다.
또한, 제1 양극 전해액 탱크와 제2 양극 전해액 탱크는, 내부에 수용된 양극 전해액이 이동될 수 있는 연결관으로 연결될 수 있고, 내부로 유입되는 양극 전해액이 각각 탱크의 하단부로 유입되도록 전해액 유입구와 연결된 연장관;을 구비할 수 있다.
또한, 제1 및 제2 음극 전해액 탱크에 구비된 격벽은, 복수 개일 수 있고, 인접하는 격벽은 각각 제1 및 제2 음극 전해액 탱크 내에서 반대면에 결합되는 것이 바람직하다.
또한, 제1 음극 전해액 탱크와 제2 음극 전해액 탱크는, 내부에 수용된 음극 전해액이 이동될 수 있는 연결관으로 연결될 수 있고, 내부로 유입되는 음극 전해액이 각각 탱크의 하단부로 유입되도록 전해액 유입구와 연결된 연장관;을 구비할 수 있다.
또한, 스택부는, 적어도 하나의 전지 셀을 포함하고, 전지 셀은, 이온교환막; 이온교환막을 사이에 두고 위치하는 양극; 및 음극;을 포함할 수 있다.
또한, 제1 및 제2 양극 전해액 탱크에 수용된 양극 전해액을 스택부로 이송하는 펌프; 및/또는 제1 및 제2 음극 전해액 탱크에 수용된 음극 전해액을 스택부로 이송하는 펌프;를 포함할 수도 있다.
또한, 제1 및 제2 양극 전해액 탱크와 제1 및 제2 음극 전해액 탱크에 각각 연결된 전해액 유로에 설치되어 유로의 개폐를 조절할 수 있는 밸브를 제어하는 제어부;를 포함할 수도 있다.
본 발명에 따르면, 탱크 내에 구비된 격벽을 통해 전해액의 이동 경로를 연장시켜 탱크 내에서 전해액의 농도 구배를 형성하고, 반응물의 농도가 더 높은 전해액을 스택부로 이송함으로써 스택부에서의 과전위(overpotential)를 감소시킬 수 있는 효과를 가질 수 있다.
특히, 수직 방향으로 설치된 격벽을 통해 산화 환원 흐름전지 유휴시에도 전해액 순환을 차단할 수 있어 전해액 농도 구배를 유지할 수 있고, 산화 환원 흐름전지 구동 중 유량이 증가하면 격벽을 넘어 전해액이 유동할 수 있으므로 좁을 유로에서 유속이 증가함으로써 발생하는 압력 강하 현상을 차단할 수 있다.
나아가, 이를 통해 더 큰 전류로 충전 또는 방전이 일어나게 할 수 있고, 전압 효율을 증가시킬 수 있으며, 결과적으로 전체 전지의 효율을 증가시킬 수 있는 효과를 가질 수 있다.
다만, 본 발명의 효과들은 이상에서 언급한 효과로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 효과들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 산화 환원 흐름전지를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 산화 환원 흐름전지를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 산화 환원 흐름전지를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 4는 도 3의 산화 환원 흐름전지의 충전 과정을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 5는 도 3의 산화 환원 흐름전지의 방전 과정을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 6은 실시예 1 내지 4 및 비교예의 스택 과전압 감소에 따른 에너지 효율 증가를 나타낸 그래프이다.
도 7은 실시예 1 내지 4의 시스템 효율 상승 효과를 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명의 실시예와 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위해 예시적으로 제시한 것일 뿐, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되지 않는다는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가지는 자에 있어서 자명할 것이다.
또한, 달리 정의하지 않는 한, 본 명세서에서 사용되는 모든 기술적 및 과학적 용어는 본 발명이 속하는 기술 분야의 숙련자에 의해 통상적으로 이해되는 바와 동일한 의미를 가지며, 상충되는 경우에는, 정의를 포함하는 본 명세서의 기재가 우선할 것이다.
도면에서 제안된 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다. 그리고, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 또한, 명세서에서 기술한 "부"란, 특정 기능을 수행하는 하나의 단위 또는 블록을 의미한다.
각 단계들에 있어 식별부호(제1, 제2, 등)는 설명의 편의를 위하여 사용되는 것으로 식별부호는 각 단계들의 순서를 설명하는 것이 아니며, 각 단계들은 문맥상 명백하게 특정 순서를 기재하지 않는 이상 명기된 순서와 다르게 실시될 수 있다. 즉, 각 단계들은 명기된 순서와 동일하게 실시될 수도 있고 실질적으로 동시에 실시될 수도 있으며 반대의 순서대로 실시될 수도 있다.
본 명세서에서 흐름전지는 공지의 다양한 활물질을 포함하는 흐름전지일 수 있다. 여기에서는 설명의 편의를 위하여 바나듐 흐름전지를 예로 들어 설명하나, 이에 국한되는 것은 아니다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 산화 환원 흐름전지를 개략적으로 나타낸 도면이다. 도 1을 참조하여 설명하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 산화 환원 흐름전지는 상단에 전해액 유입구(111a, 111b)를 구비하고, 하단에 전해액 유출구(112a, 112b)를 구비하며, 내부에 수용되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽(113)을 구비하는 양극 전해액 탱크(110); 상단에 전해액 유입구(121a, 121b)를 구비하고, 하단에 전해액 유출구(122a, 122b)를 구비하며, 내부에 수용되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽(123)을 구비하는 음극 전해액 탱크(120); 및 양극 전해액 탱크(110)와 음극 전해액 탱크(120)로부터 전해액을 공급받아 전력을 저장(charge) 및 방전(discharge)하는 스택부(130);를 포함한다. 본 발명은, 탱크 내에 구비된 격벽(113)을 통해 전해액의 이동 경로를 연장시켜 탱크 내에서 전해액의 농도 구배를 형성하고, 충전 또는 방전 과정에서 반응물의 농도가 더 높은 전해액을 스택부(130)로 이송함으로써 스택부(130)에서의 과전위(overpotential)를 감소시킬 수 있는 효과를 가질 수 있다. 특히, 수직 방향으로 설치된 격벽을 통해 산화 환원 흐름전지 유휴시에도 전해액 순환을 차단할 수 있어 전해액 농도 구배를 유지할 수 있고, 산화 환원 흐름전지 구동 중 유량이 증가하면 격벽을 넘어 전해액이 유동할 수 있으므로 좁을 유로에서 유속이 증가함으로써 발생하는 압력 강하 현상을 차단할 수 있다. 이를 통해, 더 큰 전류로 충전 또는 방전이 일어나게 할 수 있고, 전압 효율을 증가시킬 수 있으며, 결과적으로 전체 전지의 효율을 증가시킬 수 있는 효과를 가질 수 있다.
양극 전해액 탱크(110)는 내부에 양극 전해액을 수용하는 것으로서, 다양한 형태로 형성될 수 있다. 상단에는 전해액 유입구(111a, 111b)가 구비되어 양극 전해액이 유입되고, 하단에는 전해액 유출구(112a, 112b)가 구비되어 수용된 양극 전해액이 유출된다. 전해액 유입구(111a, 111b)의 전단 및 전해액 유출구(112a, 112b)의 후단에는 각각 유로의 개폐를 조절할 수 있는 밸브(114a, 114b, 115a, 115b)가 설치될 수 있다. 양극 전해액 탱크(110) 내부에는 유입되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 격벽(113)이 구비될 수 있다. 즉, 격벽(113)은 양극 전해액 탱크(110) 내부에서 유입구(111)로 유입된 양극 전해액이 유출구(112)로 유출되기까지 전해액 농도 구배를 형성할 수 있도록 양극 전해액의 유동 경로를 제어할 수 있다. 격벽(113)은 양극 전해액의 유동 경로를 제어할 수 있다면 어떠한 형태로도 제조될 수 있으며, 일 예로, 플레이트 형상일 수 있다. 또한, 격벽(113)은 양극 전해액의 흐름을 원활하게 할 수 있도록 수직 방향(도 1 기준 세로 방향)으로 형성되는 것이 바람직하고, 복수 개로 형성될 수 있다. 이때, 양극 전해액의 흐름을 원활하게 하면서 유동 경로를 가장 길게 하여(지그재그 흐름) 양극 전해액의 농도 구배를 크게 형성할 수 있도록 격벽(113)은 수직 방향으로 형성되되, 인접하는 격벽(113)은 양극 전해액 탱크(110)의 가로 단면을 기준으로 서로 양극 전해액 탱크(110)의 반대면에 결합되는 것이 바람직하다(도 1 참조).
음극 전해액 탱크(120)는 내부에 음극 전해액을 수용하는 것으로서, 다양한 형태로 형성될 수 있다. 상단에는 전해액 유입구(121a, 121b)가 구비되어 음극 전해액이 유입되고, 하단에는 전해액 유출구(122a, 122b)가 구비되어 수용된 음극 전해액이 유출된다. 전해액 유입구(121a, 121b)의 전단 및 전해액 유출구(122a, 122b)의 후단에는 각각 유로의 개폐를 조절할 수 있는 밸브(124a, 124b, 125a, 125b)가 설치될 수 있다. 음극 전해액 탱크(120) 내부에는 유입되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 격벽(123)이 구비될 수 있다. 즉, 격벽(123)은 음극 전해액 탱크(120) 내부에서 유입구(121a, 121b)로 유입된 음극 전해액이 유출구(122a, 122b)로 유출되기까지 전해액 농도 구배를 형성할 수 있도록 음극 전해액의 유동 경로를 제어할 수 있다. 격벽(123)은 음극 전해액의 유동 경로를 제어할 수 있다면 어떠한 형태로도 제조될 수 있으며, 일 예로, 플레이트 형상일 수 있다. 또한, 격벽(123)은 음극 전해액의 흐름을 원활하게 할 수 있도록 수직 방향(도 1 기준 세로 방향)으로 형성되는 것이 바람직하고, 복수 개로 형성될 수 있다. 이때, 음극 전해액의 흐름을 원활하게 하면서 유동 경로를 가장 길게 하여(지그재그 흐름) 음극 전해액의 농도 구배를 크게 형성할 수 있도록 격벽(123)은 수직 방향으로 형성되되, 인접하는 격벽(123)은 음극 전해액 탱크(120)의 가로 단면을 기준으로 서로 음극 전해액 탱크(120)의 반대면에 결합되는 것이 바람직하다(도 1 참조).
스택부(130)는, 하나 또는 복수 개의 전지 셀을 포함할 수 있다. 전지 셀은 이온교환막(131)과 이온교환막(131)을 사이에 두고 위치하는 양극(132) 및 음극(133)을 포함할 수 있다. 양극(132) 및 음극(133)은 공지의 다양한 물질로 제조될 수 있고, 일 예로 그라파이트로 제조될 수 있다. 이온교환막(131)은 이온의 선택 투과성이 높고, 전기적 저항이 작으며, 용질 및 용매의 확산 계수가 작고, 화학적으로 안정하며, 기계적 강도가 우수하고, 경제적인 것을 사용하는 것이 바람직하다. 일반적으로, Nafion(Dupnot), CMV, AMV, DMV(Asahi Glass) 등을 사용할 수 있다. 다만, 바나듐계 산화 환원 흐름전지의 경우 전해질로 전이금속 원소와 강산을 혼합한 활물질을 사용하기 때문에 높은 내산성, 내산화성, 선택투과성이 우수한 막이 필요한데, Nafion 막을 바나듐계 전지에 적용할 경우 바나듐 이온의 투과로 인해 에너지 효율이 떨어지고 CMV 막의 경우는 수명 특성이 떨어지는 단점이 있다. 따라서, 이러한 단점을 보완하기 위하여 강산 분위기 및 고온 영역에서 기계적 특성이 우수한 엔지니어링 플라스틱 고분자를 이용한 이온교환막을 적용할 수 있고, 예를 들어, PEEK(polyether ether ketone), Psf(polysulfone), PBI(polybenzimidazole) 등을 사용할 수 있다.
또한, 양극 전해액 탱크(110)에 수용된 양극 전해액과 음극 전해액 탱크(120)에 수용된 음극 전해액을 각각 스택부(130)로 이송하기 위한 펌프(140a, 140b)를 더 포함할 수도 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 산화 환원 흐름전지를 개략적으로 나타낸 도면이다. 도 2를 참조하여 설명하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 산화 환원 흐름전지는 상단에 전해액 유입구(111a, 111b)를 구비하고, 하단에 전해액 유출구(112a, 112b)를 구비하며, 내부에 수용되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽(113a)을 구비하는 제1 양극 전해액 탱크(110a); 상단에 전해액 유입구(111c, 111d)를 구비하고, 하단에 전해액 유출구(112c, 112d)를 구비하며, 내부에 수용되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위한 격벽(113b)을 구비하는 제2 양극 전해액 탱크(110b); 상단에 전해액 유입구(121a, 121b)를 구비하고, 하단에 전해액 유출구(122a, 122b)를 구비하며, 내부에 수용되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽(123a)을 구비하는 제1 음극 전해액 탱크(120a); 상단에 전해액 유입구(121c, 121d)를 구비하고, 하단에 전해액 유출구(122c, 122d)를 구비하며, 내부에 수용되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 격벽(123b)을 구비하는 제2 음극 전해액 탱크(120b); 및 제1 및 제2 양극 전해액 탱크(110a, 110b)와 제1 및 제2 음극 전해액 탱크(120a, 120b)로부터 전해액을 공급받아 전력을 저장(charge) 및 방전(discharge)하는 스택부(130);를 포함한다. 본 발명은, 양극 전해액 탱크(110a, 110b) 및 음극 전해액 탱크(120a, 120b)를 복수 개로 구비하고, 탱크 내에 구비된 격벽(113a, 113b, 123a, 123b)을 통해 전해액의 이동 경로를 연장시켜 탱크 내에서 전해액의 농도 구배를 형성하며, 충전 또는 방전 과정에서 반응물의 농도가 더 높은 전해액을 스택부(130)로 이송함으로써 스택부에서의 과전위(overpotential)를 감소시킬 수 있는 효과를 가질 수 있다. 이를 통해, 더 큰 전류로 충전 또는 방전이 일어나게 할 수 있고, 전압 효율을 증가시킬 수 있으며, 결과적으로 전체 전지의 효율을 증가시킬 수 있는 효과를 가질 수 있다.
제1 양극 전해액 탱크(110a)는 내부에 양극 전해액을 수용하는 것으로서, 다양한 형태로 형성될 수 있다. 상단에는 전해액 유입구(111a, 111b)가 구비되어 양극 전해액이 유입될 수 있고, 하단에는 전해액 유출구(112a, 112b)가 구비되어 수용된 양극 전해액이 유출될 수 있다. 전해액 유입구(111a, 111b)의 전단 및 전해액 유출구(112a, 112b)의 후단에는 각각 유로의 개폐를 조절할 수 있는 밸브(114a, 114b, 115a, 115b)가 설치될 수 있다. 제1 양극 전해액 탱크(110a) 내부에는 유입되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 격벽(113a)이 구비될 수 있다. 즉, 격벽(113a)은 제1 양극 전해액 탱크(110a) 내부에서 양극 전해액이 유출구(112a, 112b)로 유출되기까지 전해액 농도 구배를 형성할 수 있도록 양극 전해액의 유동 경로를 제어할 수 있다. 격벽(113a)은 양극 전해액의 유동 경로를 제어할 수 있다면 어떠한 형태로도 제조될 수 있으며, 일 예로, 플레이트 형상일 수 있다. 또한, 격벽(113a)은 양극 전해액의 흐름을 원활하게 할 수 있도록 수직 방향(도 2 기준 세로 방향)으로 형성되는 것이 바람직하고, 복수 개로 형성될 수 있다. 이때, 양극 전해액의 흐름을 원활하게 하면서 유동 경로를 가장 길게 하여(지그재그 흐름) 양극 전해액의 농도 구배를 크게 형성할 수 있도록 격벽(113a)은 수직 방향으로 형성되되, 인접하는 격벽(113a)은 제1 양극 전해액 탱크(110a)의 가로 단면을 기준으로 서로 제1 양극 전해액 탱크(110a)의 반대면에 결합되는 것이 바람직하다(도 2 참조).
제2 양극 전해액 탱크(110b)는 제1 양극 전해액 탱크(110a)와 구조적으로 동일하다. 따라서, 상술하여 중복된 부분에 있어서는 그 설명을 생략하고, 제1 양극 전해액 탱크(110a)와 제2 양극 전해액 탱크(110b)의 연결 관계 등 위에서 설명하지 않은 부분에 대해 설명한다.
제1 양극 전해액 탱크(110a)와 제2 양극 전해액 탱크(110b)는 내부에 수용된 양극 전해액이 양방향으로 이동될 수 있도록 연결관(116)으로 연결될 수 있다. 또한, 제1 양극 전해액 탱크(110a)와 제2 양극 전해액 탱크(110b)는 각각 전해액 유입구(111a, 111b, 111c, 111d)를 통해 내부로 유입되는 양극 전해액이 탱크의 하단부로 유입되도록 전해액 유입구(111a, 111b, 111c, 111d)와 연결된 연장관(117a, 117b)을 구비할 수 있다. 이때, 하부로 유입된 양극 전해액이 연결관(116)을 통해 인접 탱크로 이동 후 유출(예를 들어, 제1 양극 전해액 탱크(110a)로 유입 후, 제2 양극 전해액 탱크(110b)로 유출)될 때, 양극 전해액이 가장 긴 이동 경로를 가지게 되어 큰 농도 구배를 형성할 수 있도록 하는 것이 바람직하다.
제1 음극 전해액 탱크(120a)는 내부에 음극 전해액을 수용하는 것으로서, 다양한 형태로 형성될 수 있다. 상단에는 전해액 유입구(121a, 121b)가 구비되어 음극 전해액이 유입될 수 있고, 하단에는 전해액 유출구(122a, 122b)가 구비되어 수용된 음극 전해액이 유출될 수 있다. 전해액 유입구(121a, 121b)의 전단 및 전해액 유출구(122a, 122b)의 후단에는 각각 유로의 개폐를 조절할 수 있는 밸브(124a, 124b, 125a, 125b)가 설치될 수 있다. 제1 음극 전해액 탱크(120a) 내부에는 유입되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 격벽(123a)이 구비될 수 있다. 즉, 격벽(123a)은 제1 음극 전해액 탱크(120a) 내부에서 음극 전해액이 유출구(122a, 122b)로 유출되기까지 전해액 농도 구배를 형성할 수 있도록 음극 전해액의 유동 경로를 제어할 수 있다. 격벽(123a)은 음극 전해액의 유동 경로를 제어할 수 있다면 어떠한 형태로도 제조될 수 있으며, 일 예로, 플레이트 형상일 수 있다. 또한, 격벽(123a)은 음극 전해액의 흐름을 원활하게 할 수 있도록 수직 방향(도 2 기준 세로 방향)으로 형성되는 것이 바람직하고, 복수 개로 형성될 수 있다. 이때, 음극 전해액의 흐름을 원활하게 하면서 유동 경로를 가장 길게 하여(지그재그 흐름) 음극 전해액의 농도 구배를 크게 형성할 수 있도록 격벽(123a)은 수직 방향으로 형성되되, 인접하는 격벽(123a)은 제1 음극 전해액 탱크(120a)의 가로 단면을 기준으로 서로 제1 음극 전해액 탱크(120a)의 반대면에 결합되는 것이 바람직하다(도 2 참조).
제2 음극 전해액 탱크(120b)는 제1 음극 전해액 탱크(120a)와 구조적으로 동일하다. 따라서, 상술하여 중복된 부분에 있어서는 그 설명을 생략하고, 제1 음극 전해액 탱크(120a)와 제2 음극 전해액 탱크(120b)의 연결 관계 등 위에서 설명하지 않은 부분에 대해 설명한다.
제1 음극 전해액 탱크(120a)와 제2 음극 전해액 탱크(120b)는 내부에 수용된 음극 전해액이 양방향으로 이동될 수 있도록 연결관(126)으로 연결될 수 있다. 또한, 제1 음극 전해액 탱크(120a)와 제2 음극 전해액 탱크(120b)는 각각 전해액 유입구(121a, 121b, 121c, 121d)를 통해 내부로 유입되는 음극 전해액이 탱크의 하단부로 유입되도록 전해액 유입구(121a, 121b, 121c, 121d)와 연결된 연장관(127a, 127b)을 구비할 수 있다. 이때, 하부로 유입된 음극 전해액이 연결관(126)을 통해 인접 탱크로 이동 후 유출(예를 들어, 제1 음극 전해액 탱크(120a)로 유입 후, 제2 음극 전해액 탱크(120b)로 유출)될 때, 음극 전해액이 가장 긴 이동 경로를 가지게 되어 큰 농도 구배를 형성할 수 있도록 하는 것이 바람직하다.
스택부(130)는, 하나 또는 복수 개의 전지 셀을 포함할 수 있다. 전지 셀은 이온교환막(131)과 이온교환막(131)을 사이에 두고 위치하는 양극(132) 및 음극(133)을 포함할 수 있다. 양극(132) 및 음극(133)은 공지의 다양한 물질로 제조될 수 있고, 일 예로 그라파이트로 제조될 수 있다. 이온교환막(131)은 이온의 선택 투과성이 높고, 전기적 저항이 작으며, 용질 및 용매의 확산 계수가 작고, 화학적으로 안정하며, 기계적 강도가 우수하고, 경제적인 것을 사용하는 것이 바람직하다. 일반적으로, Nafion(Dupnot), CMV, AMV, DMV(Asahi Glass) 등을 사용할 수 있다. 다만, 바나듐계 산화 환원 흐름전지의 경우 전해질로 전이금속 원소와 강산을 혼합한 활물질을 사용하기 때문에 높은 내산성, 내산화성, 선택투과성이 우수한 막이 필요한데, Nafion 막을 바나듐계 전지에 적용할 경우 바나듐 이온의 투과로 인해 에너지 효율이 떨어지고 CMV 막의 경우는 수명 특성이 떨어지는 단점이 있다. 따라서, 이러한 단점을 보완하기 위하여 강산 분위기 및 고온 영역에서 기계적 특성이 우수한 엔지니어링 플라스틱 고분자를 이용한 이온교환막을 적용할 수 있고, 예를 들어, PEEK(polyether ether ketone), Psf(polysulfone), PBI(polybenzimidazole) 등을 사용할 수 있다.
또한, 제1 및 제2 양극 전해액 탱크(110a, 110b)에 수용된 양극 전해액과 제1 및 제2 음극 전해액 탱크(120a, 120b)에 수용된 음극 전해액을 각각 스택부(130)로 이송하기 위한 펌프(140a, 140b)를 더 포함할 수도 있다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 산화 환원 흐름전지를 개략적으로 나타낸 도면이다. 도 3을 참조하여 설명하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 산화 환원 흐름전지는 도 2에 나타낸 산화 환원 흐름전지에서, 제어부(150)를 더 포함할 수 있다. 제어부(150)는, 제1 및 제2 양극 전해액 탱크(110a, 110b)와 제1 및 제2 음극 전해액 탱크(120a, 120b)에 각각 연결된 전해액 유로에 설치되어 유로의 개폐를 조절할 수 있는 밸브(114a, 114b, 114c, 114d, 115a, 115b, 115c, 115d, 124a, 124b, 124c, 124d, 125a, 125b, 125c, 125d)를 제어할 수 있다. 도 4 및 도 5는 각각 도 3의 산화 환원 흐름전지의 충전 및 방전 과정을 개략적으로 나타낸 도면으로, 도 4 및 도 5를 참조하여 제어부(150)에 대해 구체적으로 설명한다. 제어부(150) 이외의 구성에 대해서는, 상술하였는 바, 그 설명을 생략하도록 한다.
도 4를 통해 먼저 바나듐계 산화 환원 흐름전지가 충전되는 과정에 대해 설명한다. 충전이 일어날 때, 양극에서는 V4+ 이온이 V5+ 이온으로 산화되고, 음극에서는 V3+ 이온이 V2+ 이온으로 환원된다. 제1 양극 전해액 탱크(110a)는 V4+ 이온이 풍부한 양극 전해액을 수용하고, 제2 양극 전해액 탱크(110b)는 V5+ 이온이 풍부한 양극 전해액을 수용하며, 제1 음극 전해액 탱크(120a)는 V2+ 이온이 풍부한 음극 전해액을 수용하고, 제2 음극 전해액 탱크(120b)는 V3+ 이온이 풍부한 음극 전해액을 수용하도록 설정한 상태에서, 제어부(150)는 제2 양극 전해액 탱크(110b)의 유출 밸브(115d)와 제1 음극 전해액 탱크(120a)의 유출 밸브(125a)를 닫고, 제1 양극 전해액 탱크(110a)의 유출 밸브(115a)와 제2 음극 전해액 탱크(120b)의 유출 밸브(125d)를 열어 V4+ 이온이 풍부한 양극 전해액 및 V3+ 이온이 풍부한 음극 전해액이 스택부(130)로 이동할 수 있도록 한다. 스택부(130)에서 충전 과정이 일어나면, 양극 전해액 및 음극 전해액은 각각 V5+ 이온과 V2+ 이온이 풍부한 상태로 바뀌게 되고, 제어부(150)는 제1 양극 전해액 탱크(110a)의 유입 밸브(114a, 114b)와 제2 음극 전해액 탱크(120b)의 유입 밸브(124c, 124d)를 닫고, 제2 양극 전해액 탱크(110b)의 유입 밸브(114d)와 제1 음극 전해액 탱크(120a)의 유입 밸브(124a)를 열어(114c와 124b는 닫음) 각각 V5+ 이온과 V2+ 이온이 풍부한 전해액이 제2 양극 전해액 탱크(110b)와 제1 음극 전해액 탱크(120a)로 유입되게 한다. 양극 전해액 탱크(110a, 110b)에 국한해서 설명하면, V5+ 이온이 풍부한 양극 전해액이 제2 양극 전해액 탱크(110b)로 유입되어 제1 양극 전해액 탱크(110a)에는 여전히 V4+ 이온이 풍부한 양극 전해액이 수용되어 있고, 충전과정에서 계속적으로 V4+ 이온이 풍부한 양극 전해액이 스택부(130)로 유입될 수 있다. 같은 이유로, V2+ 이온이 풍부한 음극 전해액이 제1 음극 전해액 탱크(120a)로 유입되어 제2 음극 전해액 탱크(120b)에는 여전히 V3+ 이온이 풍부한 음극 전해액이 수용되어 있고, 충전과정에서 계속적으로 V3+ 이온이 풍부한 음극 전해액이 스택부(130)로 유입될 수 있으며, 따라서, 단일 탱크 또는 격벽이 없는 탱크를 사용할 때보다 낮은 OCV(Open Circuit Voltage)에서 충전할 수 있다.
다음으로, 도 5를 통해 방전되는 과정에 대해 설명한다. 방전이 일어날 때, 양극에서는 V5+ 이온이 V4+ 이온으로 환원되고, 음극에서는 V2+ 이온이 V3+ 이온으로 산화된다. 제1 양극 전해액 탱크(110a)는 V4+ 이온이 풍부한 양극 전해액을 수용하고, 제2 양극 전해액 탱크(110b)는 V5+ 이온이 풍부한 양극 전해액을 수용하며, 제1 음극 전해액 탱크(120a)는 V2+ 이온이 풍부한 음극 전해액을 수용하고, 제2 음극 전해액 탱크(120b)는 V3+ 이온이 풍부한 음극 전해액을 수용하도록 설정한 상태에서, 제어부(150)는 제1 양극 전해액 탱크(110a)의 유출 밸브(115a)와 제2 음극 전해액 탱크(120b)의 유출 밸브(125d)를 닫고, 제2 양극 전해액 탱크(110b)의 유출 밸브(115d)와 제1 음극 전해액 탱크(120a)의 유출 밸브(125a)를 열어 V5+ 이온이 풍부한 양극 전해액 및 V2+ 이온이 풍부한 음극 전해액이 스택부(130)로 이동할 수 있도록 한다. 스택부(130)에서 방전 과정이 일어나면, 양극 전해액 및 음극 전해액은 각각 V4+ 이온과 V3+ 이온이 풍부한 상태로 바뀌게 되고, 제어부(150)는 제2 양극 전해액 탱크(110b)의 유입 밸브(114c, 114d)와 제1 음극 전해액 탱크(120a)의 유입 밸브(124a, 124b)를 닫고, 제1 양극 전해액 탱크(110a)의 유입 밸브(114a)와 제2 음극 전해액 탱크(120b)의 유입 밸브(124d)를 열어(114b와 124c는 닫음) 각각 V4+ 이온과 V3+ 이온이 풍부한 전해액이 제1 양극 전해액 탱크(110a)와 제2 음극 전해액 탱크(120b)로 유입되게 한다. 양극 전해액 탱크(110a, 110b)에 국한해서 설명하면, V4+ 이온이 풍부한 양극 전해액이 제1 양극 전해액 탱크(110a)로 유입되어 제2 양극 전해액 탱크(110b)에는 여전히 V5+ 이온이 풍부한 양극 전해액이 수용되어 있고, 방전과정에서 계속적으로 V5+ 이온이 풍부한 양극 전해액이 스택부(130)로 유입될 수 있다. 같은 이유로, V3+ 이온이 풍부한 음극 전해액이 제2 음극 전해액 탱크(120b)로 유입되어 제1 음극 전해액 탱크(120a)에는 여전히 V2+ 이온이 풍부한 음극 전해액이 수용되어 있고, 방전과정에서 계속적으로 V2+ 이온이 풍부한 음극 전해액이 스택부(130)로 유입될 수 있으며, 따라서, 단일 탱크 또는 격벽이 없는 탱크를 사용할 때보다 높은 OCV(Open Circuit Voltage)에서 방전할 수 있다.
결과적으로, 전해액의 농도 구배를 형성하여 종래의 산화 환원 흐름전지의 OCV 보다 충전시 전압을 더 낮게 이용할 수 있고, 방전시 더 높게 이용할 수 있어 전압 상한 또는 하한 도달을 지연시킬 수 있고, 따라서 더 큰 전력으로 더 오래 운전할 수 있는 효과(전지 효율 향상)를 가질 수 있다.
이하, 구체적인 실시예와 비교예를 통하여 본 발명의 구성 및 그에 따른 효과를 보다 상세히 설명하고자 한다. 그러나, 본 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것이며, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
도 1과 같이 수직 격벽이 설치된 양극 전해액 탱크 및 음극 전해액 탱크를 구비하는 바나듐계 산화 환원 흐름전지를 준비하였다. 수직 격벽이 1개인 경우를 실시예 1(2단), 수직 격벽이 3개인 경우를 실시예 2(4단), 수직 격벽이 7개인 경우를 실시예 3(8단), 수직 격벽이 15개인 경우를 실시예 4(16단)로 하였다. (단수가 높을수록 전해액 농도 구배는 커진다.)
[비교예]
실시예와 동일하되, 격벽을 구비하지 않은 바나듐계 산화 환원 흐름전지(1단)를 준비하였다.
[실험예]
실시예 1 내지 4 및 비교예의 시스템 효율을 시뮬레이션하여 측정하였다. 시스템 효율은 충전된 에너지와 방전된 에너지의 비로 정의된다. 이때 에너지는 충방전시 [평균 전압 x 평균 전류 x 시간]으로 정의할 수 있으며, 특히, 방전 에너지를 계산할 때에는 펌프 등 BOP의 소비 동력(Parasite Loss)이 반영되므로, 시스템 효율은 아래의 수학식 1을 통해 계산할 수 있다. 또한, 실험예에 따른 결과는 도 6 및 도 7에 나타내었다.
[수학식 1]
Figure 112018123910773-pat00001
시뮬레이션 결과를 통해, ⅰ) 스택 과전압 감소, ⅱ) 펌프 소모동력 감소 효과를 얻을 수 있는 것으로 확인되었다. 스택 과전압이 감소하면 방전시 필요 전류가 감소하고, 과전압에 반비례하는 전압효율이 증가하며, DC-DC 효율이 함께 증가하게 된다(도 6 및 하기 표 1 참조).
[표 1]
Figure 112018123910773-pat00002
또한, VRFB를 운전할 때 충방전이 종료되기 직전에는 반응물의 농도가 낮아져 많은 유량을 필요로 하거나 CV모드로 전환해야만 하는데(하기 표 2 참조), 본 설계를 적용하여 그 순간을 늦출 수 있으며, 이에 따라 전해액 필요 유량이 낮아지고, 펌프 소모동력이 감소하여 결과적으로 시스템의 Parasitic Loss를 감소시킬 수 있으며, 결과적으로 시스템 효율이 증가하는 효과를 얻을 수 있다.
[표 2] 충방전 종료시 최고 요구 유량 비교
Figure 112018123910773-pat00003
한편, 도 7에서 볼 수 있듯이, Cascading 정도가 너무 증가하는 경우 전해액 유로가 복잡해져 오히려 펌프의 부담이 커지고, 스택 Outlet에서의 전해액 농도가 지나치게 높아지며 반응열이 축적되어 바나듐이 석출될 가능성이 있다.
결과적으로, 시뮬레이션을 통해 ⅰ) 고농도 Feed 유입에 따른 OCV 증가 및 과전압 감소, ⅱ) 동일 출력 기준 인가 전류량 감소, ⅲ) 과전압 감소에 따른 배터리 발열량 감소, ⅳ) 전해액 공급 기준 감소에 따른 펌프 소모동력 감소 효과를 확인할 수 있었고, 결과적으로 비교예와 같은 일반적인 VRFB 구조 대비 최대 4% 시스템 효율이 향상될 수 있다는 것을 확인하였다.
본 명세서에서는 본 발명자들이 수행한 다양한 실시예 가운데 몇 개의 예만을 들어 설명하는 것이나 본 발명의 기술적 사상은 이에 한정하거나 제한되지 않고, 당업자에 의해 변형되어 다양하게 실시될 수 있음은 물론이다.
110 : 양극 전해액 탱크
110a : 제1 양극 전해액 탱크
110b : 제2 양극 전해액 탱크
111, 111a, 111b, 111c, 111d : 전해액 유입구
112, 112a, 112b, 112c, 112d : 전해액 유출구
113, 113a, 113b : 격벽
114, 114a, 114b, 114c, 114d : 전해액 유입구 밸브
115, 115a, 115b, 115c, 115d : 전해액 유출구 밸브
116 : 연결관
117a, 117b : 연장관
120 : 음극 전해액 탱크
120a : 제1 음극 전해액 탱크
120b : 제2 음극 전해액 탱크
121, 121a, 121b, 121c, 121d : 전해액 유입구
122, 122a, 122b, 122c, 122d : 전해액 유출구
123, 123a, 123b : 격벽
124, 124a, 124b, 124c, 124d : 전해액 유입구 밸브
125, 125a, 125b, 125c, 125d : 전해액 유출구 밸브
126 : 연결관
127a, 127b : 연장관
130 : 스택부
131 : 이온교환막
132 : 양극
133 : 음극
140a, 140b : 펌프
150 : 제어부

Claims (21)

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  9. 상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 복수의 격벽을 구비하는 제1 양극 전해액 탱크;
    상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 양극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 복수의 격벽을 구비하는 제2 양극 전해액 탱크;
    상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 복수의 격벽을 구비하는 제1 음극 전해액 탱크;
    상단에 전해액 유입구를 구비하고, 하단에 전해액 유출구를 구비하며, 내부에 수용되는 음극 전해액의 농도 구배를 형성하기 위하여 수직 방향으로 설치된 복수의 격벽을 구비하는 제2 음극 전해액 탱크; 및
    제1 및 제2 양극 전해액 탱크와 제1 및 제2 음극 전해액 탱크로부터 전해액을 공급받아 전력을 저장(charge) 및 방전(discharge)하는 스택부;를 포함하고,
    제1 양극 전해액 탱크와 제2 양극 전해액 탱크의 사이와 제1 음극 전해액 탱크와 제2 음극 전해액 탱크의 사이에는, 내부로 유입되는 전해액이 각각 탱크의 하단부로 유입되도록 전해액 유입구와 연결되는 연결관이 구비되고,
    제1 및 제2 양극 전해액 탱크와 제1 및 제2 음극 전해액 탱크에는, 내부로 유입되는 전해액이 각각 탱크의 하단부로 유입되도록 전해액 유입구와 연결된 연장관이 구비되며,
    상기 복수의 격벽에는 개방부가 상/하로 교번적으로 형성되어, 연장관을 통해 유입되는 전해액의 이동 경로를 연장시킴으로써 양극 전해액 탱크와 음극 전해액 탱크 내에서 전해액의 농도 구배를 형성하는 것을 특징으로 하는, 산화 환원 흐름전지.
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  18. 제9항에 있어서,
    스택부는, 적어도 하나의 전지 셀을 포함하고,
    전지 셀은, 이온교환막; 이온교환막을 사이에 두고 위치하는 양극; 및 음극;을 포함하는 것을 특징으로 하는, 산화 환원 흐름전지.
  19. 제9항에 있어서,
    제1 및 제2 양극 전해액 탱크에 수용된 양극 전해액을 스택부로 이송하는 펌프;를 포함하는 것을 특징으로 하는, 산화 환원 흐름전지.
  20. 제9항에 있어서,
    제1 및 제2 음극 전해액 탱크에 수용된 음극 전해액을 스택부로 이송하는 펌프;를 포함하는 것을 특징으로 하는, 산화 환원 흐름전지.
  21. 제9항에 있어서,
    제1 및 제2 양극 전해액 탱크와 제1 및 제2 음극 전해액 탱크에 각각 연결된 전해액 유로에 설치되어 유로의 개폐를 조절할 수 있는 밸브를 제어하는 제어부;를 포함하는 것을 특징으로 하는, 산화 환원 흐름전지.



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