KR102189113B1 - 스티치 부재를 포함하는 섬유강화 복합 구조체 및 이의 제조 방법 - Google Patents

스티치 부재를 포함하는 섬유강화 복합 구조체 및 이의 제조 방법 Download PDF

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이민욱
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Abstract

본 명세서에서는 적층된 복수의 강화섬유 시트; 및 하나 이상의 강화섬유 시트를 관통하는 스티치 부재;를 포함하며, 상기 강화섬유 시트는 일 방향으로 배열된 복수의 강화섬유를 포함하는, 섬유 강화 복합 구조체가 제공된다. 상기 섬유강화 복합 구조체는 두께 방향으로 우수한 열전도도를 보인다.

Description

스티치 부재를 포함하는 섬유강화 복합 구조체 및 이의 제조 방법 {A FIBER REINFORCED COMPOSITE STRUCTURE COMPRISING STITCH-MEMBER AND THE METHOD FOR PRODUCING THE SAME}
본 발명은 섬유 복합 구조체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 우수한 기계적 강도를 가지면서도 적층 방향으로 열전도도가 향상된 섬유강화 복합 구조체에 관한 것이다.
탄소섬유강화 복합소재(CFRP)는 현재 항공·우주, 자동차, 스포츠레저 산업 등 다방면의 분야에서 점차 수요량이 증가하고 있다. 현재 자동차 부품 소재 시장 관점에서 보면 이산화탄소 저감과 연비개선을 목적으로 BMW i3 시리즈 등에 약 50% 가까이 탄소섬유강화 복합소재를 이용하고 있다. 특히 항공·우주용으로 사용되는 탄소섬유 매출 비중은 전체의 약 40%로 가장 높은 것으로 나타나 고성능·고기능성 소재의 수요에 대응하는 것으로 파악된다. 항공 분야에서도 전투기뿐만 아니라 민간항공기 A380(Airbus), B787(Boeing)에도 전체 구조체의 20~50%의 부품에 비강성이 좋은 복합재료가 활발히 사용되고 있다. 그러나 위성 산업에서는 태양전지판, 탑재체 접속 구조물 등 단순 구조체로만 제한적으로만 사용되고 있다. 인공위성에 쓰이는 고발열성 전장품은 판상의 부품으로 둘러싸인 샌드위치 플랫폼의 좁은 내부공간에 들어가야 하고, 기계 구동으로 생기는 열의 배출이 원활하지 않으면 수명이나 관리 면에서 제약이 발생하기 때문이다. 이 때 탄소섬유 복합소재 판상 구조체를 사용하면 두께 방향으로는 통열이 잘 되지 않는 탄소섬유 복합소재의 특성상 열이 배출되지 않을 것이다. 현재 널리 사용되고 있는 단방향(unidirectional), 이축방향(biaxial) 복합재료 라미네이트는 면방향 열전도도는 매우 우수하지만, 두께방향으로의 열전도도는 매우 낮기 때문에 인공위성의 부품과 내부 구조체로 쓰이기 위해서는 두께 방향으로도 통열이 잘 되는 탄소섬유강화 복합소재의 개발 및 연구가 필요하다.
우주 로켓이나 인공위성에 들어가는 탄소섬유 복합소재는 높은 탄성률(~900 GPa)과 높은 열전도율(~900 W/mK), 낮은 열팽창률을 가지는 Pitch계 탄소섬유가 주로 사용되고 있다. 그러나 PAN계 탄소섬유의 경우 Pitch계 탄소섬유와 비교하여 약 1.5배 가량의 인장강도(~6400 MPa)를 가진다. 인공위성 플랫폼을 Pitch계로 탄소섬유 복합소재로 구성한다면 높은 탄성률, 좋은 열전도율을 가지고 있지만 강도가 비교적 높지 않을 것이며, PAN계로만 탄소섬유 복합소재를 구성한다면 심히 낮은 열전도율에 갇힌 열에 의하여 전장품들에 손상이 올 것이다.
이에 기존의 탄소섬유 복합소재와 비교하여 인장강도도 높고 두께방향의 열전도도도 높은 탄소섬유 복합소재에 대한 요구가 높아지고 있다.
두께방향으로의 전도성과 관련된 연구로 탄소섬유 복합재료 라미네이트에 추가로 두께 방향으로 섬유 등을 삽입 및 관통하여 두께방향의 전도성을 증가시키는 발명들이 몇 가지 존재한다. 출원번호 10-2016-0067262은 니들 펀칭을 이용하여 2차원 웹에 탄소섬유를 관통시켜 3차원 탄소섬유 직물을 만드는 새 제조공정에 대한 발명을, US 2016/0347918 A1은 판상 탄소섬유 복합재료를 적층시 수직으로 주름을 넣거나, 중간 층을 위와 아래의 층이 감싸는 형태, 가장 위의 층이 아래의 층들의 바깥 끝부분을 감싸거나, 전도성이 있는 금속 못 등으로 여러 층을 고정시키는 등 적층 방식을 고안, 두께방향으로의 전기전도성을 가지는 항공기에 적용할 수 있는 탄소섬유 복합소재에 관한 발명을, 그리고 US 2010/0021682 A1은 CNT 섬유, 구리 와이어 등을 유리섬유 복합소재(대조군)의 전체 부피의 약 5%정도 만큼 스티칭 방법을 이용하여 열 전도성을 높인 발명을 제시하고 있다.
KR 10-2017-0135399 A1 US 2016/0347918 A1 US 2010/0021682 A1
전술한 바와 같이, 본 발명의 구현예들은 단방향(unidirectional), 이축방향(biaxial) 복합재료 라미네이트 등이 갖는 두께방향으로의 열전도도가 낮은 문제점을 해결하고자 한다.
또한 본 발명의 구현예들은 기존의 복합 재료들이 고발열, 고온 환경에서 인장 강도와 열전도도를 선택적으로만 갖는 문제점을 해결하고자 한다.
본 발명의 일 구현예는 적층된 복수의 강화섬유 시트; 및 하나 이상의 강화섬유 시트를 관통하는 스티치 부재;를 포함하며, 상기 강화섬유 시트는 일 방향으로 배열된 복수의 강화섬유를 포함하는, 섬유 강화 복합 구조체를 제공한다.
예시적인 구현예에서, 상기 강화섬유 시트는 탄소 강화섬유 시트일 수 있다.
예시적인 구현예에서, 인접한 강화섬유 시트는 강화섬유의 배열 방향을 서로 달리할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 인접한 강화섬유 시트는 강화섬유의 배열 방향을 90°로 하여 적층될 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 강화섬유 시트는 프리프레그이며, 상기 프리프레그는 일 방향으로 배열된 복수의 강화섬유 및 상기 강화섬유가 함침된 고분자 수지를 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 스티치 부재는 PAN계 탄소 강화섬유 또는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 탄소 강화섬유는 PAN계 탄소 강화섬유를 포함하고, 상기 스티치 부재는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 탄소 강화섬유 및 스티치 부재는 -1 × 10-6 내지 1 × 10-6 K-1 범위의 열팽창계수를 가질 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 스티치 부재는 강화섬유 시트의 두께 방향으로 열을 전달할 수 있다.
본 발명의 다른 구현예는 i) 복수의 강화섬유 시트를 적층하는 단계; ii) 적층된 강화섬유 시트 중 하나 이상의 강화섬유 시트를 스티치 부재로 관통시키는 단계; 및 iii) 적층된 강화섬유 시트를 성형 및 경화시켜 섬유 복합 구조체를 형성하는 단계;를 포함하며, 상기 강화섬유 시트는 일 방향으로 배열된 복수의 강화섬유를 포함하는, 섬유 강화 복합 구조체 제조 방법을 제공한다.
예시적인 구현예에서, 상기 강화섬유 시트는 탄소 강화섬유 시트일 수 있다.
예시적인 구현예에서. 상기 i) 강화섬유 시트 적층 단계는 인접한 시트의 강화섬유의 배열 방향을 서로 달리하여 적층하는 것일 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 강화섬유 시트는 프리프레그이며, 상기 프리프레그는 일 방향으로 배열된 복수의 강화섬유 및 상기 강화섬유가 함침된 고분자 수지를 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 탄소 강화섬유는 PAN계 탄소 강화섬유를 포함하고, 상기 스티치 부재는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 ii) 스티치 부재 관통 단계는 상기 스티치 부재를 포함하는 스티치 바늘을 관통시키고, 스티치 바늘을 제거하는 것을 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 스티치 바늘은 내부에 길이 방향으로 형성된 관통구를 포함하는 몸체; 및 상기 관통구에 배치된 스티치 부재;를 포함하며, 상기 몸체의 일 단부는 절단 경사면을 가질 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 절단 경사면은 몸체와 50 - 80 °의 각도를 형성할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 성형 및 경화는 오토클레이브(AC), 오븐 성형(semi prepreg, Resin Film Infusion), Filament Winding(FW), Resin Transfer Molding(RTM), Vacuum assisted RTM(VaRTM), Prepreg Compression Molding(PCM), 또는 사출 성형에 의한 공정을 포함할 수 있다.
예시적인 구현예에서, 상기 성형 및 경화는 50-150 ℃ 온도에서 10-120 분 동안 수행될 수 있다.
본 발명의 구현예들에 따른 섬유 복합 구조체는 두께방향으로 열전도도가 약 120% 이상 증가된 우수한 열전도도를 가질 수 있다.
또한, 본 발명의 구현예들에 따른 섬유 복합 구조체는 우수한 인장 강도를 동시에 갖는 섬유강화 복합소재(FRP)로서, 항공·우주, 자동차, 스포츠레저 산업 등 다방면의 분야에 적용될 수 있다.
또한 본 발명의 구현예들에 따른 섬유 복합 구조체 제조 방법은 강화섬유의 손상을 최소화 할 수 있는 스티치 방법을 제시하며, 강화섬유를 스티치 바늘에 다시 꿰는 추가적인 과정이 없는 단순 공정일 수 있다.
도 1은 본 발명의 구현예에 따른 섬유강화 복합 구조체의 모식도를 도시한다.
도 2a 내지 2g는 본 발명의 구현예에 따른 섬유강화 복합 구조체에서 적층된 강화섬유 시트에 스티치 부재를 스티치 하는 과정을 나타낸다.
도 3a 및 3b는 적층된 강화섬유 시트의 뒷면에 스티치 부재를 관통시키는 위치를 표시하고(도 3a), 이를 통하여 제작한 실시예 및 비교예의 샘플 시편의 사진을 나타낸다(도 3b).
도 4는 본 발명의 구현예에 따른 섬유강화 복합 구조체 제조 방법의 흐름도를 도시한다.
도 5는 Hot disk법에 따른 열전도도 측정기기의 사진을 나타낸다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예들을 상세히 설명하기로 한다.
본문에 개시되어 있는 본 발명의 실시예들은 단지 설명을 위한 목적으로 예시된 것으로서, 본 발명의 실시예들은 다양한 형태로 실시될 수 있으며 본문에 설명된 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 실시예들은 본 발명을 특정한 개시 형태로 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 할 것이다.
단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 명세서에서 용어, "스티치"란, 토우(tow) 형태의 강화섬유를 강화섬유 시트에 관통시켜 강화섬유 시트와 강화섬유를 일체화시켜 보강하는 것을 의미한다.
본 명세서에서 용어, "열팽창 계수(Coefficient of thermal expansion)"란 어떤 물체에 열이 가해졌을 때 온도가 1 ℃ 상승할 때마다 팽창하는 길이의 변화를 의미한다.
섬유강화 복합 구조체
본 발명의 일 구현예에서, 적층된 복수의 강화섬유 시트; 및 하나 이상의 강화섬유 시트를 관통하는 스티치 부재;를 포함하며, 상기 강화섬유 시트는 일 방향으로 배열된 복수의 강화섬유를 포함하는, 섬유 강화 복합 구조체가 제공된다.
일 구현예에서, 상기 강화섬유 시트의 강화섬유는 셀룰로오즈 강화섬유, 유리 강화섬유, 또는 탄소 강화섬유일 수 있으며, 예를 들어 상기 강화섬유 시트는 탄소 강화섬유 시트일 수 있다. 일반적으로 탄소섬유 강화 복합재료(CFRP)는 유리섬유 강화 복합재료(GFRP)보다 Young's modulus, Poisson's ratio, shear modulus 등 여러 물리적 특성들이 현저히 높은 것으로 알려져 있으며, 구체적으로 GFRP에 비하여 영률, 포아송 비, shear modulus 등 여러 물성 면에서 CFRP가 더 우수하다. 특히, 유리섬유로 만든 에폭시 복합재보다 탄소섬유 강화 복합재료의 극한 인성 강도(Ultimate stress)가 35도 기준 약 6~10배 가량 높은 것으로 파악된다. 또한 굽힘 강도를 측정하는 flexural test를 진행하였을 때 (figure 5) CFRP의 ultimate stress가 GFRP의 stress값 보다 4배 이상 높은 것으로 알려졌다. 따라서, 본 발명에 따른 탄소섬유 강화 복합 구조체는 다른 소재의 복합 재료, 예컨대 유리 섬유 등에 비하여 우수한 물성을 가질 수 있다.
일 구현예에서, 인접한 강화섬유 시트는 강화섬유의 배열 방향을 서로 같게 하거나 또는 서로 달리할 수 있다. 구체적으로 인접한 강화섬유 시트 간 강화섬유의 배열 방향이 서로 같은 경우, 즉 단방향(Unidirectional, UD)으로 배열되는 경우 측면 강성이 약할 수 있는 반면 일 방향으로 우수한 강도 특성을 가질 수 있다. 또한 구체적으로 인접한 강화섬유 시트 간 강화섬유의 배열 방향이 서로 다른 경우, 즉 강화섬유 시트에서 일 방향으로 배열된 강화섬유는 인접한 시트들이 배열 방향을 달리하여 물리적 특성을 향상시킬 수 있다.
예를 들어, 인접한 강화섬유 시트는 강화섬유의 배열 방향을 0°, 45°, 또는 90°로 하여 적층할 수 있으며, 바람직하게, 인접한 강화섬유 시트는 강화섬유의 배열 방향을 90°로 하여 적층될 수 있다.
일 구현예에서, 상기 복수의 강화섬유 시트의 두께는 적용되는 두께에 따라서 층 수를 달리할 수 있다. 예를 들어, 상기 복수의 강화섬유 시트는 2층 이상으로 적층될 수 있다. 강화섬유 시트가 2층 미만으로 적층되는 경우 강화섬유 시트에서 일 방향으로 배열된 강화 섬유는 인접한 시트들이 배열 방향을 달리하여 적층이 불가하여 물성 향상을 가져오기 어려울 수 있다.
일 구현예에서, 상기 강화섬유 시트는 강화섬유를 포함할 수 있으며, 상기 강화섬유는 직조 또는 비직조 강화섬유일 수 있다. 구체적으로 상기 직조 강화섬유는 단방향(Unidirectional, UD) 직물, NCF, 평직, 능직, 견직, 바구니 조직 등 직조된 탄소섬유를 포함할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 강화섬유는 탄소 강화섬유일 수 있으며, 또한 상기 탄소 강화섬유는 PAN계 탄소 강화섬유 또는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함할 수 있다. 바람직하게, 상기 강화섬유 시트에 포함된 탄소 강화섬유는 PAN계 탄소 강화섬유를 포함할 수 있으며, 상기 PAN계 탄소 강화섬유의 경우 약 1.5배 가량의 인장강도(~6400 MPa)를 가지기 때문에 우수한 물성을 얻을 수 있다.
일 구현예에서, 상기 강화섬유 시트는 프리프레그이며, 상기 프리프레그는 일 방향으로 배열된 복수의 강화섬유 및 상기 강화섬유가 함침된 고분자 수지를 포함할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 고분자 수지는 에폭시 수지 또는 우레탄 수지를 포함할 수 있다. 상기 고분자 수지는 중합 반응에 의하여 경화되어 탄소 재료 시트에서 매트릭스를 형성할 수 있다. 예를 들어, 상기 고분자 수지는 열경화성 수지, 열가소성수지, 축합 수지를 포함할 수 있으며, 상기 열경화성 수지는 비스페놀형, 노보락형, 방향족 아민형, 또는 지환형 에폭시 수지 등을 포함할 수 있고, 상기 열가소성 수지는 나일론, 폴리카보네이트, 폴리술폰, 폴리에스터술폰, 폴리에스터에스터케톤(PEEK) 등을 포함할 수 있고, 상기 축합 수지는 폴리에스터 수지, 비닐에스터 수지 등을 포함할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 스티치 부재는 강화섬유 시트를 관통할 수 있으며, 섬유강화 복합 구조체는 하나 이상의 스티치 부재를 포함할 수 있다. 구체적으로 복수의 스티치 부재들은 독립적으로 강화섬유 시트를 관통할 수 있는데, 예를 들어 일 스티치 부재는 적층된 강화섬유 시트를 관통할 수 있고 다른 스티치 부재는 독립적으로 적층된 강화섬유 시트를 관통할 수 있다.일 구현예에서, 상기 스티치 부재는 복수의 탄소 강화섬유, 예를 들어 수천 가닥의 탄소 강화섬유로 이루어진 것일 수 있으며, 상기 스티치 부재는 PAN계 탄소 강화섬유 또는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함할 수 있다. 바람직하게, 상기 스티치 부재는 pitch계 탄소 강화섬유일 수 있으며, 상기 pitch계 탄소 강화섬유는 높은 탄성률(~900 GPa), 높은 열전도율(~900 W/mK), 및 낮은 열팽창률을 가지기 때문에 섬유강화 복합 구조체의 내부 구조를 견고히 하거나 우수한 물성을 가지면서도 열전도성이 우수하여 섬유강화 복합 구조체의 두께 방향으로 열을 효과적으로 전달할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 강화섬유 및 스티치 부재는 -1 × 10-6 내지 1 × 10-6 K-1 범위의 열팽창계수를 가질 수 있다. 특히, 열팽창계수가 낮을수록 열에 의한 변형이 적을 수 있으며, 이에 온도 변화가 큰 환경에서 대상이 안정적으로 원래의 모습을 유지할 수 있다. 아래의 표 1은 탄소 강화섬유와 에폭시의 열팽창계수를, 표 2는 이들로 제조한 탄소섬유복합재의 열팽창계수를 나타낸 것이다.
CTE(Fibers, Epoxy) (Х10 6 , / o F) (Х10 6 , / o C)
PAN계 탄소섬유(T50) -0.5 -0.9
Pitch계 탄소섬유(P55) -0.7 -1.26
Pitch계 탄소섬유(P75) -0.75 -1.35
Pitch계 탄소섬유(P120) -0.8 -1.44
에폭시(Fiberite 934) 28 50.4
강화 에폭시(ERL1962) 24 43.2
Cyanate Ester(YLA RS3) 31.5 56.7
CTE(Composites) (Х10 6 , / o F) (Х10 6 , / o C)
T50/ERL1962 -0.305 -0.549
P55/ERL1952 -0.385 -0.693
P75/ERL1962 -0.501 -0.9018
P120/ERL1962 -0.675 -1.215
P75/934 -0.652 -1.1736
P75/RS3 -0.662 -1.1916
표 1-2의 열팽창계수값으로부터, E-glass로 이루어지는 Glass fiber의 열팽창계수는 4.7 ~ 5 × 10-6 (K-1) 이고, 유리 강화섬유로 만든 GFRP 복합소재의 경우 15 ~ 25 × 10-6 (K-1) 의 열팽창계수를 갖는 반면, 탄소섬유는 -0.9 ~ -0.5 × 10-6 (K-1), 탄소 강화섬유로 만든 CFRP 복합소재의 경우 -1 ~ 1 × 10-6 (K-1) 으로 열팽창을 거의 하지 않는다고 볼 수 있다.
또한, 상기 스티치 부재는 PAN계 탄소 강화섬유 또는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함할 수 있으며, -1 × 10-6 내지 1 × 10-6 K-1 범위의 열팽창계수를 가질 수 있다. 일반적인 보강 재료로 사용되는 MWCNT의 열팽창계수는 16 ~ 26 × 10-6 (K-1), 구리의 열팽창계수는 17 × 10-6 (K-1) 정도로 알려져 있으며, 특히 유리섬유, 구리wire, CNT yarn 등(CNT의 열팽창계수와 유사)를 보강 재료로 사용하는 복합재료에 비하여 본원 발명에 따른 섬유강화 복합 구조체는 열팽창 계수 면에서 더 유리할 수 있다.
한편, GFRP 자체도 CFRP보다 열팽창계수가 20배 정도 차이가 나는 가운데, 게다가 열팽창계수가 큰 구리나 CNT yarn을 보강 재료로 스티치 하는 경우에 비하여, 탄소 강화섬유를 포함하는 탄소 강화섬유 시트 및 이를 관통하는 스티치 부재로 PAN계 탄소 강화섬유 또는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함하는 경우 온도에 의한 길이/부피 변화가 매우 작을 수 있으며, 예컨대 거의 없을 수 있다.
따라서, 본원 발명의 섬유강화 복합 구조체는 온도 변화가 큰 환경(사막, 대기권 밖 우주 등)에서도 길이나 부피의 변화가 크지 않아 수명이 길 것이다. 따라서 종래 기술보다 수명이 길고 인공위성 구조체나 샌드위치 패널 등의 재료로 적용이 용이할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 탄소 강화섬유는 PAN계 탄소 강화섬유를 포함하고, 상기 스티치 부재는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함할 수 있다.
따라서 면 방향의 탄소 강화섬유는 PAN계 탄소 강화섬유를, 두께 방향의 스티치 부재는 pitch계의 조합으로 포함하여, 종래의 탄소 강화섬유 복합소재와 비교하여 인장강도도 높고 두께방향의 열전도도도 높은 탄소 강화섬유 복합소재를 구성할 수 있다.
특히 본 발명에 따른 섬유 복합 구조체는 적층 방식으로 이루어지는 강화섬유 복합재료 라미네이트에 추가로 두께 방향으로는 CNT, 나노탄소섬유, 전도체나 금속 섬유/와이어가 아닌 최소 수천 가닥의 탄소섬유로 이루어진 스티치 부재를 스티치 바늘을 이용하여 강화섬유 시트를 관통시키는 것일 수 있으며, 이러한 차별적인 스티칭 기법을 통하여 섬유 복합 구조체의 두께 방향, 즉 적층 방향으로 열전도도를 향상시킬 수 있다.
일 구현예에서, 상기 스티치 부재는 강화섬유 시트의 두께 방향으로 열을 전달할 수 있다.
섬유 강화 복합 구조체 제조 방법
본 발명의 일 구현예에서, i) 복수의 강화섬유 시트를 적층하는 단계; ii) 적층된 강화섬유 시트 중 하나 이상의 강화섬유 시트를 스티치 부재로 관통시키는 단계; 및 iii) 적층된 강화섬유 시트를 성형 및 경화시켜 섬유 강화 복합 구조체를 형성하는 단계;를 포함하며, 상기 강화섬유 시트는 일 방향으로 배열된 복수의 강화섬유를 포함하는, 섬유강화 복합 구조체 제조 방법을 제공한다. 본 제조 방법에서 섬유강화 복합 구조체의 구체적인 특징은 전술한 내용과 동일하며 다시 기재하지 않는다.
일 구현예에서, 상기 강화섬유 시트는 탄소 강화섬유 시트일 수 있다.
일 구현예에서, 상기 i) 강화섬유 시트 적층 단계는 인접한 강화섬유 시트끼리 강화섬유의 배열 방향을 서로 달리하여 적층하는 것일 수 있다.
일 구현예에서, 상기 강화섬유 시트는 프리프레그이며, 상기 프리프레그는 일 방향으로 배열된 복수의 강화섬유 및 상기 강화섬유가 함침된 고분자 수지를 포함할 수 있다.
탄소 강화섬유 시트 및 스티치 부재 재료에 관한 구체적인 특징은 전술한 내용과 동일하다.
일 구현예에서, 상기 탄소 강화섬유는 PAN계 탄소 강화섬유를 포함하고, 상기 스티치 부재는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함할 수 있다. 따라서 면 방향의 탄소 강화섬유는 PAN계 탄소 강화섬유를, 두께 방향의 스티치 부재는 pitch계의 조합으로 포함하여, 종래의 탄소 강화섬유 복합소재와 비교하여 인장강도도 높고 두께방향의 열전도도도 높은 탄소 강화섬유 복합소재를 구성할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 ii) 스티치 부재 관통 단계는 상기 스티치 부재를 포함하는 스티치 바늘을 관통시키고, 스티치 바늘을 제거하는 것을 포함할 수 있다. 예를 들어 상기 스티치 부재를 포함하는 스티치 바늘을 관통시키고 상기 스티치 부재는 그대로 관통시킨 채, 스티치 바늘 만을 제거하는 것을 포함할 수 있다. 이러한 방법을 통하여 강화섬유를 스티치 바늘에 다시 꿰는 추가적인 과정이 없는 단순 공정이며, 강화섬유의 손상을 최소화 하면서 섬유강화 복합 구조체를 제조할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 스티치 바늘은 내부에 길이 방향으로 형성된 관통구를 포함하는 몸체; 및 상기 관통구에 배치된 스티치 부재를 포함하며, 상기 몸체의 일 단부는 절단 경사면을 가질 수 있다.
일 구현예에서, 상기 절단 경사면은 몸체와 각도를 형성할 수 있고, 예를 들어 상기 절단 경사면은 몸체와 50 - 80 °의 각도를 형성할 수 있다. 50 - 80 °의 각도 범위에서 섬유 보호도 가능하면서 강화섬유 시트를 통과할 만큼의 날카로움을 유지할 수 있다.
또한, 상기 스티치 바늘의 직경은 수티치 부재의 직경에 따라서 달리질 수 있으며, 구체적으로 스티치 바늘의 직경은 10 - 20 게이지 또는 13 - 16 게이지일 수 있다. 예를 들어, 상기 스티치 바늘은 13 게이지(내경 약 2.03 mm, 외경 약 2.40 mm) 또는 16 게이지(내경 약 1.27 mm 외경 약 1.66 mm)일 수 있다.
상기 스티치 바늘은 내부에 길이 방향으로 형성된 관통구에 스티치 부재를 포함할 수 있으며, 이에 스티치 바늘은 관통시에 스티치 부재를 보호할 수 있다. 이를 통하여 스티치 바늘과 함께 스티치 부재가 섬유강화 복합 구조체를 그대로 통과할 수 있고, 스티치 부재가 마찰로 인한 손상을 입지 않을 수 있다.
반면 종전의 스티칭 방법은 섬유를 스티칭 할 때 바늘과 섬유가 직접 통과한 후 섬유를 자르는 방식을 사용하였으며, 이러한 방식의 경우 한 번 스티칭을 한 뒤에는 다시 섬유를 꿴 바늘을 통과시켜야 하기 때문에, 섬유를 바늘에 다시 꿰는 추가적인 과정을 필요로 한다.
따라서, 본 발명에 따른 섬유강화 복합 구조체 제조방법은 스티치 부재를 포함하는 스티치 바늘을 강화섬유 시트에 관통시키고, 강화섬유 시트에서 스티치 바늘을 제거하는 것을 포함하여, 강화섬유를 스티치 바늘에 다시 꿰는 추가적인 과정이 없는 단순 공정일 수 있으며, 강화섬유의 손상을 최소화 하여 제조된 섬유강화 복합 구조체는 우수한 물성을 가질 수 있다.
일 구현예에서, 상기 성형은 오토클레이브(AC), 오븐 성형(semi prepreg, Resin Film Infusion), Filament Winding(FW), Resin Transfer Molding(RTM), Vacuum assisted RTM(VaRTM), Prepreg Compression Molding(PCM), 또는 사출 성형에 의한 공정을 포함할 수 있다.
일 구현예에서, 상기 성형 및 경화는 50-150 ℃ 온도에서 10-120 분 동안 수행될 수 있다. 50℃ 미만 온도의 경우 경화가 일어나지 않아 시편이 완성되지 않을 수 있고, 150℃ 초과 온도의 경우 수지의 변색, 갈변, 수지의 발화, 기계적 물성 하락 등이 일어날 수 있다. 또한 10분 미만의 경우 충분히 경화가 일어나지 않아 급격한 물성 저하 및 시편이 미완성 될 수 있고, 120분 초과의 경우 수지의 변색, 기계적 강도 저하 등의 현상이 일어날 수 있다.
실시예
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예들에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당 업계에서 통상의 지식을 가진 자에 있어서 자명할 것이다.
비교예 1: 탄소 섬유 강화 구조체
PAN계 탄소섬유를 함유하는 프리프레그(USN200A, SK사)를 섬유의 방향과 각각 수직, 평행인 방향으로 가로, 세로 8 cm의 정사각형 모양으로 자른다. 이 프리프레그 조각을 홀수 층은 0°, 짝수 층은 90° 돌려서 인접한 층의 섬유의 방향이 서로 수직이 되도록 하여 22층을 적층하여 섬유 강화 구조체를 제작하였다.
실시예 1: 섬유 강화 복합 구조체(1회 스티치, PAN계)
PAN계 탄소섬유를 함유하는 프리프레그(USN200A, SK사)를 섬유의 방향과 각각 수직, 평행인 방향으로 가로, 세로 8 cm의 정사각형 모양으로 자른다. 이 프리프레그 조각을 홀수 층은 0°, 짝수 층은 90° 돌려서 인접한 층의 섬유의 방향이 서로 수직이 되도록 하여 22층을 적층하여 섬유 강화 구조체를 제조 하였다. 그런 뒤, 소정의 굵기의 스티치 바늘에 PAN계 탄소섬유(T700, TORAY 사)를 통과시키고 그 바늘로 섬유 강화 구조체에서 직경 19mm의 원 내부 1포인트에 스티칭 하였다. 관통시킨 바늘 끝이 충분히 위로 올라오게 만든 뒤 섬유를 빼내어 섬유가 프리프레그를 관통하는 모양이 되도록 한다(도 2c, 2d). 섬유를 통과시킨 뒤, 섬유가 바늘과 함께 다시 빠지지 않도록 주의하며 프리프레그를 관통한 바늘을 다시 뒤로 빼낸다(도2e). 삽입한 섬유가 이탈할 것을 대비하여 앞 뒤 여백을 남기고 잘라내었다. 이후 진공을 이용한 프리프레그 몰딩 성형 공법으로 80℃에서 30분간, 125℃에서 90분간 성형 및 경화하여 섬유 강화 복합 구조체를 제조하였다.
실시예 2: 섬유 강화 복합 구조체(1회 스티치, pitch 계)
섬유 강화 구조체를 관통하여 스티치 하는 탄소 섬유로 pitch 계 탄소 섬유(XN-90-60S, NGF 사)로 한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 섬유 강화 복합 구조체를 제조하였다.
실시예 3: 섬유 강화 복합 구조체(4회 스티치, PAN 계)
섬유 강화 구조체에서 직경 19mm의 원 내부 4 포인트에 스티칭한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 섬유 강화 복합 구조체를 제조하였다.
실시예 4: 섬유 강화 복합 구조체(4회 스티치, pitch 계)
섬유 강화 구조체에서 직경 19mm의 원 내부 4 포인트에 스티칭한 것을 제외하고 실시예 2와 동일한 방법으로 섬유 강화 복합 구조체를 제조하였다.
실시예 5: 섬유 강화 복합 구조체(7회 스티치, pitch 계)
섬유 강화 구조체에서 직경 19mm의 원 내부 7 포인트에 스티칭한 것을 제외하고 실시예 2와 동일한 방법으로 섬유 강화 복합 구조체를 제조하였다.
실험예 1: 열 전도도 분석
비교예 1 및 실시예 1-5의 섬유 강화 복합 구조체의 두께방향 열전도도를 파악하기 위하여 Hot disk법 열물성 측정장치를 이용하였다. 열전도도 시험 조건은 표3과 같다.
Heat diffusivity
- Specimen : Cylinder Φ 19 mm x 3-5 mm
- Measuring time : 1-30 s
- Input power : 50-250 mW
Specific heat
- Specimen : Cylinder Φ 19 mm x 3-5 mm
- Measuring time : 5-120 s
- Input power : 50-250 mW
본 분석을 통하여 비교예 및 실시예의 섬유 강화 복합 구조체의 열 확산도, 비열, 열전도도 등의 열적 물성을 파악하였다. 그런 뒤 측정한 비열, 열확산도를 통하여 열전도도를 산출하였으며, 측정한 열확산도와 산출한 열전도도는 표 4와 같다.
Sample Axial thermal diffusivity (m 2 /s) Axial thermal
conductivity (W/mK) 		Radial thermal diffusivity (m 2 /s) Radial thermal
conductivity (W/mK)
비교예 1(Pristine) 6.945Х10-7 1.000 1.878Х10-6 2.705
실시예 1(Stitch_1_T) 7.975Х10-7 1.172 2.112Х10-6 3.103
실시예 2(Stitch_1_XN) 1.041Х10-6 1.615 2.343Х10-6 3.635
실시예 3
(Stitch_4_T)		 1.079Х10-6 1.705 1.905Х10-6 3.010
실시예 4(Stitch_4_XN) 1.019Х10-6 1.649 1.863Х10-6 3.014
실시예 5
(Stitch_7_XN)		 1.439Х10-6 2.226 2.104Х10-6 3.256
열확산도 측정 결과 두께 방향으로의 열확산도 값은 스티칭이 되어 있지 않은 비교예 1에 비하여 실시예 1(Stitch_1_T)이 약 14.8%, 실시예 2(Stitch_1_XN)는 약 49.9%가 각각 증가하였다. 열전도도를 산출하면, 두께 방향으로의 열전도도 값은 탄소섬유가 스티칭이 되지 않은 비교예 1에 비하여 실시예 1(Stitch_1_T)은 약 17.2%, 실시예 2(Stitch_1_XN)는 약 61.5%가 각각 증가하였다. 열확산도의 증가율보다 열전도도의 증가율이 큰 것은 각 실시예의 비열용량이 곱해졌기 때문이다. 선형적으로 증가하는 경향은 보이지 않으나, 비열용량은 대체로 스티치 부재가 포함될 경우에 증가함을 보였다. 또한 실시예 1(Stitch_1_T)에 비하여 실시예 2(Stitch_1_XN)의 열전도도 값은 약 37% 높은 수준으로 나타났다. 이는 스티치 부재로 쓰인 탄소섬유 자체의 열전도도 값의 차이에 의한 것이다.
또한 4개 포인트에 스티칭이 된 실시예 3(Stitch_4_T)과 실시예 4(Stitch_4_XN)는 비교예 1(Pristine)에 비하여 열확산도의 증가율은 각각 55.4%, 46.8% 이며, 두께 방향의 열전도도는 각각 70.5%, 64.9% 만큼 향상된 것으로 나타났다. 스티칭이 7 개 포인트에 된 실시예 5(Stitch_7_XN)는 비교예 1(Pristine)의 열확산도, 열전도도에 비하여 각각 107.1%, 122.6%만큼 증가하여, 모든 실시예들 중 가장 높은 값의 증가율을 보였다.
PAN계 탄소섬유가 스티치 부재로 들어간 실시예 1(Stitch_1_T)과 실시예 3(Stitch_4_T)의 열전도도 값은 각각 1.172, 1.705 (W/mK)로 비약적으로 상승한 것을 볼 수 있다. Pitch계 탄소섬유가 스티치 부재로 들어간 실시예 2(Stitch_1_XN), 실시예 4(Stitch_4_XN), 실시예 5(Stitch_7_XN)의 열전도도 값은 각각 1.615, 1.649, 2.226 (W/mK)으로 1 개의 포인트만 들어가도 열전도도가 비교예 1(Pristine)에 비하여 61% 이상 증가하는 것을 볼 수 있었다.
앞에서 설명된 본 발명의 실시예는 본 발명의 기술적 사상을 한정하는 것으로 해석되어서는 안된다. 본 발명의 보호범위는 청구범위에 기재된 사항에 의하여만 제한되고, 본 발명의 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상을 다양한 형태로 개량 변경하는 것이 가능하다. 따라서, 이러한 개량 및 변경은 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것인 한 본 발명의 보호범위에 속하게 될 것이다.

Claims (19)

  1. 적층된 복수의 탄소 강화섬유 시트; 및 하나 이상의 탄소 강화섬유 시트를 관통하는 스티치 부재;를 포함하며,
    상기 탄소 강화섬유 시트는 일 방향으로 배열된 복수의 탄소 강화섬유를 포함하고,
    상기 탄소 강화섬유는 PAN계 탄소 강화섬유를 포함하고, 상기 스티치 부재는 PAN계 탄소 강화섬유 또는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함하는, 섬유강화 복합 구조체.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    인접한 탄소 강화섬유 시트는 탄소 강화섬유의 배열 방향을 서로 달리하는, 섬유강화 복합 구조체.
  4. 제3항에 있어서,
    인접한 탄소 강화섬유 시트는 탄소 강화섬유의 배열 방향을 90°로 하여 적층된, 섬유강화 복합 구조체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 탄소 강화섬유 시트는 프리프레그이며, 상기 프리프레그는 일 방향으로 배열된 복수의 탄소 강화섬유 및 상기 탄소 강화섬유가 함침된 고분자 수지를 포함하는, 섬유강화 복합 구조체.
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서,
    상기 스티치 부재는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함하는, 섬유강화 복합 구조체.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 탄소 강화섬유 및 스티치 부재는 -1 × 10-6 내지 1 × 10-6 K-1 범위의 열팽창계수를 갖는, 섬유강화 복합 구조체.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 스티치 부재는 탄소 강화섬유 시트의 두께 방향으로 열을 전달하는, 섬유강화 복합 구조체.
  10. i) 복수의 탄소 강화섬유 시트를 적층하는 단계;
    ii) 적층된 탄소 강화섬유 시트 중 하나 이상의 탄소 강화섬유 시트를 스티치 부재로 관통시키는 단계; 및
    iii) 적층된 탄소 강화섬유 시트를 성형 및 경화시켜 섬유 복합 구조체를 형성하는 단계;를 포함하며,
    상기 탄소 강화섬유 시트는 일 방향으로 배열된 복수의 탄소 강화섬유를 포함하고,
    상기 탄소 강화섬유는 PAN계 탄소 강화섬유를 포함하고, 상기 스티치 부재는 PAN계 탄소 강화섬유 또는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함하는, 섬유강화 복합 구조체 제조 방법.
  11. 삭제
  12. 제10항에 있어서,
    상기 i) 탄소 강화섬유 시트 적층 단계는 인접한 탄소 강화섬유 시트끼리 탄소 강화섬유의 배열 방향을 서로 달리하여 적층하는 것인, 섬유강화 복합 구조체 제조 방법.
  13. 제10항에 있어서,
    상기 탄소 강화섬유 시트는 프리프레그이며, 상기 프리프레그는 일 방향으로 배열된 복수의 탄소 강화섬유 및 상기 탄소 강화섬유가 함침된 고분자 수지를 포함하는, 섬유강화 복합 구조체 제조 방법.
  14. 제10항에 있어서,
    상기 스티치 부재는 pitch계 탄소 강화섬유를 포함하는, 섬유강화 복합 구조체 제조 방법.
  15. 제10항에 있어서,
    상기 ii) 스티치 부재 관통 단계는 상기 스티치 부재를 포함하는 스티치 바늘을 관통시키고, 스티치 바늘을 제거하는 것을 포함하는, 섬유강화 복합 구조체 제조 방법.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 스티치 바늘은 내부에 길이 방향으로 형성된 관통구를 포함하는 몸체; 및 상기 관통구에 배치된 스티치 부재;를 포함하며, 상기 몸체의 일 단부는 절단 경사면을 갖는, 섬유강화 복합 구조체 제조 방법.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 절단 경사면은 몸체와 50 - 80 °의 각도를 형성하는, 섬유강화 복합 구조체 제조 방법.
  18. 제10항에 있어서,
    상기 성형 및 경화는 오토클레이브(AC), 오븐 성형(semi prepreg, Resin Film Infusion), Filament Winding(FW), Resin Transfer Molding(RTM), Vacuum assisted RTM(VaRTM), Prepreg Compression Molding(PCM), 또는 사출 성형에 의한 공정을 포함하는, 섬유강화 복합 구조체 제조 방법.
  19. 제10항에 있어서,
    상기 성형 및 경화는 50-150 ℃ 온도에서 10-120 분 동안 수행되는, 섬유강화 복합 구조체 제조 방법.
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