KR102152572B1 - 이차 전지의 팽창 센싱 시스템 - Google Patents

이차 전지의 팽창 센싱 시스템 Download PDF

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최정욱
고태조
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최우혁
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영남대학교 산학협력단
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Abstract

본 출원은 이차 전지의 팽창 센싱 시스템 및 이차 전지의 팽창 센싱 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 휴대성, 단순성 및 높은 민감도를 제공할 수 있는 스트레인 센서를 이용하여, 이차 전지의 반응을 식별하고, 치명적인 결함을 방지할 수 있는 이차 전지의 팽창 센싱 시스템 및 이차 전지의 팽창 센싱 방법에 관한 것이다.

Description

이차 전지의 팽창 센싱 시스템{SYSTEM OF SENSING SWELLING OF SECONDARY BATTERY}
본 출원은 이차 전지의 팽창 센싱 시스템 및 이차 전지의 팽창 센싱 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 휴대성, 단순성 및 높은 민감도를 제공할 수 있는 스트레인 센서를 이용하여, 이차 전지의 반응을 식별하고, 치명적인 결함을 방지할 수 있는 이차 전지의 팽창 센싱 시스템 및 이차 전지의 팽창 센싱 방법에 관한 것이다.
현재 상용화된 이차 전지로는 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 아연 전지, 리튬 이차 전지 등이 있는데, 이 중에서 리튬 이차 전지는 니켈 계열의 이차 전지에 비해 메모리 효과가 거의 일어나지 않아 충 방전이 자유롭고, 자가 방전율이 매우 낮으며 에너지 밀도가 높은 장점으로 각광을 받고 있다.
이러한 리튬 이차 전지는 주로 리튬계 산화물과 탄소재를 각각 양극 활물질과 음극 활물질로 사용한다. 리튬 이차 전지는, 이러한 양극 활물질과 음극 활물질이 각각 도포된 양극판과 음극판이 세퍼레이터를 사이에 두고 배치된 전극 조립체와, 전극 조립체를 전해액과 함께 밀봉 수납하는 외장재, 즉 전지 케이스를 구비한다.
일반적으로 리튬 이차 전지는 외장재의 형상에 따라, 전극 조립체가 금속 캔에 내장되어 있는 캔형 이차 전지와 전극 조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치에 내장되어 있는 파우치형 이차 전지로 분류될 수 있다.
최근에는 휴대형 전자기기와 같은 소형 장치뿐 아니라, 자동차나 전력저장장치와 같은 중대형 장치에도 이차 전지가 널리 이용되고 있다. 이러한 배터리 팩에 대해서는, 용량 및 출력을 높이기 위해 많은 수의 이차 전지가 전기적으로 연결될 수 있다. 이때, 파우치형 이차 전지는 적층이 용이하고 무게가 가볍다는 등의 장점으로 인해 더욱 널리 이용되는 추세에 있다.
파우치형 이차 전지는 일반적으로 전극 조립체가 파우치 외장재에 수납된 상태에서 전해액이 주입되고, 파우치 외장재가 실링되는 과정을 통해 제조될 수 있다.
이차 전지는, 충전과 방전이 반복됨에 따라 퇴화 등으로 인해 내부에서 가스가 발생할 수 있다. 그리고, 이처럼 내부에서 가스가 발생한 경우, 내압이 증가함으로써, 외장재의 적어도 일부분이 부풀어오르는 스웰링(swelling) 현상이 발생할 수 있다.
이처럼, 이차 전지에 스웰링 현상이 발생하면, 전지 내부의 압력이 높아지고 부피가 증가하여, 배터리 모듈의 구조적 안정성에 좋지 않은 영향을 끼칠 수 있다. 더욱이, 배터리 모듈에는 다수의 이차 전지가 포함되는 경우가 많다. 특히, 자동차나 에너지 저장 장치(ESS) 등에 사용되는 중대형 배터리 모듈의 경우, 높은 출력 내지 높은 용량을 위해 매우 많은 수의 이차 전지가 포함되어 상호 연결될 수 있다. 이때, 각 이차 전지에서 스웰링으로 인해 약간씩만 부피가 증가한다 하더라도, 배터리 모듈 전체적으로는 각 이차 전지의 부피 변화가 합산되어 변형량은 심각한 수준에 이를 수 있다. 때문에, 각 이차 전지의 스웰링에 따른 부피 팽창 현상은, 배터리 모듈의 구조적 안정성을 전반적으로 저하시킬 수 있다.
특히 리튬 이온 전지는 높은 에너지 밀도, 긴 수명주기 및 뛰어난 사이클 성능으로 휴대용 장치에서 전기 자동차에 이르기까지 다양한 응용 분야의 에너지 저장 장치로 널리 사용되고 있다. 하지만 충방전시 반복되는 리튬화/탈리튬화와 여러 비정상적인 반응으로 인해 기계적 응력과 팽창을 겪게되어 궁극적으로 배터리의 성능 저하 및 고장을 초래한다. 따라서 이차 전지의 팽창을 모니터링 하기위해 디지털 영상 상관 관계, 광학/레이저 센서, 팽창계를 이용한 다양한 방법들이 제시되어왔다. 이러한 기술은 높은 정확도와 해상도를 제공하지만, 휴대용 장비에는 적용할 수 없는 복잡하고 값 비싼 장비 및 시스템을 필요로 한다
따라서, 간단한 공정을 통해서 제공된 스트레인 센서를 이용하여, 이러한 이차 전지의 팽창 현상을 용이하게 감지할 수 있는 방법에 대한 연구가 필요한 시점이다.
대한민국 특허 공개 번호 2018-0087040호 (2018년8월1일 공개)
본 출원의 일 실시예에 따르면, 휴대성이 우수하고, 민감도가 우수한 스트레인 센서 및 이의 제조 방법을 제공하고자 한다.
본 출원의 다른 실시예에 따르면, 휴대성이 우수하고, 민감도가 우수하며, 이차 전지의 팽창을 감지하여, 이차 전지의 치명적인 결함을 방지할 수 있는 이차 전지의 팽창 센싱 시스템을 제공하고자 한다.
본 출원의 또 다른 실시예에 따르면, 휴대성이 우수하고, 민감도가 우수하며, 이차 전지의 팽창을 감지하여, 이차 전지의 치명적인 결함을 방지할 수 있는 이차 전지의 팽창 센싱 방법을 제공하고자 한다.
본 출원의 일 측면은 이차 전지의 팽창 센싱 시스템이다.
일 예시에서, 이차 전지; 상기 이차 전지의 일 표면에 부착된 스트레인 센서 및 상기 스트레인 센서와 연결되어, 저항을 측정하는 저항 측정기를 포함하는 이차 전지의 팽창을 실시간으로 센싱한다.
일 예시에서, 상기 센싱 시스템은 상기 이차 전지의 온도 변화에 따른 저항 변화를 보정하여, 상기 이차 전지의 스트레인에 따른 저항 변화를 측정하여, 이차 전지의 팽창을 실시간으로 센싱한다.
일 예시에서, 상기 이차 전지는 리튬 이차 전지이다.
일 예시에서, 상기 시스템은 상기 리튬 이차 전지 구동시 발생하는 리튬의 탈리튬화 및 리튬화에 의한 전지의 팽창과 상기 리튬 이차 전지 구동시 리튬 이차 전지 내부에 발생되는 가스에 의한 전지의 팽창을 실시간으로 센싱한다.
일 예시에서, 상기 스트레인 센서는 가요성 기판 및 상기 가요성 기판의 일 표면에 형성된 탄소 나노 튜브 소재의 센서를 포함한다.
본 출원의 다른 일 측면은 센서의 제조 방법이다.
일 예시에서, 가요성 기판을 준비하는 단계; 및 탄소 나노 튜브 분산액을 상기 가요성 기판의 일 표면에 분무하여 스트레인 센서를 제작하는 단계를 포함하며, 상기 탄소 나노 튜브 분산액은 이소프로필알콜 용매에 탄소 나노 튜브가 분산된 분산액이다.
일 예시에서, 상기 탄소 나노 튜브 분산액 중 탄소 나노 튜브의 함량은 0.5 중량% 내지 2 중량%이다.
일 예시에서, 상기 탄소 나노 튜브의 평균 직경은 20 nm 이하이다.
일 예시에서, 상기 탄소 나노 튜브의 평균 길이는 10 ㎛ 이하이다.
본 출원의 또 다른 일 측면은 이차 전지의 팽창 센싱 방법이다.
일 예시에서, 전술한 제조 방법에 의하여 제조된 스트레인 센서를 이용하며, 상기 스트레인 센서는 상기 이차 전지의 온도 변화에 따른 저항 변화와 상기 이차 전지의 스트레인에 따른 저항 변화를 측정하여, 이차 전지의 팽창을 실시간으로 센싱한다.
일 예시에서, 상기 이차 전지는 리튬 이차 전지이다.
일 예시에서, 상기 센싱 방법은 상기 리튬 이차 전지 구동시 발생하는 리튬의 탈리튬화 및 리튬화에 의한 전지의 팽창과 상기 리튬 이차 전지 구동시 리튬 이차 전지 내부에 발생되는 가스에 의한 전지의 팽창을 실시간으로 센싱한다.
본 출원의 일 실시예에 따르면, 간편하고 심플하게 이차 전지에 장착할 수 있는 스트레인 센서를 제공할 수 있다.
본 출원의 일 실시예에 따르면, 정확하고 신속하게 이차 전지의 팽창을 감지할 수 있는 시스템 및 이의 방법을 제공할 수 있다.
도 1은 본 출원의 일 실시예에 따른 이차 전지의 팽창 센싱 시스템의 일 구성에 대한 모식도이다.
도 2는 본 출원의 일 실시예에 따른 이차 전지의 팽창 정도를 정량화하는 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 3은 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 제조 방법에 대한 플로우 차트이다.
도 4는 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 제조 방법에 대한 모식도이다.
도 5는 본 출원의 일 실시예에 따른 이차 전지의 팽창 센싱 시스템의 실험예에 대한 모식도이다.
도 6은 본 출원의 일 실시예에 따른 PDMS 기판과 탄소나노 튜브-PDMS 기판의 라만 스펙트럼을 측정하여 도출된 결과그래프이다.
도 7(a) 및 도 7(b)은 본 출원의 일 실시예에 따른 탄소 나노 튜브와 PDMS의 기판 각각의 SEM 이미지이며, 도 7(c)는 탄소나노 튜브-PDMS 기판의 SEM 이미지이다.
도 8은 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 I-V 거동에 대한 그래프이다.
도 9는 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 저항 변화에 대한 그래프이다.
도 10은 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 I-V 거동에 대한 그래프이다.
도 11은 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 온도에 대한 저항 변화를 나타내는 그래프이다.
도 12 및 도 13은 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 리튬화/탈리튬화 과정에서의 팽창 감지 결과를 나타내는 그래프이다.
도 14는 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 저항 변화를 나타내는 그래프이다.
도 15는 본 출원의 일 실시예에 따른 탄소 나노 튜브의 시간에 따른 온도를 나타내는 그래프이다.
도 16은 본 출원의 일 실시예에 따른 이차 전지의 팽창을 나타내는 이미지이다.
도 17은 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서와 디지털 이미지 프로세싱에 의해 측정된 이차 전지의 팽창 거동을 비교하는 그래프이다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 구성요소 등이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 구성요소 등이 존재하지 않거나 부가될 수 없음을 의미하는 것은 아니다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
본 출원에서 용어 "나노"는 나노 미터(nm) 단위의 크기를 의미할 수 있고, 예를 들어, 1 내지 1,000 nm의 크기를 의미할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한, 본 명세서에서 용어 "나노 입자"는 나노 미터(nm) 단위의 평균 입경을 갖는 입자를 의미할 수 있고, 예를 들어, 1 내지 1,000 nm의 평균입경을 갖는 입자를 의미할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 출원의 일 실시예인 이차 전지의 팽창 센싱 시스템을 상세히 설명한다. 다만, 첨부된 도면은 예시적인 것으로, 본 출원의 일 실시예인 이차 전지의 팽창 센싱 시스템의 범위가 첨부된 도면에 의해 제한되는 것은 아니다.
도 1은 본 출원의 일 실시예에 따른 이차 전지의 팽창 센싱 시스템의 일 구성에 대한 모식도이다.
도 1에 도시한 바와 같이, 이차 전지의 팽창 센싱 시스템은 이차 전지(10)와 이차 전지(10)의 일 표면에 부착된 스트레인 센서(20)를 포함하며, 상기 스트레인 센서와 연결되어, 저항을 측정하는 저항 측정기(미도시)를 포함한다.
여기서, 본 출원에서 이차 전지는 특별히 한정되는 것은 아니며, 이차 전지로는 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 아연 전지, 리튬 이차 전지 등을 포함할 수 있다.
또한, 본 출원에서 이차 전지의 형상이나 크기 역시 특별히 한정되는 것은 아니며, 다양한 형상이나 다양한 크기를 갖는 이차 전지를 적용할 수 있다.
여기서, 이차 전지의 일 표면에 부착된 스트레인 센서는 가요성 기판과 가요성 기판의 일 표면에 형성된 탄소 나노 튜브 소재의 센서를 포함한다.
본 출원에서 가요성 기판은 특별히 한정되는 것은 아니며, 기판에 유연성을 부여하여 다양한 이차 전지의 표면에 부착이 용이하도록 구성될 수 있다.
가요성 기판의 두께는 10 ㎛ 내지 150 ㎛, 바람직하게는 20 ㎛ 내지 140 ㎛, 바람직하게는 30 ㎛ 내지 130 ㎛, 바람직하게는 40 ㎛ 내지 120 ㎛, 바람직하게는 50 ㎛ 내지 110 ㎛, 바람직하게는 60 ㎛ 내지 100 ㎛, 바람직하게는 70 ㎛ 내지 90 ㎛, 가장 바람직하게는 80 ㎛이다.
가요성 기판의 일 예시로서, 폴리디메틸실록산(polymethylsiloxane: PDMS) 소재의 기판이 있다. PDMS 기판은 신축성과 내구성을 가지며, 본 출원이 의도하는 이차 전지의 일 표면에 부착되고, 이차 전지가 팽창하여, 표면의 변형되어도, 높은 밀착성을 가지면서 이차 전지의 일 표면에 부착되어 존재한다.
또한, 탄소 나노 튜브(carbon nanotube, CNT)는 원기둥 모양의 나노구조를 지니는 탄소의 동소체이다. 탄소 나노 튜브는 열전도율 및 기계적, 전기적 특성이 매우 특이하여 다양한 구조 물질의 첨가제로도 응용되는 물질이다. 또한, 나노튜브는 풀러렌 계열의 구조를 지니며, 그래핀이라는 탄소 원자 한 층으로 이루어진 막을 벽으로 하며 길고 속이 빈 튜브 모양으로 만들어진다.
전술한 스트레인 센서를 이차 전지의 표면에 부착하는 방법은 특별히 한정되는 것은 아니지만, 이차 전지의 팽창 거동에 영향을 주지 않아야 한다. 또한, PDMS 기판 자체가 약간의 점성을 포함하기 때문에, 제조된 센서를 이차 전지의 표면에 부착할 수 있다. 센서의 양단에 캡톤 테이프를 이용하여 고정할 수 도 있다.
본 출원은 탄소 나노 튜브를 기반으로 한 스트레인 센서로, 신축성이 있고 표면에 균일하게 부착이 가능하여 이차 전지의 팽창을 민감하게 감지할 수 있는 센서이다. 탄소 나노 튜브는 얇은 탄성고분자 필름 위에 퍼컬레이션(percolation) 네트워크를 형성하여 전도성을 띠게 되고, 스트레인과 온도에 대해 저항의 변화가 발생한다. 예를 들어, 스트레인에 대한 저항변화율인 게이지 팩터(Gauge Factor)는 25, 그리고 저항 온도 계수(Temperature Coefficient of Resistance)는 -0.06 %/℃를 나타내며, 이차 전지의 팽창량을 정량적으로 추출할 수 있다. 그 결과, 정상적인 원인(리튬화/탈리튬화)과 비정상정인 원인(가스 발생 또는 온도 상승)으로 발생하는 배터리의 팽창을 실시간으로 감지할 수 있다. 부피가 크고 복잡하며 값 비싼 기존의 팽창 계측법과는 달리 본 출원의 일 실시예에서 제공하는 스트레인 센서는 휴대성, 단순성 및 높은 민감도를 제공하여 배터리의 반응을 식별하고 치명적인 결함을 방지하는데 유용하다.
여기서, 스트레인 센서는 이차 전지의 온도 변화에 따른 저항 변화와 이차 전지의 스트레인에 따른 저항 변화를 측정하여, 이차 전지의 팽창을 실시간으로 센싱한다.
탄소 나노 뷰트가 형성하는 네트워크는 스트레인을 받게 되면, 전류가 흐르는 통로가 줄어들게 되고, 이는 저항의 증가로 나타난다. 본 출원에서는 스트레인 센서로서, 그 성능을 비교하기 위해서는 민감도가 그 척도로 사용된다. 이는 스트레인에 대한 저항 변화율인 게이지 팩터(Gauge Factor)로 하기 방정식 1와 같다.
[방적식 1]
Figure 112019029491391-pat00001
탄소 나노 튜브는 기본적으로 온도가 증가함에 있어 저항이 변화하는 특성을 갖는다. 특히, 온도가 증가함에 따라 전기적 저항이 감소한다. 하지만, 본 센서에서는 저항의 증가/감소는 중요하지 않으며, 온도에 의한 저항 변화를 보정하는 것이 중요하다.
이는 실험을 통해 온도 변화에 따른 저항 변화율인 저항 온도 계수 (TCR) 값을 도출할 수 있고 사용한 식은 하기 방정식 2와 같다.
[방적식 2]
Figure 112019029491391-pat00002
구체적으로, 이차 전지의 팽창 정도를 정량화하는 방법은 하기와 같다.
먼저, 하기 방정식 1에서, 스트레인(ε)이 3 % 이하에서, 저항변화율(△R/R)을 측정하여, 게이지 팩터(gage factor)를 구한다.
[방정식 1]
Figure 112019029491391-pat00003
(여기서, GF는 게이지 팩터이고, ε은 스트레인이며, △R/R은 저항변화율임)
스트레인에 대한 센서의 저항 변화율을 나타낸 그래프여서, 그 기울기는 게이지 팩터(Gauge Factor)이다. 전지의 팽창(스웰링)은 실험결과 3 % 이내의 스트레인 범위에서 발생하기 때문에, 3% 이하에서의 게이지 팩터 값을 구한다. 예를 들어, 이 값은 25일 수 있다.
그리고, 하기 방정식 2에서 저항 온도 계수(Temperature coefficient of resistance, TCR)를 구하여, 변경된 저항 값을 보정한다.
[방정식 2]
Figure 112019029491391-pat00004
(여기서, Ra은 기준온도에서의 저항이고, R은 임의의 온도에서의 저항이며, Ta는 기준온도이고 T는 임의의 온도임)
TCR을 구하는 이유는 가속실험에서 센서는 대략 100 ℃까지 노출되기 때문에 온도가 증가함에 따라 저항이 감소하는 영향을 배제하기 위함이다. 즉, 전지가 스웰링되면, 센서는 인장변형을 하게 되고, 이는 저항 증가를 일으킨다. 하지만 온도의 증가는 저항의 감소를 일으키기 때문에 온도 증가에 의한 저항 감소를 배제하여 팽창을 측정하기 위함이다. 예를 들어 TCR은 -0.06%/℃일 수 있다.
상기 계산된 게이지 팩터와 센싱 중 측정된 저항변화율을 하기 방정식 3에 적용하여, 스트레인을 수득한다.
[방정식 3]
Figure 112019029491391-pat00005
(여기서, GF는 게이지 팩터이고, ε은 스트레인이며, △R/R은 저항변화율임)
즉, 실험적으로 측정된 게이지 팩터와 센싱 중 측정된 저항변화율을 이용하여, 변형율을 구할 수 있다.
상기 계산된 변형율(ε)과 상기 이차 전지의 팽창 전 너비 (L1)를 하기 방정식 4에 적용하여, L2를 도출한다.
[방정식 4]
Figure 112019029491391-pat00006
(여기서, ε은 스트레인이며, L1은 팽창 전 이차 전지의 너비이고, L2는 팽창 후 이차 전지 표면의 호의 길이)
상기 도출된 L2와 L1을 이용하여, 도 2에 도시된 도면에 나타낸 바와 같이, 곡률 반경(ρ)을 도출한다.
상기 도출된 곡률 반경과 상기 팽창 전 이차 전지의 너비를 하기 방정식 5에 적용하여, 팽창(H)을 정량화한다.
[방정식 5]
Figure 112019029491391-pat00007
(여기서, ρ는 곡률 반경이며, L1은 팽창 전 이차 전지의 너비이고, H는 팽창에 대한 정령화 값임)
또한, 리튬 이차 전지 구동시 발생하는 리튬의 탈리튬화 및 리튬화에 의한 전지의 팽창과 상기 리튬 이차 전지 구동시 리튬 이차 전지 내부에 발생되는 가스에 의한 전지의 팽창을 센싱한다.
일반적으로, 리튬 이온 전지는 두 개의 전극(cathode, anode)과 분리막(separator), 전해질(electrolyte)로 구성된다. 충방전시 두 개의 전극 사이에서 리튬이온의 이동이 발생하며, 이 때 리튬 이온이 전극 안으로 들어가는 것을 인터컬래이션(intercalation)이라 합니다. 특히, 충전과정에서는 cathode(양극)에서 anode(음극)으로 리튬 이온이 이동한다. 예를 들어, anode는 그라파이트(Graphite)로 구성되어 있는 경우가 있는데, 이 경우, 그라파이트의 격자 사이로 리튬 이온이 들어가면서 이차 전지의 변형이 생기고, 전체적으로 약간의 스웰링이 발생하게 된다. 다시 말해 충전시 Anode(음극) 즉, 그라파이트의 Lithiation(리튬화) 작용에 의해 스웰링이 발생하게 되고, 방전시에는 delithiation(탈 리튬화) 작용에 의해 원래 상태로 돌아오게 된다.
반면에, 비정상적인 팽창은 주로 전해질의 반응으로 인해 생기는 가스에 의해 발생한다. 이는 과충전, 과방전 및 배터리 셀에 무리를 줄 만한 고열에 노출되었을 경우, 또한 완충한 상태로 장기간 보관 시 발생한다.
즉, 본 출원은 이러한 정상적인 원인(리튬화/탈리튬화)에 의한 팽창과 비정상적인 원인(가스발생)에 의한 팽창을 구분할 수 있다.
이를 통하여, 충방전, 과도한 온도증가 및 전기화학적 반응으로 인한 이차 전지의 부피 변화를 실시간으로 민감하게 측정할 수 있는 탄소 나노 튜브 기반의 스트레인 센서를 제공한다. 또한, 이차 전지의 표면에 부착될 수 있는 강체 스트레인 센서와는 달리 낮은 탄성 계수를 가지는 본 스트레인 센서는 배터리의 팽창 거동에 대한 간섭을 최소화하여 이차 전지의 상태에 대한 정확한 정보를 제공할 수 있다.
또한, 본 출원의 다른 측면은 스트레인 센서의 제조 방법이다.
도 3은 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 제조 방법에 대한 플로우 차트이다.
도 3에 도시한 바와 같이, 스트레인 센서의 제조 방법은 가요성 기판을 준비하는 단계(S10); 및 탄소 나노 튜브 분산액을 상기 가요성 기판의 일 표면에 분무하여 스트레인 센서를 제작하는 단계(S20)를 포함한다.
이하, 스트레인 센서의 제조 방법을 단계별로 보다 상세히 설명한다.
먼저, 가요성 기판을 준비한다(S10).
본 출원에서 가요성 기판은 특별히 한정되는 것은 아니며, 기판에 유연성을 부여하여 다양한 이차 전지의 표면에 부착이 용이하도록 구성될 수 있다.
가요성 기판의 두께는 10 ㎛ 내지 150 ㎛, 바람직하게는 20 ㎛ 내지 140 ㎛, 바람직하게는 30 ㎛ 내지 130 ㎛, 바람직하게는 40 ㎛ 내지 120 ㎛, 바람직하게는 50 ㎛ 내지 110 ㎛, 바람직하게는 60 ㎛ 내지 100 ㎛, 바람직하게는 70 ㎛ 내지 90 ㎛, 가장 바람직하게는 80 ㎛이다.
가요성 기판의 일 예시로서, 폴리디메틸실록산(polymethylsiloxane: PDMS) 소재의 기판이 있다. PDMS 기판은 신축성과 내구성을 가지며, 본 출원이 의도하는 이차 전지의 일 표면에 부착되고, 이차 전지가 팽창하여, 표면의 변형되어도, 높은 밀착성을 가지면서 이차 전지의 일 표면에 부착되어 존재한다.
그리고, 탄소 나노 튜브 분산액을 상기 가요성 기판의 일 표면에 분무하여 스트레인 센서를 제작한다(S20).
여기서, 탄소 나노 튜브 분산액은 이소프로필알콜 용매에 탄소 나노 튜브가 분산된 분산액일 수 있다. 또한 탄소 나노 튜브의 함량은 0.5 중량% 내지 2 중량%인 것이 바람직하다. 2 중량%를 초과하는 경우에는 분산액의 제조시, 탄소 나노 튜브가 균일하게 분사되지 못한다. 또한, 탄소 나노 튜브의 평균 직경은 20 nm 이하(0은 제외), 평균 길이는 10 ㎛ 이하(0은 제외)인 것이 바람직하다.
또한, 탄소 나노 튜브 분산액을 분무 코팅하는 방법 또는 장치는 특별히 한정되는 것은 아니며, 본 출원이 속한 기술분야에서 적용가능한 어떠한 방법 또는 장치가 적용될 수 있다.
도 4는 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 제조 방법에 대한 모식도이다. 도 4에 도시한 바와 같이, 스프레이 코팅을 통하여, PDMS 기판 상에 코팅된 탄소 나노 튜브(CNT) 소재의 스트레인 센서를 제조할 수 있다.
또한, 본 출원의 또 다른 측면은 이차 전지의 팽창 센싱 방법이다.
일 예시로서, 전술한 스트레인 센서의 제조 방법에 의하여 제조된 스트레인 센서를 이용하는 이차 전지의 팽창 센싱 방법이다.
상기 스트레인 센서는 상기 이차 전지의 온도 변화에 따른 저항 변화와 상기 이차 전지의 스트레인에 따른 저항 변화를 측정하여, 이차 전지의 팽창을 실시간으로 센싱하는 이차 전지의 팽창 센싱 방법.
여기서, 이차 전지는 특별히 한정되는 것은 아니지만 리튬 이차 전지일 수 있다. 특히, 리튬 이차 전지 구동시 발생하는 리튬의 탈리튬화 및 리튬화에 의한 전지의 팽창과 상기 리튬 이차 전지 구동시 리튬 이차 전지 내부에 발생되는 가스에 의한 전지의 팽창을 실시간으로 센싱할 수 있다. 이러한 메커니즘은 전술한 센싱 시스템에서 설명한 내용이 센싱 방법에도 적용될 수 있다.
이하, 실험예를 통하여 본 출원을 보다 상세히 설명한다.
( 실험예 1)
도 5는 본 출원의 일 실시예에 따른 이차 전지의 팽창 센싱 시스템의 실험예에 대한 모식도이다.
도 5에 도시한 모식도에 도시한 내용을 참고하여, 스트레인 센서를 제작하기 위해, 탄소 나노 튜브 분산액을 80μm 두께의 신축성 폴리 디메틸 실록산(PDMS) 기판의 표면에 분무 코팅하였다. 그리고, 리튬 이온 배터리 표면에 센서를 부착하였다.
스트레인 센서의 성분을 확인하기 위하여, 제작한 스트레인 센서에 대하여, PDMS 기판과 탄소나노 튜브-PDMS 기판의 라만 스펙트럼을 측정하여 도 6에 도시하였다.
도 6에 도시한 바와 같이, 탄소 나노 튜브 성분과 PDMS 성분이 존재하는 것을 확인하여, 탄소 나노 튜브가 성공적으로 코팅된 것을 확인할 수 있었다.
또한, 스트레인 센서의 성분을 확인하기 위하여, 실험예 1에서 제작한 스트레인 센서에 대하여, PDMS 기판과 탄소나노 튜브-PDMS 기판의 주사 전자 현미경 이미지를 도 7(a) 내지 도 7(c)에 도시하였다.
도 7(a) 내지 도 7(c)에 도시한 바와 같이, 탄소 나노 튜브 성분과 PDMS 성분이 존재하는 것을 확인하여, 탄소 나노 튜브가 성공적으로 코팅된 것을 확인할 수 있었다.
( 실험예 2)
센서의 변형율에 따른 I-V를 확인하기 위하여, 실험예 1에서 제작한 스트레인 센서에 대해 0 내지 13%의 인장을 가하며, I-V 거동을 확인하였다. 이에 대한 결과 그래프를 도 8에 도시하였다.
도 8에 도시한 바와 같이, 선형의 I-V거동을 나타내어, 그 기울기 값이 저항값임을 확인할 수 있었다.
또한, 스트레인의 변화에 대한 저항의 변형율을 측정하여 도 9에 도시하였다.
도 9에 도시한 바와 같이, 그 기울기 값이 게이지 팩터 값임을 확인할 수 있었다.
( 실험예 3)
이차 전지의 주변 온도를 높이는 과정에서 스트레인 센서가 고온에 노출되기 때문에, 스트레인 센서의 온도에 대한 응답을 먼저 측정하였다. 스트레인 센서의 기판인 PDMS의 열 팽창으로부터 효과를 없애기 위해, 탄소 나노 튜브를 동일한 공정으로 유리에 코팅하였고, 얻게된 저항 온도 계수(TCR)는 -0.06%/℃ (온도≤125℃)였다.
도 10은 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 I-V 거동에 대한 그래프이다.
도 10에 나타낸 바와 같이, 25 ℃부터 150 ℃에서, I-V 거동에 ㅇ,ㄹ 확인할 수 있었고, 그 기울기는 저항값임을 확인할 수 있었다.
도 11은 본 출원의 일 실시예에 따른 스트레인 센서의 온도에 대한 저항 변화를 나타내는 그래프이다. 이는 PDMS와 유리를 기판으로 하였을 때, 각각의 온도에 대한 저항 변화율 그래프이다. PDMS는 온도가 증가하면 열팽창 하기 때문에, 이는 센서에 인장변형을 주게된다. 결국, 센서의 저항이 증가할 수 있다. 이러한 효과를 없애기 위해 유리 기판에 동일한 공정으로 탄소나노튜브를 코팅하였고, 이를 바탕으로 실험한 결과가 빨간색 실선으로 표현하였다.
( 실험예 4)
충방전 사이클 중 발생하는 팽창을 측정함으로써, 스트레인 센서의 유용성을 확인하였다. 스트레인 센서의 리튬화/탈리튬화 과정에서의 팽창 감지 결과를 도 12 및 도 13에 도시하였다. 또한, 시간에 따른 센서의 저항 변화를 도 14에 도시하였다.
도 12 내지 도 14에 도시한 바와 같이, 리튬화(탈리튬화)는 이차 전지의 부피를 증가(감소)시킴에 따라 센서의 저항은 팽창에 상응하게 변화하였고, 이때의 팽창은 ~80 μm으로 추정되었다.
( 실험예 5)
이차 전지의 가속 팽창 실험을 실시하였으며, 시간이 흐름에 따라, 탄소 나노 튜브의 온도를 측정하여 도 15에 도시하였고, 팽창 정도를 보여주는 이미지를 도 16에 도시하였다.
도 15 및 도 16에 도시한 바와 같이, 가속 팽창 실험에서는 탄소 나노 튜브의 온도가 96 ℃까지 증가하였고, 이차 전지는 상당히 팽창되었음을 확인할 수 있었다.
또한, 스트레인 센서와 디지털 이미지 프로세싱에 의해 측정된 이차 전지의 팽창 거동을 비교하는 그래프를 도 17에 도시하였다.
도 17에 도시한 바와 같이, 팽창에 의한 스트레인 센서의 저항 변화는 온도의 영향을 제거한 후에 얻을 수 있었다. 디지털 이미지에서 측정한 팽창과 비교하였을 때, 스트레인 센서는 아주 작은 팽창까지 감지 할 수 있었다 (200~400초). 750초에 가스 누출로 인해 배터리가 줄어들기 시작했으며 스트레인 센서는 이를 민감하게 감지하였다. 따라서 본 출원의 일 실시예인 스트레인 센서는 휴대용 배터리의 실시간 모니터링을 하는데 아주 적합함을 확인할 수 있었다.
상기에서는 본 출원의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 출원을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (12)

  1. 이차 전지의 팽창 센싱 시스템으로서,
    이차 전지;
    상기 이차 전지의 일 표면에 부착되며, 가요성 및 신축성 기판 및 상기 기판의 일 표면에 형성된 탄소 나노 튜브 소재의 센서를 포함하는 스트레인 센서 및
    상기 스트레인 센서와 연결되어, 저항을 측정하는 저항 측정기를 포함하며,
    상기 센싱 시스템은 상기 이차 전지의 온도 변화에 따른 저항 변화를 보정하여, 상기 이차 전지의 스트레인에 따른 저항 변화를 측정하여, 이차 전지의 팽창을 실시간으로 센싱하고,
    상기 스트레인 센서는 평균 직경이 20 nm 이하이고, 평균 길이는 10 ㎛ 이하인 0.5 중량% 내지 2 중량%의 탄소 나노 튜브가 포함된 탄소 나노 튜브 분산액을 상기 기판의 일 표면에 분무하여 제작된 이차 전지의 팽창 센싱 시스템.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 이차 전지의 팽창 센싱 시스템은
    하기 방정식 1에서, 스트레인(ε)이 3 % 이하에서, 저항변화율(△R/R)을 측정하여, 게이지 팩터(gage factor)를 구하는 단계;
    [방정식 1]
    Figure 112019029491391-pat00008

    (여기서, GF는 게이지 팩터이고, ε은 스트레인이며, △R/R은 저항변화율임)
    하기 방정식 2에서 저항 온도 계수(Temperature coefficient of resistance, TCR)를 구하여, 변경된 저항 값을 보정하는 단계;
    [방정식 2]
    Figure 112019029491391-pat00009

    (여기서, Ra은 기준온도에서의 저항이고, R은 임의의 온도에서의 저항이며, Ta는 기준온도이고 T는 임의의 온도임)
    상기 계산된 게이지 팩터와 센싱 중 측정된 저항변화율을 하기 방정식 3에 적용하여, 스트레인을 수득하는 단계;
    [방정식 3]
    Figure 112019029491391-pat00010

    (여기서, GF는 게이지 팩터이고, ε은 스트레인이며, △R/R은 저항변화율임)
    상기 계산된 스트레인(ε)과 상기 이차 전지의 팽창 전 너비 (L1)를 하기 방정식 4에 적용하여, L2를 도출하는 단계;
    [방정식 4]
    Figure 112019029491391-pat00011

    (여기서, ε은 스트레인이며, L1은 팽창 전 이차 전지의 너비이고, L2는 팽창 후 이차 전지 표면의 호의 길이)
    상기 도출된 L2와 L1을 이용하여, 곡률 반경(ρ)을 도출하는 단계; 및
    상기 도출된 곡률 반경과 상기 팽창 전 이차 전지의 너비를 하기 방정식 5에 적용하여, 팽창(H)을 정량화하는 단계;
    [방정식 5]
    Figure 112019029491391-pat00012

    (여기서, ρ는 곡률 반경이며, L1은 팽창 전 이차 전지의 너비이고, H는 팽창에 대한 정령화 값임)
    을 포함하는 센싱 방법에 의하여 이차 전지의 팽창을 정량화하는 방법을 이용하는 이차 전지의 팽창 센싱 시스템.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 이차 전지는 리튬 이차 전지인 이차 전지의 팽창 센싱 시스템.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 시스템은 상기 리튬 이차 전지 구동시 발생하는 리튬의 탈리튬화 및 리튬화에 의한 전지의 팽창과 상기 리튬 이차 전지 구동시 리튬 이차 전지 내부에 발생되는 가스에 의한 전지의 팽창을 실시간으로 센싱하는 이차 전지의 팽창 센싱 시스템.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 제 1 항의 이차 전지의 팽창 센싱 시스템을 이용하는 이차 전지의 팽창 센싱 방법으로서,
    상기 스트레인 센서는 상기 이차 전지의 온도 변화에 따른 저항 변화와 상기 이차 전지의 스트레인에 따른 저항 변화를 측정하여, 이차 전지의 팽창을 실시간으로 센싱하는 이차 전지의 팽창 센싱 방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 이차 전지는 리튬 이차 전지인 이차 전지의 팽창 센싱 방법.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 센싱 방법은 상기 리튬 이차 전지 구동시 발생하는 리튬의 탈리튬화 및 리튬화에 의한 전지의 팽창과 상기 리튬 이차 전지 구동시 리튬 이차 전지 내부에 발생되는 가스에 의한 전지의 팽창을 실시간으로 센싱하는 이차 전지의 팽창 센싱 방법.
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