KR102150325B1 - 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법 - Google Patents

패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법 Download PDF

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artificial graphite
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heat dissipation
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이계웅
문예지
박호영
이태석
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    • H05K7/20472—Sheet interfaces

Abstract

본 발명은 직조된 직물 형태를 갖는 베이스 기재에 폴리아믹산(PAA) 용액을 함침시킴으로써, 베이스 기재의 직물 형태를 유지하는 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트 및 그 제조 방법에 대하여 개시한다.
본 발명에 따른 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법은 (a) 직조된 직물 형태의 베이스 기재를 마련하는 단계; (b) 상기 베이스 기재에 폴리아믹산(PAA) 용액을 함침시켜 시트를 형성하는 단계; (c) 상기 시트를 건조 및 경화하여 프리프레그를 형성하는 단계; 및 (d) 상기 프리프레그를 탄화 및 흑연화하여 인조 그라파이트 시트를 제조하는 단계;를 포함하고, 상기 인조 그라파이트 시트의 표면은 베이스 기재의 직조된 직물 형태를 유지하여 패턴을 갖는다.

Description

패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법{METHOD FOR MANUFACTURING PATTERNED ARTIFICIAL GRAPHITE HEAT DISSIPATION SHEET}
본 발명은 두께가 두껍고 직조된 형태의 특수 베이스 기재에 폴리아믹산 용액을 함침시켜, 특수 베이스 기재의 패턴에 따라 다양한 패턴을 나타낼 수 있는 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
전자 소자들의 구동으로 기기 내에서 발생되는 열을 적절하게 외부로 방출시키지 못할 경우 내부 온도 상승에 의해 제품의 성능이 저하된다. 또한 과도한 발열에 의해 오작동 또는 시스템 다운이 일어나거나 기기의 수명이 감소될 수 있으며，심한 경우 고장에 이르게 될 수 있다.
최근에는 스마트 폰，태블릿 PC, 박막형 디스플레이 제품을 중심으로 방열패드，방열시트 또는 방열도료가 냉각 수단으로서 널리 사용되고 있다. 이 중 방열시트는 열원으로부터 열을 시트로 확산시켜 냉각 성능을 증대시키는 것으로 그라파이트(Graphite) 재료를 이용한 제품이 급속히 적용되어지고 있다.
이와 관련하여, 전자 소자의 방열재료로 많이 사용되는 그라파이트 시트는 사용 목적에 따라 다양한 두께로 제작되어 사용된다. 방열시트의 두께는 열용량과 비례하므로, 부피가 큰 전자 소자, 예컨대, TV 등은 100㎛ 이상, 많게는 2mm 이상의 두꺼운 방열 시트를 요구한다.
하지만, 인조 그라파이트 시트는 100㎛ 이상의 두께를 갖도록 제조하기 어려워, 부피가 큰 전자 소자의 방열 시트로는 두꺼운 시트로의 제조가 용이한 천연 그라파이트 시트가 주로 사용된다. 그러나, 천연 그라파이트 시트는 인조 그라파이트 시트보다 열전도도 등의 방열 특성이 현저히 낮아 보다 높은 성능이 요구되는 전자 소자에 적용하기 힘들다는 단점을 갖는다.
따라서, 두꺼운 인조 그라파이트 방열 시트의 생산에 유리한 제조 기술에 필요하다.
본 발명의 목적은 특수 베이스 기재의 두께에 따라 두께 조절이 용이한 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법을 제공하는 것이다.
또한 본 발명의 목적은 특수 베이스 기재의 직조된 직물 형태에 따라 다양한 패턴을 나타낼 수 있는 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 목적들은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기의 설명에 의해서 이해될 수 있고, 본 발명의 실시예에 의해 보다 분명하게 이해될 것이다. 또한, 본 발명의 목적 및 장점들은 특허 청구 범위에 나타낸 수단 및 그 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.
본 발명에 따른 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법은 (a) 직조된 직물 형태의 베이스 기재를 마련하는 단계; (b) 상기 베이스 기재에 폴리아믹산(PAA) 용액을 함침시켜 시트를 형성하는 단계; (c) 상기 시트를 건조 및 경화하여 프리프레그를 형성하는 단계; 및 (d) 상기 프리프레그를 탄화 및 흑연화하여 인조 그라파이트 시트를 제조하는 단계;를 포함하고, 상기 인조 그라파이트 시트의 표면은 베이스 기재의 직조된 직물 형태를 유지하여 패턴을 갖는다.
본 발명에 따른 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트는 직조된 직물 형태의 베이스 기재를 포함하고, 상기 베이스 기재는 탄소시트이며, 표면에 베이스 기재의 직조된 직물 형태를 유지하여 패턴을 갖는다.
본 발명에 따르면, 직조된 직물 형태를 갖는 베이스 기재에 폴리아믹산(PAA) 용액을 함침시킴으로써, 베이스 기재의 직물 형태를 유지하는 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트를 제조할 수 있다. 특히, 베이스 기재의 직물 형태에 따라 방열시트의 다양한 패턴화가 가능하다.
또한 두께가 두꺼운 베이스 기재를 이용함으로써, 방열시트의 원하는 두께로 조절이 용이하고, 100㎛ 이상의 두께를 갖는 인조 그라파이트 시트의 생산에 유리하다. 이에 따라 본 발명에서는 기존의 베이스 기재를 사용하지 않고 방열시트를 제작하는 공정에 비해 두꺼운 방열시트 제작이 용이하다.
상술한 효과와 더불어 본 발명의 구체적인 효과는 이하 발명을 실시하기 위한 구체적인 사항을 설명하면서 함께 기술한다.
도 1은 본 발명에 따른 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법을 나타낸 순서도이다.
도 2는 본 발명의 베이스 기재의 패턴 형상을 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 단면도이다.
전술한 목적, 특징 및 장점은 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 후술되며, 이에 따라 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명의 기술적 사상을 용이하게 실시할 수 있을 것이다. 본 발명을 설명함에 있어서 본 발명과 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 상세한 설명을 생략한다. 이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 도면에서 동일한 참조부호는 동일 또는 유사한 구성요소를 가리키는 것으로 사용된다.
이하에서 구성요소의 "상부 (또는 하부)" 또는 구성요소의 "상 (또는 하)"에 임의의 구성이 배치된다는 것은, 임의의 구성이 상기 구성요소의 상면 (또는 하면)에 접하여 배치되는 것뿐만 아니라, 상기 구성요소와 상기 구성요소 상에 (또는 하에) 배치된 임의의 구성 사이에 다른 구성이 개재될 수 있음을 의미할 수 있다.
이하에서는, 본 발명의 몇몇 실시예에 따른 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트 및 그 제조 방법을 설명하도록 한다.
본 발명은 특수 베이스 기재의 직조된 모양을 유지하여 다양한 패턴이 가능하고, 원하는 두께로 조절이 용이한 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 기술을 제공한다.
일반적으로, 그라파이트는 인조와 천연으로 나뉘며, 본 발명에서 인조는 고분자 수지 등의 원료물질을 흑연화시킨 것으로 본다.
도 1은 본 발명에 따른 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법을 나타낸 순서도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법은 직조된 직물 형태의 베이스 기재를 마련하는 단계(S110), 폴리아믹산 용액을 함침시키는 단계(S120), 건조 및 경화하여 프리프레그를 형성하는 단계(S130), 탄화 및 흑연화하여 패턴화된 인조 그라파이트 시트를 제조하는 단계(S140)를 포함한다.
먼저, 직조된 직물 형태의 베이스 기재를 마련한다.
직조된 직물 형태의 베이스 기재는 그라파이트를 제조하기 위한 원료로서, 천연 섬유 및 인조 섬유 중 1종 이상을 포함한다.
직조된 직물 형태란 위사(세로)와 경사(가로)가 직조된 것을 가리킨다. 예를 들어, 본 발명에서 직조된 직물 형태는 표면 뿐만 아니라 베이스 기재 전체가 직조된 직물 형태일 수 있다. 즉 직조된 직물 형태의 베이스 기재는 표면 및 내부에서 다양한 패턴을 가질 수 있다.
예를 들어, 도 2에 도시한 바와 같이, 직조된 직물 형태는 위사와 경사가 직조된 형태, 격자, 불규칙 패턴, 엠보 형상, 요철 형상 등의 다양한 패턴을 포함할 수 있다.
천연 섬유는 셀룰로오스 섬유, 단백질 섬유 및 광물성 섬유 중 1종 이상을 포함한다. 상기 셀룰로오스 섬유는 (i) 면 또는 케이폭 등과 같은 종자섬유, (ii) 아마, 저마, 대마, 또는 황마 등과 같은 줄기섬유, (iii) 야자섬유와 같은 과실섬유, 및 (iv) 마닐라마, 아바카 또는 사이잘마와 같은 잎섬유를 포함한다. 상기 단백질 섬유는 (i) 양모 섬유, (ii) 견 섬유 및 (iii) 헤어 섬유를 포함한다.
본 발명의 베이스 기재를 형성하기 위한 천연 섬유는 면, 마, 모 및 견 중 1종 이상을 포함하는 것이 바람직하다.
인조 섬유는 유기질 섬유 및 무기질 섬유 중 1종 이상을 포함한다. 상기 유기질 섬유는 (i) 레이온, 텐셀(라이오셀) 또는 모달과 같은 셀룰로오스계 섬유 및 단백질계 섬유를 포함하는 재생 섬유, (ii) 아세테이트 또는 트리아세테이트와 같은 셀룰로오스계 섬유를 포함하는 반합성 섬유, 및 (iii) 폴리아미드계 섬유, 폴리에스테르계 섬유, 폴리우레탄계 섬유, 폴리에틸렌계 섬유, 폴리염화비닐계 섬유, 폴리플루오르에틸렌계 섬유, 폴리비닐알코올계 섬유, 아크릴계 섬유 또는 폴리프로필렌계 섬유와 같은 합성 섬유를 포함한다.
본 발명의 베이스 기재를 형성하기 위한 인조 섬유는 나일론, 폴리에스테르, 폴리우레탄, 폴리에틸렌, 폴리염화비닐, 폴리플루오르에틸렌, 폴리비닐알코올, 아크릴 및 폴리프로필렌 중 1종 이상을 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명의 직조된 직물 형태의 베이스 기재는 두꺼운 두께를 가지며, 대략 50~500㎛ 의 두께를 가질 수 있다. 베이스 기재의 두께가 이 범위를 벗어나는 경우, 방열 시트의 두께 조절이 어려울 수 있으며, 목표로 하는 두께를 형성하기 어려울 수 있다.
이어서, 상기 직조된 직물 형태의 베이스 기재에 폴리아믹산(PAA) 용액을 함침시켜 시트를 형성한다.
베이스 기재에 폴리아믹산 용액을 함침시키는 것은 코팅이나 도포와 달리, 베이스 기재 내부까지 용액이 침투되도록 스며들게 하는 공정이다.
폴리아믹산 용액이 담긴 용기에 베이스 기재를 투입하여 함침을 수행할 수 있다.
함침에 사용되는 폴리아믹산 용액은 폴리이미드 수지를 합성하기 위한 폴리아믹산 전구체를 포함하며, 폴리아믹산 전구체는 디아민 화합물과 디안하이드라이드 화합물을 유기 용매에 용해시켜 제조할 수 있다.
본 발명의 폴리아믹산 용액은 모노머로서, p-페닐렌 디아민(para-phenylene diamine, PPDA), 4,4-옥시디아닐린(4,4'-Oxydianiline, ODA) 중 1종 이상을 포함하는 디아민 화합물, 및 피로멜리틱 디안하이드라이드(pyromellitic dianhydride, PMDA), 바이페닐-테트라카복실릭산(biphenyl tetra carboxylic acid dianhydride, BPDA) 중 1종 이상을 포함하는 디안하이드라이드 화합물을 포함한다.
폴리아믹산 용액에 포함되는 유기 용매는 DMF(dimethylformamide), NMP(N-methyl-2-pyrrolidone), DMSO(Dimethyl Sulfoxide), DMAc(Dimethylacetamide), 메틸락테이트(methyl lactate), 에틸락테이트(ethyl lactate), n-프로필락테이트(n-propyl Lactate), n-부틸락테이트(n-butyl Lactate), 아세톤, 및 디에틸아세테이트 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 유기 용매 100중량부에 대하여, 제시한 모노머 1~25 중량부를 포함할 수 있다. 모노머의 첨가량이 이 범위를 벗어나는 경우, 모노머의 용해성이 떨어져 PAA 전구체 합성이 원활하게 이루어지지 않을 수 있다.
함침에 사용되는 폴리아믹산의 중량평균분자량은 50,000 ~ 300,000일 수 있다. 이 범위를 벗어나는 경우, 폴리아믹산 용액의 함침이 어렵거나, 방열시트를 제조하는 과정에서 폴리이미드 수지를 형성하기 어려울 수 있다.
그리고 폴리아믹산 용액은 용매 내 폴리아믹산 수지의 고형분이 약 15~17wt% 일 경우 25 ℃에서 약 100,000 cP 내지 약 300,000 cP 점도를 가짐으로써, 베이스 기재 내부로 충분한 함침이 이루어지도록 할 수 있다.
폴리아믹산 용액의 점도가 100,000 cP 미만인 경우, 폴리아믹산의 분자량이 낮아져 코팅 경화 후 폴리이미드 수지의 열적, 기계적, 전기적 물성이 낮아질 수 있으며, 탄화/흑연화 과정 후 형성되는 인조 흑연의 열전도도가 낮아질 수 있다. 반대로, 300,000 cP를 초과하는 경우에는 높은 점도에 의해 함침이 충분히 되지 않는 문제가 있을 수 있다.
이처럼 직조된 직물 형태의 베이스 기재에 폴리아믹산(PAA) 용액을 함침시켜 형성되는 시트는 베이스 기재 내부면과 표면에 폴리아믹산이 침투된 구조일 수 있다.
이어서, 상기 시트를 건조 및 경화하여 프리프레그를 형성한다.
시트는 베이스 기재에 폴리아믹산 용액을 함침시킨 중간 생성물로, 유기 용매가 시트 내부에 남아 있을 수 있다. 남아있는 유기 용매를 제거하기 위해, 50~80℃에서 건조시킨 후, 건조 온도 보다 상승된 온도인 30~350℃에서 경화시켜 프리프레그를 형성할 수 있다. 베이스 기재에 함침된 폴리아믹산은 건조 및 경화 과정에서 이미드화를 통해 폴리이미드 수지로 형성된다. 중간 단계에서 생성된 프리프레그는 폴리아믹산 용액을 함침시킨 후 건조와 경화를 거쳐 폴리이미드 수지와 직물 형태의 베이스 기재가 함께 존재하는 상태이다.
프리프레그는 최종 완제품을 제조하기 위한 중간 생성물로 반제품이라 할 수 있다.
이어서, 건조, 경화시켜 형성된 프리프레그를 탄화 및 흑연화하여 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트(100)를 제조한다.
프리프레그를 탄화 및 흑연화하기 위해서는 불활성 가스 분위기에서 열처리하는 방식으로 수행되는 것이 바람직하다.
탄화는 1℃/분 내지 약 10℃/분의 평균승온속도로 승온하여 700~1800℃에서 30분 내지 4시간 정도 유지시켜 수행되는 것이 바람직하다. 또한 탄화 시 10 내지는 200 torr 압력에서 탄화를 수행하는 것이 바람직하다. 제시한 평균승온속도, 온도 범위 및 압력 범위를 벗어나는 경우, 탄화가 제대로 수행되지 않아 인조 그라파이트의 물성을 확보하기 어려울 수 있다.
탄화를 통하여, 원료인 베이스 기재와 그 내부에 함침된 폴리이미드 수지가 탄화되어 탄화된 프리프레그를 형성한다.
탄화된 프리프레그는 불활성 가스 분위기에서 5℃/분 내지 약 20℃/분의 평균승온속도로 승온하여 2000~3000℃에서 30분 내지 4시간 정도 유지시켜 흑연화하는 것이 바람직하다. 제시한 평균승온속도 및 온도 범위를 벗어나는 경우, 흑연화가 제대로 수행되지 않아 인조 그라파이트의 물성을 확보하기 어려울 수 있다.
탄화 및 흑연화가 진행되는 과정에서, 탄소시트 형태의 인조 그라파이트 방열시트(100)가 제조된다.
또한 탄화 및 흑연화가 진행되는 과정에서, 베이스 기재의 직조된 직물 형태는 그대로 유지되기 때문에 인조 그라파이트 방열시트의 표면은 상기 직조된 직물 형태의 패턴을 그대로 유지하게 된다. 이에 따라 인조 그라파이트 방열시트(100)는 표면이 패턴화된 형상을 보인다.
이러한 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트(100)는 두께가 100㎛ 이상 내지 700㎛ 이하를 나타내며, 두꺼운 방열시트의 생산에 유리한 조건을 가질 수 있다.
도 3은 본 발명의 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 단면도이다.
본 발명의 제조 방법에 따라 제조된 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트(100)는 직조된 직물 형태의 베이스 기재를 포함하며, 상기 베이스 기재는 탄소시트이다. 구체적으로, 상기 탄소시트는 베이스 기재가 탄화된 시트 형상의 탄화물로서, 탄소시트의 표면 및 내부에 폴리이미드 수지가 탄화된 탄화물을 포함할 수 있다.
본 발명의 최종 결과물인 방열시트(100)는 고온의 탄화와 흑연화 과정을 거쳐 제조되며, 폴리이미드 수지는 남아있지 않고 탄소시트 형태로 변형되어 제조된 것이다. 따라서, 직조된 직물 형태의 베이스 기재가 탄소시트로 변형된 형태를 보이며, 탄화된 베이스 기재의 내부 또는/및 표면에 탄소(탄화물)가 분산된 형태를 보인다.
그리고 베이스 기재의 직조된 직물 형태만 그대로 남게 됨으로써, 방열시트(100)의 표면에 패턴을 갖는 것을 특징으로 한다.
도 3은 방열시트(100)의 표면에만 직물 형태를 패턴화하여 도시하였으며, 베이스 기재의 전체 또는 일부가 직조된 직물로 형성됨에 따라 방열시트(100)의 전체 또는 일부가 패턴화될 수 있다.
직조된 직물 형태의 베이스 기재는 전술한 바와 같다.
본 발명에 따라 제조된 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트(100)는 수평방향의 열확산율은 500 내지 1200 mm2/s 일 수 있으며, 수직방향의 열확산율은 2 내지 8 mm2/s 일 수 있다. 여기서 수평방향은 방열시트의 평면방향을 의미하고, 수직방향은 평면에 대한 수직방향을 의미한다.
이상과 같이 본 발명에 대해서 예시한 도면을 참조로 하여 설명하였으나, 본 명세서에 개시된 실시 예와 도면에 의해 본 발명이 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술사상의 범위 내에서 통상의 기술자에 의해 다양한 변형이 이루어질 수 있음은 자명하다. 아울러 앞서 본 발명의 실시 예를 설명하면서 본 발명의 구성에 따른 작용 효과를 명시적으로 기재하여 설명하지 않았을 지라도, 해당 구성에 의해 예측 가능한 효과 또한 인정되어야 함은 당연하다.
100 : 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트

Claims (9)

  1. (a) 직조된 직물 형태의 베이스 기재를 마련하는 단계;
    (b) 상기 베이스 기재에 폴리아믹산(PAA) 용액을 함침시켜, 베이스 기재 내부면과 표면에 폴리아믹산 용액이 침투된 시트를 형성하는 단계;
    (c) 상기 시트를 건조 및 경화하여 프리프레그를 형성하는 단계; 및
    (d) 상기 프리프레그를 탄화 및 흑연화하여 인조 그라파이트 시트를 제조하는 단계;를 포함하고,
    상기 폴리아믹산 용액은 유기 용매 100중량부에 대하여, 디아민 화합물과 디안하이드라이드 화합물 1~25중량부를 포함하고, 상기 폴리아믹산의 중량평균분자량은 50,000~300,000 이며,
    상기 폴리아믹산 용액은 유기 용매 내 폴리아믹산 수지의 고형분이 15~17wt%일 때 25℃에서 100,000 ~ 300,000cP 의 점도를 가지며,
    상기 탄화는 700~1800℃ 및 10~200torr 압력에서 수행되며,
    상기 인조 그라파이트 시트의 표면은 베이스 기재의 직조된 직물 형태를 유지하여 패턴을 가지며,
    상기 인조 그라파이트 시트의 두께는 100㎛ 이상인 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 직조된 직물 형태의 베이스 기재는 천연 섬유 및 인조 섬유 중 1종 이상을 포함하는 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 폴리아믹산 용액은 p-페닐렌 디아민(PPDA), 4,4-옥시디아닐린(ODA) 중 1종 이상을 포함하는 디아민 화합물, 및 피로멜리틱 디안하이드라이드(PMDA), 바이페닐-테트라카복실릭산(BPDA) 중 1종 이상을 포함하는 디안하이드라이드 화합물을 포함하는 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법.
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서,
    상기 흑연화는 2000~3000℃에서 수행되는 패턴화된 인조 그라파이트 방열시트의 제조 방법.
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 삭제
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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR102012384B1 (ko) * 2017-12-27 2019-08-20 에스케이씨 주식회사 전지용 포장재 및 이를 포함하는 배터리 셀
KR20190102560A (ko) * 2018-02-26 2019-09-04 에스케이씨코오롱피아이 주식회사 향상된 열전도도를 가지는 그라파이트 시트용 폴리이미드 필름, 이의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 그라파이트 시트

Patent Citations (2)

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