KR102127349B1 - 플로우 마크가 개선된 무도장 메탈릭 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이의 성형품 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 일 실시예는 폴리스티렌 수지 조성물을 제공한다. 상기 폴리스티렌 수지 조성물은 폴리프로필렌계 수지 50 내지 75 중량%, 에틸렌-α-올레핀 공중합체 5 내지 30 중량%, 내스크래치 첨가제 1 내지 5 중량% 및 무기 충전제 5 내지 25 중량%를 포함할 수 있다. 이때, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는, 3 내지 5의 무니 점도를 갖는 제1 에틸렌-α-올레핀 공중합체, 상기 제1 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 5 내지 7배의 무니 점도를 갖는 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체, 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 8 내지 10배의 무니 점도를 갖는 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 13 내지 15배의 무니 점도를 갖는 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
Description
본 발명은 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이의 성형품에 관한 것이다.
최근 자동차 외장부품의 제조비용 절감 및 환경보호 이슈로 인한 무도장 제품을 제작하기 위해 많은 연구가 진행되고 있다. 폴리프로필렌 수지는 가격이 저렴하고 경량화 및 기계적 강도 등의 특성이 우수하여 자동차 내외장재뿐만 아니라 각종 전기전자 분야에까지 폭넓게 사용되고 있다. 하지만 폴리프로필렌 수지를 적용한 무도장 제품은 사출 성형 시 수지의 유동에 의해 발생하는 외관 결함(Halo, Ripple, Flow mark 등)의 한계를 갖는다.
플로우 마크(Flow mark)란 사출 성형품의 표면에 유동 방향과 교차하는 방향으로 나타나는 복수의 주기적인 줄무늬 모양을 의미하며, 플로우 마크 또는 타이거 마크라고 불린다. 이러한 플로우 마크는 금형 내 수지유동의 변동에 따라 나타나는 현상으로, 유동의 길이가 길어질수록 유동 말단 부근에서 플로우 마크라 불리는 줄무늬 외관 결함이 발생하기 쉬운데, 이는 성형품의 외관 품질을 저하시켜 문제가 된다. 따라서, 사출 성형 시 플로우 마크의 발생을 방지하는 한편 성형품의 우수한 물성 밸런스를 유지하는 폴리프로필렌 수지 조성물의 개발이 요구된다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 사출 형성 시 성형품의 플로우 마크(flow mark) 발생을 방지하고 우수한 물성 밸런스를 갖는 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이의 성형품을 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 일 실시예는 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다. 상기 폴리프로필렌 수지 조성물은 폴리프로필렌계 수지 50 내지 75 중량%, 에틸렌-α-올레핀 공중합체 5 내지 30 중량%, 내스크래치 첨가제 1 내지 5 중량% 및 무기 충전제 5 내지 25 중량%를 포함하고, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는, 3 내지 5의 무니 점도를 갖는 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체, 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 5 내지 7배의 무니 점도를 갖는 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체, 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 8 내지 10배의 무니 점도를 갖는 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 13 내지 15배의 무니 점도를 갖는 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 상기 폴리프로필렌계 수지는 폴리프로필렌 단독 중합체, 에틸렌-프로필렌 블록 공중합체 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
또한, 상기 폴리프로필렌계 수지는 용융지수(MI)가 50 내지 120g/10분(230℃, 2.16kg)일 수 있다.
또한, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 에틸렌 및 탄소수 3 내지 10의 α-올레핀 중 적어도 하나의 α-올레핀의 공중합체일 수 있다.
또한, 상기 내스크래치 첨가제는 실록산 마스터배치일 수 있다.
또한, 상기 무기충전제는 탈크, 탄산칼슘, 클레이, 휘스커, 카올린, 황산바륨, 올라스토나이트, 마이카, 점토, 수산화마그네슘, 산화티탄, 카본블랙, 글라스버블 및 유리섬유로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 프로필렌계 엘라스토머를 더 포함하고, 전체 수지 조성물 내 상기 프로필렌계 엘라스토머의 함량은 5 내지 20 중량%일 수 있다.
또한, 상기 프로필렌계 엘라스토머는 에틸렌-프로필렌 엘라스토머, 프로필렌-부텐 엘라스토머 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
또한, 상기 프로필렌계 엘라스토머는 용융지수(MI)가 35 내지 55g/10분(230℃, 2.16kg)일 수 있다.
또한, 산화방지제, 자외선 흡수제, 핵제, 커플링제, 분산제, 활제, 슬립제(SLIP제), 난연제, 금속 안료, 유무기 안료, 내열안정제, 내후안정제 및 대전방지제로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 기능성 첨가제를 더 포함할 수 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 다른 실시예는 성형품을 제공한다. 상기 성형품은 본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물의 사출품을 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 제1 내지 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량을 조절을 통해 전체 수지 조성물의 적절한 점도를 유도하여 사출 성형 시 플로우 마크의 발생을 방지하고 이와 동시에 우수한 충격강도, 수축률 등의 우수한 물성 밸런스를 갖는 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공할 수 있다.
본 발명의 효과는 상기한 효과로 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 상세한 설명 또는 특허청구범위에 기재된 발명의 구성으로부터 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
이하에서는 첨부한 도면을 참조하여 본 발명을 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며, 따라서 여기에서 설명하는 실시예로 한정되는 것은 아니다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결(접속, 접촉, 결합)"되어 있다고 할 때, 이는 "직접적으로 연결"되어 있는 경우뿐 아니라, 그 중간에 다른 부재를 사이에 두고 "간접적으로 연결"되어 있는 경우도 포함한다. 또한 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 구비할 수 있다는 것을 의미한다.
본 명세서에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 명세서에 있어서 “무니 점도(mooney viscosity)”는 121°C에서의 ASTM-D1646에 따라 측정된 무니 점도(ML1+4@121°C)를 의미한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 폴리프로필렌계 수지 50 내지 75 중량%, 에틸렌-α-올레핀 공중합체 5 내지 30 중량%, 내스크래치 첨가제 1 내지 5 중량% 및 무기 충전제 5 내지 25 중량%를 포함하고, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는, 3 내지 5의 무니 점도를 갖는 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체, 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 5 내지 7배의 무니 점도를 갖는 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체, 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 8 내지 10배의 무니 점도를 갖는 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 13 내지 15배의 무니 점도를 갖는 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 서로 다른 점도를 갖는 제1 내지 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체의 조합을 통해 전체 수지 조성물의 점도를 적절히 조절하여 사출 성형시 플로우 마크(Flow mark) 발생을 방지하고, 이와 동시에 우수한 강성 및 내충격성 등 우수한 물성 밸런스를 부여할 수 있다.
이하에서는 본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물을 구성하는 조성 성분을 보다 구체적으로 설명한다.
(a) 폴리프로필렌계 수지
본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 기본 수지로서 폴리프로필렌계 수지를 포함한다. 상기 폴리프로필렌계 수지는 폴리프로필렌 단독 중합체, 에틸렌-프로필렌 블록 공중합체, 프로필렌-1-부텐 블록 공중합체, 프로필렌-1-헥센 블록 공중합체 또는 이들의 혼합물일 수 있으며, 바람직하게는 폴리프로필렌 단독 중합체, 에틸렌-프로필렌 블록 공중합체 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
특정의 구체예에서 상기 폴리프로필렌계 수지는 에틸렌-프로필렌 블록 공중합체일 수 있는데, 이때 상기 폴리프로필렌계 수지는 프로필렌 단량체 70 내지 99 중량%와 에틸렌 단량체 1 내지 30 중량%가 중합된 공중합체인 것이 바람직하다. 이는 상기 폴리프로필렌계 수지를 구성하는 단량체로서 에틸렌 단량체의 함량이 1 중량% 미만이면 내충격성 감소로 인해 활용성이 떨어지고, 30 중량% 초과에서는 성형품의 강성이 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
상기 폴리프로필렌계 수지는 용융지수(MI)가 50 내지 120g/10분(230℃, 2.16kg)인 것을 사용할 수 있다. 상기 폴리프로필린계 수지의 용융지수(MI)가 50 g/10분(230℃, 2.16kg) 미만이면 흐름성 저하로 성형성이 저하될 수 있고, 120 g/10분(230℃, 2.16kg) 초과이면 충격강도가 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
상기 폴리프로필린계 수지는 전체 수지 조성물의 100 중량%에 대하여 50 내지 75 중량%, 55 내지 65 중량%로 포함될 수 있다. 상기 폴리프로필렌계 수지의 함량이 50 중량% 미만인 경우, 수지 조성물의 강성이 저하되고 내열성이 낮아져 성형품의 기능을 충분히 발휘하기 어려운 문제가 있다. 상기 폴리프로필렌계 수지의 함량이 75 중량% 초과인 경우에는 내충격성이 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
(b) 에틸렌-α-올레핀 공중합체
본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 탄성물질(elastic material)로서 에틸렌-α-올레핀 공중합체를 포함하여 탄성 및 유연성을 부여하고 내충격성을 보강할 수 있다.
상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 에틸렌 및 탄소수 3 내지 10의 α-올레핀 중 적어도 하나의 α-올레핀의 공중합체일 수 있다. 구체적으로, 에틸렌 및 1-프로필렌, 1-부텐, 1-펜텐, 1-헥센, 1-헵텐 및 1-옥텐으로 이루어진 군에서 선택되는1종 이상의 α-올레핀 단량체가 공중합되어 형성된 올레핀 공중합체, 삼원공중합체, 올레핀 단량체가 블록공중합되어 형성된 올레핀 블록공중합체, 한 종류의 올레핀 단량체가 공중합체의 골격 사슬 구조를 가지고 다른 종류의 올레핀 단량체가 가지 형태로 결합된 그라프트 공중합체일 수 있다. 이때, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 폴리올레핀 구조의 측쇄에 탄소수 4, 6, 8 등이 연장된 화학구조를 가질 수 있다.
상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량은 전체 수지 조성물 100 중량%에 대하여 5 내지 30 중량%로 포함될 수 있다. 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량이 5 중량% 미만인 경우 충격 특성이 저하될 수 있고, 30 중량% 초과인 경우에는 강성이 저하될 수 있고, 연성이 강화되어 굴곡 탄성률 들의 기계적 물성이 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 점도가 서로 다른 제1 내지 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체의 조합을 통해 전체 수지 조성물의 점도를 적절히 조절하여 사출 시 플로우 마크(Flow mark)의 발생을 방지하고 우수한 성형성을 부여할 수 있다.
구체적으로, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 3 내지 5의 무니 점도를 갖는 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체, 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 5 내지 7배의 무니 점도를 갖는 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체, 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 8 내지 10배의 무니 점도를 갖는 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 13 내지 15배의 무니 점도를 갖는 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
이때, 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 용융지수(MI)는 10 내지 15g/10분(190℃, 2.16kg)일 수 있고, 상기 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체의 용융지수(MI)는 0.8 내지 1.5g/10분(190℃, 2.16kg)일 수 있고, 상기 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체의 용융지수(MI)는 0.4 내지 1.0g/10분(190℃, 2.16kg)일 수 있고, 상기 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체의 용융지수(MI)는 0.4 미만일 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 제1 내지 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물의 성형 시 플로우 마크(Flow mark)의 발생을 최소화하는 한편 성형품의 기타 물성을 저하시키지 않는 적절한 함량으로 포함되어야 한다. 구체적으로, 상대적으로 낮은 무니 점도(mooney viscosity) 값을 갖는 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량이 커 전체 수지 조성물의 점도가 낮아지는 경우 플로우 마크(Flow mark) 발생을 초래할 수 있고, 반대로 상대적으로 높은 무니 점도(mooney viscosity) 값을 갖는 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량이 커 전체 수지 조성물의 점도가 높아지는 경우 플로우 마크(Flow mark)의 제어에는 효과적이나 충격강도, 수축률 등의 물성이 저하될 수 있음에 유의하여야 한다.
특정의 구체예에서, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 상기 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체일 수 있으며, 전체 수지 조성물 내에 포함된 상기 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량은 5 내지 30 중량%, 바람직하게는 15 내지 25 중량%일 수 있다.
다른 예에서, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 상기 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체일 수 있으며, 전체 수지 조성물 내에 포함된 상기 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량은 5 내지 30 중량%, 바람직하게는 15 내지 25 중량%일 수 있다.
또 다른 예에서, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 상기 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체를 포함할 수 있다. 이때, 상기 제1 및 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량 합은 전체 수지 조성물 100중량%에 대하여 5 내지 30 중량%이고, 상기 제1에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량은 5 내지 15 중량%, 상기 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량은 5 내지 15 중량%일 수 있다.
또 다른 예에서, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 상기 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체일 수 있으며, 전체 수지 조성물 내에 포함된 상기 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량은 5 내지 30 중량%, 바람직하게는 5 내지 10 중량%일 수 있다.
또 다른 예에서, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체를 포함할 수 있다. 이때, 상기 제2 에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 제3 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량 합은 전체 수지 조성물 100 중량%에 대하여 5 내지 30 중량%이고, 상기 제2 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량은 13 내지 18 중량%, 상기 제3 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량은 2 내지 7 중량%일 수 있다.
또 다른 예에서, 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 제2에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체를 포함할 수 있다. 이때, 상기 제2 에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 제3 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량 합은 전체 수지 조성물 100 중량%에 대하여 5 내지 30 중량%이고, 상기 제2 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량은 8 내지 12 중량%, 상기 제3 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량은 8 내지 16 중량%일 수 있다.
상술한 상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체를 이루는 상기 제1 내지 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량 예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공한 것일 뿐, 상술한 함량 예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니며, 본 발명은 본 발명의 목적을 수행하기 위해 변경 가능한 범위를 포함한다.
(c) 내스크래치 첨가제
본 발명의 일실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 내스크래치 성능을 부여하여 성형품의 품질을 향상시키기 위한 내스크래치 첨가제를 포함할 수 있다. 상기 내스크래치 첨가제는 실록산 마스터배치일 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 실록산 마스터배치는 폴리프로필렌-실록산 마스터배치로 폴리프로필렌 50중량%, 초고분자량(Ultra High Molecular Weight, UHMW) 실록산 수지 50중량%를 조성으로 하는 마스터배치일 수 있다. 실록산 마스터배치는 슬립성을 향상시키고, 흠 및 스크래치 방지 특성을 증진시키는 등 표면기능을 더욱 개선시켜 주는 효과가 있다. 또한 실리콘 소재를 사용할 때 발생할 수 있는 유체 및 기타 첨가제의 이탈을 막아준다.
상기 내스크래치 첨가제는 전체 수지 조성물 100 중량%에 대하여 1 내지 5 중량%, 바람직하게는 2 내지 3 중량%의 함량 범위로 포함될 수 있다. 상기 내스크래치 첨가제의 함량이 1 중량% 미만으로 적으면 내스크래치 성능 개선효과가 충분하지 않고, 5 중량%를 초과하는 경우 추가적으로 내스크래치 성능이 개선되기 어렵고 오히려 과도한 투입으로 인한 비용상승의 문제가 발생할 수 있다.
(d) 무기 충전제
본 발명의 일실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 성형품의 구조강도를 개선하기 위한 무기충전제를 포함할 수 있다. 상기 무기충전제는 탈크, 탄산칼슘, 클레이, 휘스커, 카올린, 황산바륨, 올라스토나이트, 마이카, 점토, 수산화마그네슘, 산화티탄, 카본블랙, 글라스버블 및 유리섬유로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. 바람직하게는 상기 무기충전제는 탈크(talc)를 포함할 수 있는데, 상기 탈크는 수지 조성물에 유연성, 강성, 내저온충격성 등의 물성을 보강하는 효과가 우수하여 본 발명의 무기충전제로 적합하다. 상기 탈크는 평균 입경이 5㎛ 미만인 것이 바람직한데, 이는 평균 입경이 5㎛를 초과할수록 강성 보강의 효과가 떨어지고 지나치게 초과할 경우 성형품의 외관에 충진물의 형태가 관찰될 수 있어 문제가 된다. 단, 지나치게 작은 입경의 탈크를 사용하게 되면 공정 및 함량관리에 어려움이 있는바, 탈크의 평균 입경은 0.1 내지 5.0㎛인 것이 적합하다.
상기 무기충전제의 함량은 전체 수지 조성물 100 중량%에 대하여 5 내지 25중량%로 포함될 수 있다. 상기 무기충전제의 함량이 5 중량% 미만이면 강성 보강효과가 낮고 수축률 개선이 어려우며, 25 중량%를 초과하는 경우에는 고비중으로 인해 중량절감 효과를 얻기 힘든 문제가 있다.
(e) 프로필렌계 엘라스토머
본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 프로필렌계 엘라스토머를 추가적으로 포함할 수 있다. 상기 프로필렌계 엘라스토머는 에틸렌-프로필렌 엘라스토머, 프로필렌-부텐 엘라스토머 또는 이들의 혼합물일 수 있으며, 이때 상기 프로필렌계 엘라스토머는 프로필렌과 α-올레핀의 단량체가 공중합되어 형성된 프로필렌계 공중합체 엘라스토머일 수 있다.
상기 프로필렌계 엘라스토머는 용융지수(MI)가 35 내지 55g/10분(230℃, 2.16kg)일 수 있다. 또한, 상기 프로필렌계 엘라스토머는 용융지수(MI)가 15 내지 25g/10분(190℃, 2.16kg)일 수 있다. 상기 프로필렌계 엘라스토머의 용융지수(MI)가 230℃, 2.16kg에서 35g/10분 미만인 경우 뭉침 발생으로 인한 부분적인 충격강도 저하가 야기될 수 있고, 230℃, 2.16kg에서 55g/10분 초과인 경우에는 고무 성분의 분자량 및 분산상 크기가 작아져 충격 특성이 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
수지 조성물 내 상기 프로필렌계 엘라스토머의 함량은 전체 수지 조성물의 100 중량%에 대하여 5 내지 20 중량%, 바람직하게는 10 내지 15 중량%의 범위로 포함될 수 있다. 상기 프로필렌계 엘라스토머의 함량이 5 중량% 미만이면 저온충격강도 효과가 저하될 수 있고, 함량이 20 중량% 초과이면 내열성이 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
(f) 기능성 첨가제
본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 기술분야에서 통상적으로 사용되는 기능성 첨가제를 추가적으로 포함할 수 있다. 예컨대, 상기 기능성 첨가제는 산화방지제, 자외선 흡수제, 핵제, 커플링제, 분산제, 활제, 슬립제(SLIP제), 난연제, 안료, 내열안정제, 내후안정제 및 대전방지제로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 분산제 또는 활제는 안료 및 탈크와 같은 무기충전제의 분산성 및 작업간 전단력(shear stress)를 감소시키는 효과를 부여할 수 있으며, 상기 산화방지제는 전단력(shear stress) 등으로 분해되는 폴리올레핀의 분자량 감소를 방지하기 위한 것으로 페놀계 산화방지제, 포스파이트계 산화방지제, 티오디프로피오네이트(Thiodipropionate) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나를 포함할 수 있다.
상기 자외선 흡수제는 폴리프로필렌 수지 조성물에 포함되어, 고분자 사슬을 분해시키는 자외선을 차단하거나 흡수하여 고분자의 물성 및 외관변화 예를 들어, 노화를 방지하는 특성이 있으며, 하이드록실벤조페논(hydroxyl benzophenone), 벤조트리아졸(benzotriazoles) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나일 수 있다.
상기 안료는 금속성 질감을 나타내는 알루미늄, 황동, 마이카 등으로 구성된 효과성 안료를 포함할 수 있고, 높은 내광성을 갖는 채색안료를 포함할 수 있다. 상기 채색안료로는 프탈로시안계 안료를 포함하는 유기안료 및/또는 이산화티탄, 카본 블랙을 포함하는 무기안료를 사용할 수 있다.
다음으로 본 발명의 다른 실시예에 따른 성형품에 대해 설명한다. 본 발명의 다른 실시예는 상술한 본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물의 사출품을 포함하는 성형품을 제공할 수 있다. 상기 성형품은 별도의 도장을 필요로 하지 않는 무도장 성형품으로, 본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물이 MIC(molded in color) 공법에 의해 사출 성형된 것일 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 상기 제1 내지 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량을 조절을 통해 성형 시 플로우 마크(Flow mark) 발생을 방지하여 외관 품질이 우수한 성형품을 제공할 수 있고, 또한, 충격강도, 수축률 등의 물성 밸런스가 우수하여 전지전자제품, 자동차 내외장 부품의 소재로 유용하다.
이하에서는 제조예 및 비교예를 통해 본 발명에 대해 보다 상세하게 설명한다. 하지만 본 발명이 제조예 및 비교예에 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1 내지 6 및 비교예 1>
하기 표 1에 나타낸 성분들을 그 기재된 함량으로 믹서(mixer)에 투입하고 잘 혼합한 다음, 이 혼합물을 압출기(extruder)에 투입하고 용융혼련하여 수지 조성물을 제조하였다.
[표 1]
상기 표 1에 기재된 항목의 조성 성분 및 각 성분의 특성은 하기에 나타내었다.
<조성 성분>
(1) 폴리프로필렌계 수지
하기 표 2에 나타낸 에틸렌-프로필렌 공중합체를 사용하였다.
[표 2]
(2) 에틸렌-α-올레핀 공중합체
하기 표 3에 나타낸 에틸렌-프로필렌-옥텐 공중합체를 사용하였다.
[표 3]
(3) 프로필렌계 엘라스토머
하기 표 4에 나타낸 에틸렌-프로필렌 엘라스토머를 사용하였다.
[표 4]
(4) 내스크래치 첨가제
폴리프로필렌 50중량%, 초고분자량(UHMW)인 실록산 수지 50중량%로 조성된 마스터배치를 사용하였다.
(5) 무기충전제
평균 입경이 0.5 내지 2.0 ㎛ 범위의 탈크(talc)를 사용하였다.
(6) 기능성 첨가제
상기 기능성 첨가제의 성분 및 특성은 이하에서 기술한다.
1) 활제: 스테아르센 계통의 화합물로서 thylene bis Stearamid를 사용하였다. 활제는 조성물 제조 시 발생하는 전단력(shear stress)를 감소시키는 기능을 갖는다. thylene bis Stearamid 외에 Magnesium Stearate, Calcium Sterate가 사용될 수 있다.
2) 산화방지제: Pentaerythritol Tetrakis(3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate)를 사용하였으며, 산화 및 열분해에 의해 제조 또는 사용 시 발생하는 품질저하를 방지하는 기능을 갖는다. Pentaerythritol Tetrakis(3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate) 외에 Tris(2,4-di-tert butylphenyl) phosphite를 사용할 수 있다.
3) 자외선 차단제: 2-(2-Hydroxy-3-tert-butyl-5-methylphenyl)-5-chlorobenzortriazole를 사용하였으며, 자외선에 의해 산화를 방지하는 기능을 갖는다. HALS과 사용시 시너지효과가 있으며 대표적으로 사용되는 HALS로는 Poly[[6-[(1,1,3,3-tetramethylbutyl)amino]-1,3,5-triazine-2,4-diyl][(2,2,6,6- tetramethyl-4-piperidinyl)imino]-1,6-hexanediyl[(2,2,6,6-tetramethyl-4- piperidinyl)imino]]) 을 예시로 들 수 있다.
4) 효과성 안료: 판상의 형태로 평균 입경 5~75㎛ 범위의 알루미늄 안료를 사용하였으며, 반사력, 시각적 굴절력, 빛 간섭과 같은 광학 특성을 가져 금속성의 광택을 구현할 수 있다.
5) 내광성 안료: 화이트(밝은) 칼라를 구현하기 위해 이산화티탄, 블랙(어두운) 칼라를 구현하기 위해 High Black Carbon을 사용하였다.
<물성 평가>
상기 실시예 1 내지 6 및 비교예 1의 수지 조성물을 사출기를 통해 사출성형하고, 이를 상온에서 방치하여 시편을 제작하였으며, 제작된 시편에 대한 물성 측정 결과를 하기 표 5에 나타내었다. 각 측정 항목의 측정방법은 아래와 같다.
(1) 플로우 마크: 시편의 플로우 마크를 육안으로 관찰하는 관능평가를 실시하였으며, 발생 정도를 숫자로 표현하였다. 숫자가 낮을수록 플로우 마크 발생이 적은 것을 의미한다.
(2) 용융지수: ASTM D1238에 따라 230℃, 2.16 kg에서 측정하였다.
(3) 수축률: ASTM 인장시편을 이용하여 사출 후 24시간 이상 경과 후 초기 길이와 수축 후 길이의 차이를 측정하여 1/1000 단위로 측정하였다.
(4) IZOD 충격강도: ASTM D256에 따라 상온에서 측정하였다.
[표 5]
상기 표 5를 참조하면, 제1내지 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함유량에 따라 플로우 마크, IZOD 충격강도 등의 물성이 변하였으며, 특히 고점도 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 함량이 높아져 전체 수지 조성물의 점도 값이 상승할수록 플로우 마크의 발생이 적어지는 경향을 보였다. 구체적으로, 제4에틸렌-α-올레핀 공중합체 20중량%를 포함하는 실시예 1의 경우 플로우 마크의 관능평가 값이 1로 나타나 가장 우수한 외관 품질을 보였으나, IZOD 충격강도는 100 J/m으로 비교예 1에 비하여 저하된 값을 갖는 것으로 확인되었다. 제2 에틸렌-α-올레핀 공중합체를 20중량%로 포함하는 실시예 2의 경우, 충격강도가 상기 실시예 1에 비하여 개선된 430 J/m을 보였으나 상대적으로 낮은 점도로 인해 플로우 마크의 발생이 증가하여 비교예 1과 비슷한 수준으로 나타났고, 가장 낮은 점도를 갖는 실시예 3 및 실시예 4의 경우 플로우 마크가 현저하게 관찰되어 실용성이 떨어지는 것으로 확인되었다. 실시예 5 및 6을 살펴보면, 플로우 마크 관능평가 값은 각각 2, 1.5로 우수한 외관을 보였으며, 충격강도는 각각 200, 350 J/m으로 비교예와 비슷하거나 우수한 물성을 갖는 것으로 확인되었다. 이러한 실시예 5 및 6의 결과를 고려하면, 바람직하게 제2 및 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체를 각각 13 내지 18중량%, 2 내지 7중량%로 포함하고, 더욱 바람직하게는 제2 및 제3에틸렌-α-올레핀 공중합체를 각각 8 내지 12중량%, 8 내지 16중량%로 포함하는 경우 성형품의 플로우 마크의 발생을 최소화하고 우수한 충격강도, 수축률 등의 우수한 물성 밸런스를 갖는 것을 알 수 있다.
전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.
본 발명의 범위는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
Claims (11)
- 폴리프로필렌계 수지 50 내지 75 중량%;
에틸렌-α-올레핀 공중합체 5 내지 30 중량%;
내스크래치 첨가제 1 내지 5 중량%; 및
무기 충전제 5 내지 25 중량%;를 포함하고,
상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는 에틸렌 및 탄소수 3 내지 10의 α-올레핀 중 적어도 하나의 α-올레핀의 공중합체인 것을 특징으로 하고,
상기 에틸렌-α-올레핀 공중합체는, 3 내지 5의 무니 점도를 갖는 제1 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 5 내지 7배의 무니 점도를 갖는 제2 에틸렌-α-올레핀 공중합체 및 상기 제1 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 8 내지 10배의 무니 점도를 갖는 제3 에틸렌-α-올레핀 공중합체를 포함하는 것을 특징으로 하고,
상기 제1 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 용융지수(MI)는 10 내지 15g/10분(190℃, 2.16kg)이고, 상기 제2 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 용융지수(MI)는 0.8 내지 1.5g/10분(190℃, 2.16kg)이고, 상기 제3 에틸렌-α-올레핀 공중합체의 용융지수(MI)는 0.4 내지 1.0g/10분(190℃, 2.16kg)인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 폴리프로필렌계 수지는 폴리프로필렌 단독 중합체, 에틸렌-프로필렌 블록 공중합체 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 폴리프로필렌계 수지는 용융지수(MI)가 50 내지 120g/10분(230℃, 2.16kg)인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물. - 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 내스크래치 첨가제는 실록산 마스터배치인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 무기충전제는 탈크, 탄산칼슘, 클레이, 휘스커, 카올린, 황산바륨, 올라스토나이트, 마이카, 점토, 수산화마그네슘, 산화티탄, 카본블랙, 글라스버블 및 유리섬유로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
프로필렌계 엘라스토머를 더 포함하고, 전체 수지 조성물 내 상기 프로필렌계 엘라스토머의 함량은 5 내지 20 중량%인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물. - 제7항에 있어서,
상기 프로필렌계 엘라스토머는 에틸렌-프로필렌 엘라스토머, 프로필렌-부텐 엘라스토머 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물. - 제7항에 있어서,
상기 프로필렌계 엘라스토머는 용융지수(MI)가 35 내지 55g/10분(230℃, 2.16kg)인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
산화방지제, 자외선 흡수제, 핵제, 커플링제, 분산제, 활제, 슬립제(SLIP제), 난연제, 금속 안료, 유무기 안료, 내열안정제, 내후안정제 및 대전방지제로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 기능성 첨가제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물. - 제1항의 폴리프로필렌 수지 조성물의 사출품을 포함하는 것을 특징으로 하는 성형품.
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