KR102114924B1 - 열전 레그용 소결체, 열전 소자 및 그의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 한 실시예에 따른 열전 소자의 열전 레그용 소결체는 비스무스 텔루라이드계 열전 소재를 포함하며, 제백 지수(ZT)가 0.9 이상이다.

Description

열전 레그용 소결체, 열전 소자 및 그의 제조 방법{PELLET FOR THERMO ELECTRIC LEG, THERMO ELECTRIC ELEMENT AND METHOD OF PRODUCTING THE SAME}
본 발명은 열전소자에 관한 것으로, 보다 상세하게는 열전 레그용 소결체, 열전 소자 및 그의 제조 방법에 관한 것이다.
열전현상은 재료 내부의 전자(electron)와 정공(hole)의 이동에 의해 발생하는 현상으로, 열과 전기 사이의 직접적인 에너지 변환을 의미한다.
열전소자는 열전현상을 이용하는 소자를 총칭하며, 전기저항의 온도 변화를 이용하는 소자, 온도 차에 의해 기전력이 발생하는 현상인 제벡 효과를 이용하는 소자, 전류에 의한 흡열 또는 발열이 발생하는 현상인 펠티에 효과를 이용하는 소자 등이 있다.
열전소자는 가전제품, 전자부품, 통신용 부품 등에 다양하게 적용되고 있으며, 열전소자의 열전성능에 대한 요구는 점점 더 높아지고 있다.
열전소자는 기판, 전극 및 열전 레그를 포함한다. 열전 레그는 열전소자의 성능을 좌우하는 중요한 지표일 수 있다. 열전 레그를 얻기 위하여, 열전 소재를 핫프레스(hot press)로 가공하거나, 열전 소재로부터 잉곳(ingot)을 제조한 후 분쇄하여 사출할 수 있다.
이러한 경우, 열 처리 시간이 길어짐에 따라 그레인(grain)이 성장하여, 열전 레그의 열전 효율이 낮아질 수 있다. 또한, 몰딩 내의 위치에 따라 소결체의 열전 효율이 다르게 나타날 수도 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 열전 효율이 양호하며, 성능이 균일한 열전 레그용 소결체, 열전 소자 및 그의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 열전 소자의 열전 레그용 소결체는 비스무스 텔루라이드계 열전 소재를 포함하며, 제백 지수(ZT)가 0.9 이상이다.
상기 열전 레그용 소결체의 평균 입자 지름은 1nm 내지 1㎛일 수 있다.
상기 열전 레그용 소결체 내에서 상기 제백 지수(ZT)의 최저값에 대한 최고값의 비가 1.01 이하일 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 열전 소자는 하부 기판, 상기 하부 기판 상에 적층된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 적층된 P형 열전 레그, 상기 제1 전극 상에 적층된 N형 열전 레그, 상기 P형 열전 레그 및 상기 N형 열전 레그 상에 적층된 제2 전극, 그리고 상기 제2 전극 상에 적층된 상부 기판을 포함하며, 상기 P형 열전 레그 및 상기N형 열전 레그 중 적어도 하나는 비스무스 텔루라이드계 열전 소재를 포함하며, 제백 지수(ZT)가 0.9 이상이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 열전 레그용 소결체의 제조 방법은Bi 및 Te를 포함하는 재료를 열전 레그용 소결체를 제작하기 위한 몰드에 주입하는 단계, 그리고 상기 몰드의 외주면을 통하여 열을 공급하며 소결하는 단계를 포함한다.
상기 소결하는 단계는, 300 내지 600℃에서 180초 내지 240초 동안 진행될 수 있다.
상기 열은 상기 몰드의 외주면을 둘러싸는 고주파 링으로부터 공급될 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 열전 효율이 양호한 열전 레그용 소결체 및 열전 소자를 얻을 수 있다.
또한, 균일한 성능을 가진 열전 소자를 얻을 수 있어, 품질이 낮은 제품을 생산할 확률을 낮출 수 있다.
또한, 공정 시간을 단축할 수 있어 비용을 줄이고 생산 효율을 높일 수 있다.
도 1은 열전소자의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 한 실시예에 따라 열전 레그용 소결체를 제작하는 방법을 나타내는 순서도이다.
도 3은 열전 레그용 소결체로부터 열전 레그를 얻는 과정을 나타내는 일 예이다.
도 4는 열전 레그용 소결체를 제작하기 위한 장비의 일 예이다.
도 5는 본 발명의 한 실시예에 따른 열전 레그용 소결체를 제작하기 위한 장비이다.
도 6은 도 4의 장비를 통하여 300 내지 600℃에서 18분간 가열하여 제작된 열전 레그용 소결체의 SEM 사진이다.
도 7은 도 5의 장비를 통하여 300 내지 600℃에서 240초간 제작된 열전 레그용 소결체의 SEM 사진이다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
제2, 제1 등과 같이 서수를 포함하는 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되지는 않는다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제2 구성요소는 제1 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제1 구성요소도 제2 구성요소로 명명될 수 있다. 및/또는 이라는 용어는 복수의 관련된 기재된 항목들의 조합 또는 복수의 관련된 기재된 항목들 중의 어느 항목을 포함한다.
어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "연결되어" 있다거나 "접속되어" 있다고 언급된 때에는, 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되어 있거나 또는 접속되어 있을 수도 있지만, 중간에 다른 구성요소가 존재할 수도 있다고 이해되어야 할 것이다. 반면에, 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "직접 연결되어" 있다거나 "직접 접속되어" 있다고 언급된 때에는, 중간에 다른 구성요소가 존재하지 않는 것으로 이해되어야 할 것이다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 실시예를 상세히 설명하되, 도면 부호에 관계없이 동일하거나 대응하는 구성 요소는 동일한 참조 번호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다.
도 1은 열전소자의 단면도이다.
도 1을 참조하면, 열전소자(100)는 하부 기판(110), 전극(120), 결합부(130), N형 레그(140), P형 레그(150), 결합부(160), 전극(170) 및 상부 기판(180)을 포함한다. 하부 기판(110) 상에 전극(120)이 적층되고, 전극(120) 상에 N형 레그(140) 및 P형 레그(150)가 적층되며, N형 레그(140) 및 P형 레그(150) 상에 전극(170)이 적층되고, 전극(170) 상에 상부 기판(180)이 적층된다.
전극(120, 170)에 리드선을 통하여 직류 전압을 인가하면, 펠티에 효과로 인하여 P형 레그(150)로부터 N형 레그(140)로 전류가 흐르는 기판은 열을 흡수하여 냉각부로 작용하고, N형 레그(140)로부터 P형 레그(150)로 전류가 흐르는 기판은 가열되어 발열부로 작용할 수 있다.
본 명세서에서 N형 레그 및 P형 레그를 통칭하여 열전 레그라 한다.
도 2는 본 발명의 한 실시예에 따라 열전 레그용 소결체를 제작하는 방법을 나타내는 순서도이다.
도 2를 참조하면, Bi 및 Te를 포함하는 원재료를 열전 레그용 소결체를 제작하기 위한 몰드에 주입한다(S200). 원재료는 Se, Sb, Ag, Au, Pt, Cu, Ni 및 Al 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다. 예를 들어, N형 레그를 위한 원재료 Bi, Te 및 Se를 Bi2Te3 -ySey(0.1<y<0.4)의 비로 포함할 수 있다. 그리고, P형 레그를 위한 원재료 Bi, Sb 및 Te를 Bi2 -xSbxTe3(0<x<1.8)의 비로 포함할 수 있다. 원재료는 옥사이드(Oxide) 형태, 비드 형태, 분말 형태 등으로 주입될 수 있다. 또는, 원재료를 열처리하여 잉곳(ingot)을 제작한 후, 이를 분쇄하여 체거름한 후 몰드에 주입할 수도 있다.
그리고, 몰드의 외주면을 통하여 열을 공급하며 소결한다(S210). 이때, 소결하는 단계는 300 내지 600℃에서 180초 내지 240초 동안 진행될 수 있다. 열은, 예를 들면 몰드의 외주면을 둘러싸는 고주파 링으로부터 공급될 수 있다.
그리고, 단계 S210을 통하여 얻은 소결체를 커팅하여 열전 레그를 제작한다(S220). 도 3은 열전 레그용 소결체로부터 열전 레그를 얻는 과정을 나타내는 일 예이다. 소결체(a)로부터 1차 커팅, 2차 커팅 등 복수의 커팅 공정을 거쳐 열전 레그(b)를 얻을 수 있다.
이와 같이, 몰드의 상부 또는 하부가 아닌 외주면을 통하여 열을 공급하면, 소결 시간을 단축시킬 수 있으며, 입자(grain)의 과대 성장을 막아 열전 효율을 높일 수 있다. 또한, 몰드의 상부, 중간부 및 하부에 열이 고르게 공급되어, 소결체 내의 위치에 따른 열전 효율의 차를 줄일 수 있다.
다음으로, 본 발명의 한 실시예에 따른 열전 레그용 소결체를 제작하기 위한 장비를 설명한다.
도 4는 열전 레그용 소결체를 제작하기 위한 장비의 일 예이다.
도 4를 참조하면, 열전 레그용 소결체를 제작하기 위한 장비(400)는 상부 지지대(410), 하부 지지대(420) 및 몰드(430)를 포함한다. 몰드(430)는 상부 지지대(410) 및 하부 지지대(420) 사이에 위치할 수 있다.
열전 레그용 소결체를 제작하기 위한 장비(400)는, 예를 들면 스파크 플라즈마 신터링 장비일 수 있다.
몰드(430) 내에 열전 재료를 채운 후, 화살표 방향으로 열을 공급하고, 상부 지지대(410) 및 하부 지지대(420)를 통하여 가압하면 열전 레그용 소결체를 얻을 수 있다.
다만, 몰드(430)의 상부 및 하부를 통하여 열을 공급하므로, 열전 레그용 소결체의 길이가 길어짐에 따라 열을 공급하는 시간이 길어져 입자가 과대 성장하게 된다. 입자가 과대 성장하면 열전 효율이 낮아질 수 있다. 또한, 몰드(430)의 상부 또는 하부인지, 중간부인지에 따라 전달되는 열의 양이 상이하며, 입자의 성장 정도도 상이하므로, 소결체 내의 위치에 따라 열전 효율이 달라지게 된다.
본 발명의 실시예에 따르면, 몰드의 외주면을 통하여 열을 공급함으로써, 열 공급 시간을 단축시키며, 몰드 내의 위치에 따른 열전 효율의 차이를 줄이고자 한다.
도 5는 본 발명의 한 실시예에 따른 열전 레그용 소결체를 제작하기 위한 장비이다.
도 5를 참조하면, 열전 레그용 소결체를 제작하기 위한 장비(500)는 상부 지지대(510), 하부 지지대(520), 몰드(530) 및 열 공급부(540)를 포함한다. 몰드(530)는 상부 지지대(510) 및 하부 지지대(520) 사이에 위치하며, 열 공급부(540)는 몰드(530)의 외주면을 둘러싸도록 배치될 수 있다. 열 공급부(540)는, 예를 들면 고주파를 발산하는 고주파 신터링일 수 있다. 고주파 터링의 지름은 몰드(530)의 지름보다 크게 설정될 수 있다. 열 공급부(540)가 몰드(530)의 외주면의 중간부를 둘러싸는 것으로 예시되어 있으나, 열 공급부(540)는 몰드(530)의 외주면의 전체를 둘러싸도록 배치될 수 있다. 열 공급부(540)가 고주파 신터링인 경우, 두 개 이상의 고주파 신터링이 몰드(530)의 외주면의 상하 방향으로 배치될 수도 있다.
이와 같이, 몰드(530)의 외주면을 통하여 열을 공급하면, 소결 공정이 진행되는 시간을 단축 시켜 입자의 과대 성장을 막을 수 있고, 열전 효율을 높일 수 있다. 또한, 몰드(530)의 상부 또는 하부가 아닌 옆면을 통하여 열을 공급하면, 몰드의 상부, 중간부 및 하부에 열이 고르게 전달되어, 소결체의 위치에 따른 성능 차가 줄어들게 된다. 또한, 몰드(530)의 두께를 줄여, 공정 비용을 줄일 수 있다.
도 6은 도 4의 장비를 통하여 300 내지 600℃에서 18분간 가열하여 제작된 열전 레그용 소결체의 SEM 사진이고, 도 7은 도 5의 장비를 통하여 300 내지 600℃에서 240초간 제작된 열전 레그용 소결체의 SEM 사진이다.
도 6과 같이, 비스무스 텔루라이드계 열전 소재를 포함하며 평균 입자 크기가 1㎛ 내지 1mm인 열전 레그용 소결체를 얻었다. 그리고, 도 7과 같이, 비스무스 텔루라이드계 열전 소재를 포함하며 평균 입자 크기가 1nm 내지 1㎛인 열전 레그용 소결체를 얻었다.
이와 같이, 본 발명의 한 실시예에 따라 몰드의 외주면을 통하여 열을 공급하면, 열전 레그용 소결체의 평균 입자 크기를 1㎛ 이하로 조절할 수 있다. 소결체에 포함된 분말의 입도를 줄이면 열전도도를 낮출 수 있으며, 이에 따라 열전 소자의 성능을 나타내는 제벡 지수를 높일 수 있다.
제백 지수(ZT)는 수학식 1과 같이 나타낼 수 있으며, 표 1은 도 4의 장비를 이용하여 제작한 열전 레그용 소결체의 제백 지수 및 도 5의 장비를 이용하여 제작한 열전 레그용 소결체의 제백 지수를 비교한 결과이다.
제백 지수를 얻기 위하여 Z미터를 이용하여 Z 값(V/K)을 측정하였으며, 이를 이용하여 제벡 지수(ZT)를 계산하였다.
Figure 112013057817185-pat00001
여기서, α는 제벡계수[V/K]이고, σ는 전기 전도도[S/m]이며, α2σ는 파워 인자(Power Factor, [W/mK2])이다. 그리고, T는 온도이고, k는 열전도도[W/mK]이다. k는 a·cp·ρ로 나타낼 수 있으며, a는 열확산도[cm2/S]이고, cp 는 비열[J/gK]이며, ρ는 밀도[g/cm3]이다.
온도 도 4의 장비 도 5의 장비
25℃ 0.17249 1.04119
50℃ 0.20124 1.08692
100℃ 0.26111 1.15385
150℃ 0.30437 0.99313
이와 같이, 도 5의 장비를 이용하여 몰드의 외주면을 통하여 열을 공급하면, 모든 온도에서 제백 지수가 0.9 이상인 열전 레그용 소결체를 얻을 수 있다. 특히, 상온인 25℃에서 제백 지수가 1.0 이상인 열전 레그용 소결체를 얻을 수 있다.
한편, 본 발명의 실시예에 따라 몰드의 외주면을 통하여 열을 공급할 경우, 몰드의 위치에 따른 열전 효율의 차를 줄여, 고른 성능을 가지는 열전 소자를 얻을 수 있다.
표 2는 도 4의 장비를 이용하여 제작한 열전 레그용 소결체의 제백 지수 및 도 5의 장비를 이용하여 제작한 열전 레그용 소결체의 제백 지수를 위치 별로 비교한 결과이다.
소결체 내의 위치 온도 도 4의 장비 도 5의 장비
상부 25℃ 0.181115 1.042231
50℃ 0.211302 1.089094
100℃ 0.281999 1.157312
150℃ 0.331763 0.995116
중간부 25℃ 0.17249 1.04119
50℃ 0.20124 1.08692
100℃ 0.26111 1.15385
150℃ 0.30437 0.99313
하부 25℃ 0.184564 1.043272
50℃ 0.221364 1.090181
100℃ 0.292443 1.157888
150℃ 0.32567 0.996109
표 3은 소결체의 위치 별 제백 지수의 최대값/최소값의 비를 표 2로부터 도출한 결과이다.
온도 도 4의 장비 도 5의 장비
25℃ 1.0699 1.00199
50℃ 1.10 1.00299
100℃ 1.119 1.0034
150℃ 1.089 1.0029
표 3을 참조하면, 도 4의 장비를 이용하여 얻어진 소결체의 제백 지수(25℃)의 최소값에 대한 최대값의 비(0.184564/0.17249)는 1.0699이고, 도 5의 장비를 이용하여 얻어진 소결체의 제백 지수(25℃)의 최소값에 대한 최대값의 비(1.043272/1.04119)는 1.0199이다. 이로부터, 도 4의 장비로부터 얻어진 소결체에 비하여 도 5의 장비로부터 얻어진 소결체의 열전 효율이 더욱 고르게 분포됨을 알 수 있다.
즉, 도 4의 장비로부터 얻어진 소결체는 위치 별 제백 지수의 최소값에 대한 최대값의 비가 1.06보다 크지만, 도 5의 장비로부터 얻어진 소결체는 위치 별 제백 지수의 최소값에 대한 최대값의 비가 1.06 이하, 바람직하게는 1.01 이하, 더욱 바람직하게는 1.005 이하임을 알 수 있다.
이와 같이, 몰드의 상부 및 하부를 통하여 열을 공급하면, 동일한 소결체로부터 제작된 열전 레그의 열전 효율은 6% 이상 차이가 난다. 그러나, 본 발명의 실시예에 따라 몰드의 외주면, 즉 몰드의 옆면을 통하여 열을 공급하면, 동일한 소결체로부터 제작된 열전 레그의 열전 효율은 1% 이하로 차이가 난다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
140, 150: 열전 레그
500: 소결체 제작 장비
510, 520: 지지대
530: 몰드
540: 열 공급부

Claims (7)

  1. 열전 레그의 제조 방법에 있어서,
    상부 지지대, 하부 지지대, 상기 상부 지지대와 상기 하부 지지대 사이에 배치된 몰드 및 상기 몰드의 외주면을 둘러싸도록 배치된 열공급부를 포함하는 장비에 포함된 상기 몰드에 Bi 및 Te를 포함하는 재료를 주입하는 단계,
    상기 몰드의 외주면을 통하여 열을 공급하며 소결하여 열전 레그용 소결체를 얻는 단계,
    상기 열전 레그용 소결체를 1차 커팅하는 단계, 그리고
    상기 1차 커팅된 복수의 소결체를 2차 커팅하여 복수의 열전 레그를 얻는 단계
    를 포함하고,
    상기 열공급부는 상기 몰드의 상하 방향으로 배치되고 상기 몰드의 외주면을 둘러싸며 고주파를 발산하는 복수의 고주파 링을 포함하고,
    상기 열전 레그용 소결체의 상부에 배치된 제1 영역, 상기 열전 레그용 소결체의 하부에 배치된 제2 영역 및 상기 제1 영역과 상기 제2 영역 사이에 배치된 제3 영역 각각에 대한 제벡 지수(ZT)는 모두 0.9 이상이며,
    상기 제1 영역에서의 제벡 지수(ZT), 상기 제2 영역에서의 제벡 지수(ZT) 및 상기 제3 영역에서의 제벡 지수(ZT) 중 최저 제벡 지수(ZT)에 대한 최고 제벡 지수(ZT)의 비는 1.01 이하인 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 열전 레그용 소결체의 평균 입자 지름은 1nm 내지 1㎛인 제조 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 소결하는 단계는,
    300 내지 600℃에서 180초 내지 240초 동안 진행되는 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 제1 영역에서의 제벡 지수(ZT), 상기 제2 영역에서의 제벡 지수(ZT) 및 상기 제3 영역에서의 제벡 지수(ZT) 중 최저 제벡 지수(ZT)에 대한 최고 제벡 지수(ZT)의 비는 1.005 이하인 제조 방법.
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