KR102105227B1 - 전기 절연성 방열 시트 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 일 실시상태는 열전도층 및 상기 열전도층의 적어도 일면에 구비되고, 수지 및, 상기 수지 중에 분산된 열전도성 이방성 입자를 포함하는 열전도성 전기 절연층을 포함하고, 상기 열전도성 전기 절연층 중 상기 열전도성 이방성 입자는 X선 회절 분석시 (002)면의 회절 피크의 적분 강도와 (100)면의 회절 피크의 적분 강도의 합에 대한 (100)면의 회절 피크의 적분 강도의 백분비가 10% 이상인 것인 전기 절연성 방열 시트 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
Description
본 발명은 전기 절연성 방열 시트 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
최근, 전자 장치 또는 반도체 소자 내의 배선이 고밀도화되고, 더 많은 전자 부품을 탑재하거나 반도체 소자도 고집적화되는 경향이 있어, 전자 장치와 반도체 소자 내에서 단위면적당 발열량이 커지고 있다. 이에, 전자 장치나 반도체 소자 내에서 열을 효율적으로 방출할 수 있는 방법이 필요하다.
일 예로서 그래파이트는 열전도도를 갖는 재료로서, 그래파이트 시트가 전자 장치나 반도체 소자 내에서 열을 방출하기 위한 방열재로서의 사용이 시도되고 있다.
종래의 그래파이트 시트는 수평방향으로 1500 W/mK 정도의 열전도도를 보이고, 수직방향으로는 3W/mK 정도의 열전도도를 보인다. 그러나, 그래파이트는 전기절연성이 없는 단점이 있다.
상기와 같은 단점을 보완하기 위하여, 그래파이트 시트에 절연 코팅을 수행하는 방법이 시도되고 왔으나, 종래의 절연 코팅은 특히 수직방향의 열전도도가 감소하는 단점이 있다.
본 명세서에 기재된 실시상태들은 수직방향으로의 열전도도의 감소가 최소화되거나 증가된 전기 절연성 방열 시트 및 이의 제조방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 일 실시상태는
열전도층 및
상기 열전도층의 적어도 일면에 구비되고, 수지 및, 상기 수지 중에 분산된 열전도성 이방성 입자를 포함하는 열전도성 전기 절연층을 포함하고,
상기 열전도성 전기 절연층 중 상기 열전도성 이방성 입자는 X선 회절 분석시 (002)면의 회절 피크의 적분 강도와 (100)면의 회절 피크의 적분 강도의 합에 대한 (100)면의 회절 피크의 적분 강도의 백분비가 10% 이상인 것인 전기 절연성 방열 시트를 제공한다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 백분비가 30% 이상, 바람직하게는 50% 이상, 더욱 바람직하게는 70% 이상이다.
본 발명의 또 하나의 실시상태는
수지 또는 수지의 전구체, 및 열전도성 이방성 입자를 포함하는 조성물을 준비하는 단계;
상기 조성물을 열전도층의 적어도 일면에 도포하거나, 상기 조성물을 이용하여 시트를 제조한 후 이를 열전도층의 적어도 일면에 부착하여, 열전도층의 적어도 일면에 전기 절연층을 형성하는 단계; 및
상기 전기 절연층의 제조 도중 또는 후에 전기장을 인가하여 상기 열전도성 이방성 입자 중 적어도 일부의 최대 직경 방향을 상기 전기 절연층의 두께 방향과 평행하게 정렬시켜 열전도성 전기 절연층을 형성하는 단계
를 포함하는 전기 절연성 방열 시트의 제조방법을 제공한다.
본 명세서에 기재된 실시상태들은 열전도층의 적어도 일면에 구비된 전기 절연층 내에 열전도성 이방성 입자가 포함됨과 동시에, 상기 입자의 적어도 일부의 최대 직경 방향이 층의 두께 방향과 평행하게 정렬되어 있음으로써, 방열 시트의 수직방향으로의 열전도도가 열전도층의 열전도도에 비하여 크게 감소되지 않거나 증가될 수 있다. 또한, 상기와 같은 구성을 갖는 방열 시트는 열전도층과 열전도성 전기 절연층의 접착성이 우수하고, 일정 이상의 유연성을 가지므로, 다양한 전자 장치 또는 반도체 소자에 적용될 수 있다.
도 1은 본 출원의 일 실시상태에 따른 전기 절연성 방열 시트의 적층 구조를 예시한 것이다.
도 2는 전기장하에서의 이방성 입자의 정렬을 나타내는 모식도이다.
도 3는 본 출원의 일 실시상태에 따른 전기 절연성 방열 시트 중 열전도성 전기 절연층을 제조하기 위하여 전기장 부여 수단의 모식도이다.
도 4은 실시예 1에서 제조된 열전도성 전기 절연층과 비교예 1에서 제조된 전기 절연층에서의 X선 회절 분석 결과를 나타낸 도이다.
도 2는 전기장하에서의 이방성 입자의 정렬을 나타내는 모식도이다.
도 3는 본 출원의 일 실시상태에 따른 전기 절연성 방열 시트 중 열전도성 전기 절연층을 제조하기 위하여 전기장 부여 수단의 모식도이다.
도 4은 실시예 1에서 제조된 열전도성 전기 절연층과 비교예 1에서 제조된 전기 절연층에서의 X선 회절 분석 결과를 나타낸 도이다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 전기 절연성 방열 시트는 열전도층과, 상기 열전도층의 적어도 일면에 구비된 열전도성 전기 절연층을 포함한다. 여기서, 상기 열전도성 전기 절연층은 수지 및, 상기 수지 중에 분산된 열전도성 이방성 입자를 포함하고, 상기 열전도성 이방성 입자는 X선 회절 분석시 (002)면의 회절 피크의 적분 강도(integrated intensity)와 (100)면의 회절 피크의 적분 강도의 합에 대한 (100)면의 회절 피크의 적분 강도의 백분비가 10% 이상인 것을 특징으로 한다. 예컨대, 상기 열전도성 이방성 입자가 보론 나이트라이드인 경우, X선 회절 분석시 (002)면의 회절 피크는 2 θ가 26.8 도인 피크이고, X선 회절 분석시 (100)면의 회절 피크는 2 θ가 41.6도인 피크이다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 백분비가 30% 이상, 바람직하게는 50% 이상, 더욱 바람직하게는 70% 이상, 가장 바람직하게는 90% 이상이다.
본 발명자들은 X선 회절 분석시 (002)면의 회절 피크의 적분 강도와 (100)면의 회절 피크의 적분 강도의 합에 대한 (100)면의 회절 피크의 적분 강도의 백분비가 10% 이상인 경우, 열전도성 이방성 입자의 적어도 일부의 최대 직경 방향이 전기 절연층의 두께 방향과 평행하게 정렬되어 있다는 사실을 밝혀내었다. 또한, 이와 같이 전기 절연층 내에 열전도성 이방성 입자가 정렬되어 있는 경우, 방열 시트의 수직방향으로의 열전도도가 열전도층의 열전도도에 비하여 크게 감소되지 않거나 증가될 수 있다는 사실을 밝혀내었다. 이를 기초로 본 발명에 이르렀으며, 상기 실시상태에 따르면 전기 절연성을 가지면서도 수직방향으로의 열전도도가 우수한 방열 시트를 제공할 수 있다.
최대 직경 방향이 전기 절연층의 두께 방향과 평행하게 정렬된 열전도성 이방성 입자가 많을수록, 상기 백분비가 클수록 방열 시트의 수직 방향으로의 열전도도는 증가할 수 있다.
도 1에 본 출원의 일 실시상태에 따른 전기 절연성 방열 시트의 적층 구조를 예시한 것이다. 도 1에는 열전도층의 일면에만 열전도성 전기 절연층이 구비된 예를 도시하였으나, 필요에 따라, 열전도층의 양면에 열전도성 전기 절연층이 구비될 수 있다.
상기 열전도층은 열전도성을 갖는 재료를 포함하는 것들이 사용될 수 있으며, 특히 전자 장치 또는 반도체 소자 분야에서 방열층으로 알려져 있는 것들이 사용될 수 있다. 예컨대, 열전도층으로는 그래파이트 시트가 사용될 수 있다. 그래파이트 시트는 인조 흑연 또는 천연 흑연을 포함하는 시트일 수 있으며, 그 조성 또는 두께는 방열 시트가 최종 적용하는 용도에 따라 요구되는 열전도성을 기초로 당업자가 결정할 수 있다. 예컨대, 상기 열전도층의 두께는 1 μm 내지 1,000 μm인 것이 바람직하다.
상기 열전도성 이방성 입자는 열전도성을 가지면서, 구상이 아닌 입자, 즉 모든 직경이 동일하지 않은 입자를 의미한다. 일 실시상태에 따르면, 상기 입자의 최소 직경에 대한 최대 직경의 비인 종횡비가 2 이상, 바람직하게는 5 이상인 것이 바람직하다. 상기 입자는 인편상, 타구형, 판형 또는 봉형일 수 있다. 바람직한 일 예에 따르면, 상기 열전도성 이방성 입자는 판형이다. 이 때, 두께는 2-110nm 이며, 직경은 3-50μm 일 수 있다.
상기 열전도성 이방성 입자의 열전도도는 예컨대 면상(in-plane)에서 100-500W/mK일 수 있고, 수직 방향(through plane)에서 5 내지 20W/mK 일 수 있다. 일 예에 따르면, 보론 나이트라이드의 판형 입자의 열전도도는 면상(in-plane)에서 200-300W/mK이고 수직 방향(through plane)에서 10W/mK이다.
일 실시상태에 따르면, 상기 열전도성 이방성 입자는 보론 나이트라이드(BN) 입자, 판형의 알루미나, SiC whisker 등을 사용할 수 있다. 다만, 면상(in-plane)의 열전도도가 높은 보론 나이트라이드(BN)가 바람직하다.
또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 열전도성 이방성 입자의 최대 직경은 1 μm 내지 200 μm, 5 μm 내지 100 μm, 바람직하게는 10 μm 내지 100 μm 일 수 있다.
또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 열전도성 이방성 입자는 최대 직경이 상이한 2종 이상의 입자를 포함할 수 있다. 일 예에 따르면, 적어도 1종의 입자는 최대 입경이 20 μm 이상인 입자인 것이 바람직하다. 일 예에 따르면, 최대 입경이 20 μm 이상인 입자가 상기 열전도성 이방성 입자 중 30중량% 이상인 것이 바람직하다. 열전도도의 측면에서는 입자의 크기가 클수록 유리하나, 코팅 등의 공정에서는 입자가 너무 큰 경우, 코팅표면 특성을 저해할 수 있다. 또한 입자가 너무 작은 경우는 필러의 점도가 상승하는 단점이 있다. 예컨대 최대 입경이 20-100 μm 입자와 최대 직경이 5-15 μm 수준의 입자를 혼합하여 사용하는 것이 좋다.
또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 열전도성 이방성 입자는 전기 절연성을 위하여 체적저항이 1014 Ωcm 이상인 것이 바람직하다.
상기 열전도성 전기 절연층 내의 수지는 층 내에서 매트릭스의 역할을 할 수 있는 것이 사용될 수 있다. 예컨대, (메트)아크릴계 수지, 실리콘 수지, 에폭시 수지, 우레탄 수지 등이 사용될 수 있다.
일 실시상태에 따르면, 상기 수지는 광 또는 열에 의하여 중합가능한 단량체 또는 올리고머의 경화물일 수 있다. 일 예로서, 상기 수지는 (메트)아크릴계 단량체 또는 그의 부분 중합체로 이루어진 중합성 성분의 경화물일 수 있다. 필요에 따라, 상기 경화물은 상기 중합성 성분의 경화를 위한 개시제, 예컨대 열개시제 또는 광개시제를 더 포함할 수 있다. 예컨대, 열전도성 이방성 입자로서 보론 나이트라이드를 사용하는 경우, 보론 나이트라이드는 함량에 따라 광개시제를 흡수할 수도 있으므로, 열개시제를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 필요에 따라, 상기 경화물은 상기 중합성 성분의 광경화를 위한 광의 파장 외의 적어도 일부 파장 대역을 흡수하는 광흡수제를 더 포함할 수 있다.
상기 중합성 성분은 상기 전기 절연층을 형성하기 위한 바인더 역할을 할 수 있다.
상기 (메트)아크릴계 단량체는 탄소수 1 내지 20개의 알킬기를 갖는 (메트)아크릴계 단량체가 적합하게 사용될 수 있다. (메트)아크릴계 단량체의 적합한 예로는 에틸(메트)아크릴레이트, 부틸(메트)아크릴레이트, 헥실(메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메트)아크릴레이트, 옥틸(메트)아크릴레이트, 아이소옥틸(메트)아크릴레이트, 데실(메트)아크릴레이트, 도데실(메트)아크릴레이트 등이 포함된다.
또한, 상기 중합성 성분을 포함하는 조성물의 응집 강도를 증가시키기 위해, 상기 중합성 성분을 호모중합체(단독중합체)의 유리 전이 온도(Tg)가 20℃ 이상인 (메트)아크릴계 단량체 및/또는 다작용성 (메트)아크릴레이트와 조합하여 사용하는 것이 또한 바람직하다. 호모중합체의 Tg가 20℃ 이상인 (메트)아크릴계 단량체의 예로는 아크릴산 및 그의 무수물, 메타크릴산 및 그의 무수물, 이타콘산 및 그의 무수물, 말레산 및 그의 무수물, 다른 카르복실산 및 상응하는 그의 무수물, 시아노알킬 (메트)아크릴레이트, 아크릴아미드, 치환된 아크릴아미드, 예를 들어, N,N- 다이메틸 아크릴아미드, 질소-함유 화합물, 예를 들어, N-비닐피롤리돈, N 비닐카프로락탐, N-비닐피페리딘 및 아크릴로니트릴, 트라이사이클로 데실(메트)아크릴레이트, 아이소볼로닐(메트)아크릴레이트, 하이드록시(메트)아크릴레이트, 비닐클로라이드 등이 포함된다. 다작용성 (메트)아크릴레이트의 예에는 트라이메틸올프로판 (메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨 테트라(메트)아크릴레이트, 1,2-에틸렌글리콜 다이(메트)아크릴레이트, 1,6-헥산다이올 다이(메트)아크릴레이트 등이 있다.
일 실시상태에 따르면, 중합성 성분의 총량을 기준으로 적어도 98 중량％는 호모중합체의 유리 전이 온도가 -40℃ 미만인 알킬 (메트)아크릴계 단량체인 것이, 전기 절연층을 포함하는 방열 시트의 유연성에 바람직하다. 상기 알킬 (메트)아크릴계 단량체의 바람직한 예로는 n-부틸 아크릴레이트, 2-에틸헥실 아크릴레이트 및 아이소옥틸 아크릴레이트 등이 있다.
상기 중합성 성분은 (메트)아크릴계 단량체의 부분 중합체일 수 있다. (메트)아크릴계 단량체의 부분 중합체는, (메트)아크릴계 단량체의 일부가 미리 중합된 것을 의미하며, 이 경우 점도가 증가하여 열전도성 이방성 입자의 침전이 방지될 수 있다. (메트)아크릴계 단량체의 부분 중합은 열중합, UV 중합 및 전자빔 중합 등의 방법으로 수행될 수 있다.
사용되는 상기 (메트)아크릴계 단량체 또는 그의 부분 중합체는 단독으로 또는 둘 이상의 종류의 임의의 조합이 사용될 수 있다. 본 발명에서, 그러한 중합성 성분들은 각각 다양한 양으로 사용될 수 있다.
상기 중합성 성분은 예컨대 열전도성 전기 절연층 100 중량부를 기준으로 20 내지 50 중량부로 포함될 수 있다.
필요에 따라, 상기 수지는 우레탄 올리고머를 더 포함할 수 있다. 이 우레탄 올리고머는 (메트)아크릴레이트 관능기를 2개 이상 포함하는 것이 바람직하다. 우레탄 올리고머는 예컨대 열전도성 전기 절연층 100 중량부를 기준으로 1 내지 5 중량부로 포함될 수 있다. 이와 같은 우레탄 올리고머는 가교제 성분으로 작용할 수 있으며, 올리고머의 특성상 전기 절연층에 유연성(flexibility)를 제공하면서 가교 역할을 수행할 수 있다. 올리고머는 중량평균 분자량이 1,000 내지 50,000인 것이 바람직하다. 일 예에 따르면, 상기 우레탄 올리고머는 상기 수지 총 100 중량부를 기준으로 1 내지 10중량부로 포함될 수 있다.
상기 개시제로는 당 기술분야에 알려진 것들이 사용될 수 있으며, 예컨대 중합성 성분 100 중량부에 대하여 0.05 내지 2 중량부가 사용될 수 있다.
상기 광흡수제는 파장 350 nm 미만 중 적어도 일부 영역의 광을 흡수할 수 있는 것이 사용될 수 있으며, 예컨대 중합성 성분 100 중량부에 대하여 0.5 내지 10 중량부가 사용될 수 있다.
필요에 따라 추가의 첨가제가 사용될 수 있으며, 예컨대 열중합 개시제, 가소제, 항산화제, 난연제, 점착성 부여제, 침전 억제제, 계면활성제, 소포제, 착색제, 정전기 방지제 등이 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시 상태에 따르면, 상기 열전도성 전기 절연층 내에 열전도성 이방성 입자의 함량은 30중량% 내지 70 중량%인 것이 바람직하다.
이와 같은 함량 범위는 방열 시트의 수직 방향으로의 열전도도를 열전도층에 비하여 크게 감소시키지 않거나 증가시킴과 동시에, 방열 시트의 유연성을 부여하는데 유리하다. 상기 입자의 함량이 너무 많은 경우에는 오히려 열전도도가 감소할 수 있는데 그 이유는 입자의 최대 직경 방향이 전기 절연층의 두께 방향과 평행하게 정렬되는 것이 방해되기 때문이다.
일 실시상태에 따르면, 상기 열전도성 전기 절연층은 층 두께가 1 μm 내지 1,500 μm일 수 있으며, 1 μm 내지 1,000 μm인 것이 바람직하다.
또 하나의 실시상태에 따르면, 상기 열전도성 전기 절연층은 열전도도는 2W/mK 이상이 바람직하며, 체적저항 109 Ωcm 이상이 바람직하다. 열전도도는 높을수록 좋다.
본 발명의 또 하나의 실시상태는 전기 절연성 방열 시트의 제조방법에 관한 것으로서,
수지 또는 수지 전구체, 및 열전도성 이방성 입자를 포함하는 조성물을 준비하는 단계;
상기 조성물을 열전도층의 적어도 일면에 도포하거나, 상기 조성물을 이용하여 시트를 제조한 후 이를 열전도층의 적어도 일면에 부착하여, 열전도층의 적어도 일면에 전기 절연층을 형성하는 단계; 및
상기 전기 절연층에 전기장을 인가하여 상기 열전도성 이방성 입자를 전기 절연층의 두께 방향으로 정렬시켜 열전도성 전기 절연층을 형성하는 단계를 포함한다.
먼저, 수지 또는 수지 전구체는 (메트)아크릴계 단량체 또는 그의 부분 중합체로 이루어진 중합성 성분일 수 있다. 중합성 성분에 대해서는 전술한 바와 같다.
일 실시상태에 따르면, 상기 수지 또는 수지 전구체로서, (메트)아크릴계 단량체 또는 그의 부분 중합체를 이용하는 경우, 중합체만으로 이루어진 재료를 이용하는 경우에 비하여 열전도성 이방성 입자를 수지 중에 분산하는 것이 유리하며, 또한 후술하는 전기장 인가에 따른 열전도성 이방성 입자가 특정 방향으로 용이하게 정렬할 수 있도록 할 수 있다.
상기 수지 또는 수지 전구체는 전술한 바와 같이 우레탄 올리고머를 포함할 수 있다.
상기 수지 또는 수지 전구체, 및 열전도성 이방성 입자를 포함하는 조성물은 필요에 따라 열개시제 또는 광개시제와 같은 개시제, 광흡수제 또는 기타 첨가제를 더 포함할 수 있으며, 이들에 대한 설명은 전술한 바와 같다.
상기 조성물은 필요에 따라 용매를 더 포함할 수 있다. 예컨대, 두께 500 μm 이하의 박막의 코팅이 필요한 경우는 용매를 추가적으로 사용하여 조성물의 점도를 조절할 수 있다. 용매로는 메틸에틸케톤, 헥산, 톨루엔 등의 용매를 단독 또는 병행하여 사용할 수 있다.
상기와 같은 조성물을 이용하여 전기 절연층을 형성하는 경우, 공정이 용이할 뿐만 아니라, 열전도성 이방성 입자를 균일하게 분산시키는데 용이하다.
상기 전기 절연층을 형성하는 단계는 상기 조성물을 열전도층의 적어도 일면에 도포하거나, 상기 조성물을 이용하여 시트를 제조한 후 이를 열전도층의 적어도 일면에 부착하는 방법으로 수행될 수 있다. 시트를 열전도층에 부착하는 경우, 필요에 따라 접착제 또는 점착제가 사용될 수 있다.
상기 전기 절연층에 전기장을 인가하는 단계는 상기 열전도성 이방성 입자를 전기 절연층의 두께 방향으로 정렬시킬 수 있는 조건이라면 특별히 한정되지 않는다. 이 단계는 전기 절연층을 형성하는 도중 또는 형성 후에 수행될 수 있다. 도 2에 전기장 인가에 따른 이방성 입자의 정렬 모식도를 나타내었다.
일 예에 따르면, 도 3와 같이, 스페이서의 상하부에 각각 전기장을 인가할 수 있는 전극을 설치하고, 전기장을 인가할 수 있다. 이 때, 상기 전극들 사이에는 상기 조성물 또는 상기 조성물을 이용하여 제조한 시트가 위치할 수 있다.
일 예에 따르면, 상기 전극들 사이에 열전도층을 놓고, 그 위에 상기 조성물을 도포한 후, 전기장을 인가하는 상태에서 상기 조성물을 경화시켜 열전도성 전기 절연층을 형성할 수 있다.
전기장을 인가하는 조건은 상기 조성물의 성분 또는 성분비에 따라서 결정될 수 있으며, 예컨대 1 내지 10 kV에서 1시간 내지 5시간 수행될 수 있다. 전기장의 경우 AC, DC, 스퀘어(Square), 또는 펄스(pulse) 타입 등의 다양한 전기장을 인가할 수 있다. DC 보다는 AC의 전기장이 바람직하다. AC의 경우, 1~5kV/mm 수준이 바람직하다. 5kV/mm 이상에서는 물질의 파괴전압을 초과하여, 과전류가 발생할 수 있다
이하, 실시예를 통하여 전술한 실시상태들을 더욱 상세히 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 예시를 위한 것이며, 이들에 의하여 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
실시예
1 내지 7
하기 표 1의 성분을 포함하는 조성물을 몰드에 부은 후, 전기장(AC 4kV)을 가하면서, 80℃에서 3시간 동안 경화하여 시트를 제조하였다. 시트의 두께는 약 1.2 mm이었다.
| 보론 나이트라이드 (BN) |
2-에틸헥실 아크릴레이트 (EHA) |
우레탄 올리고머 |
가소제 | 열개시제 아조비스 이소부티로 니트릴 (AIBN) |
|
| 실시예 1~3 |
50 중량% | 30.9 중량% | 2.6 중량% | 16.5 중량% | 0.26 중량% |
| 실시예 4, 5 |
56 중량% | 27.2 중량% | 2.3 중량% | 14.5 중량% | 0.295 중량% |
| 실시예 6, 7 |
61 중량% | 24.1 중량% | 2 중량% | 12.9 중량% | 0.26 중량% |
각 실시예에서 보론 나이트라이드는 하기 표 2와 같은 최대 입경을 갖는 것이 사용되었으며, 하기 표 2의 최대 입경은 각 입자의 최대 입자의 D50 평균 입경 기준이다. 제조된 시트의 열전도도를 측정하였으며, 동일한 조건하에서 전기장을 인가하지 않은 경우와 비교한 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
열전도도는 ASTM D5470의 방식을 이용하여 측정하였다. 시료를 금속 상하판 사이 배치하고, 상하판의 온도 차이와 열전달 속도를 이용하여 열저항을 구하고, 이를 통하여 열전도도를 구한다.
| 보론 나이트라이드 (BN) |
BN 최대 입경 (함량, 중량비) |
열전도도(W/mK) | 열전도도 증가율(%) |
||
| 전기장 O | 전기장 X | ||||
| 실시예 1 | 50 중량% | 29μm:10 μm (30:70) |
1.50 | 0.885 | 69 |
| 실시예 2 | 50 중량% | 29μm:10 μm (50:50) |
3.24 | 0.854 | 279 |
| 실시예 3 | 50 중량% | 29μm:10 μm (70:30) |
3.39 | 0.925 | 266 |
| 실시예 4 | 56 중량% | 29μm:10 μm (100:0) |
4.08 | 0.957 | 326 |
| 실시예 5 | 56 중량% | 29μm:10 μm (70:30) |
3.60 | 1.02 | 253 |
| 실시예 6 | 61 중량% | 29μm:10 μm (100:0) |
3.62 | 1.26 | 187 |
| 실시예 7 | 61 중량% | 29μm:10 μm (70:30) |
1.57 | 1.38 | 14 |
상기 표 2에 따르면, 최대 직경이 큰 입자를 많이 사용하는 경우, 열전도도가 더 높게 나타났다. 입자 함량 56중량%까지는 보론 나이트라이드 입자의 함량 증가에 따라 열전도도가 증가하였으나, 입자 함량 56 중량% 초과시 열전도도 증가 효과가 감소하였다.
- 29μm 100% BN 56 중량%일 때(실시예 4) 열전도도 4.08W/mK → 61 중량 %일 때(실시예 6) 열전도도 3.62W/mK
- 29μm:10μm=70:30 BN 50 중량%일 때(실시예 3) 열전도도 3.39W/mK → 56 중량%일 때(실시예 5) 열전도도 3.60 W/mK → 61 중량%일 때(실시예 7) 열전도도 1.57W/mK
상기에서 제조된 시트의 XRD 분석을 통하여 입자 배향도를 관찰한 결과, 하기 표 3과 같이 전기장을 가한 경우, 입자 배향도가 높게 나타났으며, 그에 따라 열전도도도 높게 나타났다.
| BN 함량 |
BN 29μm:10μm (중량비) |
전기장 | 열전도도 (W/mK) |
BN 배향도(%) |
|
| 실시예 4 | 56wt% | 100:0 | O | 4.08 | 74 |
| X | 0.957 | 1 | |||
| 실시예 2 | 50wt% | 50:50 | O | 3.24 | 73 |
| X | 0.854 | 2 | |||
| 실시예 1 | 50wt% | 30:70 | O | 1.50 | 32 |
| X | 0.885 | 1 |
실시예
8
몰드 아래에 그라파이트 시트를 놓은 후 실시예 3에서 사용된 조성물을 몰드에 부은 후 전기장(AC 4kV)을 가하면서, 80℃에서 3시간 동안 경화하여 방열 시트를 제조하였다. 이 때, 열전도성 전기 절연층의 두께는 700 μm 이었다.
도 4에 실시예 8의 결과를 나타내었다.
또한, 열전도도 측정시 시료에 가해지는 압력이 각각 10 Psi와 100 Psi일 때, 보론 나이트라이드(BN) 배향도 및 체적저항을 하기 표 4에 나타내었다.
| 구분 | 열전도도 (through plane) (W/mK) |
BN 배향도(XRD) |
체적저항 (Ωcm) |
|
| 10Psi | 100Psi | |||
| 전기장 O | 2.20 | 3.96 | 92.6% | 1010 |
| 전기장 X | 0.823 | 0.966 | 1.6% | 1011 |
| 그래파이트 시트 (Kaneka 32)an |
0.669 | 1.67 | - | 통전 (측정불가) |
Claims (14)
- 열전도층 및 상기 열전도층의 적어도 일면에 구비되고, 수지 및, 상기 수지 중에 분산된 열전도성 이방성 입자를 포함하는 열전도성 전기 절연층을 포함하고,
상기 열전도성 전기 절연층 중 상기 열전도성 이방성 입자는 X선 회절 분석시 (002)면의 회절 피크의 적분 강도와 (100)면의 회절 피크의 적분 강도의 합에 대한 (100)면의 회절 피크의 적분 강도의 백분비가 10% 이상인 것인 전기 절연성 방열 시트. - 청구항 1에 있어서, 상기 백분비가 30% 이상인 것인 전기 절연성 방열 시트.
- 청구항 1에 있어서, 상기 열전도성 이방성 입자의 최소 직경에 대한 최대 직경의 비인 종횡비가 2 이상인 것인 전기 절연성 방열 시트.
- 청구항 1에 있어서, 상기 열전도성 이방성 입자는 보론 나이트라이드(BN) 입자인 것인 전기 절연성 방열 시트.
- 청구항 1에 있어서, 상기 열전도성 이방성 입자의 최대 직경은 1 μm 내지 100 μm 인 것인 전기 절연성 방열 시트.
- 청구항 1에 있어서, 상기 열전도성 전기 절연층 내에 상기 열전도성 이방성 입자의 함량은 30중량% 내지 70 중량%인 것인 전기 절연성 방열 시트.
- 청구항 1에 있어서, 상기 열전도성 이방성 입자는 최대 직경이 상이한 2종 이상의 입자를 포함하는 것인 전기 절연성 방열 시트.
- 청구항 1에 있어서, 최대 입경이 20 μm 이상인 입자가 상기 열전도성 이방성 입자 중 30중량% 이상 인 것인 전기 절연성 방열 시트.
- 청구항 1에 있어서, 상기 수지는 (메트)아크릴계 수지인 것인 전기 절연성 방열 시트.
- 청구항 8에 있어서, 상기 수지는 아크릴계 단량체 또는 그의 부분 중합체 및 우레탄 올리고머를 포함하는 중합성 성분의 경화물인 것인 전기 절연성 방열 시트.
- 청구항 1에 있어서, 상기 열전도층은 그래파이트 시트인 것인 전기 절연성 방열 시트.
- 수지 또는 수지의 전구체, 및 열전도성 이방성 입자를 포함하는 조성물을 준비하는 단계;
상기 조성물을 열전도층의 적어도 일면에 도포하거나, 상기 조성물을 이용하여 시트를 제조한 후 이를 열전도층의 적어도 일면에 부착하여, 열전도층의 적어도 일면에 전기 절연층을 형성하는 단계; 및
상기 전기 절연층의 제조 도중 또는 후에 전기장을 인가하여 상기 열전도성 이방성 입자 중 적어도 일부의 최대 직경 방향을 상기 전기 절연층의 두께 방향과 평행하게 정렬시켜 열전도성 전기 절연층을 형성하는 단계
를 포함하는 전기 절연성 방열 시트의 제조방법. - 청구항 12에 있어서, 상기 수지 또는 수지의 전구체는 아크릴계 단량체 또는 그의 부분 중합체 및 우레탄 올리고머를 포함하는 것인 전기 절연성 방열 시트의 제조방법.
- 청구항 12에 있어서, 상기 열전도성 전기 절연층을 형성하는 단계는 스페이서의 상하부에 각각 전기장을 인가할 수 있는 전극을 설치하고, 상기 전극들 사이에 열전도층을 놓고, 그 위에 상기 조성물을 도포한 후, 전기장을 인가하는 상태에서 상기 조성물을 경화시켜 열전도성 전기 절연층을 형성하는 것인 전기 절연성 방열 시트의 제조방법.
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