KR101949933B1 - 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지 - Google Patents

연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 연료전지의 막-전극 어셈블리(MEA)의 제조시 전극 코팅을 위하여 사용되는 전극 코팅용 이형지(Release Film)에 있어서, 종래 기술의 전극 코팅용 이형지를 사용한 전사 공정에 의하여 형성된 막-전극 어셈블리의 전극 표면 발수성이 저하되는 문제와, 전극 표면의 저하된 표면 발수성으로 인하여 발생한 플루딩이 유발하는 연료전지의 스택 성능 저하를 방지하기 위한 기술에 관한 것이다.

Description

연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지 {Porous Layer Included Release Film for Membrane Electrode Assembly for Increasing Water Repellency of Fuel Cell}
본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 연료전지의 막-전극 어셈블리(MEA)의 제조시 전극 코팅을 위하여 사용되는 전극 코팅용 이형지(Release Film)에 있어서, 종래 기술의 전극 코팅용 이형지를 사용한 전사 공정에 의하여 형성된 막-전극 어셈블리의 전극 표면 발수성이 저하되는 문제와, 전극 표면의 저하된 표면 발수성으로 인하여 발생한 플루딩이 유발하는 연료전지의 스택 성능 저하를 방지하기 위한 기술에 관한 것이다.
일반적으로 연료전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연가스 등과 같은 탄화수소 계열의 연료물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 에너지를 변환하여 전기 에너지를 발생시키는 발전 시스템이다.
통상의 연료전지 시스템은 연료를 전기에너지로 변환하기 위한 연료전지 스택(stack), 연료 전지 스택에 연료를 공급하는 연료 공급장치, 연료 전지 스택에 전기 화학 반응에 필요한 산화제를 공급하는 공기 공급장치, 연료 전지 스택의 반응열을 시스템 외부로 제거하고 연료 전지 스택의 운전 온도를 제어하는 열 및 물 관리 장치를 포함하여 이루어진다.
여기에서, 상기 연료전지 스택은 연료전지의 핵심 구성요소로서, 막-전극 어셈블리(MEA: membrane electrode assembly)와 세퍼레이터(separator 또는 bipolar plate)로 이루어진 단위 셀이 수 내지 수십 개로 적층된 구조를 가진다.
상기 막-전극 어셈블리는 수소 이온(Proton)을 이동시켜 줄 수 있는 멤브레인과, 이 멤브레인 양면에 연료와 산화제가 반응할 수 있도록 각각 도포된 애노드 촉매층 및 캐소드 촉매층으로 구성된다.
상기 캐소드 전극층에서는 멤브레인을 통하여 공급된 수소 이온과, 별도 공급된 산화제와 만나서 물을 생성하는 반응을 일으킨다. 이때 일어나는 수소 이온의 이동에 기인하여, 외부 도선을 통한 전자의 흐름으로 전류가 생성되고, 아울러 물 생성 반응에서 열도 부수적으로 발생하게 된다.
이와 같은 구성으로 연료 전지 시스템에서는 연료와 산화제의 전기 화학 반응에 의해 전기를 발생시키고, 반응 부산물로서 열과 물을 배출하게 된다.
도 1은 종래의 막-전극 어셈블리의 제조 공정을 나타낸다.
도시된 바와 같이, 종래의 막-전극 어셈블리의 제조는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET, Polyethylene terephthalate), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN, Polyethylene Naphthalate), 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE, Polytetrafluoroethylene), PI(Polyimide) 중 어느 하나, 또는 이들 중 2종 이상으로 이루어진 적층 필름 등과 같은 고분자 필름으로 이루어진 이형지에 도포되어 건조된 전극 형성용 조성물, 즉, 애노드(Anode) 또는 캐소드(Cathode)를 핫 프레스(hot press)등과 같은 공정을 통하여 전해질막(멤브레인, Membrane)에 전사함으로써 이루어진다.
그러나, 종래 기술의 이형지를 이용한 전사를 통하여 제조된 막-전극 어셈블리의 구성은 전극 표면의 발수성이 약하기 때문에 반응 부산물로서 생성된 물의 배출이 난해하며, 결과적으로 상기 전극 촉매 상의 물이 제거되지 못하여 발생하는 플루딩(flooding) 현상을 유발하는 문제가 있었다.
상기 플루딩 현상은 연료전지 스택의 효율을 저하시키며, 따라서, 전체적인 연료전지의 성능을 저하시키는 문제를 가져오며, 또한, 연료전지의 내구성을 저하시키는 문제를 가지고 있었다.
본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위하여 창안된 것으로서,
연료전지의 막-전극 어셈블리(MEA)의 제조시 전극 코팅을 위하여 사용되는 전극 코팅용 이형지(Release Film)에 있어서, 종래 기술의 전극 코팅용 이형지를 사용한 전사 공정에 의하여 형성된 막-전극 어셈블리의 전극 표면 발수성이 저하되는 문제와, 전극 표면의 저하된 표면 발수성으로 인하여 발생한 플루딩이 유발하는 연료전지의 스택 성능 저하를 방지하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명은,
연료전지용 막-전극 어셈블리(MEA)의 전극 코팅에 사용되는 이형지에 있어서, 전극 코팅용 고분자 필름을 포함하여 이루어진 전극 코팅용 이형지 레이어; 및 다공성 소재의 필름을 포함하여 이루어지고, 그 일측 표면이 상기 전극 코팅용 이형지 레이어와 접합되는 다공성 필름 레이어; 를 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 다공성 필름 레이어의 타측 표면상에 접합되는 전극 형성용 조성물 레이어; 를 더 포함하고, 상기 전극 코팅용 이형지 레이어와 상기 다공성 필름 레이어 사이의 접합력은, 상기 다공성 필름 레이어와 전극 형성용 조성물 레이어 사이의 접합력 보다 낮은 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 전극 코팅용 이형지 레이어와 상기 다공성 필름 레이어는 열융착 공정 또는 가압 공정 중 어느 하나의 공정에 의하여 서로 접합되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 다공성 필름 레이어는, 열융착 공정 또는 3kgf/cm2이하의 가압 공정 중 어느 하나에 의하여 1um 이하의 두께로 제조되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 다공성 필름 레이어는, 1um 이하의 두께를 가지고, 40% 내지 80%의 다공성 소재를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 전극 코팅용 이형지 레이어는 PEN(Polyethylene naphthalate), PET(Polyethylene terephthalate), PTFE(Polytetrafluoroethylene), PI(Polyimide) 중 최소한 하나 이상을 포함하는 필름, 또는, 적층 필름 중 어느 하나로 이루어진 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 다공성 필름 레이어는 PTFE(Polytetrafluoroethylene) 를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기와 같은 구성을 통하여 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지는 이하의 특징적인 장점을 제공한다.
1) 연료전지에 사용되는 막-전극 어셈블리(MEA)의 제조시 사용되는 전극 코팅용 이형지로부터 MEA로 전극을 전사함에 있어서, 상기 전극 코팅용 이형지를 다공성 필름 레이어를 포함하여 구성하고, 전사시 상기 다공성 필름 레이어가 상기 MEA 측으로 전극 레이어와 함께 전사되도록 함으로써,
상기 다공성 필름 레이어가 연료전지 내의 MEA의 반응가스(수소, 공기)는 그대로 투과하여 MEA의 전기화학적 성능은 유지함과 동시에, 상기 MEA의 전극표면의 물리적 발수력만을 향상시켜 플루딩(flooding) 조건시 물배출을 더욱 원할하게 함으로써, 연료전지의 저온 성능(플루딩 극대화 조건)을 극대화 하는 장점을 제공한다.
2) 따라서, 연료전지의 플루딩 방지를 통하여 상기 MEA의 물에 의한 수축팽창을 억제함으로써, 상기 MEA의 물리적 열화 내구성을 증대시키는 효과를 제공한다.
도 1은 종래의 막-전극 어셈블리의 제조 공정을 나타낸다.
도 2는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지를 나타내는 단면도와, 상기 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지가 적용된 막-전극 어셈블리의 제조 공정을 나타낸다.
도 3은 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지가 적용된 일 실시예의 막-전극 어셈블리의 성능평가 결과를 나타내는 그래프이다.
이하, 본 발명의 기술적 구성을 구체적으로 기술하기에 앞서, 본 명세서 및 특허 청구범위의 전반에 걸쳐 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 또는 사전적인 의미로 한정되어 해석되는 것으로 이해해서는 안되며, 해당 용어나 단어는 '발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙'에 입각하여 기술된 것이며, 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 기술 구성은 본 발명의 가장 바람직한 하나의 실시예에 불과하고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다. 또한, 본 명세서에서 사용된 용어는 특정 실시예를 이해하기 쉽게 설명하기 위한 목적으로 사용되는 것으로, 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서 상에 단수 형태로 기재된 구성요소는 별도로 특정하는 것이 아니라면 복수의 형태를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 연료전지의 막-전극 어셈블리(MEA)의 제조시 전극 코팅을 위하여 사용되는 전극 코팅용 이형지(Release Film)에 있어서, 종래 기술의 전극 코팅용 이형지를 사용한 전사 공정에 의하여 형성된 막-전극 어셈블리의 전극 표면 발수성이 저하되는 문제와, 전극 표면의 저하된 표면 발수성으로 인하여 발생한 플루딩이 유발하는 연료전지의 스택 성능 저하를 방지하기 위한 기술에 관한 것이다.
이를 위하여 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지는 전극 코팅용 고분자 필름을 포함하여 이루어진 전극 코팅용 이형지 레이어; 전극 형성용 조성물 레이어; 및 상기 전극 코팅용 이형지 레이어와 상기 전극 형성용 조성물 레이어 사이에 배치되고, 다공성 소재의 필름을 포함하여 이루어진 다공성 필름 레이어를 포함하여 이루어지고,
상기 다공성 필름 레이어가 MEA의 제조를 위한 전사시 상기 전극 형성용 조성물 레이어와 함께 전해질막 측으로 이동되어, 완성된 MEA의 전극 레이어의 표면상에 배치됨으로써, 상기 전극층 표면의 발수력을 증대시켜 플루딩을 방지하는 구성을 가진다.
이하, 도면을 참조로 하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하도록 한다.
도 2는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지를 나타내는 단면도와, 상기 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지가 적용된 막-전극 어셈블리의 제조 공정을 나타낸다.
도시된 바와 같이, 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지는 연료전지용 막-전극 어셈블리(MEA)의 전극 코팅에 사용되는 이형지에 있어서, 전극 코팅용 고분자 필름을 포함하여 이루어진 전극 코팅용 이형지 레이어(10)와, 전극 형성용 조성물 레이어(30)와, 상기 전극 코팅용 이형지 레이어(10)와 상기 전극 형성용 조성물 레이어(30) 사이에 배치되고, 다공성 소재의 필름을 포함하여 이루어진 다공성 필름 레이어(20)를 포함하여 이루어진다.
상기 전극 코팅용 이형지 레이어(10)는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET, Polyethylene terephthalate), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN, Polyethylene Naphthalate), 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE, Polytetrafluoroethylene) 등과 같은 고분자 필름으로 이루어지고, 막-전극 어셈블리의 제조를 위한 전사 공정을 위하여 상기 전극 형성용 조성물 레이어(30)와 접합된 상태로 구성된다. 상기 전극 코팅용 이형지 레이어(10)의 구성은 종래 기술의 전극 코팅용 이형지에 포함되는 어떠한 이형지의 구성에도 대응될 수 있다.
상기 전극 형성용 조성물 레이어(30)는 막-전극 어셈블리의 전극을 형성하기 위한 조성물이 전사 공정을 위하여 상기 전극 코팅용 이형지 레이어(10)의 전사면 상에 도포되어 건조된 상태로 존재하는 구성요소로서, 필요에 따라, 막-전극 어셈블리의 애노드(Anode) 또는 캐소드(Cathode)를 형성하기 위한 조성물을 포함하여 이루어진다.
상기 다공성 필름 레이어(20)는 다공성 소재, 바람직하게는, 공지의 PTFE(polytetrafluoroethylene) 소재를 포함하여 필름 형태로 이루어지고, 상기 전극 코팅용 이형지 레이어(10)와 상기 전극 형성용 조성물 레이어(30) 사이에 삽입 배치되는 구성요소이다.
상기 PTFE 소재는 불소수지로 테프론 또는 플루온 등의 상품명으로서 알려진 다공성 소재로서, 내약품성이 뛰어나며, 높은 온도(325℃에서도 안정)에서 특성이 변화하지 않고, 전기특성도 양호하며, 불연성으로 내후성도 좋고, 비점착성으로 마모계수도 작기 때문에 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지가 적용된 막-전극 어셈블리의 제조 공정상 실시되는 전사공정에서도 적합한 소재이다.
본 발명의 바람직한 실시예에서, 상기 전극 코팅용 이형지 레이어(10)와 상기 다공성 필름 레이어(20) 사이의 접합력은, 상기 다공성 필름 레이어(20)와 전극 형성용 조성물 레이어(30) 사이의 접합력 보다 낮은 접합력을 갖는다.
따라서, 막-전극 어셈블리의 제조 공정시, 상기 전극 코팅용 이형지 레이어(10)로부터 상기 전극 형성용 조성물 레이어(30)가 핫 프레스(hot press)등과 같은 공정에 의하여 전해질막으로 전사되어 이동될 때, 상기 다공성 필름 레이어(20)가 상기 전극 형성용 조성물 레이어(30)와 함께 이동하여 막-전극 어셈블리의 전극 표면상에 위치될 수 있다.
따라서, 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지가 적용된 제조 공정에 의하여 형성된 막-전극 어셈블리는 상기 막-전극 어셈블리의 전극 표면상에 전사된 다공성 필름 레이어(20)가 커버되는 구성으로 인하여, 상기 다공성 필름 레이어(20)가 연료전지 내의 막-전극 어셈블리의 반응가스(수소, 공기)는 그대로 투과하여 상기 막-전극 어셈블리의 전기화학적 성능은 유지함과 동시에, 상기 막-전극 어셈블리의 전극표면의 물리적 발수력만을 향상시켜 플루딩(flooding) 조건시 물배출을 더욱 원할하게 함으로써, 연료전지의 저온 성능(플루딩 극대화 조건)을 극대화 하는 장점을 제공할 수 있다. 따라서, 연료전지의 플루딩 방지를 통하여 상기 막-전극 어셈블리의 물에 의한 수축팽창을 억제함으로써, 상기 막-전극 어셈블리의 물리적 열화 내구성을 증대시키는 효과를 더 제공할 수 있다.
본 발명의 바람직한 실시예에서, 상기 다공성 필름 레이어(20)는 상기 전극 코팅용 이형지의 전사면(전사되는 방향 측 표면) 상에 열융착 접합 공정 또는 가압(예를 들어, 3kgf/cm2이하의 압력) 공정 중 어느 하나의 공정에 의하여 접합될 수 있다.
또한, 본 발명의 바람직한 실시예에서, 상기 다공성 필름 레이어(20)를 구성하는 조성물은 1um이하의 두께의 40~80%의 다공성 특성을 갖는 필름 형상의 PTFE 소재로 이루어질 수 있다. 그러나, 본 발명의 다공성 필름 레이어(20)의 구성은 이에 한정하는 것은 아니며, 막-전극 어셈블리의 표면 발수력 증대를 위한 다공성 특성을 갖는다는 발명의 기술사상을 벗어나지 않는 범위 내에서, 필요에 따라 다른 두께 또는 다른 형상을 가지거나, 또는 다른 소재로서 대체될 수 있음을 당업자에게 자명하게 이해될 것이다.
도 3은 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지가 적용된 일 실시예의 막-전극 어셈블리의 성능평가 결과를 나타내는 그래프이다.
도 3a는 일반적인 상황 하에서의 성능평가 결과를 나타내고, 도 3b는 저온 상황, 즉, 플루딩 조건이 발생할 수 있는 상황 하에서의 성능평가 결과를 나타내고 있다. 여기에서 가로축은 전류밀도를 나타내고, 세로축은 셀 전압을 나타낸다.
도 3a에 도시된 바와 같이, 일반적인 상황 하에서 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지가 적용된 막-전극 어셈블리의 성능은 종래 기술의 막-전극 어셈블리와 거의 동일한 결과를 나타낸다.
그러나, 도 3b에 도시된 바와 같이, 저온 상황, 즉, 막-전극 어셈블리의 전극 표면 상에서 플루딩 조건이 발생할 수 있는 상황 하에서 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지가 적용된 막-전극 어셈블리의 성능은 종래 기술의 막-전극 어셈블리 보다 향상된 결과를 나타낸다.
이상으로 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지의 바람직한 실시예를 상세하게 설명하였으나, 이는 본 발명에 대한 이해를 돕기 위하여 특정한 예를 제시한 것에 지나지 않으며, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시예들 이외에도, 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형예들이 실시 가능하다는 것은 본 고안이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것이다.
10: 전극 코팅용 이형지 레이어
20: 다공성 필름 레이어
30: 전극 형성용 조성물 레이어

Claims (7)

  1. 연료전지용 막-전극 어셈블리(MEA)의 전극 코팅에 사용되는 이형지에 있어서,
    전극 코팅용 고분자 필름을 포함하여 이루어진 전극 코팅용 이형지 레이어;
    다공성 소재의 필름을 포함하여 이루어지고 그 일측 표면이 상기 전극 코팅용 이형지 레이어와 접합되는 다공성 필름 레이어; 및
    상기 다공성 필름 레이어의 타측 표면상에 접합되는 전극 형성용 조성물 레이어;를 포함하고,
    상기 전극 코팅용 이형지 레이어와 상기 다공성 필름 레이어 사이의 접합력은 상기 다공성 필름 레이어와 전극 형성용 조성물 레이어 사이의 접합력보다 낮으며,
    전사 후 상기 다공성 필름 레이어는 전극 표면을 구성하되,
    상기 다공성 필름 레이어는 1um 이하의 두께를 가지며 40% 내지 80%의 다공성 소재를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지.
  2. 삭제
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 전극 코팅용 이형지 레이어와 상기 다공성 필름 레이어는 열융착 공정 또는 가압 공정 중 어느 하나의 공정에 의하여 서로 접합되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 다공성 필름 레이어는,
    열융착 공정 또는 3kgf/cm2이하의 가압 공정 중 어느 하나에 의하여 1um 이하의 두께로 제조되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지.
  5. 삭제
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 전극 코팅용 이형지 레이어는 PEN(Polyethylene naphthalate), PET(Polyethylene terephthalate), PTFE(Polytetrafluoroethylene), PI(Polyimide) 중 최소한 하나 이상을 포함하는 필름, 또는, 적층 필름 중 어느 하나로 이루어진 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지.
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 다공성 필름 레이어는 PTFE(Polytetrafluoroethylene) 를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리의 표면 발수성 증대를 위한 다공성 필름 레이어를 포함하는 이형지.
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