KR101916669B1 - 유리 기판, 유기 el 조명 장치, 유리 기판의 제조 방법 - Google Patents

유리 기판, 유기 el 조명 장치, 유리 기판의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

유기 EL 소자의 광 취출 효율의 개선을 도모할 수 있는 유기 EL 소자용 유리 기판을 높은 생산성으로 제조할 수 있다.
유기 EL 소자의 광 취출측 투명 기판이 되는 유리 기판으로서, 굴절률 λd가 1.60 이상이며, 유리 성분으로서 Na2O+K2O를 10~20mol% 함유하고, 광 취출측 표면에 형 성형에 의한 요철 구조를 가진다.

Description

유리 기판, 유기 EL 조명 장치, 유리 기판의 제조 방법{GLASS SUBSTRATE, ORGANIC EL ILLUMINATOR, AND METHOD FOR PRODUCING GLASS SUBSTRATE}
본 발명은, 유리 기판, 이것을 이용한 유기 EL 조명 장치, 유리 기판의 제조 방법에 관한 것이다.
유기 EL(Electro Luminescence) 소자는, 면 발광이 가능한 자발광 소자이며, 박형 조명 광원이나 플랫 패널 디스플레이 등의 유기 EL 장치를 구성하는 것으로서 주목받고 있다. 이 유기 EL 소자는, 유리 기판 등의 투명 기판 상에 투명 도전층, 유기층, 금속 도전층 등을 형성하는 적층막 구조를 구비하고 있고, 투명 도전층과 금속 도전층으로 구성되는 한 쌍의 전극층 사이에 전압을 인가함으로써, 유기층 중에서 발광한 광이 투명 도전층과 투명 기판을 투과하여 외부로 취출된다.
이러한 유기 EL 소자에서는, 유기층이나 투명 도전층의 굴절률이 투명 기판의 굴절률에 비하여 상당히 높기 때문에, 유기층에서 발광한 광의 일부가 투명 도전층과 투명 기판의 계면 혹은 투명 기판과 공기층의 계면에서 전반사를 일으켜 소자 내부에 갇히는 현상이 발생하고, 발광한 광 모두를 외부에 취출할 수 없다. 발광한 광에 대하여 외부에 취출할 수 있는 광의 비율을 광 취출 효율이라고 칭하는데, 이 광 취출 효율의 향상이 유기 EL 장치, 특히 전력을 절약하며 가능한 한 고휘도를 원하는 조명 장치에서 큰 과제이다.
광 취출 효율의 개선책으로서는, 종래, 투명 기판의 외표면에 요철 표면 형상을 갖는 수지 필름을 부착시키는 것이 이루어지고 있다(하기 특허문헌 1 참조). 또한 투명 기판이 되는 유리 기판의 굴절률을 높게 하여, 그 표면을 알루미나 연마나 샌드 블라스트에 의한 가공으로 조면화하는 것(하기 특허문헌 2 참조)이나, 유리 표면에 에칭 가공이나 다이싱소에 의한 가공을 실시함으로써 그 표면에 요철 구조를 형성하는 것(하기 특허문헌 3 참조) 등이 제안되어 있다.
일본 공개특허공보 2011-29163호 일본 공개특허공보 2013-149406호 일본 공개특허공보 2008-10245호
상술한 수지 필름을 투명 기판에 부착시키는 종래 기술은, 수지 필름이 매우 고가이며, 투명 기판의 표면에 균일하게 수지 필름을 부착하는 번잡한 공정이 추가되기 때문에, 유기 EL 장치의 제조 단가가 높아짐과 동시에, 높은 생산성이 얻어지지 않는 문제가 있다.
또한 굴절률이 높은 유리 기판을 형성한 후에, 그 표면에 가공 처리를 실시하는 것에서는, 알루미나 연마나 샌드 블라스트에 의한 조면화 가공을 실시할 경우에는, 굴절률이 높은 유리 기판은 이러한 조면화 가공에 의해 마이크로 크랙이 발생하기 쉽고, 유리 기판의 물리적 강도가 저하되는 문제가 발생한다. 이에 비하여 상술한 특허문헌 2의 종래 기술에서는, 조면화 가공 후에 유리 기판을 약액 처리함으로써 마이크로 크랙을 제거하는 것이 나타내어진다. 그러나, 이러한 예에서도, 조면화 가공의 공정이 추가될 뿐만 아니라 약액 처리의 공정도 추가되고, 처리 후의 약액을 건조 제거하기 위하여 소정의 시간을 더 소비하기 때문에, 유기 EL 소자의 투명 기판을 제조하는데 있어서 높은 생산성을 얻을 수 없는 문제가 있다.
또한 유리 기판의 표면에 에칭 가공이나 다이싱소에 의한 가공을 실시함으로써 그 표면에 요철 구조를 형성하는 종래 기술에서도 가공 공정이 추가되어, 가공 후에 에칭액의 건조 등에 소정의 시간을 더 소비하기 때문에, 상술한 종래 기술과 마찬가지로 유기 EL 소자의 투명 기판을 제조하는데 있어서 높은 생산성을 얻을 수 없는 문제가 있다.
본 발명은, 이러한 문제에 대처하는 것을 과제의 일례로 하는 것이다. 즉, 수지 필름을 이용하지 않고, 유기 EL 소자의 광 취출 효율의 개선을 도모할 수 있는 유기 EL 소자용 유리 기판을 제공하는 것, 유기 EL 소자의 광 취출 효율의 개선을 도모할 수 있는 유기 EL 소자용 유리 기판을 높은 생산성으로 제조할 수 있는 것, 등이 본 발명의 목적이다.
이러한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 명세서에 기재된 몇 가지 발명 중 이하의 구성을 구비하는 것이다.
유기 EL 소자의 광 취출측 투명 기판이 되는 유리 기판으로서, 굴절률 λd가 1.60 이상이며, 유리 성분으로서 Na2O+K2O를 10~20mol% 함유하고, 광 취출측 표면에 형(型) 성형에 의한 요철 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 유리 기판.
유기 EL 소자의 광 취출측 투명 기판이 되는 유리 기판의 제조 방법으로서, 유리 성분으로서, TiO2를 12~24mol%, BaO를 5~15mol, Na2O+K2O를 10~20mol% 함유하는 용융 유리를 압연 또는 연신하여 박판 형상으로 성형하는 공정과, 상기 공정과 동시 또는 그 후에, 표면에 요철 구조를 형성하는 형압을 행하는 공정을 갖는 것을 특징으로 하는 유리 기판의 제조 방법.
이러한 특징을 갖는 본 발명에 의하면, 유리 기판의 굴절률 λd를 1.60 이상으로 하고, 유리 기판의 광 취출측 표면에 요철 구조를 설치함으로써, 이 유리 기판을 광 취출측 투명 기판으로서 이용한 유기 EL 소자의 광 취출 효율을 개선하는 것이 가능해진다. 여기서 유리 기판의 광 취출측 표면의 요철 구조는, 형 성형에 의해 형성되기 때문에, 용융 유리로부터 유리 기판을 형성하는 압연 또는 연신 공정과 동시 또는 그 후의 공정에서 신속히 성형하는 것이 가능해지고, 높은 생산성으로 유기 EL 소자의 광 취출 효율을 개선할 수 있는 유리 기판을 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판의 제조 방법을 나타낸 설명도이다. (a)가 롤 아웃 성형에 의한 유리 기판의 성형 방법을 나타내고, (b)가 슬릿 다운 성형에 의한 유리 기판의 성형 방법을 나타낸다.
도 2는 도 1(a)의 제2 성형 롤러(3)와 도 1(b)의 성형 롤러(11)가 구비하는 주형의 형태예를 나타낸 설명도이다.
도 3은 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판의 구성예를 나타낸 설명도(단면도)이다.
도 4는 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판의 구성예를 나타낸 설명도(평면도)이다.
도 5는 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판의 제조 방법의 다른 예를 나타낸 설명도이다.
도 6은 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판의 "광 취출 효율"을 시뮬레이션 계산하기 위한 모델 구성을 나타낸 설명도이다. (a)가 발광 소자의 구성 조건을 모식화한 도면이며, (b)가 유리 기판의 표면에 형성되는 볼록 렌즈 어레이의 단면도를 나타낸다.
도 7은 "광 취출 효율"의 시뮬레이션으로 요철 구조를 구 형상 렌즈의 일부로 한 경우의 계산 결과를 나타낸 그래프((a)는 렌즈면 비율과 광 취출 효율의 관계, (b)는 렌즈 직경과 광 취출 효율의 관계, (c)는 렌즈 높이와 광 취출 효율의 관계)이다.
도 8은 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판을 구비한 유기 EL 소자를 나타낸 설명도이다.
본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판은, 굴절률 λd가 1.60 이상이다. 유리 기판의 굴절률 λd를 1.60 이상으로 함으로써 유리 기판과 투명 도전층(ITO 등)이나 유기층과의 굴절률차를 저감시킬 수 있고, 유기층에서 발광한 광 중에서 유리 기판과 투명 도전층 등과의 계면에서 일어나는 전반사에 의해 유기 EL 소자 내에 갇히는 광의 비율을 감소시킬 수 있다. 또한 유리 기판의 굴절률 λd는 1.70 이하로 하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 유리 기판과 그 외측의 공기층과의 굴절률차를 비교적 낮게 억제할 수 있고, 유기층에서 발광한 광 중에서 유리 기판과 공기층의 계면에서 일어나는 전반사에 의해 유기 EL 소자 내에 갇히는 광의 비율을 감소시킬 수 있다.
여기서의 굴절률은 시판의 굴절률 측정기로 측정되는 d선(588nm)의 굴절률이며, 예를 들면 칼뉴 광학(Kalnew Optical Industrial Co., Ltd.) 제조 정밀 굴절률 측정 장치(KPR-30V) 등을 이용하여 계측된다.
유리 기판에서의 굴절률 λd는, 유리 조성에 따라 적절히 조정할 수 있다. 굴절률 λd를 높이기 위한 유리 성분은, 주성분인 SiO2에 대하여, TiO2, BaO, ZnO 등의 굴절률 조정 성분을 적당량 함유시킨다. 유리 기판의 굴절률 λd를 1.60 이상으로 하기 위해서는, TiO2를 12~24mol%, 바람직하게는, 12~20mol% 함유시키고, BaO를 5~15mol%, 바람직하게는, 10~15mol% 함유시킨다. 또한 필요에 따라, ZnO를 0~14mol% 함유시킨다. 여기서, TiO2, BaO, ZnO는 그 함유율을 높게 함으로써 굴절률 λd를 높일 수 있지만, TiO2의 함유율을 지나치게 높이면 유리 기판의 착색이나 결정화가 일어나기 쉬워지고, BaO의 함유율을 지나치게 높이면 유리 기판의 판 성형이 어려워지고, ZnO의 함유율을 지나치게 높이면 결정화되기 쉬워진다.
유리 성분에서의 굴절률 조정 성분으로서는, TiO2, BaO, ZnO에 더하여, Al2O3, Bi2O3, La2O3, Nb2O5, Y2O3을 선택적으로 함유시킬 수 있다. 이들의 유리 성분은, 이들의 성분 중에서 선택된 1개 또는 복수의 성분을 5mol% 이하 함유시키는 것이 바람직하다.
본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판은, 유기 EL 소자의 광 취출측 표면에 형 성형에 의한 요철 구조를 가진다. 유리 기판의 광 취출측 표면에 요철 구조를 설치하는 것은, 상술한 종래 기술에도 기재되는 바와 같이 공지되어 있고, 이에 의해, 유기층에서 발광한 광이 유리 기판과 공기층과의 계면에서 전반사되어 유기 EL 소자 내에 갇히는 현상을 억제할 수 있는 것은 잘 알려져 있다. 그러나 종래 기술과 같이, 유리 기판 표면에 조면화 가공이나 에칭 가공 등에 의한 가공에 의해 요철 구조를 형성하려고 하면, 가공에 의한 번잡한 공정이 부가되는 것에 더하여, 그 후의 약액 처리나 약액 처리 후의 약액의 건조 제거 공정이 부가되어, 유리 기판을 제조하는 전체 공정의 소요 시간이 길어지고, 높은 생산성을 얻을 수 없다.
이에 대하여 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판은, 형 성형으로 유리 기판의 광 취출측 표면에 요철 구조를 형성한다. 이에 의하면, 통상의 유리 기판의 제조에서 행해지고 있는 용융 유리의 압연 또는 연신 공정에서 가열되는 용융 유리에 대하여 간단하게 형 성형의 공정을 부가할 수 있고, 약액 처리나 약액의 건조 제거 공정을 제공할 필요도 없기 때문에, 유리 기판을 제조하는 전체 공정의 소요 시간을 크게 연장시키는 일 없이, 유리 기판의 광 취출측 표면에 요철 구조를 형성할 수 있다. 이에 의해, 높은 생산성으로 유기 EL 소자의 광 취출 효율을 개선할 수 있는 유리 기판을 얻을 수 있다.
이러한 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판의 유리 성분으로서는, 상술한 굴절률 조정 성분에 더하여, 성형성 향상 성분을 적당량 함유시켰다. 이 성형성 향상 성분은, 1000℃ 이하의 가열 상태에서 용융 유리가 성형에 적합한 점도를 갖기 위하여 필요한 성분이다. 이 성분이 함유되어 있지 않은 유리는, 성형에 필요한 점도를 얻기 위하여 1000℃를 훨씬 넘는 가열이 필요해지고, 형 성형을 행하는데 있어서 필요한 주형(금형)에 지나친 내열성이 요구됨과 동시에, 성형되는 요철 구조의 크기나 형상에 제한이 증가하는 문제가 발생한다. 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판은, 이 성형성 향상 성분을 적당량 함유시킴으로써, 예를 들어 600~1000℃의 비교적 저온에서 형 성형에 필요한 적당한 점도를 얻을 수 있다.
본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판은, 성형성 향상 성분으로서 알칼리 성분을 적당량 함유하고 있다. 알칼리 성분으로서는, Na2O와 K2O를 적당량 함유시켰다. 양호한 형 성형성을 얻기 위해서는, 유리 성분으로서 Na2O+K2O를 10~20mol% 함유시키는 것이 바람직하다. 여기서 Na2O는 유리 기판의 주성분인 SiO2로 치환함으로써 유리 기판의 굴절률을 높일 수 있는 성분이기 때문에, 굴절률을 높이기 위하여 Na2O+K2O에서 Na2O의 성분 함유율을 K2O의 성분 함유율보다 크게 하는 것이 바람직하다. 또한 K2O는 TiO2의 결정화를 억제하는 효과가 있기 때문에, Na2O+K2O에서 K2O는 1~10mol% 함유하는 것이 바람직하다.
도 1은, 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판의 제조 방법을 나타낸다. (a)가 롤 아웃 성형에 의한 유리 기판의 성형 방법이며, (b)가 슬릿 다운 성형에 의한 유리 기판의 성형 방법이다. (a)에 나타낸 롤 아웃 성형에 의하면, 도시 생략한 용융 설비로부터 공급되는 용융 유리(Gm)가 오리피스(1)를 통과하여 제1 성형 롤러(2)에 공급된다. 제1 성형 롤러(2)에서는 오리피스(1)를 통과한 소정의 두께의 용융 유리를 압연 또는 연신하여 박판 형상 유리(Ga)를 형성한다. 그리고 이 박판 형상 유리(Ga)는 제1 성형 롤러(2)를 통과 후, 제2 성형 롤러(3)로 성형되어 설정 두께의 유리 기판(Gb)이 형성된다. 이때, 한 쌍의 제2 성형 롤러(3)의 일방의 표면에는 요철 구조를 형성하기 위한 주형이 형성되어 있고, 이 주형을 가압하여 성형함으로써 유리 기판(Gb)의 한쪽 표면에는 요철 구조가 형성된다.
(b)에 나타낸 슬릿 다운 성형에 의하면, 롤 아웃 성형과 마찬가지로, 도시 생략한 용융 설비로부터 용융 유리(Gm)가 공급되어, 공급된 용융 유리(Gm)는 슬릿 오리피스(10)을 통과함으로써 커튼 형상 유리(Gc)를 형성한다. 이 커튼 형상 유리(Gc)를 성형 롤러(11)로 연신함으로써 설정 두께의 유리 기판(Gd)이 형성된다. 이때, 한 쌍의 성형 롤러(11)의 일방에는 요철 구조를 형성하기 위한 주형이 형성되어 있고, 이 주형을 가압하여 성형함으로써 유리 기판(Gd)의 한쪽 표면에는 요철 구조가 형성된다.
도 2는, 도 1(a)의 제2 성형 롤러(3)와 도 1(b)의 성형 롤러(11)가 구비하는 주형의 형태예를 나타낸다. (a)에 나타낸 예는, 만곡 형상의 오목부(S1)를 병렬한 주형이다. 이 주형을 600~1000℃로 냉각 혹은 가열하여 온도 조정한 유리 기판의 표면에 가압함으로써 소정의 점도를 갖는 유리 기판(G) 표면에는 만곡 볼록부(M)가 병렬된 요철 구조가 형성된다. (b)에 나타낸 예는, 구형 단면 형상의 오목부(S2)를 병렬한 주형이다. (c)에 나타낸 예는, 펀칭부(S3)를 병렬한 주형이다. 이들 주형을 600~1000℃로 냉각 혹은 가열하여 온도 조정한 유리 기판의 표면에 가압하면, 소정의 점도를 갖는 유리 기판(G) 표면에는 그 표면 장력에 의해 만곡 볼록부(M)가 병렬된 요철 구조가 형성된다.
도 2(b), (c)에 나타낸 주형은, 유리 기판(G)에 형성되는 만곡 볼록부(M)의 표면에 접촉하지 않는 주형 내면을 가지고 있다. 이러한 주형을 이용한 경우에는, 유리 기판(G)의 표면에 형성되는 만곡 볼록부(M)의 표면과 주형의 내면이 접촉하지 않음으로써 유리 기판(G) 표면의 거품 발생을 억제할 수 있다. 이에 의해, 유리 기판(G)에 요철 구조를 형성할 때의 불량률을 억제할 수 있고, 수율을 높여 생산 효율을 향상시킬 수 있다.
또한, 도시한 예에서는 성형 롤러의 표면에 주형을 형성하고 있지만, 롤러 가 아닌 프레스판에 상술한 바와 같은 형태의 주형을 형성한 것을 가압함으로써 유리 기판(G) 표면에 동일한 요철 구조를 형성할 수 있다.
본 발명의 다른 실시형태에 따른 유리 기판은, 상술한 바와 같이 광 취출측 표면이 형 성형에 의한 요철 구조를 가질 뿐만 아니라, 유리 기판에서의 광 취출측 표면의 이면이 형 성형에 의한 요철 구조를 가지고 있다. 도 3은, 유리 기판(G)의 표리 양면에 요철 구조를 설치한 예를 나타낸다. 유리 기판(G)의 표리 양면에 형성되는 요철 구조는, (a)에 나타내는 바와 같이 표리 대칭으로 형성할 수 있고, 또한 (b), (c)에 나타내는 바와 같이 표리 비대칭으로 형성할 수 있다. (a)에 나타낸 예는, 유리 기판(G)(G1)의 표리 양면에 같은 패턴으로 복수의 만곡 볼록부(M)를 형성함으로써 표리 양면에 요철 구조를 형성하고 있고, 복수의 만곡 볼록부(M)에 의해 렌즈 어레이가 형성되어 있다. (b)에 나타낸 예는, 유리 기판(G)(G2)에서의 표리의 일방에 형성되는 만곡 볼록부(M1)의 직경을 표리의 타방에 형성되는 만곡 볼록부(M2)의 직경보다 크게 형성하는 것에 의하여, 각각의 면에 렌즈 어레이를 형성하고 있다. (c)에 나타낸 예는, 유리 기판(G)(G3)의 표리 일방에 복수의 만곡 볼록부(M)를 형성하고, 타방에 복수의 원추 또는 각추 볼록부(P)를 형성하고 있다. 이에 의하면, 일방의 만곡 볼록부(M)가 형성된 측에 렌즈 어레이가 형성되고, 타방의 원추 또는 각추 볼록부(P)가 형성된 측에 프리즘 어레이가 형성되어 있다.
도 4는, 유리 기판의 표리에 형성되는 요철 구조의 평면적인 배치 패턴을 나타낸다. 도시한 실선이 표리 일방의 요철 구조 패턴을 나타내고, 도시한 파선이 표리 타방의 요철 구조 패턴을 나타낸다. 유리 기판의 표리에 각각 형성되는 요철 구조의 패턴은, 평면적으로 보아 일치하는 패턴으로 형성할 수 있다. 또한 도 4(a)에 나타내는 바와 같이 표리의 만곡 볼록부(M)의 배치 패턴을 만곡 볼록부(M)의 직경의 1/2만 직선 형상으로 배치되는 만곡 볼록부(M)의 열방향에 대하여 직교하는 방향으로 벗어난 패턴으로 하거나, 도 4(b)에 나타내는 바와 같이 표리의 만곡 볼록부(M)의 배치 패턴을 만곡 볼록부(M)의 직경만 직선 형상으로 배치되는 만곡 볼록부(M)의 열방향에 대하여 직교하는 방향으로 벗어난 패턴으로 할 수 있다.
도 3 및 도 4에 나타내는 바와 같이 유리 기판(G)의 표리 양면에 요철 구조를 형성할 경우에도, 도 1 및 도 2에 나타내는 형압을 행하는 공정에서 양쪽의 요철 구조를 형성한다. 또한 도 5에 나타내는 바와 같이 제1 성형 롤러(2) 또는 제2 성형 롤러(3)에서의 한 쌍의 롤러의 양쪽에 주형(S)을 설치함으로써, 유리 기판(G)의 표리 양면에 동시에 만곡 볼록부(M) 등으로 이루어지는 요철 구조를 형성할 수 있다. 이에 의하면, 유리 기판(G)의 표리 양면에 형성되는 요철 구조의 배치 관계를 정밀하게 정할 수 있다.
이하, 본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판의 유리 성분예를 나타낸다. 표 1, 표 2, 표 3은, 본 발명의 실시예와 비교예를 나타낸다. 표 1, 표 2에서의 시료 No. 1~No. 9가 본 발명의 실시예이며, 표 3에서의 시료 No. 10~No. 12가 비교예이다. 표 1~3에서의 각 유리 성분의 배합 비율의 수치에서의 단위는 mol%이다.
성분＼시료 No. 1 No. 2 No. 3 No. 4
SiO2 63.49 60.0 60.0 65.0
Na2O 8.39 10.0 5.0 5.0
K2O 5.52 5.0 10.0 5.0
TiO2 12.16 15.0 15.0 15.0
BaO 3.62 5.0 5.0 5.0
ZnO 6.82 5.0 5.0 5.0
굴절률 1.606 1.633 1.622 1.624
형 성형성 양호 양호 양호 양호
비고
성분＼시료 No. 5 No. 6 No. 7 No. 8 No. 9
SiO2 65.0 55.0 60.0 60.0 50.0
Na2O 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0
K2O 10.0 10.0 15.0 10.0 10.0
TiO2 15.0 15.0 15.0 20.0 15.0
BaO 5.0 5.0 10.0 5.0 15.0
ZnO 0.0 10.0 0.0 0.0 5.0
굴절률 1.606 1.638 1.627 1.644 1.659
형 성형성 양호 양호 양호 양호 양호
비고
성분＼시료 No. 10 No. 11 No. 12
SiO2 65.0 65.0 50.0
Na2O 5.0 5.0 5.0
K2O 10.0 0.0 10.0
TiO2 10.0 20.0 25.0
BaO 5.0 5.0 5.0
ZnO 5.0 5.0 5.0
굴절률 1.585
형 성형성 양호 불량
비고 착색이 큼
표 1~3에서의 굴절률의 측정 시료는, 표 중 기재한 유리 조성이 되도록 조합한 유리 원료 250g을 유리 용융로(백금 도가니)에 넣고, 1400~1500℃에서 용융한 후 강온하고, 백금 교반기에서 15분 교반하고, 철제 금형(70×70×20mm)에 주입하여 블록을 만든다. 이것을 전기로에 넣어 강온하고 서랭함으로써 유리를 얻는다. 이 유리로부터 소편(약 10×10×5mm)을 잘라내어 시료로 한다. 이 시료에 대하여, 칼뉴 광학 제조 정밀 굴절률 측정 장치(KPR-30V)를 이용하여 d선(588nm)의 굴절률을 측정했다.
표 1~3에서의 형 성형성의 평가는, 표 중 기재한 유리 조성이 되도록 조합한 유리 원료를 1400~1500℃에서 용융하고, 그 후 박판 형상으로 성형한 후, 600~1000℃로 강온한 상태에서, 직경 100~800μm의 원형 평면 주형을 가압하고, 이형한 후 서랭하여, 10~20μm 이상의 요철차가 성형되어 있는지 여부를 평가한다. 10~20μm 이상의 요철차가 형성되어 있는 경우를 "양호"로 하고, 형성되어 있지 않은 경우를 "불량"으로 했다.
표 1 및 표 2의 각 시료에 나타내는 바와 같이, 굴절률 λd가 1.60 이상이 되는 유리 조성에서, 알칼리 성분인 Na2O+K2O를 10~20mol% 함유하는 시료 No. 1~No. 9는, 형 성형성이 "양호"이며, 600~1000℃의 범위로 온도 조정한 상태에서 형압에 의해 광 취출 효율 개선에 유효한 요철 구조를 형성할 수 있다. 이에 대하여 표 3의 시료 No. 11에 나타내는 바와 같이, 알칼리 성분을 10mol% 미만(Na2O만 5mol%)으로 한 것에서는, 600~1000℃로 강온한 상태에서는 소정의 요철차를 얻을 수 없었다.
알칼리 성분인 Na2O+K2O를 10~20mol% 함유시키는 유리 조성에서는, 굴절률을 높이기 위한 유리 성분의 하나인 BaO의 함유율을 5~15mol% 정도로 한 경우에는, 유리 기판의 굴절률 λd를 1.60 이상으로 하기 위하여, TiO2를 12~24mol% 함유시키는 것이 유효하다. BaO는 많이 배합하면 판 형상으로 성형하기 어려워지기 때문에, 함유율을 소정의 범위로 제한하는 것이 바람직하다. 또한 이러한 유리 조성에서, 시료 No. 12와 같이 TiO2의 함유율을 25mol% 이상으로 하면, 유리 기판의 착색이 커져 양호한 투명성을 확보할 수 없게 된다.
이하에, 유리 기판에 형 성형으로 요철 구조를 형성한 경우의 광 취출 효율 개선 효과에 대하여 언급한다. 여기서는, 형 성형으로 형성할 수 있는 요철 구조로서 볼록 렌즈 어레이 형상을 예로 들고, 소정의 조건 하에서의 광 취출 효율을 광선 추적법에 의해 시뮬레이션 계산했다. 여기서의 광선 추적법은, 완전 확산면의 발광면에서 랜덤으로 출사한 광선 20,000개를 추적하고, 볼록 렌즈 어레이를 표면에 갖는 유리 기판으로부터 외부에 방사되어, 센서면에 도달한 광선의 비율을 "광 취출 효율"로 했다.
계산 조건은 이하와 같다. 발광 면적: 10mm×10mm. 발광부의 두께 d1=0.2+0.2mm의 2층 구조, 단, 발광면은 최상면. 발광부의 굴절률: 1.591. 투명 도전층(ITO)의 두께 d2=0.0001mm. 투명 도전층의 굴절률: 2.095. 유리 기판의 두께 d3=0.3mm. 센서면은, 유리 기판의 0.05mm(d4) 상에 가상적인 센서를 설치하여 광선을 검출하는 것으로 한다.
도 6에 유리 기판의 "광 취출 효율"을 시뮬레이션 계산하기 위한 모델 구성을 나타낸다. (a)가 상술한 발광 소자의 구성 조건을 모식화한 것이며, (b)가 유리 기판의 표면에 형성되는 볼록 렌즈 어레이의 단면도이다.
도 7의 (a), (b), (c)에 계산 결과를 그래프화하여 나타낸다. (a)는, 각각의 렌즈를 곡률 반경 r=190μm, 렌즈 높이 h=20μm을 일정하게 한 경우에서의 렌즈면의 비율(%: 렌즈의 점유 면적 비율)과 광 취출 효율(%)과의 관계를 나타낸다. 도면으로부터 명확한 바와 같이, 렌즈면의 비율을 높게 할수록, 유리 기판의 굴절률을 높게 할수록, 광 취출 효율을 높게 할 수 있다. 특히, 렌즈면의 비율 10~80%의 범위에서 유리 기판의 굴절률을 1.60 이상으로 함으로써 효과적으로 광 취출 효율을 높일 수 있다.
(b)는, 렌즈 높이 h=20μm, 렌즈면 비율=80.6%를 일정하게 한 경우에서의 렌즈 직경 d(μm)와 광 취출 효율(%)과의 관계를 나타낸다. 도면으로부터 명확한 바와 같이, 렌즈 직경을 작게 할수록, 유리 기판의 굴절률을 높게 할수록, 광 취출 효율을 높게 할 수 있다. 특히, 렌즈의 직경이 100~430μm의 범위에서 유리 기판의 굴절률을 1.60 이상으로 함으로써 효과적으로 광 취출 효율을 높일 수 있다.
(c)는, 렌즈 직경 d=169.7μm, 렌즈면 비율=80.6%로 일정하게 한 경우에서의 렌즈 높이 h(μm)와 광 취출 효율(%)과의 관계를 나타낸다. 도면으로부터 명확한 바와 같이, 렌즈 높이를 크게 할수록, 유리 기판의 굴절률을 높게 할수록, 광 취출 효율을 높게 할 수 있다. 특히, 렌즈 높이가 5~20μm의 범위에서 유리 기판의 굴절률을 1.60 이상으로 함으로써 효과적으로 광 취출 효율을 높일 수 있다.
도 8은, 유리 기판(G)의 이면측에 요철 구조를 설치한 경우의 유기 EL 소자의 모델 구성을 나타낸다. 유기 EL 소자가 형성되는 유리 기판(G)의 이면측에 요철 구조를 설치할 경우에는, (a)에 나타내는 바와 같이 유리 기판(G)의 이면 상에 유리 기판(G)의 굴절률보다 높은 굴절률을 갖는 고굴절률층(100)을 형성하고, 유리 기판(G)의 이면측의 평탄화를 도모하고, 그 위에 투명 도전층(101), 유기층으로 이루어지는 발광부(102), 반사 전극층(103) 등을 적층시킴으로써 유기 EL 소자를 형성할 수 있다. 또한 (b)에 나타내는 바와 같이 요철 구조를 설치한 이면 상에, 직접 투명 도전층(101), 유기층으로 이루어지는 발광부(102), 반사 전극층(103) 등을 적층시켜 유기 EL 소자를 형성할 수도 있다. 어느 구성이든, 유리 기판(G)의 이면측의 계면에서 전반사되어 되돌아오는 광을 억제할 수 있기 때문에, 유기 EL 소자의 광 취출 효율을 높이는 것이 가능해진다. 여기서, (a), (b)의 요철 구조는, 모두 렌즈 어레이나 프리즘 어레이 등, 각종 형태의 요철 구조로 할 수 있다.
도 8에 나타낸 유기 EL 소자의 모델 구성에서의 광 취출 효율 개선 효과의 시뮬레이션 결과를 이하에 나타낸다. 이 시뮬레이션 결과는 상술한 광선 추적법에 의한 것이다. 여기서의 광선 추적법은, 완전 확산면의 발광면에서 랜덤으로 출사한 광선 20,000개를 추적하고, 유리 기판으로부터 외부에 방사되는 광을 센서에서 검출하여, 센서면에 도달한 광선의 비율을 "광 취출 효율"로 했다.
여기서, 도 8(a)에 나타내는 바와 같이 유리 기판(G)과 투명 도전층(101)과의 사이에 고굴절률층(100)을 설치하는 모델을 제1 모델, 도 8(b)에 나타내는 바와 같이 유리 기판(G)과 투명 도전층(101)과의 사이에 고굴절률층을 설치하지 않은 모델을 제2 모델로 한다. 양자에 공통되는 계산 조건은, 유리 기판(G) 출사면과 센서와의 거리가 0.05mm, 유리 기판(G)의 두께 d3=0.7mm, 유리 기판(G)의 굴절률이 1.65, 투명 도전층(101)의 두께 d2=0.00015mm, 그 굴절률이 1.9, 발광부(102)의 두께 d1=0.0002mm, 그 굴절률이 1.7, 반사 전극층(103)의 반사율을 85%로 한다.
<제1 모델>
발광 면적: 10mm×10mm.
고굴절률층(100)의 두께 da=0.02mm, 그 굴절률이 1.9.
유리 기판(G)의 광 취출측 표면의 요철 구조: 렌즈 어레이(상측에 볼록 렌즈로 허니콤 배치, 렌즈 직경 d=0.08mm, 렌즈 높이 h=0.025mm, 렌즈 피치 p=0.085mm (도 6 참조)).
유리 기판(G)의 이면측(투명 도전층측)의 요철 구조: 프리즘 어레이(프리즘 높이 Lh=0.025mm, 프리즘 저변 Lb=0.05mm (도 8(a) 참조)).
시뮬레이션 결과를 표 4에 나타낸다.
유리 기판의 요철 구조(유무) 광 취출 효율
(%)
표면측 이면측
없음(평탄) 없음(평탄) 26.2
렌즈 어레이 없음(평탄) 45.7
없음(평탄) 프리즘 어레이 32.0
렌즈 어레이 프리즘 어레이 51.2
<제2모델>
발광 면적: 2mm×2mm.
유리 기판(G)의 광 취출측 표면의 요철 구조: 렌즈 어레이(상측에 볼록 렌즈로 허니콤 배치, 렌즈 직경 d=0.08mm, 렌즈 높이 h=0.025mm, 렌즈 피치 p=0.085mm (도 6 참조)).
유리 기판(G)의 이면측 (투명 도전층측)의 요철 구조: 렌즈 어레이(위와 같음).
시뮬레이션 결과를 표 5에 나타낸다.
유리 기판의 요철 구조(유무) 광 취출 효율
(%)
표면측 이면측
없음(평탄) 없음(평탄) 25.2
렌즈 어레이 없음(평탄) 38.0
없음(평탄) 렌즈 어레이 38.3
렌즈 어레이 렌즈 어레이 39.5
이러한 시뮬레이션 결과로부터 명확한 바와 같이, 유리 기판(G)에서의 광 취출측 표면과 이면의 양쪽에 요철 구조를 형성함으로써 더 효과적으로 광 취출 효율의 개선을 도모할 수 있다.
본 발명의 실시형태에 따른 유리 기판을 광 취출측 투명 기판으로서 이용한 유기 EL 소자는, 상술한 바와 같이 효과적으로 광 취출 효율을 높일 수 있다. 이 유리 기판을 이용한 유기 EL 소자는, 각종 용도의 유기 EL 장치의 발광 요소로서 채용할 수 있지만, 특히, 전력 소비를 절약하며 고휘도를 얻는 것이 요구되는 유기 EL 조명 장치에 채용함으로써 장치 성능을 높일 수 있다.
1: 오리피스, 2: 제1성형 롤러, 3: 제2 성형 롤러,
10: 슬릿 오리피스, 11: 성형 롤러,
Gm: 용융 유리, Ga: 박판 형상 유리, Gc: 커튼 형상 유리, G(G1, G2, G3), Gb, Gd: 유리 기판,
M, M1, M2: 만곡 볼록부, P: 원추 또는 각추 볼록부,
100: 고굴절률층, 101: 투명 도전층, 102: 발광부, 103: 반사 전극층

Claims (14)

  1. 유기 EL 소자의 광 취출측 투명 기판이 되는 유리 기판으로서,
    굴절률 λd가 1.60 이상이며, 유리 성분으로서 Na2O+K2O를 10~20mol% 함유하고,
    광 취출측 표면이 10μm 이상의 요철차가 형성된 요철 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 유리 기판.
  2. 제1 항에 있어서, 유리 성분으로서, TiO2를 12~24mol%, BaO를 5~15mol% 함유하는 것을 특징으로 하는 유리 기판.
  3. 제1 항에 있어서, Na2O의 성분 함유율을 K2O의 성분 함유율보다 크게 한 것을 특징으로 하는 유리 기판.
  4. 제1 항에 있어서, 유리 성분으로서, K2O를 1~10mol% 함유시키는 것을 특징으로 하는 유리 기판.
  5. 제1 항에 있어서, 상기 유리 기판에서의 광 취출측 표면의 이면이 요철 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 유리 기판.
  6. 제5 항에 있어서, 상기 유리 기판에서의 광 취출측 표면의 요철 구조와 상기 이면의 요철 구조는, 표리 대칭으로 형성되는 것을 특징으로 하는 유리 기판.
  7. 제5 항에 있어서, 상기 유리 기판에서의 광 취출측 표면의 요철 구조와 상기 이면의 요철 구조는, 표리 비대칭으로 형성되는 것을 특징으로 하는 유리 기판.
  8. 제5 항에 있어서, 상기 요철 구조는, 렌즈 어레이인 것을 특징으로 하는 유리 기판.
  9. 제7 항에 있어서, 표면 및 이면의 상기 요철 구조의 일방이 렌즈 어레이이며, 타방이 프리즘 어레이인 것을 특징으로 하는 유리 기판.
  10. 제1 항에 기재된 유리 기판을 구비한 유기 EL 조명 장치.
  11. 제5 항에 기재된 유리 기판을 구비한 유기 EL 조명 장치로서,
    상기 이면 상에는 당해 유리 기판의 굴절률보다 높은 굴절률을 갖는 고굴절률층이 형성되고, 당해 고굴절률층의 상측에 유기 EL 소자의 투명 도전층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 유기 EL 조명 장치.
  12. 유기 EL 소자의 광 취출측 투명 기판이 되는 유리 기판의 제조 방법으로서,
    유리 성분으로서, TiO2를 10~24mol%, BaO를 5~15mol%, Na2O+K2O를 10~20mol% 함유하는 용융 유리를 압연 또는 연신하여 박판 형상으로 성형하는 공정과,
    상기 공정과 동시 또는 그 후에, 유리 기판의 표면에 10μm 이상의 요철차가 형성된 요철 구조를 형성하는 형압을 행하는 공정을 갖는 것을 특징으로 하는 유리 기판의 제조 방법.
  13. 제12 항에 있어서, 상기 형압을 행하는 공정에서 이용되는 주형은, 유리 기판에 형성되는 만곡 볼록부의 표면에 접촉하지 않는 주형 내면을 갖는 것을 특징으로 하는 유리 기판의 제조 방법.
  14. 제12 항에 있어서, 상기 형압을 행하는 공정은, 상기 유리 기판의 표리에 대하여 동시에 행하는 것을 특징으로 하는 유리 기판의 제조 방법.
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