KR101798030B1 - 배출물 조절에서의 개선 - Google Patents

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Abstract

디젤 엔진의 후처리 시스템은 배기 매니폴드 및 중간 촉매 없이 배기 매니폴드와 직접 연결되는 필터 기판을 가지고 있는 디젤 엔진을 구비하고, 이 필터 기판은 논-코킹 분자체를 통합하고 있는 SCR 촉매를 그 유입구 측에 구비하고 있다.

Description

배출물 조절에서의 개선{IMPROVEMENTS IN CONTROL OF EMISSIONS}
본 발명은 배출물(emissions)의 조절에서의 개선에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 디젤(압축점화)엔진으로부터의 배출물의 조절에서의 개선에 관한 것이다.
디젤 엔진은 낮은 연료소모, 높은 토크 및 낮은 일산화탄소(CO)와 이산화탄소(CO2) 배출물을 포함하는 분명한 장점들이 알려져 있다. 그러나, 디젤 엔진은 가솔린 엔진 보다 적은 양의 규제대상 배출물(regulated emissions)을 생성하는 한편 배출물, 특히 질소산화물(대체로 NO와 NO2인 NOx) 같은 배기 가스 및 입자상 물질(PM)을 관리하는데 다소 어려움이 있는 것과도 관련이 있다. 내연기관으로부터의 또 다른 규제대상 오염물질은 비연소(non-combusted) 또는 불소성(unburnt; 부분적 연소 포함)인 탄화수소(HC)이다.
엔진으로부터 배출물을 줄이는 주된 두 가지 방법이 있으며, 그 첫 번째는 엔진의 설계 및 관리이고, 그 두 번째는 배기 가스(exhaust gas)의 후처리이지만, 이 두 방법이 병용되는 것이 통상적이다. 배기 가스의 후처리는 규제대상 배출물을 처리하는 촉매 방법의 연구 및 개발에 의해 발전해 왔으며, 전자식 엔진 관리와 함께 사용할 때 현행 배출물 기준을 충족시키는데 대체로 성공적이다. 그럼에도 불구하고, 환경 및 지구온난화 측면에서, 연료소비와 이와 결부된 CO2 배출을 감소시키라는 압력과 복합된, 지속적으로 증가하는 배출물 규제는 엔진 및 후처리 시스템의 디자인에 대해 과제를 지속적으로 제시한다.
차량용 디젤 엔진에 도입된 최초의 촉매 후처리는 디젤 산화 촉매(DOC)이고, 이 DOC는 관류형의 세라믹 또는 금속 벌집모양 기판(honeycomb substrate)에 증착된 백금족 금속 촉매를 포함한다. 이러한 DOC들은 CO 및 HC를 산화시키는데 효과적이어서 현재 널리 사용된다. 더욱이, 이러한 DOC들은 탄소질 입자에 흡수된 휘발성 부분을 동시에 산화시킴으로써 PM량을 감소시키는 데에도 효과적이다.
NOx를 무해한 N2로 환원시키기 위한 선택적 촉매 환원(SCR)의 사용은 화력발전소의 배출물을 처리하는데 약 30년 동안 사용되어왔고, 현재는 NOx 배출물을 가지고 있는 석탄 화력 발전소, 고정식 가스터빈 발전소 및 유사한 산업용 플랜트에 널리 사용되고 있다. SCR은 플랜트로부터의 배기 가스에 질소환원가스, 주로 암모니아 또는 요소와 같은 암모니아 전구체(precursor)를 부가하는 것과 이에 의해 얻어진 혼합물을 SCR 촉매로 알려진 촉매 위로 통과시키는 것을 사용한다. SCR 시스템은 차량용 디젤 엔진으로부터 배출되는 배출물에 대한 후처리에 사용하기 위하여 미국, 유럽 및 일본에서 개발 중이며, 서서히 시장에 도입되고 있다. 차량용 SCR 시스템은 고정식 시스템보다 상당히 관리하기 어려운데, 이는 배기 가스량의 변동, 배기 가스 온도의 변동 및 환원제 공급 장치를 차량에 장착해야 하는 필요가 있기 때문이다. 그럼에도 불구하고, 이러한 SCR 시스템은 밝은 전망을 제시한다. 본 출원인은 "탄화수소 SCR"이라고 명명된 것이 제안되어 있다는 것을 언급하는데, 이것은 디젤 연료처럼 그 자체가 탄화수소 환원제인 것을 의미한다. 이러한 탄화수소 SCR은 질소환원제(nitrogeneous reductant)의 사용보다 더 많은 문제가 있는 것으로 보인다.
몇 가지 화학 반응들은 NH3 SCR 시스템에서 일어나는데, 이 반응은 NOx를 질소로 환원하는 바람직한 반응으로 표시된다. 주 반응은 반응(1)에 의해 표시된다.
4NO + 4NH3 + 02 → 4N2 + 6H20 (1)
산소와의 경쟁적이고 비 선택적인 반응은 2차 배출물을 생성하거나 암모니아를 비생산적으로 소모할 수 있다. 이러한 비 선택적 반응의 한가지는 반응(2)에 표시된 암모니아의 완전 산화이다.
4NH3 + 502 → 4NO + 6H20 (2)
또한, 반응(3)에 의해 나타난 바와 같이, 부 반응은 N20와 같은 바람직하지 않은 생성물로 귀결될 수 있다.
4NH3 + 5NO + 302 → 4N20 + 6H20 (3)
상업용 SCR 촉매는 대체로 제올라이트를 기초로 하고, 보다 구체적으로 말하면 구리- 또는 철-개질 베타 제올라이트 또는 구리- 또는 철-ZSM-5 와 같은 전이금속-개질 제올라이트(transition metal-modified zeolite(알루미노실리케이트))를 기초로 한다. 이러한 것은 비교적 넓은 온도 활성창(activity window)을 가지고 있다. 일반적으로, 구리계 제올라이트 촉매는 철계 제올라이트 촉매보다 낮은 온도의 NOx 환원 활성을 보인다.
그러나, 사용면에서 구리- 및 철-베타 제올라이트와 -ZSM-5 제올라이트는 많은 단점을 가지고 있다. 이것들은 고온의 열수 에이징 동안에 탈알루미늄화(dealumination)되기 쉬워서 산성도의 상실로 귀결되는데, 특히 구리계 제올라이트에 있어서 그러하다. 베타계 및 ZSM-5계 촉매 모두는 탄화수소에 의해 영향을 받으며, 이 탄화수소는 비교적 낮은 온도에서 촉매에 흡착되고, 촉매 시스템의 온도가 상승됨에 따라서 산화되어 촉매구조를 손상시키는 발열 반응을 야기한다. 이 문제점은 상당량의 탄화수소가 저온 시동(cold-start) 중에 촉매에 흡착되는 차량용 디젤 용도에서 특히 심하다. 베타계 및 ZSM-5계 제올라이트 모두는 탄화수소에 의해 코킹(coking)되기 쉽다.
WO 2008/132452에는 실리코알루미노포스페이트처럼 적어도 하나의 전이금속을 함유하는 작은 기공의 제올라이트 촉매의 대안이 기재되어 있다. 그러나, 이하의 "분자체(molecular sieve)"-계 촉매는 제올라이트-유사 구조(zeolite-like structure)를 가지는 실리코알루미노포스페이트(SAPO)와 같은 촉매를 포함하도록 본 발명의 상세한 설명에서 사용될 것이다. 어떤 저자는 "제올라이트"라는 용어가 실리코알루미네이트(silicoaluminate)에만 사용되어야 한다고 여긴다. 본 출원인은 WO 2008/132452의 SAPO계 촉매는 상류 산화촉매, 중간의 PM필터 및 암모니아 슬립 촉매를 가지는 최종 SCR 촉매를 포함하는 시스템에서 실증되었다는 것에 주목한다.
디젤 엔진의 배기 가스로부터 PM의 제거는 필터 또는 부분 필터에 의해 구현됨이 통상적이다. 수많은 필터 디자인이 특허문헌에서 제안되어 왔다. 현재는, 당분야의 필터의 상태는 촉매화 매연 필터(catalysed soot filter)(CSF)로 알려진 PM 연소 촉매(PM combustion catalyst)를 지지하는 세라믹 또는 세라믹 유사 벽 유동형 필터(ceramic-like wall flow filter)이다. CSF들에 관한 많은 변형예가 제안되어 왔으며, 이 변형예는 NOx 흡수체 촉매(NOx absorber catalyst)(NAC) 또는 SCR 촉매의 코팅을 포함한다. 그 하나의 예로서, 본 출원인은 WO 2005/01647 전체의 교시 내용을 본 명세서에 인용한다. 본 특허출원에서, 필터 기판을 SCR 촉매 조성물로 코팅하는 것이 제안된다. WO 2005/016497의 본질적인 특징은 SCR 환원제용 주입점의 상류에 DOC를 위치시키고, 궁극적으로 복합된 SCR과 CSF의 상류에 DOC를 위치시키는데 있다.
일본공개특허출원번호 제 03130522호 (미쯔비시 중공업(주)) 터보차저를 갖춘 고정식 디젤 엔진을 제안하고 있으며, 그 터보차저에는 암모니아 인젝터와 엔진과 터보차저 사이에 끼워진 SCR 촉매가 설치되어 있다. 이 디자인은 제안된 이 후로 20년 동안 성공적으로 도입되어왔다고는 생각하지 않는다.
상류 DOC를 포함하지 않는 놀라운 시스템 디자인을 발견하였는데, 그 시스템 디자인은 뉴 유로피언 드라이브 사이클과 같은 관련 법률로 규정된 배기 사이클보다 높은 수준의 Euro VI와 같은 배출 규제를 만족하거나 능가할 수 있다.
본 발명은 배기 매니폴드 및 어떤 중간 촉매도 없이 배기 매니폴드와 직접 연결된 필터 기판을 가지고 있는 디젤 엔진을 구비하는 디젤 엔진의 후처리 시스템을 제공하며, 필터 기판은 논-코킹 분자체를 통합하고 있는 SCR 촉매를 필터 기판의 유입구(inlet) 측에 구비하고 있다.
또한, 본 발명은 디젤 엔진에서 나오는 배기 가스의 후처리 방법을 제공하는데, 이 방법은 배기 가스를 촉매 후처리를 통과함이 없이 SCR 촉매 코팅 필터 수단을 통해 질소 환원제와의 혼합물 내로 직접 통과시키는 단계를 구비하고, 이 SCR 촉매는 논-코킹 분자체를 구비한다.
바람직하게는, 상기 SCR 촉매 코팅 필터는 엔진을 벗어난 배기 가스의 열과 엔진 밖의 배기 가스에 존재하는 NO2 모두를 사용할 수 있는 위치에서 엔진에 근접하여 결합되어있다(즉, 터보차저 다음). 이는 종래의 CSF 언더플로어 위치(underfloor CSF position)와 대조되는 것이며, 여기에서는 열(결과적으로는 낮은 온도로부터, 코울드 언더플로어 위치에 위치될 때 CSF가 NO2를 만들거나 재생해내는 CSF의 능력)이 배기 매니폴드와 CSF사이에 있는 배기관에서 손실된다. 본 발명에 있어서, 소형 디젤 차량에서 근접하여 결합된 위치로 인한 유리한 점은 그 위치에서 더 뜨거운 배기 가스가 제올라이트에 흡수된 물/수증기를 더욱 쉽게 날려버리도록 작용한다는 것이다.
본 발명에 의하면, 배기 매니폴드 및 어떠한 중간 촉매없이 상기 배기 매니폴드와 직접 연결되는 필터 기판을 가지고 있는 디젤 엔진을 구비하고, 상기 필터 기판은 논-코킹 분자체(non-coking molecular sieve)를 상기 필터 기판의 유입구 측에 통합하고 있는 SCR 촉매를 구비하고 있는 디젤 엔진 후처리 시스템이 제공된다.
또한, 본 발명에 의하면, 배기 가스를 촉매 후처리를 통과시키지 않고 SCR 촉매 코팅 필터 수단을 통해 질소 환원제와의 혼합물 내로 직접 통과시키는 단계를 구비하고, 상기 SCR 촉매는 논-코킹 분자체를 구비하는 디젤 엔진으로부터 나오는 배기 가스의 후처리 방법이 제공된다.
본 발명은, 소형(light duty)(자동차 및 시중에서 구입할 수 있는 이와 유사한 차량) 디젤 엔진, 대형(heavy duty)(트럭 및 버스 이와 유사한 차량) 디젤 엔진, 고정식(발전용) 디젤 엔진에 대해, 하나의 유형 또는 또다른 유형으로 적용될 수 있다. 그러나, 본 발명은, 커먼레일 연료 분사를 사용하거나 디자인에 의해 엔진 밖의 NOx 중에서 비교적 높은 비율의 NO2, 바람직하게는 적어도 50%이상의 NO2를 생성하는 소형 디젤엔진에 적용되는 것이 바람직하다. 커먼레일 디젤분사는 널리 소형 디젤차량에 대해 선택되는 시스템이므로 본 발명에 바람직하다. 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 배기 가스 재순환 비율, 연료분사의 크기나 타이밍과 같은 많은 파라미터를 변경시킴으로써 본 발명에서의 바람직한 결과를 달성하기 위하여, NO2의 레벨을 조절할 수 있다. 다른 가능성은, 예컨대 연료 개질 가스(fuel reformate gas)에서 수소 분사 같은 것이 고려될 수 있다.
WO 2005/016497에 제안된 후처리 시스템은 SCR 코팅 필터의 상류 DOC를 갖추고 있다. 이 후처리 시스템은 DOC가 HC와의 반응에 의해, NO2를 실제로 제거하지만 NO2는 SCR 반응에서 특히 유용한 성분이라는 점에서 불리하다고 생각된다. HC와의 반응에 의한 NO2 의 제거 때문에, 처리된 배기 가스가 환원제와 섞이고 나서 SCR 촉매를 지나가기 전에 NO2를 재생(re-create)하는 것이 일반적으로 필요하다. NO2의 재생은 그러한 시스템에서의 촉매화 매연 필터에 높은 PGM 로딩(high PGM loadings)을 요하며, 이는 경제적으로 불리하다.
또한, SCR 촉매와 필터 그 자체 모두가 적절한 라이트-오프 온도(light-off temperatures)에 도달하는 것을 확보하기 위하여, DOC의 SCR 촉매를 하류에 위치시키는 것은 라이트-오프 전략을 요구한다; 전부는 아니지만 대부분의 그러한 전략은 연료의 연소가 가스/촉매의 온도를 올리는 것을 요구하며, 그 결과 연료면에서 불리한 점이 있다. 대조적으로, 본 발명의 시스템은 엔진밖의 배기 가스에 포함된 열을 사용하므로 비용이 드는 라이트-오프 전략에 대한 요구조건이 거의 없다.
본 발명에 따라, 선행하는 DOC없이 SCR 코팅 필터를 사용하는 것은 SCR 반응을 위한 빠른 라이트 오프를 제공하고, 필터에 포집된 PM의 이어지는 PM연소를 위한 열 손실을 감소시킨다.
본 발명의 시스템은 산화 촉매를 바람직하게 포함할 수 있다. 그 산화촉매는 별개의 성분이거나 SCR 촉매의 하류에서 기판 필터의 추가 코팅인 것이 바람직하며, 예컨대 필터 기판의 배출구 채널 상의 추가 코팅이다. 이 코팅은 배출구(outlet) 채널의 전체 길이 또는 배출구 채널의 일부에만 실시될 수 있다. 그러한 산화촉매는 배기 가스에 노출되는 종래기술의 DOC보다 훨씬 낮은 온도에서 라이트 오프 되도록 구성된 귀금속 촉매인 것이 바람직하다. 그러한 저온 라이트-오프 DOC 촉매는 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 입수 가능하다. 본 출원인은 저온 라이트-오프 가솔린 엔진과 관련된, 존슨 맛쎄이(Johnson Matthey)의 미국특허 제 5,776,417호 및 제 5,939,028호에 개시된 기술을 인용한다. 다른 적합한 저온 라이트-오프 산화 촉매는 Pd 로딩을 증가시키기 위하여 Pd:Rh 삼 방향 촉매 조성물을 개질(modifying)함으로써 구성될 수 있으며, 이는 HC의 메탄 성분에 대해서 라이트-오프를 감소시키는 것으로 알려져 있다. 다른 변형예는 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 가능하다.
본 발명의 시스템이 종래기술의 시스템에서 보다 적은 SCR 코팅을 사용하기 때문에, 암모니아의 슬립이 발생할 수 있다. 만약 이런 현상이 관찰된다면, 대기 중에 자극적인 암모니아의 방출을 피하기 위하여, 암모니아 슬립 촉매가 별개의 성분으로서 또는 필터 기판의 배출구 채널 상에 최종 스트라이프(stripe) 코팅으로서 포함되는 것이 권장된다.
사용되는 SCR 촉매가 논-코킹 분자체를 통합하는 것은 본 발명의 필요 요건이다. 상기 "논-코킹(non-coking) "이라는 필요 요건은 사용중 되는 조건하에서 분자체 상에 탄소 또는 탄소질 재료의 형성에 의해 야기되는 배압(back-pressure) 증가 또는 촉매 활성의 저해(poisoning)가 전혀 없거나 단지 최소량에 불과하게 나타나는 것으로서 이해되어야 한다. 그러므로, 본 발명의 개시사항은 작은 기공의 분자체가 본 발명에서 바람직하며, 이 작은 기공의 분자체는 대부분의 코킹 문제를 야기시키는 큰 HC 분자들이 분자체 기공으로 들어가는 것을 방지한다. 또한, 분자체 상의 애시딕 사이트(acidic sites)가 코크스 형성을 증가시키기 때문에, 이 점은 적당한 분자체 선택시 고려되어야 한다. 본 발명의 적용시 고려되어야 할 다른 이슈는 작은 기공의 분자체는 낮은 온도, 대체로 250℃ 이하에서 낮은 HC의 저장성을 보인다는 것이다; 과도한 HC 저장성은 분자체에서 심하게 좁혀지거나 막힌 기공으로 귀결될 수 있다.
적합한 논-코킹 분자체는 통상적인 시행착오에 의해 선택될 수 있지만, 현 시점에서는 WO 2008/132452의 발명에 기재된 SAPO 타입 물질이 본 발명에 유용하다고 여겨진다.
SCR 촉매는 NOx 트랩핑 촉매를 예를 들어 혼합함으로써 포함할 수 있다. 이와 같은 NOx-트랩핑 촉매는 예컨대 배기 가스의 온도가 낮을때 저속 구동 조건 동안에 또는 스타트-업시기에 SCR 촉매가 충분히 유효하지 않은 조건하에서 NOx를 흡수하는데 사용될 수 있다. NOx-트랩핑 촉매는 암모니아를 사용해서 재생될 수 있다.
이 시스템은 모든 SCR 시스템에서와 같이 질소 환원제를 위한 적합한 분사 수단을 포함하는 것은 물론이다. 상기 촉매 분사는 통상적인 방식으로 조절될 수 있다. 환원제는 암모니아인 것이 바람직하다.
SCR 반응을 촉진함에 부가해서, 고온의 배기 가스를 엔진으로부터 직접 수용하는 SCR 코팅 필터의 위치는 필터의 재생성을 증대시킨다는 것이 본 발명의 장점으로 여겨진다.
필터는 적당한 필터 구조체인데, 이 필터는 그 자체로 공지된 방법에 따라 SCR 촉매로 전체 또는 부분적으로 코팅될 수 있고, 이 방법은 다른 성분의 증착(deposition)에 또한 사용될 수 있다. 현재로서는, 세라믹 타입 벽 유동형 필터가 가장 편리한 필터 구조라고 생각된다. SCR 촉매는 상류 유입구의 부분 코팅(또는 "스트라이프") 방식에 의해 코팅되거나 모든 유입구 채널에 코팅될 수도 있다. 필터는 바람직하게 매연 연소 촉매를 포함하고, 당 분야에서 통상의 지식을 가진자는 적합한 촉매에 대해 알고 있다. 매연 연소 촉매는 각 유입구 채널의 하류 부분에서 필터구조체에 코팅되거나 또는 SCR 촉매의 증착에 앞서서 초기 코팅으로서 증착될 수 있고, 그 결과 SCR 촉매가 매연 연소 촉매 위에 놓여진다.
본 발명과 그 실시 양태는 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 본 발명의 개념에서 벗어남이 없이 소정의 실시 요건을 만족시키고 최신 소재를 사용할 수 있도록 개작될 수 있다.

Claims (10)

  1. 배기 매니폴드 및 디젤 산화 촉매없이 상기 배기 매니폴드와 직접 연결되는 필터 기판을 갖는 소형 디젤 엔진(light duty diesel engine)을 구비하고, 상기 필터 기판은 논-코킹 분자체(molecular sieve)를 통합하고 있는 SCR 촉매를 상기 필터 기판의 유입구 측에 구비하는 것을 특징으로 하는 디젤 엔진 후처리 시스템.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 분자체는 실리코알루미노포스페이트계 분자체인 것을 특징으로 하는 디젤 엔진 후처리 시스템.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 필터 기판은 엔진을 벗어난 배기 가스의 열과 엔진 밖의 배기 가스에 존재하는 NO2 모두를 사용할 수 있는 위치에서 상기 엔진에 근접하여 결합되어 있는 것을 특징으로 하는 디젤 엔진 후처리 시스템.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 엔진은 커먼레일 연료분사를 사용하는 것을 특징으로 하는 디젤 엔진 후처리 시스템.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 필터 기판은 상기 필터의 배출구 측에 산화촉매를 통합하고 있는 것을 특징으로 하는 디젤 엔진 후처리 시스템.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 산화 촉매는 디젤 산화 촉매(DOC)보다 낮은 온도에서 라이트 오프 되도록 구성된 귀금속 촉매인 것을 특징으로 하는 디젤 엔진 후처리 시스템.
  9. 제 1 항에 있어서, 암모니아 슬립 촉매를 더 구비하는 것을 특징으로 하는 디젤 엔진 후처리 시스템.
  10. 배기 가스를 디젤 산화 촉매를 통과시키지 않고 SCR 촉매 코팅 필터 수단을 통해 질소 환원제와의 혼합물 내로 직접 통과시키는 단계를 구비하고, 상기 SCR 촉매는 논-코킹 분자체를 구비하는, 레일 연료 분사를 사용하는 소형 디젤 엔진으로부터 나오는 배기 가스의 후처리 방법.
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