KR101789220B1 - 열전재료의 제조방법, 상기 제조방법으로 제조된 열전재료, 및 상기 열전재료를 포함하는 열전모듈 - Google Patents

열전재료의 제조방법, 상기 제조방법으로 제조된 열전재료, 및 상기 열전재료를 포함하는 열전모듈 Download PDF

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Abstract

기재 위에 제1 패턴을 갖는 제1 마스크층을 배치하는 단계; 상기 제1 마스크층 위에 제1 분산액을 분사하여 상기 기재 위에 제1 패턴층을 형성하는 단계; 상기 제1 마스크층을 기재 상에서 제거하고 상기 제1 패턴층이 형성된 기재 위에 상기 제1 패턴과 반대되는 제2 패턴을 갖는 제2 마스크층을 배치하는 단계; 상기 제2 마스크층 위에 제2 분산액을 분사하여 상기 기재 위에 상기 제1패턴과 반대되는 상기 제2 패턴층을 형성하는 단계; 및 상기 제2 마스크층을 기재 상에서 제거하고 상기 기재 위에 형성된 제1 패턴층과 상기 제2 패턴층 사이의 간격을 접합시켜 열전재료를 제조하는 단계;를 포함하는 열전재료의 제조방법, 상기 열전재료의 제조방법으로 제조된 열전재료, 및 상기 열전재료를 포함하는 열전모듈이 개시된다.

Description

열전재료의 제조방법, 상기 제조방법으로 제조된 열전재료, 및 상기 열전재료를 포함하는 열전모듈{Method of preparing thermoelectric material, thermoelectric material prepared by the method, and thermoelectric module including the thermoelectric material}
열전재료의 제조방법, 상기 제조방법으로 제조된 열전재료, 및 상기 열전재료를 포함하는 열전모듈에 관한 것이다.
열전 분야에서, 고효율의 열전재료에 대한 연구는 매우 중요하다. 열전재료의 특성은 이른바 무차원 성능지수(figure of merit, ZT) 값으로 표현한다:
[수학식 1]
Figure 112016032937005-pat00001
상기 식에서, S는 제벡계수, σ는 전기 전도도, k는 열전도도, 및 T는 절대 온도를 나타낸다.
그러나 상기 열전재료의 성능 지수 외에, 열전모듈의 전력 변환의 고 효율을 위해서는 모듈 구성에서의 접촉저항, 및 n형과 p형 열전반도체로 이루어진 열전쌍의 개수 등의 요인을 고려하는 것도 중요하다.
높은 성능지수를 얻기 위해서는 접촉저항이 감소할수록, 그리고 열전쌍의 개수가 증가할수록 열전모듈의 효율이 증가한다.
이 중에서, 열전모듈에서 전기의 흐름은 고온부인 절연체판에서 전극으로, 전극에서 열전재료로, 전극, 저온부인 절연체 판의 경로로 이동하므로 열전모듈의 전류밀도 및 열전효율을 개선하기 위해서는 각 구성 사이의 전기저항을 감소화하기 위한 접합공정이 중요하다.
이에 따라, 열전모듈의 전류밀도 및 열전효율을 개선하기 위한 신규한 열전재료의 제조방법에 대한 요구가 여전히 있다.
일 측면은 열전모듈의 전류밀도 및 열전효율을 개선하기 위한 열전재료의 제조방법을 제공하는 것이다.
다른 측면은 상기 열전재료의 제조방법으로 제조된 열전재료를 제공하는 것이다.
또다른 측면은 상술한 열전재료를 포함하는 열전모듈을 제공하는 것이다.
일 측면에 따르면,
기재 위에 제1 패턴을 갖는 제1 마스크층을 배치하는 단계;
상기 제1 마스크층 위에 제1 분산액을 분사하여 상기 기재 위에 제1 패턴층을 형성하는 단계;
상기 제1 마스크층을 기재 상에서 제거하고 상기 제1 패턴층이 형성된 기재 위에 상기 제1 패턴층의 패턴과 반대되는 제2 패턴을 갖는 제2 마스크층을 배치하는 단계;
상기 제2 마스크층 위에 제2 분산액을 분사하여 상기 기재 위에 상기 제2 패턴의 제2 패턴층을 형성하는 단계; 및
상기 제2 마스크층을 기재 상에서 제거하고 상기 기재 위에 형성된 제1 패턴층과 상기 제2 패턴층 사이의 간격을 접합시켜 열전재료를 제조하는 단계;를 포함하는 열전재료의 제조방법이 제공된다.
다른 측면에 따르면,
상술한 열전재료의 제조방법으로 제조된 열전재료가 제공된다.
또다른 측면에 따르면,
상술한 열전재료를 포함하는 열전모듈이 제공된다.
일 측면에 따른 열전재료의 제조방법은 열전모듈의 전류밀도 및 열전효율을 개선할 수 있으며, 대량생산이 가능하다.
도 1은 일 구현예에 따른 열전재료의 제조방법을 나타낸 개략도이다.
도 2는 일 구현예에 따른 열전재료의 제조방법을 수행하기 위한 전기방사장치를 나타낸 개략도이다.
이하에 첨부된 도면을 참조하면서, 예시적인 일 구현예에 따른 열전재료의 제조방법, 상기 제조방법으로 제조된 열전재료, 및 상기 열전재료를 포함하는 열전모듈에 대해서 상세하게 설명한다. 이하는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 특허청구범위의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 또한, 본 명세서 및 도면에 있어서, 실질적으로 동일한 기능구성을 갖는 구성요소에 대해서는 동일한 부호를 붙여 중복설명을 생략한다.
도 1은 일 구현예에 따른 열전재료의 제조방법을 나타낸 개략도이다.
도 1을 참조하면, 일 구현예에 따른 열전재료의 제조방법은 기재 위에 제1 패턴을 갖는 제1 마스크층을 배치하는 단계; 상기 제1 마스크층 위에 제1 분산액을 분사하여 상기 기재 위에 제1 패턴층을 형성하는 단계; 상기 제1 마스크층을 기재 상에서 제거하고 상기 제1 패턴층이 형성된 기재 위에 상기 제1 패턴층의 패턴과 반대되는 제2 패턴을 갖는 제2 마스크층을 배치하는 단계; 상기 제2 마스크층 위에 제2 분산액을 분사하여 상기 기재 위에 상기 제2 패턴의 제2 패턴층을 형성하는 단계; 및 상기 제2 마스크층을 기재 상에서 제거하고 상기 기재 위에 형성된 제1 패턴층과 상기 제2 패턴층 사이의 간격을 접합시켜 열전재료를 제조하는 단계;를 포함한다.
상기 기재는 유리전이온도(Tg)가 50℃ 이상인 고분자를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 상기 고분자는 유리전이온도(Tg)가 200℃ 이상, 예를 들어 300℃ 이상일 수 있다. 상기 고분자의 유리전이온도(Tg)가 200℃ 이상, 예를 들어 300℃ 이상인 경우, 200℃ 이상, 예를 들어 300℃ 이상 열이 발생하는 자동차와 같은 장치 등에 적용할 수 있다.
상기 기재는 폴리이미드, 폴리카보네이트, 폴리아크릴레이트, 폴리메타크릴레이트, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리비닐리덴, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리스티렌, 및 우레탄계 에폭시 수지 중에서 선택된 1종 이상의 고분자를 포함할 수 있다. 상기 기재는, 예를 들어, 폴리이미드일 수 있다.
상기 기재는 플렉시블할 수 있다. 이러한 기재의 사용으로 곡면으로 된 자동차 배기관 등 다양한 형태의 장치에 장착할 수 있고 경량화된 유연성을 갖는 열전모듈의 제작이 가능하다.
상기 분사는 전기방사 또는 전기분무에 의해 수행될 수 있다. 상기 분사방법에 의해 방사 또는 분무시간 또는 횟수 등을 조절하여 기재 위에 형성되는 제1 패턴층 또는/및 제2 패턴층의 두께를 조절함으로써 이러한 열전재료를 채용한 열전모듈의 열전 특성을 개선시킬 수 있다.
도 2는 일 구현예에 따른 열전재료의 제조방법을 수행하기 위한 전기방사장치(10)를 나타낸 개략도이다.
도 2를 참조하면, 제1 분산액 또는 제2 분산액이 주사기(12)를 통해 노즐(13)로 공급된다. 전력공급원(11)을 통해 전압이 상기 노즐(13)과 수집기(14)에 인가되면 상기 노즐(13)에 있던 상기 제1 분산액 또는 제2 분산액의 용매가 고전압에 의해 순간적으로 증발하게 되고, 상기 노즐(13)에서의 모세관 현상과 고전압에 의해 제1 나노섬유 또는 제2 나노섬유가 얻어진다.
상기 제1 나노섬유 또는 상기 제2 나노섬유의 직경은 약 1 nm 내지 1000nm일 수 있다. 상기 제1 나노섬유 또는 상기 제2 나노섬유의 직경에 대한 길이의 종횡비는 예를 들어, 100 내지 100,000일 수 있다.
상기 전기방사는 예를 들어, 5 내지 25kV의 전압에서 20 내지 30℃의 온도에서 행해질 수 있다. 또한 상기 제1 분산액 또는 제2 분산액의 주사기(12)에 의한 주입 속도는 1 내지 30 ㎛/h일 수 있다. 또한 상기 전기방사장치에서 상기 노즐의 팁과 수집기와의 거리는 10 내지 20cm일 수 있다.
일 구현예에 따른 열전재료의 제조방법을 수행하기 위해 사용되는 전기방사장치는 특별한 제한이 없으며, 통상적으로 나노섬유의 제조에 사용되는 것으로 노즐을 구비한 것이면 가능하다. 전기방사장치의 노즐의 크기, 분사속도 및 압력 등을 필요에 따라 조절할 수 있다.
상기 전기방사에 의해 얻은 제1 나노섬유를 상기 제1 마스크층 위에 분사하여 상기 기재 위에 제 1 패턴층을 형성한다. 또는 상기 전기방사에 의해 얻은 제2 나노섬유를 상기 제2 마스크층 위에 분사하여 상기 기재 위에 상기 제1 패턴층의 패턴과 반대되는 제2 패턴의 제2 패턴층을 형성한다. 상기 제1 패턴층의 패턴 및 상기 제2 패턴층의 패턴은 두 패턴이 접착하여 모양을 이루는 한 특별히 제한이 없다.
기재 위에 상기 제1 패턴층 또는/및 상기 제2 패턴층을 형성하기 위해 상기 제1 마스크층 또는/및 상기 제2 마스크층을 제거한 다음 열처리를 통해 용매를 증발시킨다. 상기 열처리 온도로는 상기 용매의 종류 등에 따라 적절히 선택될 수 있다.
상기 제1 분산액 또는 상기 제2 분산액은 제1 패턴 형성용 분산액 또는 제2 패턴 형성용 분산액일 수 있다.
상기 제1 패턴 형성용 분산액 또는 상기 제2 패턴 형성용 분산액은 후술하는 제1 패턴층 또는 제2 패턴층을 구성하는 재료의 염 또는 착물일 수 있다.
상기 제1 패턴 형성용 분산액 또는 상기 제2 패턴 형성용 분산액은, 예를 들어, 후술하는 제1 패턴층 또는 제2 패턴층을 구성하는 재료의 질산염, 산화물, 염화물, 황화물, 또는 아세트산염일 수 있다.
상기 제1 패턴 형성용 분산액 또는 상기 제2 패턴 형성용 분산액은 물 또는 유기용매를 더 포함할 수 있다. 상기 유기용매로는 후술하는 제1 패턴층 또는 제2 패턴층을 구성하는 재료의 염 또는 착물을 용해시킬 수 있는 것이라면 제한없이 사용가능하다.
상기 제1 패턴층 또는 상기 제2 패턴층은 전이금속, 희토류 원소, 13족 원소, 14족 원소, 15족 원소 및 16족 원소 중에서 선택된 1종 이상의 원소를 포함할 수 있다.
상기 희토류 원소로서는 Y, Ce, 및 La에서 선택된 1종 이상을 사용할 수 있고, 상기 전이금속으로서는 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ag, 및 Re 중 1종 이상을 사용할 수 있고, 상기 13족 원소로서는 B, Al, Ga, 및 In 중 1종 이상을 사용할 수 있고, 상기 14족 원소로서는 C, Si, Ge, Sn, 및 Pb 중에서 선택된 1종 이상을 사용할 수 있고, 상기 15족 원소로서는 P, As, Sb, 및 Bi 중에서 선택된 1종 이상을 사용할 수 있고, 상기 16족 원소로서는 S, Se, 및 Te 중에서 선택된 1종 이상을 사용할 수 있다.
상기 제1 패턴층 및 상기 제2 패턴층은 서로 반대되는 타입의 열전반도체 재료층일 수 있다. 예를 들어, 상기 제1 패턴층이 p형 열전반도체 재료층이라면 상기 제2 패턴층은 n형 열전반도체 재료층일 수 있고, 상기 제1 패턴층이 n형 열전반도체 재료층이라면 상기 제2 패턴층은 p형 열전반도체 재료층일 수 있다.
상기 접합은 5 내지 500 kgf/cm2의 압력 하에 압착하여 수행될 수 있다. 예를 들어, 상기 접합은 5 내지 500 kgf/cm2의 압력 하에 냉기 압착법 또는 열 압착법에 의해 수행될 수 있다. 상기 접합으로 인해 상기 제1 패턴층 및 상기 제2 패턴층 사이의 간격을 금속을 이용한 증착에 의해 간접적으로 접착하지 않고 직접적으로 접착함으로써 상기 열전재료를 포함한 열전모듈 내부의 접촉저항을 감소시킬 수 있다. 또한 상기 접합으로 인해 빠른 시간 내에 대량으로 상기 열전재료를 제조할 수 있다.
상기 제조된 열전재료의 면접촉저항은 1 내지 10 ohm/sq일 수 있다. 예를 들어, 상기 제조된 열전재료의 면접촉저항은 5 내지 10 ohm/sq일 수 있다. 이로 인해, 상기 제조된 열전재료를 채용한 열전모듈의 전류밀도 및 열전효율을 개선시킬 수 있다.
상기 제1 패턴층과 상기 제2 패턴층 사이의 간격을 접합시킨 후 상기 열전재료를 제조하기 전에 상기 제1 패턴층과 상기 제2 패턴층 위에 상기 기재와 동일한 재료의 코팅층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 단계는 상기 제1 패턴층과 상기 제2 패턴층을 구성하는 재료가 공기 중에서 산화되는 것을 방지할 수 있다.
다른 측면에 따른 열전재료는 상술한 열전재료의 제조방법으로 제조될 수 있다.
또다른 측면에 따른 열전모듈은 상술한 열전재료를 포함할 수 있다.
이상, 첨부도면을 참조하면서 실시예들에 대해서 상세하게 설명하였지만, 본 발명은 관련례에 한정되지 않는다. 본 발명이 속하는 기술분야에 있어서 통상의 지식을 가진 자라면, 특허청구범위에 기재된 기술적 사상의 범주 내에서 각종 변경례 또는 수정례에 생각이 미치는 것은 분명하며, 이들에 대해서도 당연히 본 발명의 기술적 범위에 속하는 것으로 이해된다.
10: 전기방사장치, 11: 전력 공급원
12: 주사기, 13: 노즐,
14: 수집기, 15: 제1 분산액 또는 제2 분산액

Claims (10)

  1. 기재 위에 제1 패턴을 갖는 제1 마스크층을 배치하는 단계;
    상기 제1 마스크층 위에 제1 분산액을 분사하여 상기 기재 위에 제1 패턴층을 형성하는 단계;
    상기 제1 마스크층을 기재 상에서 제거하고 상기 제1 패턴층이 형성된 기재 위에 상기 제1 패턴층의 패턴과 반대되는 제2 패턴을 갖는 제2 마스크층을 배치하는 단계;
    상기 제2 마스크층 위에 제2 분산액을 분사하여 상기 기재 위에 상기 제2 패턴의 제2 패턴층을 형성하는 단계; 및
    상기 제2 마스크층을 기재 상에서 제거하고 상기 기재 위에 형성된 제1 패턴층과 상기 제2 패턴층 사이의 간격을 5 내지 500 kgf/cm2의 압력 하에 압착을 수행하여 접합시켜 열전재료를 제조하는 단계;를 포함하는 열전재료의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 기재는 유리전이온도(Tg)가 50℃ 이상인 고분자를 포함하는 열전재료의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 기재는 폴리이미드, 폴리카보네이트, 폴리아크릴레이트, 폴리메타크릴레이트, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리비닐리덴, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리스티렌, 및 우레탄계 에폭시 수지 중에서 선택된 1종 이상의 고분자를 포함하는 열전재료의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 기재는 플렉시블한 열전재료의 제조방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 분사는 전기방사 또는 전기분무에 의해 수행되는 열전재료의 제조방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 제1 패턴층 또는 상기 제2 패턴층은 전이금속, 희토류 원소, 13족 원소, 14족 원소, 15족 원소 및 16족 원소 중에서 선택된 1종 이상의 원소를 포함하는 열전재료의 제조방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 제1 패턴층 및 상기 제2 패턴층은 서로 반대되는 타입의 열전반도체 재료층인 열전재료의 제조방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 제1 패턴층과 상기 제2 패턴층 사이의 간격을 접합시킨 후 상기 열전재료를 제조하기 전에 상기 제1 패턴층과 상기 제2 패턴층 위에 상기 기재와 동일한 재료의 코팅층을 형성하는 단계를 더 포함하는 열전재료의 제조방법.
  9. 제1항 및 제8항 중 어느 한 항에 따른 열전재료의 제조방법으로 제조된 열전재료.
  10. 제9항에 따른 열전재료를 포함하는 열전모듈.
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