KR101767115B1 - 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품 - Google Patents

폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품 Download PDF

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Abstract

본 발명은 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 충격보강제, 무기 필러 및 탈크를 포함함으로써, 우수한 내충격성 및 색재현성을 나타내는 동시에 기계적 물성도 우수하여, 전기전자, 산업재 및 자동차 부품 분야에서 널리 활용가능하며, 특히, 자동차 및 전기전자 부품의 케이스 또는 커넥터 소재로 매우 적합하게 사용가능한 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것이다.

Description

폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품{Polybutyleneterephthalate resin compostion and molded article comprising the same}
본 발명은 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 충격보강제, 무기 필러 및 탈크를 포함함으로써, 우수한 내충격성 및 색재현성을 나타내는 동시에 기계적 물성도 우수하여, 전기전자, 산업재 및 자동차 부품 분야에서 널리 활용가능하며, 특히, 자동차 및 전기전자 부품의 케이스 또는 커넥터 소재로 매우 적합하게 사용가능한 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것이다.
일반적으로 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT) 수지는 내열성, 내약품성, 전기적 특성, 기계적 강도 및 성형 가공성이 우수하여 자동차, 전기전자제품 및 사무용 제품의 하우징, 커넥터 소재로 많이 적용되어 사용되고 있다(예컨대, 한국공개특허 제10-2009-0072021호).
그러나, 한국공개특허 제10-2009-0072021호에 개시된 조성물은 조색에 필요한 염료 또는 안료를 혼합하게되면 제품 가공시 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지의 분해가 이루어져 물성저하가 심하게 발생되며, 이로 인해 충격강도에 나쁜 영향을 미치게 되며, 이를 보완하고자 충격보강제의 양을 증가하거나 종류를 바꾸게 되면 이에 수반하여 다른 물성들에 영향을 미치게 되는 문제점이 있다.
차량용 커넥터의 경우 자동차의 성능의 눈부신 발전과 기능의 다양화로 인하여 그 필요성과 다양성이 크게 요구되고 있다.
일반적으로 차량용 커넥터는 자동차에서 전기적인 신호 및 전원 전달을 목적으로 전선을 가공하여 결속한 물품을 총칭하며, 구동에 필요한 전원 및 각 부의 입/출력 정보 신호를 각 기능 부위에 전달하여 원활한 동작이 되게 하는 역할을 담당한다.
최근의 차량용 커넥터의 경향은 전자 회로의 증가, 차량 성능 향상, 차량 가격 경쟁력 강화 등의 목적으로 표준화/소형화되는 추세이다. 따라서 공용 부품 증가, 차량 부품 소형화, 회로 선로 소형화 등이 요구되고 있다.
또한, 앞으로 고안전 지능형 자동차의 필요성으로 인하여 안전성 및 편의성을 획기적으로 향상시킨 자동차, 주행안전성을 극대화 시킨 지능형 첨단안전차량, IT 첨단기술을 차량에 접목시킨 스마트차량등이 개발 진행 중이다.
이러한 추세에 맞춰 차량용 커넥터 또한 예전과는 다르게 다양한 형태과 컬러를 가진 부품이 요구되고 있으며, 이러한 전반적인 요구로 인하여 내충격성과 한층 개선된 색재현성을 나타내는 수지 조성물의 필요성이 크게 대두되고 있다.
그러나 다양한 색 재현을 위해 조색가공이 추가되면 기존에 소재가 가지는 기계적 물성에 현저한 저하가 발생하며, 이는 커넥터 등의 부품이 적용되는 산업분야에서 요구되는 엄격한 기계적 특성을 만족시키지 못함으로써 기능과 성능이 못미치는 제품의 개발로 이어질 수 있는 문제가 발생하게 된다.
따라서, 기존의 소재인 폴리부틸렌테레프탈레이트를 사용하면서도 색재현성을 획기적으로 향상시킬 수 있고, 이와 동시에 내충격성 등의 물성이 우수한 수지 조성물의 개발이 요청되고 있다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하고자 한 것으로, 우수한 내충격성 및 색재현성을 나타내는 동시에 기계적 물성도 우수한 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기한 기술적 과제를 해결하고자 본 발명은, 조성물 총 100중량부를 기준으로, (A) 폴리부틸렌테레프탈레이트 45~85중량부, (B) 폴리에틸렌테레프탈레이트 2~18중량부, (C) 충격보강제 2~8중량부, (D) 무기 필러 1~35중량부 및 (E) 탈크 0.1~3 중량부를 포함하는 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물을 제공한다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 상기 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물을 포함하는 성형품이 제공된다.
본 발명에 의한 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물은 우수한 내충격성 및 색재현성을 나타내는 동시에 기계적 물성도 우수하여, 전기전자, 산업재 및 자동차 부품 분야에서 널리 활용가능하며, 특히, 자동차 및 전기전자 부품의 케이스 또는 커넥터 소재로 매우 적합하게 사용 가능하다.
이하에서 본 발명을 구성 요소 별로 상세히 설명한다.
(A) 폴리부틸렌테레프탈레이트 (PBT)
본 발명의 수지 조성물에서 사용되는 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT)는 부탄-1,4-디올과 테레프탈산 또는 디메틸테레프탈레이트를 단량체로 하여 직접 에스테르화 반응 또는 에스테르 교환반응을 통하여 중축합한 중합체로, 그 용융온도는 215~235인 것이 바람직하다. 또한, 그 고유점도(IV)는 0.45~1.6 dl/g인 것이 바람직하고, 0.80~1.3 dl/g인 것이 더욱 바람직하다.
본 발명의 수지 조성물에서 상기 폴리부틸렌테레프탈레이트의 함량은 조성물 총 100중량부당 45~85중량부이며, 보다 바람직하게는 55~80중량부일 수 있다. 본 발명의 수지 조성물 내의 폴리부틸렌테레프탈레이트 함량이 조성물 총 100중량부당 45중량부 미만이면 내열성의 향상을 기대하기 어렵고, 반대로 85중량부를 초과하면 표면 광택이 크게 저하될 수 있다.
(B) 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지(PET)
본 발명의 수지 조성물에서 사용되는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)로는, 예컨대, 하기 화학식 1의 반복단위를 갖는 중합체가 사용될 수 있다.
[화학식 1]
Figure 112015129048341-pat00001
상기 화학식 1에서, n은 10 이상의 정수(예컨대, 10 내지 200)를 나타내며, 바람직하게는 95 내지 120의 정수를 나타낸다.
본 발명에서 사용 가능한 폴리에틸렌테레프탈레이트는 상기 식으로 정의된 범위 내에서 특별히 제한되지는 않으나, 용융온도가 255~265℃이고, 고유점도가 0.43~1.2 dl/g인 것이 성형성이 우수하므로 바람직하다.
본 발명의 수지 조성물에서 상기 폴리에틸렌테레프탈레이트의 함량은 조성물 총 100중량부당 2~18중량부이며, 보다 바람직하게는 5~10중량부일 수 있다. 본 발명의 수지 조성물 내의 폴리에틸렌테레프탈레이트 함량이 조성물 총 100중량부당 2중량부 미만이면 색재현성에 문제가 있을 수 있고, 반대로 18중량부를 초과하면 내열성 및 물성이 저하될 수 있다.
(C) 충격보강제
본 발명에서 충격보강제로는 코아-셸 타입의 공중합체 또는 사슬 형태의 보강제를 단독 또는 2종 이상 병행하여 사용할 수 있다. 상기 충격보강제로서 아크릴계 충격보강제(Acrylic impact modifier), 올레핀계 충격보강제, 메틸메타크릴레이트-부타디엔-스티렌계 충격보강제, 스티렌-에틸렌-부타디엔-스티렌계 충격보강제, 실리콘계 충격보강제 또는 폴리에스터계의 엘라스토머 충격보강제를 단독 또는 2종 이상 병행하여 사용할 수 있다.
충격보강제로는, 아크릴계 충격보강제(Acrylic impact modifier)가 바람직하고, 코아-셸 타입의 아크릴계 충격보강제가 보다 바람직하다. 폴리카보네이트 수지 조성물에 일반적으로 많이 사용되는 코어-셸 타입의 MBS계 충격보강제(Methacrylate-Butadiene-Styrene emulsion copolymer impact modifier)와 비교할 때, 아크릴계 충격보강제는 코아가 부타디엔 고무 구조를 갖는 MBS계 충격보강제보다 상대적으로 높은 색재현성과 열안정성을 갖고, 사출 성형시 싸이클 타임을 단축시킬 수 있는 등의 장점을 가지고 있다. 코어로 사용되는 아크릴계 물질은 특별히 제한되지는 않으나, 에틸 아크릴 고무, 부틸 아크릴 고무 또는 이들의 조합이고, 바람직하게는 부틸 아크릴 고무이며, 바람직한 코어의 직경은 200 내지 350 nm이다. 셸로 사용되는 아크릴계 물질도 특별히 제한되지는 않으나, 스티렌아크릴로니트릴, 폴리메틸메타크릴레이트 또는 이들의 조합이고, 바람직하게는 폴리메틸메타크릴레이트이다.
또한, 실리콘계 화합물을 코어 성분으로 갖고 아크릴계 화합물이 셸 성분으로 그라프트되어 있는 코아-셸 그라프트 공중합체가 사용될 수 있다. 아크릴계 화합물이 그라프트된 실리콘계 충격보강제로는, 바람직하게는 메틸메타크릴레이트 단독 또는 메틸메타크릴레이트 및 부틸아크릴레이트의 혼합물이 디메틸실론산 화합물에 그라프트된 코어-셸 구조의 실리콘계 충격보강제를 들 수 있다. 상기 코어-셸 구조의 아크릴계 화합물이 크라프트된 실리콘계 충격보강제는 코어 대 셸의 중량비율이 바람직하게는 60~90(코어) : 10~40(셸)일 수 있다. 또한, 상기 코어-셸 구조의 아크릴계 화합물이 그라프트된 실리콘계 충격보강제에서 그라프트되는 아크릴계 화합물의 함량은, 그라프트 공중합체 총중량의 10~40중량%, 바람직하게는 20~30중량%일 수 있다.
상기 충격보강제는 평균입경이 100~1000nm, 바람직하게는 200~600nm, 보다 바람직하게는 300~500nm일 수 있다. 상기 충격보강제 평균입경이 1000nm를 초과하면 내충격성에 비하여 색재현성이 저하될 수 있으며, 100nm 미만이면 색재현성에 비하여 내충격성이 저하될 수 있다.
본 발명의 수지 조성물에서 상기 충격보강제의 함량은 조성물 총 100중량부당 2~8중량부이며, 보다 바람직하게는 3~6중량부일 수 있다. 본 발명의 수지 조성물 내의 충격보강제 함량이 조성물 총 100중량부당 2중량부 미만이면 충격강도 향상효과가 미미할 수 있고, 반대로 8중량부를 초과하면 내열성, 내후성 등의 기계적 강도 특성과 가공성이 저하될 수 있다.
(D) 무기 필러
본 발명에서 사용되는 무기 필러는 내열도의 향상 및 치수 안정성을 위한 것이다. 이러한 무기필러로는 유리섬유, 탄소섬유, 유리 비드, 유리 플레이크, 클레이, 카올린, 마이카, 탄산칼슘 및 황산 바륨으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 사용할 수 있고, 대표적으로는 유리섬유가 사용된다. 유리섬유로는 통상의 단섬유 길이의 유리섬유(chopped strand)가 사용될 수 있으며, 수지와의 접착력을 높이기 위해 커플링제(coupling agent)를 사용할 수도 있다.
본 발명의 수지 조성물에서 상기 무기 필러의 함량은 조성물 총 100중량부당 1~35중량부이며, 보다 바람직하게는 5~30중량부일 수 있다. 본 발명의 수지 조성물 내의 무기 필러 함량이 조성물 총 100중량부당 1중량부 미만이면 내열성 및 기계적 물성 향상 효과가 미미할 수 있고, 반대로 35중량부를 초과하면 표면 광택이 저하될 수 있다.
(E) 탈크
본 발명에서 사용되는 탈크(Talc)는 마그네슘 실리케이트 수화물인 활석을 의미한다. 탈크의 화학식은 Mg3(OH)2Si4O10이고, 굴절률은 1.53 내지 1.56이다. 탈크는 규산 및 산화 마그네슘과 더불어 소량의 산화 알루미늄, 산화 칼슘, 산화 철 등을 포함할 수 있다. 탈크는 경도가 낮고 내열성 및 화학적 안정성이 우수하기 때문에, 이를 포함하는 본 발명의 폴리부타디엔테레프탈레이트 수지 조성물은 카올린(Kaolin), 클레이(clay) 등을 사용하는 경우에 비하여 우수한 색재현성 및 내열 특성을 확보할 수 있다.
본 발명에서 탈크로는 평균입경이 10 ㎛ 이하, 바람직하게는 2~10 ㎛인 것이 사용될 수 있다. 탈크의 평균입경이 10 ㎛를 초과할 경우, 강성, 충격성능 및 기계적 성능이 저하될 수 있다. 탈크는 판상형태가 바람직하다.
본 발명의 수지 조성물에서 상기 탈크의 함량은 조성물 총 100중량부당 0.1~3중량부이며, 보다 바람직하게는 0.5~3중량부일 수 있다. 본 발명의 수지 조성물 내의 탈크 함량이 조성물 총 100중량부당 0.1중량부 미만이면 내열성 및 색재현성 향상 효과가 미미할 수 있고, 반대로 3중량부를 초과하면 표면 조도(거칠기)가 증가하여 가공성 및 이형성이 떨어지며 기계적 물성 또한 저하된다.
상기 설명한 성분들 외에, 본 발명의 수지 조성물은 그 목적을 벗어나지 않는 범위에서 첨가제를 추가적으로 포함할 수 있으며, 구체적인 첨가제의 종류 및 함량은 다양한 목적에 따라 당업자가 용이하게 선택할 수 있다. 예컨대, 기계적 물성을 개선하기 위한 보강제 및 핵제, 표면 물성을 개선하기 위한 윤활제 및 층 분리 방지제, 화학적 물성을 개선하기 위한 난연제, 미학적 물성을 개선하기 위한 염료, 탈취제 및 소취제, 가공 물성을 개선하기 위한 유동화제, 이형제 등에서 선택된 하나 이상을 추가로 포함할 수 있다.
그 외에도, 본 발명의 수지 조성물은 산화방지제, 광안정제, 가수분해 안정제, 안료, 대전 방지제, 전도성 부여제, 자성부여제, 가교제, 항균제, 가공조제, 내마찰제, 내마모제, 커플링제 등에서 선택된 하나 이상을 더 포함할 수 있다.
일 구체예에서, 본 발명의 수지 조성물은 통상적으로 사용되는 블렌딩 방법에 의하여 240~280℃의 온도에서 이축 용융 혼련압출기로 혼련압출하여 성형용 펠렛을 제조하고, 이 펠렛을 100~120℃에서 4시간 이상 열풍건조한 다음, 사출성형기로 성형함으로써 제조될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 상기 설명한 본 발명의 수지 조성물을 포함하는 성형품이 제공된다.
상기 성형품은 우수한 내충격성 및 색재현성을 나타내는 동시에 유동성 및 표면 광택이 우수하여, 전기전자, 산업재 및 자동차 부품 분야에서 널리 활용가능하며, 특히, 자동차 및 전기전자 용도의 커넥터, 소켓, 퓨즈 케이스 등의 부품에 매우 적합하게 사용될 수 있고, 전자레인지, TV 등의 마이크로스위치 하우징으로도 사용될 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 본 발명의 일 실시예에 따른 상기 성형품은 특별히 한정되지 않고 당업계에 통상적으로 공지된 방법에 의하여 제조할 수 있으며, 예컨대 상기 수지 조성물을 압출기 내에서 용융 압출하고 펠렛 형태로 제조하거나, 사출 성형, 블로우 성형, 압출 성형, 열 성형 등의 여러 가지 공정에 의하여 성형품을 제조할 수 있다.
이하, 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 보다 상세하게 설명한다. 그러나 이들 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐 어떠한 의미로든 본 발명의 범위가 이들 실시예로 한정되는 것은 아니다.
실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 6
하기 표 1에 나타낸 조성의 원료 물질을 헨셀 믹서로 잘 혼합하여 균일하게 분산시킨 다음, L/D=40, 25mm인 이축 압출기에서 240~280℃의 온도로 사출성형하여 시편을 성형하여 실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 6의 수지 조성물을 각각 제조하였다. 유리 섬유는 압출기 중간 지점을 통해 투입(side feeding) 하였다.
Figure 112015129048341-pat00002
실시예 1~6 및 비교예 1~6에서 사용된 각 성분은 다음과 같다.
- PBT: 부탄-1,4-디올과 디메틸테레프탈레이트를 사용하여 중합된 것으로, 고유점도는 0.85 dl/g (25℃, 페놀/테트라클로로에탄 50/50 용액 중)
- PET: 고유점도 0.85 dl/g(25℃, 페놀/테트라클로로에탄 50/50 용액 중)
- 충격보강제: 코아-셸 구조의 실리콘계 충격보강제(코어 직경: 200~350nm)
- 유리섬유: 길이 3mm, 평균직경 10㎛
- 탈크: 평균직경 3~6㎛
- 티타늄 디옥사이드(TiO2): 평균직경 2~5㎛
물성측정
제조된 각 시편의 물성은 하기의 방법에 의해 측정하였다.
- 인장강도 및 신율: ASTM D638에 의거하여 평가
- 열변형온도(HDT): ASTM D648에 의거하여 18.6㎏/㎠ 하중으로 평가
- 충격강도: ASTM D256(1/8인치 두께, 노치아이조드)에 의거하여 평가
- 색재현성: 3mm 두께의 시편을 사출 성형하여 외관을 육안으로 판단
실시예와 비교예의 각 물성 측정 결과를 표 2에 나타내었다.
Figure 112015129048341-pat00003
상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1~6의 조성물은 모두 우수한 내충격성 및 색재현성을 나타내는 동시에, 강성(인장강도) 및 내열성(열변형 온도)의 물성도 우수한 수준으로 균형있게 유지하는 것을 알 수 있었다. 반면, 비교예 조성물들은 측정된 물성 항목들 중 하나 이상에서 만족스럽지 못한 결과를 나타내었다.

Claims (9)

  1. 조성물 총 100중량부를 기준으로,
    (A) 폴리부틸렌테레프탈레이트 67~80 중량부,
    (B) 폴리에틸렌테레프탈레이트 5~10 중량부,
    (C) 충격보강제 3~6 중량부,
    (D) 무기 필러 5~30 중량부 및
    (E) 탈크 1~3 중량부를 포함하는,
    폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 폴리부틸렌테레프탈레이트의 고유점도(IV)가 0.45~1.6 dl/g인 것을 특징으로 하는 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 폴리에틸렌테레프탈레이트의 고유점도(IV)가 0.43~1.2 dl/g인 것을 특징으로 하는 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 충격보강제가 코어-셸 구조를 갖는 실리콘계 충격보강제인 것을 특징으로 하는 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 무기필러가 유리섬유, 탄소섬유, 유리 비드, 유리 플레이크, 클레이, 카올린, 마이카, 탄산칼슘 및 황산 바륨으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 탈크의 평균입경이 10 ㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항의 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물을 포함하는 성형품.
  8. 제7항에 있어서, 자동차 또는 전기전자 제품의 부품인 것을 특징으로 하는 성형품.
  9. 제8항에 있어서, 커넥터인 것을 특징으로 하는 성형품.
KR1020150190227A 2015-12-30 2015-12-30 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품 KR101767115B1 (ko)

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