KR100915409B1 - 내광성이 우수한 저광택 폴리카보네이트 수지 조성물 - Google Patents

내광성이 우수한 저광택 폴리카보네이트 수지 조성물

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Abstract

본 발명은 내광성이 우수한 저광택 폴리카보네이트(이하, PC라 함) 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 (A) 폴리카보네이트 수지 100 중량부; (B) 코어 성분으로 (메트)아크릴릭 고무 및 쉘 성분으로 폴리메틸메타크릴레이트를 함유하는 충격보강제 0.5~25 중량부; (C) 전체 공중합체 100중량%에 대하여 1~25중량%의 글리시딜 메타크릴레이트 관능기를 갖는 에틸렌/알킬아크릴레이트 공중합체 0.1~10 중량부; 및 (D) 스티렌 기재에 경화된 스티렌/아크릴로니트릴 공중합체 (styrene/acrylonitrile copolymer, SAN)가 분산된 수지 0.1~15 중량부를 포함하는 폴리카보네이트 수지 조성물로써 기계적 강도, 내열성 및 충격 강도 등의 저하 없이 현저한 소광 효과와 우수한 내광성을 나타내는 열가소성 PC 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

내광성이 우수한 저광택 폴리카보네이트 수지 조성물 {Polycarbonate resin composition with low gloss and excellent light stability}
본 발명은 내광성이 우수한 저광택 폴리카보네이트(이하, PC라 함) 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 (A) 폴리카보네이트 수지 100 중량부; (B) 코어 성분으로 (메트)아크릴릭 고무 및 쉘 성분으로 폴리메틸메타크릴레이트를 함유하는 충격보강제 0.5~25 중량부; (C) 전체 공중합체 100중량%에 대하여 1~25 중량%의 글리시딜 메타크릴레이트 관능기를 갖는 에틸렌/알킬아크릴레이트 공중합체 0.1~10 중량부; 및 (D) 스티렌 기재에 경화된 스티렌/아크릴로니트릴 공중합체 (styrene/acrylonitrile copolymer, SAN)가 분산된 수지 0.1~15 중량부를 포함하는 폴리카보네이트 수지 조성물로써 기계적 강도, 내열성 및 충격 강도 등의 저하 없이 현저한 소광 효과와 우수한 내광성을 나타내는 열가소성 PC 수지 조성물에 관한 것이다.
일반적으로 PC 수지는 높은 표면 광택을 나타내며 이는 플라스틱 성형품의 장점이 되기도 하지만 특정 용도에서는 지나친 광택으로 말미암아 눈에 쉽게 피로를 주거나 시각 장애를 유발하는 등 단점으로 작용하기도 한다. 예를 들어, 자동차 내장재, 컴퓨터 터미널, 사무기기 및 전기 전자 제품의 하우징 등의 용도에서는 시각 장애 효과의 제거 및 고급스런 분위기의 연출을 위하여 저광택의 표면이 요구된다.
이와 같은 요구에 부응하기 위한 방법으로 미국 특허 제4,460,733호 및 제4,987,174호에는 실리카, 실리케이트 또는 알루미나 등의 무기 충전재를 첨가하여 수지 성형품의 표면 광택을 줄이는 방법이 개시된 바 있으나, 그 소광 효과가 미미하고, 소광 효과의 증대를 위해서 첨가제의 함량을 증가시키는 경우 충격 강도와 같은 기계적 물성이 저하되며 유동성이 급격히 감소하는 치명적인 단점을 나타내었다. 이와 같은 무기 충전재의 문제점을 해결하기 위해서 고분자량의 유기 소광제를 첨가하는 방법이 제안된바 있으나, 충격 강도뿐만 아니라 열변형 온도나 광안정성 등 다른 중요한 물성의 저하를 유발시키는 문제점이 있다.
고분자량의 유기 소광제를 첨가하는 방법 중에는 글리시딜 관능기를 갖는 중합체를 첨가하는 방법이 제안된 바 있으며, 그 예로는 미국특허 제5,026,777호, 제4,902,745호, 제5,354,796호, 제4,885,336호, 제5,369,172호, 제5,369,154호, 제4,994,416호, 제5,430,101호, 제5,336,111호 및 제5,395,889호 등이 있다. 그러나 상기한 고분자량의 유기 소광제는 가공 중에 가교 반응을 유발하여 유동성을 악화시키는 문제점과 함께 가공 조건에 의해 광택도 변화가 심하다는 단점이 있다.
또한, 표면 광택을 줄이기 위한 방법으로 PC 수지에 폴리스티렌계 수지를 혼합하여 용융 흐름 특성을 증가시키는 기술이 일반화되어 있으나, PC 수지는 폴리스티렌계 수지와의 상용성이 없어서 좋은 물리적 성질을 나타내지 않는 문제가 있다. 특히 사출 성형 시 전단력에 의하여 발생하는 층상 박리 현상이 나타나고 충격 강도도 역시 낮은 값을 갖는다. 이를 해결하기 위하여 실록산계 결합제 등과 같은 저분자량의 유기 첨가제를 사용한 예도 있으나, 폴리스티렌계 수지 함량이 많아질 경우에는 효과가 작다는 단점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 종래의 저광택 PC 수지 조성물의 여러 가지 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 기계적 강도, 열변형 온도 및 충격 강도의 저하가 없고, 사출 성형 시 층상 박리 현상이 발생하지 않으면서 현저한 소광 효과를 나타내는 PC 수지 조성물로서, (A) 기본 PC 수지에 (B) (메트)아크릴릭 고무가 코어이고 폴리메틸메타크릴레이트가 쉘인 구조의 충격보강제, (C) 글리시딜 메타크릴레이트를 관능기로 갖는 에틸렌/알킬아크릴레이트 공중합체 및 (D) 스티렌 기재에 경화된 SAN이 분산된 수지를 적정 비율로 첨가함으로써, 보다 효율적으로 수지 성형품 표면의 조도(roughness)를 높이고, 제품 표면에서의 빛의 난반사를 유도함으로써 우수한 소광 효과를 가지며, 우수한 내광성을 나타내는 PC 수지 조성물 및 이로부터 제조된 제품을 제공하는 것이다.
본 발명은
(A) 폴리카보네이트 수지 100 중량부;
(B) 코어 성분으로 (메트)아크릴릭 고무 및 쉘 성분으로 폴리메틸메타크릴레이트를 함유하는 충격보강제 0.5~25 중량부;
(C) 전체 공중합체 100중량%에 대하여, 1~25중량%의 하기 화학식 1의 글리시딜 메타크릴레이트 관능기를 갖는 에틸렌/알킬아크릴레이트 공중합체 0.1~10 중량부; 및
(D) 스티렌 기재에 경화된 스티렌/아크릴로니트릴 공중합체(SAN)가 분산된 수지 0.1~15 중량부를 포함하는 폴리카보네이트(PC) 수지 조성물에 관한 것이다.
본 발명은 또한 상기 저광택 PC 수지 조성물로부터 제조된 제품에 관한 것이다.
이하 본 발명의 구성을 자세히 설명한다.
상기 성분 (A)의 PC 수지는 2가 페놀, 카보네이트 전구체 및 분자량을 조절하는 분자량 조절제로부터 당업계에 공지된 방법에 의하여 제조할 수 있다.
본 발명에 따른 조성물에 사용할 수 있는 PC 수지는 비스페놀-A와 포스겐으로부터 축합 중합되거나 비스페놀-A와 다이페닐카보네이트와의 에스테르 교환반응에 의하여 생성되는 방향족 PC 수지로서 점도 평균 분자량이 15,000~30,000의 것을 사용하는 것이 바람직하나 이에 제한되지 않는다. 점도 평균 분자량이 15,000 미만이면 기계적 물성이 떨어질 우려가 있고, 30,000을 초과하는 경우에는 용융 흐름성이 떨어져 수지의 가공에 문제를 초래할 수도 있다.
상기 성분 (B)의 충격보강제로는 (메트)아크릴릭 고무가 코어이고 폴리메틸메타크릴레이트가 쉘인 구조의 충격보강제를 사용한다. 고무 성분이 코어이고 아크릴레이트 계열의 수지가 쉘인 형태의 충격보강제는 다양한 종류가 있으며, 통상적으로 코어 성분인 고무의 종류에 따라 다양한 물성을 나타낸다. 본 발명에 따른, (메트)아크릴릭 고무가 코어이고 폴리메틸메타크릴레이트가 쉘인 구조의 충격보강제는 PC 수지 사출물 표면에서의 고무 성분의 돌출 및 분산 정도가 우수하고, 표면 조도 상승이 크며 빛의 난반사를 효율적으로 유도하여 소광 효과가 우수하다.
상기 성분 (B)의 충격보강제의 (메트)아크릴릭 고무 함량은 20 내지 90중량%인 것이 바람직하며, 메틸(메트)아크릴레이트, n-프로필(메트)아크릴레이트, n-부틸(메트)아크릴레이트, 헥실(메트)아크릴레이트 및 2-에틸헥실(메트)아크릴레이트 등과 같은 탄소수 1 내지 8의 알킬(메트)아크릴레이트 단량체 단독 또는 그 혼합물로부터 제조된 중합체를 경화시켜 얻어진 (메트)아크릴릭 고무를 사용하는 것이 바람직하다.
(메트)아크릴릭 고무의 제조시 사용가능한 경화제로는 에틸렌글리콜메타크릴레이트, 프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 1,3- 또는 1,4-부틸렌글리콜디메타크릴레이트, 알릴메타크릴레이트 또는 트리알릴시아누레이트 등이 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 있어서, 상기 성분 (B)의 충격보강제는 PC 성분 100 중량부에 대하여 0.5~25 중량부로, 바람직하게는 1~15 중량부로, 더욱 바람직하게는 2~8 중량부로 첨가되어 성분 (C), (D)와 탁월한 상승 효과를 얻을 수 있다. 그의 사용량이 0.5 중량부 미만인 경우는 소광 효과가 떨어질 우려가 있고, 25 중량부를 초과할 경우에는 흐름성과 내열성이 저하될 수 있다.
상기 성분 (C)의 글리시딜 메타크릴레이트 관능기를 갖는 에틸렌/알킬아크릴레이트 공중합체는 PC 수지 사출물의 표면을 개질하여 조도와 빛의 난반사율을 높이며, 성분 (B) 및 (D)와 함께 첨가되어 소광 상승 효과를 보여 준다.
상기 성분 (C)의 공중합체에 포함되는 관능기인 글리시딜 메타크릴레이트의 함량은 전체 공중합체 100 중량%에 대하여 1~25 중량%가 바람직하고, 3~15 중량%가 보다 바람직하며, 5~10 중량%가 보다 더 바람직하다. 그의 비율이 1 중량% 미만인 경우 소광 효과가 저하될 우려가 있고, 25 중량%를 초과할 경우에는 가공 중의 가교 반응으로 인해 흐름성이 크게 저하된다. 또한, 에틸렌/알킬아크릴레이트 공중합체에서 알킬아크릴레이트로는 메틸아크릴레이트 또는 부틸아크릴레이트와 같은 탄소수 1 내지 6의 저급알킬아크릴레이트가 바람직하며, 그 비율은 공중합체 100 중량%에 대하여 10~60 중량%가 바람직하고, 20~40 중량%가 보다 바람직하다. 그의 비율이 10 중량% 미만인 경우 PC와의 상용성이 저하되어 층상 박리 현상이 발생할 수 있고, 흐름성이 크게 저하되며, 60 중량% 이상일 경우 소광 효과 및 충격 강도가 저하된다.
상기 성분 (C)의 공중합체는 PC 성분 100 중량부에 대하여 0.1~10 중량부로 첨가될 수 있으며, 보다 바람직하게는 0.5~5 중량부로, 보다 더 바람직하게는 1~3 중량부로 첨가될 수 있다. 그의 사용량이 0.1 중량부 미만인 경우는 소광 효과가 저하될 우려가 있고, 10 중량부를 초과할 경우에는 흐름성과 내열성이 크게 저하되며 사출 성형 시 층상 박리 현상이 발생할 수 있다.
상기 성분 (D)의 스티렌 기재에 경화된 SAN이 분산된 수지는 PC 수지 100중량부에 대하여 0.1~15 중량부로 첨가될 수 있으며, 보다 바람직하게는 0.5~8 중량부로, 보다 더 바람직하게는 1~5 중량부로 첨가될 수 있다. 그의 사용량이 0.1중량부 미만인 경우 소광 효과가 저하될 우려가 있고, 15 중량부를 초과할 경우에는 충격강도와 내열성이 크게 저하된다.
본 발명의 저광택 PC 수지 조성물은 표면 광택을 보다 줄이기 위하여 고무 성분을 함유하고 있는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 공중합체, 아크릴레이트-스티렌-아크릴로니트릴(ASA) 공중합체, 기타 코어-쉘 구조의 충격 보강제 등을 추가로 함유할 수 있으며, 바람직하게는 전체 수지 조성물 100중량부에 대하여 1~30 중량부의 양이 추가로 함유될 수 있다. 본 발명의 목적을 달성할 수 있는 한, 부타디엔 고무 성분 역시 본 발명의 저광택 PC 수지 조성물에 추가로 함유되어도 무방하나, 부타디엔 고무 성분이 자외선에 다소 취약하기 때문에, 현저한 소광 효과와 내광성을 동시에 확보하기 위해서는 부타디엔 고무 성분을 가급적 함유하지 않는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명의 저광택 PC 수지 조성물은 표면 광택을 더욱 감소시키고, 기계적 안정성, 내열성 및 치수 안정성을 증가 시키기 위하여 실리카, 실리케이트, 알루미나, 유리 섬유, 유리 비드, 유리 플레이크, 클레이, 탈크, 마이카, 탄산 칼슘 등의 무기 충전재를 추가로 함유할 수 있으며, 전체 수지 조성물 100 중량부에 대하여 1~50 중량부로 혼입될 수 있다. 또한, 수지 조성물의 검정 색상 발현과 전도성을 증가 시키기 위하여 탄소 섬유, 카본 블랙 등의 유기 충진제를 추가로 함유할 수 있으며, 전체 수지 조성물 100 중량부에 대하여 1~30 중량부로 혼입될 수 있다.
그 밖에 가공 조제로서 산화 방지제, 열 안정제, 이형제, 윤활제, 자외선 안정제 등을 추가로 포함할 수 있으며, 이들은 전체 수지 조성물 100 중량부에 대하여 각각 0.01~0.5 중량부로 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 저광택 PC 수지 조성물은 PC의 기계적 강도, 내열성, 충격 강도 및 가공성 등의 저하없이 현저한 소광 효과와 내광성을 나타내기 때문에 자동차 및 전기 전자 부품용으로 유용하게 사용될 수 있다.
본 발명은 또한, 본 발명에 따른 저광택 PC 수지 조성물을 포함하는 제품에 관한 것이다. 상기 제품은 저광택을 필요로 하는 내장재 및 외장재를 포함하며, 구체적으로 자동차 내장재, 컴퓨터 터미널, 사무기기 및 전기 전자 제품의 하우징 등을 포함하나 이에 제한되지 않는다.
본 발명의 특징 및 효과를 실시예를 통하여 보다 구체적으로 살펴보나, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로서 본 발명의 범위가 하기의 실시예에 의하여 제한받는 것은 아니다.
<실시예 1~5 및 비교예 1~7>
하기 표 1에 나타낸 조성 성분과 함량(단위: 중량부)으로 원료 물질을 혼합하여 280~300℃의 온도에서 이축 용융 혼련 압출기로 혼련 압출하여 성형용 펠렛을 제조하고, 120℃에서 4시간 열풍 건조한 후, 290~310℃의 온도로 사출 성형하여 시편을 제조하였다. 이렇게 제조된 저광택 PC 수지 조성물의 표면광택도는 ASTM D-523에 의한 60° 각도에서 측정하였고, 내광성은 ASTM D1925에 의한 촉진내후성 시험에서 1,200시간 경과 후 황변지수(Yellow Index) 변화율로서 측정되었으며, Izod충격강도는 ASTM D256규격으로 상온에서 Notch된 두께 1/8"로 평가하였다. 이렇게 측정한 물성 평가 결과를 다음 표 1 에 나타내었다.
A: (주)삼양사의 TRIREX 3022IR
B: 일본 KUREHA사의 PARALOID EXL-2313
(아크릴릭 고무가 코어이고 폴리메틸메타크릴레이트가 쉘인 구조의 충격보강제)
B': 일본 KUREHA사의 PARALOID EXL-2602
(디엔계 고무가 코어이고 폴리메틸메타크릴레이트가 쉘인 구조의 충격보강제)
B": ABS [(주)LG화학의 DP250]
C1: 글리시딜 메타크릴레이트 관능기를 6 중량%로 가지며, 메틸아크릴레이트 비율이 30 중량%인 에틸렌/메틸아크릴레이트 공중합체
C2: 글리시딜 메타크릴레이트 관능기를 8 중량%로 가지며, 메틸아크릴레이트 비율이 30중량%인 에틸렌/부틸아크릴레이트 공중합체
D: 미국 Chemtura사의 Blendex BMAT
(스티렌 기재에 경화된 SAN이 분산된 수지)
SG: ASTM D-523에 의한 60° 각도에서의 표면광택도 (단위: %)
YI: ASTM D1925에 의한 황변지수(Yellow Index) 변화율
Izod: ASTM D256에 의한 Izod 충격강도 (단위: kgf·cm/cm)
상기 표 1에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1~5의 수지 조성물은 비교예 1~7의 조성물에 비해 소광 효과가 뛰어나고, 내광성이 우수하다. 특히 비교예 2, 3의 경우 실시예에 비하여 광택도가 높고 내광성도 현저하게 떨어진다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 저광택 PC 수지 조성물은 PC 수지 자체의 특성 저하를 최소화하면서 현저한 소광 효과와 내광성을 나타내기 때문에, 저광택성, 고충격성, 고내열성 등의 특성이 요구되는 자동차 및 전기 전자 부품용으로 유용하게 사용될 수 있다.

Claims (8)

  1. (A) 폴리카보네이트 수지 100 중량부;
    (B) 코어 성분으로 (메트)아크릴릭 고무 및 쉘 성분으로 폴리메틸메타크릴레이트를 함유하는 충격보강제 0.5~25 중량부;
    (C) 전체 공중합체 100중량%에 대하여, 1~25중량%의 하기 화학식 1의 글리시딜 메타크릴레이트 관능기를 갖는 에틸렌/알킬아크릴레이트 공중합체 0.1~10 중량부; 및
    (D) 스티렌 기재에 경화된 스티렌/아크릴로니트릴 공중합체가 분산된 수지 0.1~15 중량부를 포함하는 폴리카보네이트(PC) 수지 조성물.
    [화학식 1]
  2. 제1항에 있어서, 폴리카보네이트 수지의 점도 평균 분자량이 15,000~30,000인 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 충격보강제의 (메트)아크릴릭 고무 함량은 20 내지 90중량%인 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 충격보강제의 (메트)아크릴릭 고무는 작용기를 갖거나 갖지 않는 메틸메타크릴레이트-부타디엔-스티렌 공중합체 및 작용기를 갖거나 갖지 않는 메틸메타크릴레이트-부타디엔 공중합체로 구성된 그룹에서 선택되는 1종 이상의 것임을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 성분 (C)의 공중합체에 포함되는 관능기인 글리시딜 메타크릴레이트의 함량은 전체 공중합체 100 중량%에 대하여 3~15 중량%인 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 성분 (C)의 공중합체에 포함되는 알킬아크릴레이트는 탄소수 1 내지 6의 알킬아크릴레이트인 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  7. 제1항에 있어서, 부타디엔 고무 성분을 함유하지 않는 것을 특징으로 하는 폴리카보네이트 수지 조성물.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물을 포함하는 제품.
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