KR101757250B1 - 발전소 배출가스 중의 이산화탄소 활용을 위한 발전소 배출가스 정화장치, 정화방법 및 이를 이용한 식물 재배방법 - Google Patents
발전소 배출가스 중의 이산화탄소 활용을 위한 발전소 배출가스 정화장치, 정화방법 및 이를 이용한 식물 재배방법 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명에 따른 발전소 배출가스 중의 이산화탄소 활용을 위한 발전소 배출가스 정화방법은 철이온이 용해된 흡수액을 제조하고 과산화수소를 첨가하여 발전소의 배출가스를 상기 흡수액에 통과시켜 발전소 배출가스 중에 포함된 아황산가스 및 질소산화물로부터 황산이온 및 질산이온을 생성하고 상기 황산이온 및 질산이온을 상온 상압에서 산화시키고 용해도를 증가시켜 상기 흡수액에 포집하고 이를 중화하여 제거하는 것을 특징으로 하고, 발전소 배출가스 중의 이산화탄소 활용을 위한 발전소 배출가스 정화장치로서 반응기의 내부는 세 개의 판막에 의해 구획되는 4개의 칼럼이 형성되고, 제1칼럼의 하부에 발전소의 배출가스가 주입되어 주입된 가스가 버블형태로 반응기 내부의 액상촉매와 함께 상승하게 하며, 이에 따라 상승한 액상촉매는 제1판막의 상단을 넘어 제2칼럼에서 하강한 다음 상기 제2판막의 하측을 통해 제3칼럼으로 이동하여 상승하고, 제3판막의 상단을 넘어 제4칼럼에서 하강한 다음 액상촉매는 반응기 하단부를 거쳐 다시 제1칼럼으로 이동하여 액상촉매가 순환하면서 배출가스 중 아황산가스 및 질소산화물은 반응기 내부에서 액상촉매의 흡수액에 포집하여 제거되고 이산화탄소는 반응기 상단의 기체배출구로 배출, 분리하는 것을 특징으로 한다.
Description
본 발명은 발전소 배출가스 중의 이산화탄소 활용을 위한 발전소 배출가스 정화방법 및 그 설비에 관한 것으로, 보다 상세하게는 화력발전소에서 대기 중으로 배출되는 가스에 포함되어 있는 이산화탄소를 정제하여 시설원예에 직접 투입하여 농작물을 재배하는데 사용하거나 음료수 첨가용, 용접용 등 다양한 용도로 사용되는 액화이산화탄소를 제조하여 현재 화학공장에서 화석연료를 사용하는 제조방법을 대체함으로서 궁극적으로 화력발전소에서 대기로 방출되는 이산화탄소를 줄이는데 기여하는 방법에 관한 것이다.
인간의 산업 활동에 의해서 배출되는 각종 물질은 환경을 오염시킬 뿐만 아니라 지구의 기후도 변화 시켜 지구 온난화를 초래한다. 특히 이산화탄소, 오존, 메탄, 아산화질소, 수소불화 탄소 가스는 대기 중에서 태양광은 거의 투과를 시키나 지구에서 방출되는 적외선을 흡수하며, 지구의 열이 우주로 달아나는 것을 방지하여 지상의 기온을 높이는 온실효과를 나타낸다. 기후변화에 관한 정부간협의회(IPCC, International Panel on Climate Change)에서 작성한 시나리오에 따르면 온실가스 방출의 증가속도를 줄이지 않는 것과 점차적으로 줄이는 것을 가정으로 하여 다음과 같이 기온 상승을 추정하였다. 온실기체의 방출량을 줄이지 않는 경우 21세기 중반까지 기온이 1.5~4.5℃ 까지 상승할 것이고, 10년마다 0.2~0.5℃의 비율로 기온이 상승할 것으로 추정하였다. 점차적으로 온실기체의 방출량을 줄일 경우는 10년마다 0.1~0.2℃의 기온상승률을 나타낼 것으로 추정하고 있다. 기후 변화 등 다양한 환경 변화의 요인으로 이산화탄소가 지목되면서 이산화탄소의 배출량을 감소시키거나 또는 포집, 저장 및 유용한 자원으로 활용하고자 하는 연구들이 많이 이루어지고 있다. 화석연료의 사용은 오랫동안 지구 내부에 석탄과 석유, 천연가스 등의 형태로 저장되어 있던 이산화탄소를 대기 중으로 다시 유출되도록 하는데 가장 중요한 요인으로 작용하였다.
이산화탄소를 저감할 수 있는 다양한 정책의 적용 및 기술의 개발, 그리고 에너지원의 다각화를 통한 이산화탄소의 배출량 감소와는 별개로 각 공정에서 필연적으로 발생할 수 있는 이산화탄소를 포집하고 이를 적절한 방법을 통해 활용하거나 저장할 수 있는 기술의 개발도 이산화탄소의 배출량을 감소시키는데 중요한 역할을 담당한다.
이산화탄소 배출 감축 및 저감 기술로는 에너지절약, 고효율 에너지 이용 기술, 신에너지 및 청정에너지와 같은 비화석연료 사용, 재생에너지 및 화석연료간의 전환 기술, 이산화탄소 포집 및 처리 기술(CCS, Carbon Dioxide Capture and Sequestration), 산림 흡수원 등 생태 또는 생물학적 처리 기술 등이 있다. 이 중 CCS 기술은 에너지를 얻기 위해 사용되는 화석연료를 연소 또는 처리하는 과정에서 발생하는 이산화탄소를 대기 중에 방출하지 않고 포집, 회수하여 격리하는 모든 기술을 말한다. 이러한 CCS 기술은 이산화탄소 배출원으로부터 이산화탄소를 포집하는 포집 기술과 포집한 이산화탄소를 땅속 또는 해양에 저장하는 저장 기술로 구분되며 비용 측면에서 포집 기술 비용이 전체 CCS 비용의 약 70~80%를 차지한다. 그러나 현재 이산화탄소를 지하 혹은 심해에 저장하는 기술은 국제적으로 환경적 영향에 대한 반대에 부딪혀 실현되지 못하고 있다.
한편, 화력발전소는 우리나라 전력생산의 약 70%(2008년 기준)를 차지하는 발전원이지만 동시에 주요 온실가스 배출원으로 지적되고 있다. 그런데, 이와 같은 화력발전소에서 배출가스로부터 이산화탄소를 추가 감소하고 활용하는데 있어서, 배출가스에 아황산가스(SO2), 질소산화물(NOx), 일산화탄소(CO)등이 포함되어 있어 문제가 되고 있다.
이에 본 발명자들은 발전소에서 배출되는 이산화탄소를 활용하는데 문제가 되는 아황산가스(SO2), 질소산화물(NOx), 일산화탄소(CO)등을 효과적으로 제거하여 발전소 배출가스 중의 이산화탄소의 활용을 위한 배출가스 정화방법, 및 정화장치를 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
또한, 이와 같은 화력발전소의 배출가스로부터 상기의 가스를 효과적으로 제거한 후 정제된 이산화탄소를 농업용 원예시설에 투입하여 농작물을 재배하는 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
본 발명에 따른 발전소 배출가스 중 이산화탄소를 활용하여 식물을 재배하는 방법은 철이온이 용해된 흡수액을 제조하고 과산화수소를 첨가하여 발전소의 배출가스를 상기 흡수액에 통과시켜 발전소 배출가스 중에 포함된 아황산가스 및 질소산화물로부터 황산이온 및 질산이온을 생성하고, 상기 황산이온 및 질산이온을 상온 상압에서 산화시키고 용해도를 증가시켜 상기 흡수액에 포집하여 제거하는 단계를 수행하고, 상기 흡수액에 대한 용해도가 낮아 액상에 흡수되지 않고 통과된 가스를 처리하기 위하여 습기를 제거한 후 흡착제를 이용하여 미반응 질소산화물 및 일산화탄소를 제거한 다음 이산화탄소를 분리하고 이산화탄소의 농도를 조절하여 농작물 재배에 투입하여 식물을 재배하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 흡수액에 포집하여 제거하는 단계를 수행하기 위해 발전소 배출가스 중의 이산화탄소 활용을 위한 발전소 배출가스 정화장치로서 발전소 배출가스가 주입되는 반응기를 포함하여 이루어지고, 상기 반응기의 내부는 세 개의 판막에 의해 구획되는 4개의 칼럼이 형성되고, 상기 반응기의 상단에는 기체 배출구가 형성되며 제1칼럼의 하부에 발전소의 배출가스가 주입되어 주입된 가스가 버블형태로 상기 반응기 내부의 액상촉매와 함께 상승하게 하며, 이에 따라 상승한 액상촉매는 상기 제1판막의 상단을 넘어 제2칼럼에서 하강한 다음 상기 제2판막의 하측을 통해 제3칼럼으로 이동하여 상승하고, 상기 제3판막의 상단을 넘어 제4칼럼에서 하강한 다음 액상촉매는 상기 반응기 하단부를 거쳐 다시 제1칼럼으로 이동하여 액상촉매가 순환하면서 배출가스 중 아황산가스 및 질소산화물은 상기 반응기 내부에서 액상촉매의 흡수액에 포집하여 제거되고 이산화탄소는 반응기 상단의 기체배출구로 배출, 분리하는 것을 특징으로 한다.
상기 제3칼럼의 하부에는 공기주입구를 통해 액상촉매의 혼합과 순환을 용이하게 하기 위해 공기가 버블 형태로 주입되는 것을 특징으로 한다.
또한, 제1칼럼과 제2칼럼의 단면적비는 2:1이고, 제3칼럼과 제4칼럼의 단면적비는 2:1인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 반응기의 하부에 생성되는 침전물을 필터에 도입하여 제거하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면 발전소에서 배출되는 이산화탄소를 활용하는데 문제가 되는 아황산가스(SO2), 질소산화물(NOx), 일산화탄소(CO)등을 효과적으로 제거하여 발전소 배출가스 중의 이산화탄소를 활용할 수 있는 배출가스 정화방법, 및 정화장치가 제공된다. 또한, 이와 같은 화력발전소의 배출가스로부터 상기의 가스를 효과적으로 제거한 후 정제된 이산화탄소를 농업용 원예시설에 투입하여 농작물을 재배하는 방법이 제공된다.
도1은 본 발명에서 이산화탄소 활용을 위한 발전소 배출가스 정화장치 중 반응기를 도시한 도면이고,
도2는 NO표준가스의 침착활성탄 흡착실험의 결과를 도시한 그래프이며,
도3은 CO표준가스의 침착활성탄 흡착실험의 결과를 도시한 그래프이고,
도4는 CO2-N2 혼합물의 온도 및 CO2의 몰분율에 대한 상평형 그래프이며,
도5는 도4의 상평형그래프에 기초하여 압력에 따른 CO2의 분리도를 나타낸 그래프이고,
도6은 본 발명의 이산화탄소 농축공정을 위한 장치이며,
도7은 본 발명의 이산화탄소 분리공정을 위한 장치이고,
도8은 대기 및 CO2 재배 작물의 총 바이오매스의 양을 도시한 그래프이다.
도2는 NO표준가스의 침착활성탄 흡착실험의 결과를 도시한 그래프이며,
도3은 CO표준가스의 침착활성탄 흡착실험의 결과를 도시한 그래프이고,
도4는 CO2-N2 혼합물의 온도 및 CO2의 몰분율에 대한 상평형 그래프이며,
도5는 도4의 상평형그래프에 기초하여 압력에 따른 CO2의 분리도를 나타낸 그래프이고,
도6은 본 발명의 이산화탄소 농축공정을 위한 장치이며,
도7은 본 발명의 이산화탄소 분리공정을 위한 장치이고,
도8은 대기 및 CO2 재배 작물의 총 바이오매스의 양을 도시한 그래프이다.
먼저, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 발전소 배출가스 중의 이산화탄소 활용을 위한 배출가스 정화방법은,
1) 가스블로어(Gas blower)를 이용하여 발전소의 탈황설비(FDG, Flue Gas Desulfurization) 후단에서 배출가스를 강제흡인 함으로써 가스 이송로에 음압을 형성하여 그 압력 차이에 의해 배출가스가 이동하여 가스를 도입하는 단계와,
2) 상기 단계 1)의 단계에서 배출가스에는 수분이 포함되어 있으며, 일반적으로 온도가 상온보다 높기 때문에 가스도입시설을 통과하는 과정에서 냉각으로 인해 응축수가 발생되며, 이 응축수를 제거하지 않으면 포집관의 막힘, 촉매의 수명 저하 등의 문제가 발생하므로 열교환기를 이용하여 응축수를 처리하는 단계와,
3) 상기 단계 2)의 단계로부터 도입된 가스를 흡수하기 위한 반응기를 거치고 반응기 안에서 흡수된 가스가 화학 반응을 거쳐 아황산가스 및 질소산화물이 제거되는 단계와,
4) 상기 단계 3)으로부터 분리된 이산화탄소 중의 비용해성 가스를 제거하기 위한 흡착공정을 포함하여 이루어진다.
이하에서는 단계 3)과 4)를 중점적으로 본 발명을 보다 상세하게 설명한다. 단계 3)에서 반응기 안에서 흡수된 가스는 다음과 같은 화학 반응을 거쳐 아황산가스 및 질소산화물이 제거된다. 반응기 내에 주입되는 발전소 배출가스는 대략 이산화탄소 농도가 부피비로 10%에서 30%, 아황산가스 농도가 20ppm에서 100ppm, 질소산화물농도가 20ppm 에서 200ppm, 일산화탄소농도가 1ppm에서 200ppm, 나머지 가스는 질소 70 -90% 그리고, 산소 10% 이하(대략 1%에서 10%) 농도를 가진다.
[아황산가스 및 질소산화물의 흡수 단계]
SO2(gas) + H2O -------> SO2(liq) + H2O ---------------- (1)
NO2(gas) + H2O -------> NO2(liq) + H2O ---------------- (2)
배출가스와 같은 혼합가스가 주입되면 수용성 가스인 이산화항 및 질소산화물이 수용액에 흡수되므로 약 수용성인 이산화탄소는 흡수되지 않고 농축된다.
[아황산가스의 산화단계]
SO2 + H2O2 <-------> HSO3 - + H+ ------------------------ (3)
HSO3- <-------> SO3 2 - + H+ ---------------------------- (4)
NO2 - + H2O2 -------> NO3 - + H+ ------------------------ (5)
수용액에 흡수된 이산화항 및 질소산화물은 과산화수소와 Fe-EDTA에 의해 아황산 이온과 아질산이온의 형태로 존재하고 Proton(H+)을 생성한다.
SO3 2- + H+ + 2OH- + Fe3 + + -chelate <---> S- + H2O + 2Fe2 + + chelate (6)
NO3 - + H+ + OH- + Fe3 + + -chelate <---> N- + H2O + Fe2 + + chelate (7)
1차 해리된 황산화물과 질소산화물 이온은 라디칼이온과 Fe-EDTA에 의해 황이온과 질소이온을 생성하고, 이때 Fe-EDTA는 전자의 공급과 반응활성화 에너지를 낮추어 주는 역할을 한다. 이 반응에 Proton(H+)이 소모된다. 수용액 중의 이온들은 3가의 촉매로부터 전자를 공급받아 산화되어 고체 황으로 침전한다. 환원된 철은 2가 형태로 변화된다.
2Fe2 + + 1/2 O2 + H2O <-------> 2Fe3 + + 2OH -------------- (8)
환원된 2가 철은 산소에 의하여 재생과정을 통하여 3가 철로 산화된다.
본 발명에서 발전소 배출가스에서 이산화탄소 분리를 위한 내부순환식 다판막 기포탑 반응기가 도1에 도시되어 있다. 도1에서와 같이 본 발명에서 이산화탄소 분리를 위한 반응기(100)의 내부는 세 개의 판막(10,11,12)으로 구성되어 있으며, 각 판막(10,11,12) 사이의 공간을 제1칼럼(20)(Column), 제2칼럼(30), 제3칼럼(40), 제4칼럼(50)으로 명명하였으며, 흡수반응과 재생반응을 효율적으로 유지하기 위하여 반응이 일어나는 제1칼럼(20), 제3칼럼(40)과, 순환을 위한 제2칼럼(30), 제4칼럼(50)의 단면적비가 2 : 1의 비율로 설계되어 있다(제1칼럼(20)과 제3칼럼(40)의 단면적은 동일하고, 제2칼럼(30)과 제4칼럼(50)의 단면적은 동일하다). 내부순환식 다판막 기포탑 반응기(100)는 제1칼럼(20)의 하부에 배출가스 주입구(21)를 통해 발전소의 배출가스가 주입되고 제3칼럼(40)의 하부에 혼합과 순환을 용이하게 하기 위해 공기 주입구(41)를 통해 공기가 버블(Bubble)형태로 주입된다. 주입된 버블(Bubble)은 액상촉매 내에서 상승하고, 이에 따라 내부의 액상촉매가 함께 상승하게 된다. 이에 따라 상승한 액상촉매는 제2칼럼(30)과 제4칼럼(50)에서 하강하게 된다. 제2칼럼(30)에서 하강한 액상촉매는 제2판막(11)의 하측을 통해 제3칼럼(40)으로 이동하여 상승하고, 제4칼럼(50)에서 하강한 액상촉매는 반응기(100) 하단부를 거쳐 다시 제1칼럼(20)으로 이동 후 상승하게 됨으로써 반응기(100) 내 액상촉매의 전체 순환이 이루어진다. 주입된 기체는 제1칼럼(20)과 제2칼럼(30) 상부의 기체 배출구(Vent)(61)로, 제3칼럼(40)과 제4칼럼(50) 상부의 기체 배출구(62)로 각각 배출된다. 이와 같은 본 발명의 반응기의 흐름특성을 파일롯 스케일의 반응기를 제작하여 조사한 결과, 액상촉매의 순환속도는 제1칼럼(20)과 제2칼럼(30) 사이, 제3칼럼(40)과 제4칼럼(50) 사이의 분리막 상단지점을 기준으로 한 액상수위(Over Flow Liquid Height, OFLH)와 폭기되는 기체의 양으로부터 결정되는 것으로 나타났고, 실험 결과 액상수위(OFLH)가 40 mm 이상부터는 순환속도에 큰 변화가 없었으며, 이 때 가장 빠른 순환속도를 보였고 유체의 순환시간은 공기 주입속도가 20 L/min 이상부터는 큰 변화가 없었다. 즉, 액상수위(OFLH)가 40 mm일 때 공기 주입속도가 20 L/min 이상으로 증가하면 순환속도가 미량 증가하는 것을 알 수 있었다.
한편, 액상촉매의 흡수액에는 분진과 같은 고형물 그리고, pH조절을 위해 사용되는 NaOH와 흡수액의 SO3, NO3가 중화반응을 일으켜 지속적으로 Na2SO4 및 Na2NO3가 생성되는데, 이를 제거하기 위해 이러한 침전물의 고형분이 일정농도가 되면 이를 반응기(100) 하단부에 연결되는 필터(미도시)에 도입하여 제거를 용이하게 한다.
반응기(100) 내부에 사용되는 액상촉매의 제조 및 산화 반응
철염 [Fe(NO3)39H2O] 을 완전히 용해시킨 후 킬레이트인 Na2EDTA를 넣고 Fe-EDTA의 철 킬레이트 착염을 생성시킨 다음 용액의 pH를 조절하기 위하여 Na2CO3을 넣어 완전히 용해한 후 이를 반응에 이용한 촉매로 사용하였다. 용액의 pH는 5.5-9.0으로 조절하고 보다 바람직하게는 6.0 - 9.0으로 조절한다. 사용 시약인 Fe(NO3)39H2O, Na2CO3은 증류수를 사용하여 용해한다. 현장설치 반응기(100)의 경우는 경제성을 감안하여 공업용 시약과 상수(city water)를 사용한다. 반응에 사용할 Fe 농도는 0.1 mol/L을 기준으로 하여 제조하였고, 철 킬레이트와 Na2EDTA는 1 : 2.5 mol 비율로 하여 제조하였다. 촉매 조성물의 구성성분은 무게당 함량으로 Fe(NO3)3 4.04kg/ton, 4Na-EDTA 3.7kg/ton, Na2S2O3 1.15kg/ton, Na2CO3 1.15kg/ton, 소르비톨 0.23kg/ton과 물 989.73kg/ton로 구성되어 있다. 촉매보조제인 과산화수소의 첨가농도는 촉매 주입량 대비 27.009kg/ton가 첨가되었다.
액상촉매에는 산화촉진제로서 과산화수소와 오존을 첨가한다. 과산화수소와 오존 등은 금속이온과 반응하여 발생되는 OH의 강력한 산화력으로서 흡수액에 용해된 HSO3-, SO3 2 -, NO3- 산화시킨다. 과산화수소는 일반적으로 약한 산성 상태로 공급되는데 이는 pH 6 이상에서는 분해가 많이 일어나고 pH가 상승함에 따라 분해속도가 증가하기 때문이다. 과산화수소의 주로 산화 반응에 사용되는데 흔히 발생기 산소 또는 활성을 가진 산소가 분자 안에 있기 때문이라고 생각하기 쉬우나 실제적으로 과산화수소의 분자 속에 두 산소 원자는 구별할만한 특이한 성질을 가지 않는다. 과산화수소와 오존의 반응성이 우수한 이유는 분자 속의 O-O 결합력이 약하기 때문이다. 그리고 이온들과의 반응에서는 산화제로 작용한다. 과산화수소와 오존은 금속 촉매가 존재하면 O-O결합이 파괴되어 라디칼이 생성되므로 활성화되어 여러 물질을 산화 분해시킨다. 특히 과산화수소는 비교적 독성이 없고, 취급이 용이하며 산화반응 중에 생성되는 부산물이 없기 때문에 환경적 측면에서 안전하다고 볼 수 있다. 또한 자연 분해되면 물과 산소로 되어 다른 산화제에 비하여 환경적 측면에서 안전하고, 사용이 간편하며, 선택적인 산화반응을 하는 장점을 가지고 있다. 과산화수소의 성질을 살펴보면, 산성용액에서 다음의 평형반응이 정방향으로만 진행되기 때문에 과산화수소는 매우 안정하다.
H2O2 + OH- → HOO- +H2O
더욱 과산화수소가 수소이온과 반응하여 옥소늄이 생성된다.
H2O2 + H+ → HOOH2 +
이들 옥소늄 이온은 과산화수소 분자를 친전자성(electrophilic character) 으로 만들어 과산화수소의 안정성을 높여준다.
알칼리 용액에서 과산화수소는 OH-와 반응하여 HO2- (perhydroxyl ion)를 생성한다.
H2O2 + OH- → HOO- + H2O (pH)=16.6 (20℃)
이 평형반응은 알칼리성이 증가할수록 진행되고. HOO-은 OH-보다 200배 이상으로 반응성이 우수하기 때문에 과산화수소의 분해반응이 일어난다.
HOO- + H2O2 → H2O + OH- + O2
그러므로 알칼리 용액에서 HOO-가 공격할 수 있는 유기물이 존재하면 위의 반응들의 경쟁적으로 일어나므로 과산화수소의 분해가 촉진된다. 한편 과산화수소는 산성이나 중성상태에서 낮은 산화 상태의 금속 이온이 존재할 때 자유 라디칼을 생성시키는 특성을 갖는다. 과산화수소가 활성화되면 OH 및 HO2이 형성되고 이들의 산화환원 전위는 2.8V로 매우 높아 친전자성 유기물을 산화 분해를 시킬 수 있다.
한편, 액상촉매의 흡수액 용액의 pH를 조절하기 위하여 Na2CO3 대신 선택적으로 NaOH를 용해시킨 알카리 용액으로 산도(pH)를 5.5-9.0 범위로 조절할 수 있다. NaOH를 용해시킨 알카리 용액을 사용할 경우 전술한 바와 같이 NaOH와 흡수액에서 생성된 SO3, NO3가 중화반응을 일으켜 지속적으로 Na2SO4 및 Na2NO3가 생성되는 것과 분진과 같은 고형물이 용액 속에 존재하게 되는데, 호퍼형태의 반응기(100) 하단에 생성물이 침전하게 되어 농축되는 효과가 일어나며 이러한 침전물의 고형분이 일정농도가 되면 이를 반응기(100) 하단부에 연결되는 필터에 도입하여 제거한다.
단계 4) 분리된 이산화탄소 중의 비용해성 가스를 제거하기 위한 흡착공정
본 단계는 상기 흡수액에 대한 용해도가 낮아 액상에 흡수되지 않고 통과된 가스를 처리하기 위하여 습기를 제거한 후 흡착제를 이용하여 미반응 질소산화물 및 일산화탄소를 제거하는 단계이다.
먼저, 흡수액에 흡수되지 않고 통과된 가스에서 실리카겔 또는 제올라이트를 이용하여 습기를 제거하고, 비용해성 가스를 제거하기 위한 흡착제로는 활성탄에 망간산화물을 담지하여 제조되는 망간침착활성탄이 사용된다. 망간침착활성탄은 기공 크기 4.28nm, 기공 부피 0.336cm2/g, 표면적 303.4m2/g, 망간은 19.0 atomic%를 함유하고 있는 침착활성탄이다. 침착활성탄은 화학흡착으로, 중화반응, 화학반응, 촉매반응 등을 동반하여 제거하고자 하는 가스를 선택적으로 흡착제거한다.
망간침착활성탄을 이용한 NO 및 CO 제거
망간침착활성탄은 기공 크기 4.28nm, 기공 부피 0.336cm2/g, 표면적 303.4m2/g, 망간은 19.0 atomic%를 함유하고 있는 침착활성탄을 사용하였다. NO 표준가스(23ppm) 및 CO 표준가스(919ppm)를 이용하여 NO는 23ppm, CO는 919ppm으로 값을 교정(Calibration)한 후 높이 130mm, 내경 10mm인 유리관에 20cc/min으로 통과 시키며 NO 및 CO의 침착활성탄 통과 시간에 따른 가스의 농도를 측정하여 10g 망간침착활성탄의 흡착된 양과 흡착율을 산출한 결과, NO표준가스를 8시간 흡착을 하였을 때 총 흡착된 NO의 양은 173.2mg 이었고 흡착율은 64.7%이었다. 또 CO표준가스를 12시간 흡착 하였을 때 총 흡착된 양은 14,661.8mg 이었고 흡착율은 97.9%이었다.
NO 표준가스(23ppm)가 침착활성탄에 흡착됨에 따라 통과시간이 지속되면서 분석 8시간에는 초기농도 0ppm에서 15ppm까지 증가함을 확인하였고, 흡착율은 64.7%이다(도2 NO표준가스 침착활성탄 흡착실험 참조).
CO 표준가스(919ppm)가 침착활성탄에 흡착됨에 따라 통과시간이 지속되면서 분석 12시간에는 초기농도 26ppm에서 16ppm까지 감소함을 확인하였고, 흡착율은 97.9%이다(도3 CO표준가스 침착활성탄 흡착실험 참조).
전술한 바와 같이 분리된 이산화탄소 중의 비용해성 가스를 제거하는 흡착공정 후 남은 가스는 이산화탄소와 대부분의 질소(소량의 산소 포함)를 포함하여 구성된다. 여기에서 이산화탄소를 분리하기 위해 남은 가스의 기체의 성질을 살펴보면 다음과 같다.
CO2 물리적 성질(Physical Properties)을 정리하면 분자식(Molecular Formula)은 CO2, 분자량(Molecular Weight)은 44.01 g/gmol, 임계온도(Critical Temperature)는 31.0℃ , 임계압력(Critical Pressure)은 75.3 g/ml, 비중 (Specific Gravity)은 기체일 때 1.529(Air=1)이고 액체일 때 0.93(0℃ Water=1), 삼중점(Triple Point)의 온도는 -56.6℃이고 압력은 5.28Kg/c㎡ abs이다. 삼중점 이하의 온도와 압력에서는 CO2는 고체나 기체가 된다. 고체는 -78.5℃와 대기압에서는 액체상태를 거치지 않고 바로 기체로 승화되며, 이때 고체탄산(Dry Ice)은 150K Call/Kg의 승화열을 흡수하면서 강력한 냉각효과를 보여준다. 고체탄산이 대기압 보다 낮은 압력으로 승화되면 온도는 더욱 낮게 될 것이다.
삼중점 이상의 온도와 압력에서 그리고 31.1℃ 아래에서는 CO2가 밀폐된 용기에서 액체와 기체가 균형 상태로 존재할 수도 있다.
임계온도(31.0℃) 이상이 되면 CO2는 압력과 관계없이 액체상태로 존재할 수 없으며 물에 대한 용해도(Solubility In Water, v/v at 20℃)는 0.90, 승화점(Sublimation Point at 101.325 kpa)은 -78.4℃ 이다.
이산화탄소의 액화공정을 설계하기 위하여 다음과 같은 물성에 대하여 정리하였다.
도4는 CO2-N2 혼합물의 온도 및 CO2의 몰분율에 대한 상평형 그래프이다. 스택(stack)으로부터 정화된 가스중의 CO2의 농도가 17%라 하면 액화에 필요한 평형조건은 60기압 -120℃ 정도가 되어야 함을 알 수 있다. 또한 CO2 혼합물상태에서는 액화 중에서도 CO2가 기체상에서 평형을 이루므로 일정부분의 CO2만이 액화가 됨을 알 수 있다.
이와 같은 상평형 그래프에 기초하여 CO2농도 80%에서 분리도를 추정한 것이 도5이다. CO2의 농도가 80%일 때 가스 혼합 온도와 압력(15bar, 30bar, 60bar)에 따른 CO2의 분리도는 CO2의 고농도 및 온도가 저온일수록 분리율이 높아진다는 것을 보여주고 있다.
이러한 결과를 토대로 유추해보면 이산화탄소의 농도에 따라 액화 분리되는 질량은 이산화탄소의 농도, 압력 그리고 온도의 함수에 따라 정해지며 이러한 각 조건에 따른 분리조건을 도출할 필요가 있음을 알 수 있다.
도5는 혼합가스의 종류 즉, 질소, 산소, 아르곤, 수소 등이 혼합되어 있을 때 압력에 따른 CO2의 분리도 및 액화 CO2의 순도를 보여주는 그래프인데 이때 순도란 액화된 CO2의 자체의 순도를 의미하는 것이 아니라 액화되는 기액 분리장치내의 가스 순도를 의미하는 것이다. 이 그래프에서 알 수 있듯이 CO2의 액화시 압력이 높을수록 분리도가 증가하지만 CO2의 순도는 압력에 따라 95% 내외에서 큰 변화가 없다는 것을 보여주고 있다.
따라서, 전술한 바와 같이 분리된 이산화탄소 중의 비용해성 가스를 제거하는 흡착공정 후 남은 가스에서 이산화탄소를 분리하기 위해 먼저 이산화탄소의 액화 분리의 효율성을 높이기 위하여 본 발명에서는 액화 전에 이산화탄소 농도를 조절하여 분리한다. 이는 전술한 바와 같이 액화과정에서 이산화탄소와 질소의 농도가 액화평형에 영향을 주기 때문에 본 발명에서는 이산화탄소 농도를 적절하게 농축하고, 그 후 분리공정에서 이산화탄소를 액화시키고 질소(산소)로부터 분리시켜 이산화탄소의 분리의 효율성을 높이게 된다. 물론 100%의 이산화탄소를 액화하는 것이 농축비용이 가장 적게 들지만 분리막에 의한 농축비용과 액화에 필요한 비용이 서로 상충하므로 저비용으로 가장 효율적으로 분리하기 위해 이산화탄소를 적절하게 농축한 다음 액화분리시킨다.
본 발명에서 정제된 가스에서 이산화탄소를 분리시키는 이산화탄소 분리장치는 농축장치(200)와, 액화분리장치(300)로 이루어진다.
도6은 본 발명의 이산화탄소 농축공정을 위한 장치이다. 본 발명에서 이산화탄소 농축장치(200)는 흡착공정 후 남은 이산화탄소와 질소 등을 압축하기 위한 가스 컴프레셔(210)와, 에프터 쿨러(220)와, 프리 필터(230)(pre filter)와, 가스 드라이어(240)와, 활성탄탑(250)과, 에프터 필터(260)(after filter)와, 선택적 투과막을 이용하여 이산화탄소의 농도를 농축시키는 멤브레인 타워(270)를 포함하여 이루어진다.
가스 컴프레셔(210)는 정제된 가스를 농축시키기 위하여 약 6~7bar로 압축시키기 위한 장비이고 에프터 쿨러(220)는 연속 기동되는 가스 컴프레셔(210)의 과열 및 과부하를 방지하기 위한 쿨러이다. 프리 필터(230), 에프터 필터(260), 활성탄탑(250), 및 수분 흡착제를 이용하여 정제된 가스를 건조시키기 위한 가스 드라이어 (240)등은 장비의 전단 또는 후단에 설치되어 압축된 가스에서 수분을 제거하기 위한 것으로 이와 같이 압축된 가스의 수분을 제거함으로써 멤브레인 타워(270)의 분리막의 수명 및 이산화탄소 농축 효율을 높일 수 있게 된다.
멤브레인 타워(270)의 선택적 투과막은 소정 크기의 메쉬(mesh)를 가지는 분리막으로 이루어져 질소 기체는 통과시키고 이산화탄소는 통과시키지 못함으로써 이산화탄소를 농축시키게 된다.
이와 같은 이산화탄소의 농축공정을 수행한 다음 액화공정으로 인한 이산화탄소와 질소의 분리공정이 수행된다.
분리공정에서 사용되는 본 발명의 액화분리장치(300)는 도7에 도시된 바와 같이, 가스의 흐름을 따라 순차적으로 가스 압축기(310)(Gas Compressor)와, 압축기 오일을 필터로 제거하는 오일 분리기(320)와, 냉각팬에 의한 공랭식 중간 냉각기(330)와, 냉각수를 이용하여 배관 내 가스를 냉각시키기 위한 수냉식 냉각기(340)와, 가스의 비점을 이용하여 냉매에 의한 냉각으로 이산화탄소를 액화시켜 질소 기체로부터 분리시키는 이산화탄소 분리기(350)를 포함하여 이루어진다.
가스 압축기(310)는 CO2를 아임계 영역에서 가압하기 위한 압축기로서 저온 저압의 CO2를 일정한 압력과 온도까지 올리기 위한 장치이다.
냉각팬에 의한 공랭식 중간 냉각기(330)는 본 실시예에서 고압에 견딜 수 있는 에어핀쿨러(SUS316)로 이루어진다.
이산화탄소 분리기(350)는 본 장치에 공급되는 이상(two phase)의 가스(CO2, N2)를 분리하여 액상의 CO2를 저장 탱크로 회수하는 저장 장치이며, 초임계상태 유지를 위해 단열조치를 하여야 한다. 사용압력(Operating pressure)은 100bar 이상이고, 고온 고압의 CO2를 액화하기 위한 열교환기가 부착되며, 냉매로서 드라이아이스가 사용되고 추가적으로 냉각수가 주입되어 약 -40℃까지 냉각시키게 된다. 이산화탄소 분리기(350) 상부는 기상회수 포트가, 하부는 액상 회수 포트 및 압력 게이지가 부착되어 있다. 모든 배관은 스테인레스 스틸로 시공하며, 100 bar의 CO2가 안전하게 흐를 수 있도록 배관경을 결정하고, 배관은 단열재로 단열작업이 수행된다.
따라서, 본 발명의 액화분리장치(300)의 이산화탄소 분리기에서 이산화탄소를 액화시켜 나머지 질소 및 산소 기체로부터 분리시키게 된다.
[시험예] 전처리를 한 배기가스 활용 이산화탄소 시비에 의한 식물재배
전처리를 한 배기가스로부터 상기 공정을 거쳐 분리된 이산화탄소를 식물재배에 활용하기 위해 이산화탄소 시비용 유리온실을 제작하였다. 이산화탄소 시비용 유리온실은 포괄적인 일반 유리온실 시스템 전체, 배기가스 공급 그리고 이산화탄소 농도 측정 및 제어부로 나뉠 수 있다.
배출가스의 온도는 약 85℃ 정도이며, 수분함유량은 4% 수준이며 이산화탄소 농도는 17% 수준이다. 본 발명에서는 추가적인 냉각장치를 도입하지 않고 수분제거용 칠러에서 생산되는 냉각매체를 활용한 배출가스 냉각 열교환기를 설치하여 유리온실에 유입되는 배출가스의 온도를 30℃ 이하로 낮출 수 있게 하였다.
CO2 농도 변화에 따른 식물 생장의 영향을 보기 위해 작물의 생장기간(하루24hr) 동안 800ppm ~ 1200ppm으로 CO2 시비를 할 수 있도록 설정하였다. 또 온도는 온도장치를 통하여 25℃로 유지하였다.
재배용 작물에 대한 관수는 1포트(각각의 식물체의 뿌리에 수분을 공급해주는 배관)당 1회 3분동안 200cc가 작물에 공급 되도록 설정 하였고, 09:00시에 1회 공급, 11:00시에 1회공급, 12:00 ~ 17:00시까지는 1시간에 1회씩 하루 총 8회, 1포트당 총 1,600cc가 공급되도록 설정하였다.
대기 재배실은 일반 대기 상태(300 ~ 400ppm)와 유사한 환경에서 토마오, 오이, 애호박, 고추를 재배하였고, CO2 재배실은 전처리 시설에서 정제된 CO2를 공급하여 CO2 농도(800ppm ~ 1,200ppm)을 유지하는 환경에서 토마토, 오이, 애호박, 고추를 재배하였다.
대기 재배실의 CO2의 농도는 약 300~400ppm, CO2 재배실의 CO2 농도는 약 800~1200ppm로 설정하여 작물을 재배 및 수확한 후 과실의 개수 및 생체중을 측정하였다. 각 온실별로 오이, 고추, 호박 각 3주를 재배하였으며 토마토는 측지를 제거하고 과실을 포함한 생체중량을 측정하였다.
| 대기 및 CO2 재배작물의 총 바이오매스(단위 g) |
대기 재배 (300~400ppm) |
CO2 재배 (800~1200ppm) |
|
| 잎 |
오이 | 315.5 | 340.5 |
| 고추 | 318 | 648 | |
| 애호박 | 627 | 695.5 | |
| 줄기 |
오이 | 306.5 | 312 |
| 고추 | 275.5 | 746 | |
| 애호박 | 704 | 725 | |
| 뿌리 |
오이 | 521 | 627 |
| 고추 | 298 | 473.5 | |
| 애호박 | 36.5 | 46 | |
| 구분 | 오이(단위 g) | 고추 | 애호박 |
| 대기재배 (300~400ppm) |
1142 |
891.5 |
1367.5 |
| CO2 재배 (800~1200ppm) |
1279.5 |
1867.5 |
1466.5 |
각 온실별로 70일간 작물을 재배한 결과가 표1,2 및 도8에 나타나 있다. 오이의 경우 일반 대기농도인 300~400ppm 경우 총중량이 1143g이었으며, 800~1200ppm의 경우 1279.5g으로 약10.7% 증가하였다. 고추의 경우 300~400ppm에서 891.5g, 800~1200ppm에서 1867.5g으로 증가하였고, 애호박의 경우 300~400ppm에서 1367.5g, 800~1200ppm에서 1466.5g으로 약6.8%의 중량 증가를 보였다. 오이, 고추, 애호박 세 종의 식물 모두 이산화탄소 농도 800~1200ppm에서 재배하였을 때 바이오매스량이 증가하는 경향을 보였다.
따라서, 본 발명에 의하면 발전소에서 배출되는 이산화탄소를 활용하는데 문제가 되는 아황산가스(SO2), 질소산화물(NOx), 일산화탄소(CO)등을 효과적으로 제거한 후 정제된 이산화탄소를 농업용 원예시설에 투입하여 농작물을 재배하는데 활용될 수 있고, 분리된 액화 또는 고체 이산화탄소는 그 외 식품용, 용접용, 또는 냉각보존용으로 이용될 수 있다. 또한, 이에 의해 대기오염을 줄일 수 있는 것과 동시에 지구온난화 완화에 매우 유용하게 이용될 수 있다.
본 발명은 이상에서 살펴본 바와 같이 바람직한 실시예를 들어 설명하였으나, 상기한 실시예에 한정되지 아니하며 본 발명의 정신을 벗어나지 않는 범위 내에서 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 변경과 수정이 가능할 것이다.
10, 11, 12 : 판막 20,30,40,50: 칼럼
21 : 가스주입구 41 : 공기주입구
61,62 : 기체 배출구 100 : 반응기
200 : 농축장치 300 : 액화분리장치
21 : 가스주입구 41 : 공기주입구
61,62 : 기체 배출구 100 : 반응기
200 : 농축장치 300 : 액화분리장치
Claims (5)
- 철이온이 용해된 흡수액을 제조하고 과산화수소를 첨가하여 발전소의 배출가스를 상기 흡수액에 통과시켜 발전소 배출가스 중에 포함된 아황산가스 및 질소산화물로부터 황산이온 및 질산이온을 생성하고 상기 황산이온 및 질산이온을 상온 상압에서 산화시키고 용해도를 증가시켜 상기 흡수액에 포집하여 제거하는 단계를 수행하고,
상기 흡수액에 대한 용해도가 낮아 액상에 흡수되지 않고 통과된 가스를 처리하기 위하여 습기를 제거한 후 흡착제를 이용하여 미반응 질소산화물 및 일산화탄소를 제거한 다음 이산화탄소를 분리하고 이산화탄소의 농도를 조절하여 농작물 재배에 투입하고,
상기 흡수액에 포집하여 제거하는 단계를 수행하기 위해 발전소 배출가스 중의 이산화탄소 활용을 위한 발전소 배출가스 정화장치로서 발전소 배출가스가 주입되는 반응기를 포함하여 이루어지고, 상기 반응기의 내부는 세 개의 판막에 의해 구획되는 4개의 칼럼이 형성되고, 상기 반응기의 상단에는 기체 배출구가 형성되며 제1칼럼의 하부에 발전소의 배출가스가 주입되어 주입된 가스가 버블형태로 상기 반응기 내부의 액상촉매와 함께 상승하게 하며, 이에 따라 상승한 액상촉매는 상기 제1칼럼과 제2칼럼 사이에 형성되는 제1판막의 상단을 넘어 제2칼럼에서 하강한 다음 상기 제2칼럼과 제3칼럼 사이에 형성되는 제2판막의 하측을 통해 제3칼럼으로 이동하여 상승하고, 상기 제3칼럼과 제4칼럼 사이에 형성되는 제3판막의 상단을 넘어 제4칼럼에서 하강한 다음 액상촉매는 상기 반응기 하단부를 거쳐 다시 제1칼럼으로 이동하여 액상촉매가 순환하면서 배출가스 중 아황산가스 및 질소산화물은 상기 반응기 내부에서 액상촉매의 흡수액에 포집하여 제거되고 이산화탄소는 반응기 상단의 기체배출구로 배출, 분리하는 것을 특징으로 하는 발전소 배출가스 중의 이산화탄소를 활용한 식물 재배방법. - 삭제
- 제 1항에 있어서,
상기 제3칼럼의 하부에는 공기주입구를 통해 액상촉매의 혼합과 순환을 용이하게 하기 위해 공기가 버블 형태로 주입되는 것을 특징으로 하는 발전소 배출가스 중의 이산화탄소를 활용한 식물 재배방법. - 제 1항에 있어서,
제1칼럼과 제2칼럼의 단면적비는 2:1이고, 제3칼럼과 제4칼럼의 단면적비는 2:1인 것을 특징으로 하는 발전소 배출가스 중의 이산화탄소를 활용한 식물 재배방법. - 제 1항에 있어서,
상기 반응기의 하부에는 반응기의 하부에 생성되는 침전물을 제거하기 위한 필터가 구비되는 발전소 배출가스 중의 이산화탄소를 활용한 식물 재배방법.
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|---|---|---|---|
| KR1020160155878A KR101757250B1 (ko) | 2016-11-22 | 2016-11-22 | 발전소 배출가스 중의 이산화탄소 활용을 위한 발전소 배출가스 정화장치, 정화방법 및 이를 이용한 식물 재배방법 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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Citations (3)
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|---|---|---|---|---|
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2016
- 2016-11-22 KR KR1020160155878A patent/KR101757250B1/ko active IP Right Grant
Patent Citations (3)
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