KR101728237B1 - 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물, 및 이를 이용한 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법 - Google Patents

아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물, 및 이를 이용한 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법 Download PDF

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이병규
아지트쿠마르
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울산대학교 산학협력단
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Abstract

본 발명은 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물 및 이를 이용한 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물은 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 복합체를 포함함으로써 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 온도를 저하시켜 유해 물질의 발생량을 저감할 수 있을 뿐만 아니라 발생된 유해 물질을 흡착시키거나 산화환원반응을 통해 분해시킬 수 있으므로 아스팔트 혼합물로부터 배출되는 유해 물질을 저감시키는 효과가 우수하다.

Description

아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물, 및 이를 이용한 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법{Composition for reducing harmful material in asphalt mixture, and method using the same}
본 발명은 아스팔트 혼합물 및 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 복합체를 포함하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물 및 이를 이용한 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법에 관한 것이다.
아스팔트 혼합물(asphalt mixture)은 통상 아스콘으로 불리는데, 아스팔트 믹싱 플랜트(asphalt mixing plant)에 아스팔트(asphalt), 골재(aggregate), 채움재(mineral filler) 등의 재료를 투입하고 160 내지 180℃의 고온으로 가열하여 제조되며, 도로에서의 포설 및 다짐 공정에서 상온으로 냉각되는 과정을 거치게 된다. 여기서, 아스팔트 혼합물은 제조 및 시공을 위하여 재료들을 고온으로 가열하는 과정에서 다량의 이산화탄소, 황산화물, 질소산화물, 매연 등의 유해 물질이 배출되므로 환경 오염이 유발될 뿐만 아니라 작업자의 건강을 저해하는 문제가 있다.
최근 이러한 문제를 해결하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그 예로서, 특허문헌 1은 변성 왁스와 분산제를 함유하여 혼합 온도를 저하시키고, 유해가스를 저감시키는 아스팔트 개질제 조성물을 개시하고 있으며, 특허문헌 2는 아스콘 제조부에서 배출되는 대기오염 물질이나 기타 유해 분진을 하나의 일괄된 시스템으로 제거 또는 저감하는 아스콘에서 배출되는 분진 및 악취 제거장치를 개시하고 있다.
그러나, 변성 왁스 계열 중온화 첨가제를 사용한 아스팔트 혼합물의 경우, 아스팔트 혼합물의 혼합 온도를 저감시킬 수는 있으나, 혼합 및 다짐 시 배출되는 유해 물질을 저감시키는 효과는 낮으며, 악취 제거장치의 경우 추가적인 설비투자가 요구되고 아스팔트 혼합물의 제조 단계에서 배출되는 유해 물질만을 저감시키는 한계가 있다.
따라서, 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 시 배출되는 유해 가스나 분진 등의 입자성 물질을 포함하는 유해 물질을 저감시키는 기술의 개발이 절실히 요구되고 있다.
대한민국 등록특허 제10-1505829호 대한민국 등록특허 제10-1187291호
이러한 문제를 해결하기 위하여,
본 발명의 목적은 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 과정에서 배출되는 유해 물질을 저감시킬 수 있는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물을 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기 혼합물을 사용하여 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 과정에서 배출되는 유해 물질을 저감시킬 수 있는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여,
본 발명은 일실시예에서,
아스팔트 및 골재를 포함하는 아스팔트 혼합물과; 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 복합체를 포함하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 일실시예에서,
아스팔트 및 골재를 포함하는 아스팔트 혼합물에 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 포함하는 복합체를 혼합하여 유해 물질 저감용 조성물을 제조하는 단계를 포함하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물은 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 복합체를 포함함으로써 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 온도를 저하시켜 유해 물질의 발생량을 저감할 수 있을 뿐만 아니라 발생된 유해 물질을 흡착시키거나 산화환원반응을 통해 분해시킬 수 있으므로 아스팔트 혼합물로부터 배출되는 유해 물질을 저감시키는 효과가 우수하다.
도 1은 본 발명에 따른 유해 물질 저감용 조성물의 혼합 온도를 나타낸 이미지이다.
도 2는 본 발명에 따른 제조예 1 및 2에서 제조된 복합체를 주사전자현미경(SEM)으로 촬영한 이미지이다.
도 3은 본 발명에 따른 제조예 1 및 2에서 제조된 복합체의 열중량 분석 결과를 도시한 그래프이다.
도 4는 혼합 온도별 아스팔트 혼합물(대조군)에서 배출되는 입자성 물질(PM)의 배출량과; 유해 물질 저감용 조성물에 포함된 복합체의 함량에 따른 입자성 물질(PM)의 배출량 저감 정도를 도시한 그래프이다.
도 5는 혼합 온도별 아스팔트 혼합물(대조군)에서 배출되는 이산화탄소(CO2)의 배출량과; 유해 물질 저감용 조성물에 포함된 복합체의 함량에 따른 이산화탄소(CO2)의 배출량 저감 정도를 도시한 그래프이다.
도 6은 혼합 온도별 아스팔트 혼합물(대조군)에서 배출되는 알데히드류 화합물의 배출량과; 유해 물질 저감용 조성물에 포함된 복합체의 함량에 따른 알데히드류 화합물의 배출량 저감 정도를 도시한 그래프이다.
도 7은 혼합 온도별 아스팔트 혼합물(대조군)에서 배출되는 휘발성 유기 화합물(VOCs)의 배출량과; 유해 물질 저감용 조성물에 포함된 복합체의 함량에 따른 휘발성 유기 화합물(VOCs)의 배출량 저감 정도를 도시한 그래프이다.
도 8은 혼합 온도별 아스팔트 혼합물(대조군)에서 배출되는 톨루엔의 배출량과; 유해 물질 저감용 조성물에 포함된 복합체의 함량에 따른 톨루엔의 배출량 저감 정도를 도시한 그래프이다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다.
그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명에서, "포함한다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
또한, 본 발명에서 첨부된 도면은 설명의 편의를 위하여 확대 또는 축소하여 도시된 것으로 이해되어야 한다.
이하, 본 발명에 대하여 도면을 참고하여 상세하게 설명하고, 도면 부호에 관계없이 동일하거나 대응하는 구성 요소는 동일한 참조 번호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다.
본 발명에서, "덴드라이트형의 입자구조"란, 핵을 중심으로 금속 수산화물이 담지된 제올라이트가 수지상의 골격으로 및/또는 응집된 구조를 나타내며, 그 표면은 나뭇잎(leaf) 또는 꽃(flower)의 형상을 나타낼 수 있다.
또한, 본 발명에서, "비정질 입자구조"란, 균일한 조성을 가지고 있으나, 원자 또는 분자의 배열 상태가 주기적 규칙성이 결여된 구조를 나타낸다.
나아가, 본 발명에서, "제올라이트"란, 평균 입도가 1 ㎛ 미만, 구체적으로는 1000 ㎚ 미만, 500 ㎚ 이하, 또는 300 ㎚ 이하인 나노미터 수준의 제올라이트를 나타내며, "나노 제올라이트"와 동일하게 사용될 수 있다.
아울러, 본 발명에서, "유해 물질 발생량"이란, 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 시 아스팔트 혼합물로부터 생성되는 유해 물질의 양을 나타내고, "유해 물질 배출량"이란, 상기 발생량 중 아스팔트 혼합물로부터 배출되어 대기 중에 부유되는 유해 물질의 양을 나타낸다.
본 발명은 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물 및 이를 이용한 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법에 관한 것이다.
아스팔트 혼합물은 제조 및 시공을 위하여 재료들을 고온으로 가열하는 과정에서 다량의 이산화탄소, 황산화물, 질소산화물, 매연 등의 유해 물질이 배출되므로 환경오염을 유발하고 작업자의 건강을 저해하는 문제가 있다. 이러한 문제를 해결하기 위하여 많은 연구들이 활발히 진행되고 있으나, 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 시 배출되는 유해 물질을 효과적이고 경제적으로 저감시킬 수 있는 기술은 아직 개발되지 않아 이를 해결할 수 있는 기술의 개발이 절실히 요구되고 있는 실정이다.
이에, 본 발명은 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 시 배출되는 유해 물질을 저감시킬 수 있는 유해 물질 저감용 조성물 및 이를 이용한 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물은 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 복합체를 포함함으로써 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 온도를 저하시켜 유해 물질의 발생량을 저감할 수 있을 뿐만 아니라 발생된 유해 물질을 흡착시키거나 산화환원반응을 통해 분해시키므로 아스팔트 혼합물로부터 발생되는 유해 물질을 저감시키는 효과가 우수하다.
이하, 본 발명을 보다 상세히 설명한다.
본 발명은 일실시예에서,
아스팔트 및 골재를 포함하는 아스팔트 혼합물과; 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 복합체를 포함하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물을 제공한다.
일반적으로 제올라이트는 규소(Si)와 알루미늄(Al)이 산소(O)로 결합된 삼차원적인 구조를 가져 높은 압축강도를 가지며, 공극을 포함하여 내부에 수분을 포함하는 특징이 있다. 본 발명의 유해 물질 저감용 조성물은 이러한 제올라이트에 금속 수산화물이 담지된 형태를 갖는 복합체를 아스팔트 및 골재를 포함하는 아스팔트 혼합물과 함께 포함하여 아스팔트 혼합물로부터 발생되는 유해 물질이 대기 중으로 배출되는 양을 저감시킬 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 복합체에 포함된 제올라이트는 금속 수산화물이 담지되어 결정면 성질이 전환되므로 표면적이 넓은 입자 형태를 가져 내부에 포함된 수분을 낮은 온도 범위에서도 외부로 상당량 배출할 수 있다. 이에 따라 아스팔트 혼합물의 혼합 및 시공 시 혼합 온도의 저감을 통해 유해 물질이 발생되는 양을 감소시킬 수 있으며, 발생된 유해 물질을 상당량 흡착시키거나, 촉매로 작용하여 산화환원반응을 통해 분해시킬 수 있으므로 대기 중으로 배출되는 유해 물질의 양을 현저히 낮출 수 있다.
이때, 상기 복합체의 입자 형태는 표면적이 넓은 형태라면 특별히 제한되는 것은 아니나, 구체적으로는 핵을 중심으로 금속 수산화물이 담지된 제올라이트가 수지상의 골격으로 성장 및/또는 응집된 구조인 덴드라이트형일 수 있다. 또한, 금속 수산화물이 담지된 제올라이트의 평균 입도는 10 내지 200 ㎚일 수 있으며, 구체적으로는 10 내지 150 ㎚; 50 내지 150 ㎚; 또는 80 내지 120 ㎚일 수 있다. 또한, 상기 제올라이트가 성장 및/또는 응집된 복합체의 평균 입도는 1 내지 10 ㎛일 수 있으며, 구체적으로는 2 내지 10 ㎛; 3 내지 9 ㎛; 또는 4 내지 7 ㎛일 수 있다.
아울러, 제올라이트에 담지되는 금속 수산화물은 수산화기(OH기)를 포함하는 2족 금속이라면 그 종류를 특별히 제한하는 것은 아니다. 예를 들어, 상기 금속 수산화물로는 수산화칼슘(Ca(OH)2), 수산화마그네슘(Mg(OH)2) 및 수산화바륨(Ba(OH)2)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있으며, 구체적으로는 수산화칼슘(Ca(OH)2)일 수 있다. 상기 수산화칼슘(Ca(OH)2)은 제올라이트에 담지되어 제올라이트의 결정면 성질을 전환시킴으로써 넓은 표면적을 갖는 덴드라이트형 복합체를 제조할 수 있다. 또한, 금속 수산화물로서 수산화칼슘(Ca(OH)2)을 담지하는 제올라이트는 제올라이트의 공극에 수산화칼슘이 입자 형태로 담지된 구조를 가질 수 있으며, 및/또는 제올라이트의 제조 과정에서 Na+ 이온의 결정격자 자리에 Ca2 +가 일부 치환되어 제올라이트의 공극에 수산화나트륨(NaOH)이 일부 담지된 구조를 가질 수 있다. 이러한 구조를 갖는 제올라이트는 시공된 아스팔트 혼합물의 변형 저항성을 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라 산화환원반응의 촉매로 사용할 경우 촉매 반응성이 우수한 특징을 나타낸다.
여기서, 상기 금속 수산화물의 함량은 제올라이트 100 중량부에 대하여 10 내지 50 중량부일 수 있으며, 구체적으로는 제올라이트 100 중량부에 대하여 10 내지 35 중량부; 15 내지 45 중량부; 20 내지 40 중량부; 25 중량부 내지 35 중량부일 수 있다.
나아가, 복합체 전체 중량에 대하여 0.1 내지 30 중량부의 물을 더 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 복합체는 제올라이트의 공극에 물을 포함할 수 있으며, 이때 공극에 포함되는 물은 0.1 내지 30 중량부; 0.1 내지 25 중량부; 0.1 내지 20 중량부일 수 있다. 본 발명은 공극에 포함되는 물의 함량을 상기 범위로 조절함으로써 아스팔트 혼합물의 혼합 및 시공 시 혼합 온도를 약 110 내지 130℃로 용이하게 낮출 수 있으며, 시공 후 경화된 아스팔트 혼합물 내부에 물이 잔류하여 내구성이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
이와 더불어, 상기 복합체는 내부에 존재하는 수분을 약 50 내지 180℃의 온도범위에서 효과적으로 배출할 수 있으므로 열중량 분석 시 50 내지 180℃ 범위에서의 복합체 중량 감소율은 180℃ 이상의 온도에서 복합체 중량이 감소하는 비율보다 2 내지 20배; 3 내지 15배; 5 내지 10배; 또는 4 내지 8배 높을 수 있다. 하나의 예로서, 본 발명은 10℃/min의 승온 속도로 0℃에서 1000℃까지 복합체의 열중량 분석을 수행한 결과, 50 내지 150℃ 범위에서의 복합체 중량 감소율은 약 15%이고, 200 내지 300℃ 범위에서의 복합체 중량 감소율은 약 2.5%인 것으로 확인하였다. 이는 50 내지 150℃ 범위에서의 복합체 중량 감소율이 약 6배 높은 것을 나타내는 것으로, 하기 일반식 1의 조건을 만족하는 것을 알 수 있다:
[일반식 1]
2 < WD150/WD300 < 20
상기 일반식 1에서,
WD150은 50℃ 내지 150℃ 범위에서의 복합체 중량 감소율을 나타내고,
WD300은 200℃ 내지 300℃ 범위에서의 복합체 중량 감소율을 나타낸다.
한편, 상기 아스팔트 조성물은 부순 돌, 부순 슬래그, 부순 자갈, 순환골재, 모래 등을 포함하는 골재와 아스팔트를 포함할 수 있으며, 골재 사이의 공극을 채워 혼합물의 밀도를 향상시킬 수 있는 돌가루(석분), 시멘트, 제강 더스트, 석회성분, 광물성 물질의 분말 등의 채움재를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 골재와 아스팔트는 아스팔트 혼합물에 각각 50 내지 100 중량부; 및 1 내지 10 중량부로 포함될 수 있으며, 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 복합체는 상기 아스팔트 혼합물 100 중량부에 대하여 1 내지 10 중량부, 구체적으로는 2 내지 8 중량부, 3 내지 7 중량부, 4 내지 6 중량부, 2 내지 5 중량부, 또는 5 내지 9 중량부로 포함될 수 있다. 본 발명은 아스팔트 혼합물과 복합체의 함량을 상기 범위로 조절함으로써 아스팔트 혼합물의 혼합 및 시공 시 혼합 온도를 경제적으로 낮출 수 있을 뿐만 아니라 시공 후 도장된 아스팔트 혼합물의 소성변형 저항성을 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따른 유해 물질은 아스팔트 혼합물의 혼합 및 시공 시 발생 및/또는 배출되는 물질로서 대기 중에 배출되어 환경 오염이 유발하거나 작업자의 건강을 저해할 수 있다. 상기 유해 물질로는 티끌(particle), 에어로솔(aerosol), 먼지(dust), 작은 물방울(droplet), 비산재(fly ash), 안개(fog), 증기(fume), 연무(mist), 매연(smoke), 스모그(smog), 그을음(soot) 등의 입자성 물질(particulate matter)을 포함할 수 있으며, 이산화탄소(CO2); 포름알데히드(formaldehyde), 아세트알데히드(acetaldehyde), 부틸알데히드(butyraldehyde) 등의 알데히드류 화합물; 클로로포름(chloroform), 디클로로에탄(dichloroethane), 트리클로로에탄(trichloroethane), 카본 테트라클로라이드(carbon tetrachloride), 트리클로로에틸렌(trichloroethylene), 테트라클로로에틸렌(tetrachloroethylene), 벤젠(benzene), 톨루엔(toluene), 에틸벤젠(ethylbenzene), 자일렌(xylene), 스티렌(styrene) 등의 휘발성 유기 화합물(Volatile organic compounds, VOCs)을 1종 이상을 포함할 수 있다.
또한, 본 발명은 일실시예에서,
아스팔트 및 골재를 포함하는 아스팔트 혼합물에 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 포함하는 복합체를 혼합하여 유해 물질 저감용 조성물을 제조하는 단계를 포함하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법은 골재 및 아스팔트를 포함하는 아스팔트 혼합물에, 금속 수산화물이 담지되어 표면적이 넓은 입자 형태를 갖는 제올라이트를 함유하는 복합체를 혼합함으로써 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 시 온도를 낮춰 유해 물질의 발생량을 감소시킴과 동시에 발생된 유해 물질의 흡착 및/또는 분해시킬 수 있으므로 아스팔트 혼합물로부터 배출되는 유해 물질을 저감시키는 효과가 우수하다.
이때, 상기 아스팔트 혼합물에 복합체가 혼합되는 유해 물질 저감용 조성물이 제조되는 온도, 즉 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 시 혼합 온도는 100 내지 200℃일 수 있으며, 구체적으로는 100 내지 150℃ 또는 110 내지 130℃일 수 있다. 일반적인 아스팔트 혼합물은 160 내지 180℃의 고온으로 가열하여 제조되나, 본 발명은 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 시 아스팔트 혼합물 내에서 상당량의 수분을 배출하여 상기 혼합 온도를 10 내지 70℃ 저하시킬 수 있는 복합체를 아스팔트 혼합물에 혼합하는 단계를 포함하므로 아스팔트 혼합물의 혼합 온도는 100 내지 200℃의 범위를 만족할 수 있으며, 상기 범위에서 아스팔트 혼합물로부터 배출되는 유해 물질을 용이하게 저감시킬 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예 및 실험예에 의해 보다 상세히 설명한다.
단, 하기 제조예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 제조예 및 실험예에 한정되는 것은 아니다.
제조예 1.
수산화칼슘 (Ca(OH)2, 4.375 g)과 함께 수산화나트륨 (NaOH, 4.375 g) 및 알루민산 나트륨(NaAlO2, 1.837 g)을 증류수(625 mL)에 용해시킨 혼합용액을 5시간 동안 숙성시킨 후, 실리카졸(82.5 g)을 적가하고 상온에서 5시간 동안 교반하였다. 그 후 균일한 혼합물을 180℃에서 24시간 동안 가열하여 교반하고, 고체 생성물을 원심분리하였다. 그런 다음 증류수로 pH가 7에 도달할 때까지 세척하고, 80℃에서 10시간 동안 건조하여 복합체를 제조하였다. 이때, 복합체에 함유된 수산화칼슘의 함량은 제올라이트 100 중량부에 대하여 30 중량부였다.
제조예 2.
상기 제조예 1에서, 수산화칼슘, 수산화나트륨 및 알루민산나트륨을 증류수에 용해시키는 대신에 수산화나트륨 및 알루민산나트륨을 증류수에 용해시키는 것을 제외하고는 상기 제조예 1과 동일한 방법으로 수행하여 금속 수산화물이 담지되지 않은 제올라이트를 제조하였다.
실시예 1.
부순 돌, 슬래그, 자갈 등의 골재와 탄산칼슘의 혼합물과 아스팔트를 95 중량부:5 중량부가 되도록 혼합하고, 제조예 1에서 제조된 복합체를 2 중량부(아스팔트 혼합물 전체 100 중량부 기준) 첨가한 후 혼합하여 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물을 제조하였다. 이때, 상기 유해 물질 저감용 조성물의 혼합 온도는 약 119±1℃로 기존 아스팔트 혼합물의 혼합 온도(약 160 내지 180℃)보다 약 40℃ 이상 낮은 것을 확인하였다(도 1 참조). 또한, 제조된 유해 물질 저감용 조성물에서 배출되는 유해 물질의 양은 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
1 ㎥ 당 배출량
입자성 물질(PM) 21.32 ㎍/㎥
이산화탄소 632.1 ppm
포름알데히드 0.024 ppm
아세트알데히드 0.016 ppm
부틸알데히드 0.012 ppm
클로로포름 1.2 ng
디클로로에탄 1.97 ng
트리클로로에탄 0.0167 ng
카본 테트라클로라이드 0.38 ng
트리클로로에틸렌 0.29 ng
테트라클로로에틸렌 0.11 ng
벤젠 1.4 ng
톨루엔 62.1 ng
에틸벤젠 1.07 ng
스티렌 0.39 ng
o-자일렌 1.02 ng
m,p-자일렌 2.46 ng
실험예 1.
본 발명에서 사용되는 복합체의 입자 형태 및 평균 입도를 확인하기 위하여 수산화칼슘이 제올라이트에 담지된 제조예 1의 복합체와 수산화칼슘을 포함하지 않는 제조예 2의 제올라이트를 대상으로 주사전자현미경(SEM) 촬영을 수행하였으며, 그 결과를 도 2에 나타내었다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 제조예 1에서 제조된 복합체는 평균 입도가 약 90 내지 110㎚인 제올라이트가 응집되어 평균 입도가 약 4 내지 6㎛이고, 표면적이 넓은 덴드라이트형 입자구조를 갖는 것을 알 수 있다. 반면, 제조예 2의 제올라이트는 비정질의 입자들이 불규칙적으로 응집되어 하나의 덩어리와 같은 형태를 갖는 것을 알 수 있다. 이는 제조예 1의 복합체가 수산화칼슘이 담지된 제올라이트를 포함하여 결정의 성장 및/또는 응집하는 양상을 결정하는 결정면의 성질이 바뀐 것을 의미한다.
이러한 결과로부터, 본 발명에서 사용되는 복합체는 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 포함하여 표면적이 넓은 덴드라이트형 입자구조를 갖는다는 것을 알 수 있다.
실험예 2.
본 발명에서 사용되는 복합체의 온도에 따른 수분 손실 정도를 확인하기 위하여 수산화칼슘이 제올라이트에 제조된 제조예 1의 복합체와 수산화칼슘을 포함하지 않는 제조예 2의 제올라이트의 열 중량 분석을 수행하였다. 이때, 열 중량 분석은 열 중량 분석기를 이용하여 질소 가스 분위기 하에서 10℃/min의 승온 속도로 0℃에서 1000℃까지 승온하여 수행되었으며, 그 결과를 도 3에 나타내었다.
도 3을 살펴보면, 제조예 1의 복합체는 약 50 내지 180℃ 범위에서 중량이 급격히 감소하여 약 85%의 중량을 유지하는 것으로 나타났다. 이후 180 내지 400℃ 범위에서 약 5%의 중량이 더 감소되고, 400℃ 내지 1000℃에서는 질량의 변화가 없는 것으로 확인되었다. 이에 반해, 제조예 2의 제올라이트는 약 50 내지 800℃에서 중량이 감소하나 그 양상은 일정하지 않은 것으로 나타났다. 이는 제조예 1의 복합체가 50 내지 180℃의 단일 온도 범위에서 복합체 내부에 존재하는 수분을 효과적으로 방출하는 것을 의미한다.
이러한 결과로부터, 본 발명에서 사용되는 복합체는 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 포함하여 표면적이 넓은 덴드라이트형 입자구조를 가짐으로써 복합체 내부에 존재하는 수분을 단일 온도 범위에서 효과적으로 방출할 수 있음을 알 수 있다.
실험예 3.
본 발명에 따른 유해 물질 저감용 조성물의 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 시 유해 물질 저감 정도를 평가하기 위하여 부순 돌, 슬래그, 자갈 등의 골재와 탄산칼슘의 혼합물과 아스팔트를 95 중량부:5 중량부가 되도록 혼합하여 아스팔트 혼합물을 제조하였다. 제조된 아스팔트 혼합물에 제조예 1 및 2에서 제조된 복합체를 각각 2 내지 6 중량부(아스팔트 혼합물 전체 100 중량부 기준) 첨가하여 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물을 제조하고, 제조된 유해 물질 저감용 조성물에서 배출되는 유해 물질의 농도를 측정하였다. 이때, 상기 조성물의 혼합 온도는 각각 120℃, 140℃ 및 180℃로 조절하였으며, 대조군으로서 복합체를 혼합하지 않은 아스팔트 혼합물에서 배출되는 유해 물질의 양도 함께 측정하여 복합체를 포함하는 조성물에서 배출되는 유해 물질의 저감율을 도출하였다. 유해 물질의 종류에 따른 결과를 하기에 나타내었다.
가. 입자성 물질(particulate matters)의 배출량 평가
제조된 유해 물질 저감용 조성물에서 배출되는 입자성 물질(PM)의 단위 ㎥ 당 양을 측정하였으며, 그 결과는 하기 표 2와 도 4에 나타내었다.
복합체 종류 혼합온도 복합체 함량 TSP PM10 PM7 PM2.5 PM1.0
대조군
[㎍/㎥]		 120℃ - 41 37 33 20 13
140℃ - 1822 1713 1605 642 39
180℃ - 3011 3009 3006 710 47
제조예 1 120℃ 2 중량부 48% 48% 46% 54% 46%
6 중량부 62% 66% 64% 85% 90%
140℃ 2 중량부 26% 28% 30 53% 44%
6 중량부 49% 62% 56 79% 72%
180℃ 2 중량부 57% 58% 59 38% 5%
6 중량부 81% 81% 81 48% 48%
제조예 2 120℃ 2 중량부 10% 17% 24 52% 52%
6 중량부 37% 36% 39 60% 56%
140℃ 2 중량부 3% 4% 6 20% 22%
6 중량부 26% 28% 29 59% 39%
180℃ 2 중량부 5% 5% 5 20% 5%
6 중량부 52% 52% 52 28% 20%
상기 표 2에서,
TSP는 배출되는 총 입자성 물질을 나타내고,
PM10은 평균 입도가 10 ㎛ 이하인 입자성 물질을 나타내며,
PM7은 평균 입도가 7 ㎛ 이하인 입자성 물질을 나타내고,
PM2.5는 평균 입도가 2.5 ㎛ 이하인 입자성 물질을 나타내며,
PM1.0은 평균 입도가 1.0 ㎛ 이하인 입자성 물질을 나타낸다.
표 2 및 도 4를 살펴보면, 아스팔트 혼합물로부터 배출된 유해 물질은 아스팔트 혼합물의 혼합 온도가 상승함에 따라 그 양이 현저히 증가하는 것으로 나타났다. 또한, 아스팔트 혼합물의 혼합 온도가 본 발명에 따른 유해 물질 저감용 조성물이 혼합되는 온도 범위(110℃ 내지 130℃)에 포함되는 120℃인 경우 제조예 1의 복합체를 포함하는 조성물은 입자성 물질(PM)의 평균 입도에 상관없이 약 45% 이상의 높은 저감율을 갖는 것으로 나타냈으며, 이러한 경향은 상기 조성물에 포함된 복합체의 함량이 증가할수록 증가하는 것으로 확인되었다.
나. 이산화탄소(CO 2 )의 배출량 평가
아스팔트 혼합물로부터 배출된 물질을 CO2 분석기(9610, Alpha Omega Instrument, South Korea)를 이용하여 단위 ㎥ 당 농도를 ppm 단위로 측정하였으며, 그 결과는 하기 표 3과 도 5에 나타내었다.
복합체 종류 혼합온도 복합체 함량 이산화탄소
대조군
 120℃ - 700 ppm
140℃ - 1100 ppm
180℃ - 7300 ppm
제조예 1 120℃ 2 중량부 9.7%
6 중량부 53%
140℃ 2 중량부 7.1%
6 중량부 68%
180℃ 2 중량부 11.8%
6 중량부 71%
제조예 2 120℃ 2 중량부 7.2%
6 중량부 34%
140℃ 2 중량부 2.5%
6 중량부 35
180℃ 2 중량부 4.9
6 중량부 33
표 3 및 도 5를 살펴보면, 앞서 측정된 입자상 물질(PM)의 경우와 마찬가지로 아스팔트 혼합물로부터 배출되는 이산화탄소의 양은 아스팔트 혼합물의 혼합 온도가 높아질수록 증가하는 것으로 나타났다. 또한, 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 제조예 1의 복합체를 포함하는 조성물은 대조군과 비교하여 동일 온도 조건에서 복합체의 함량이 증가함에 따라 이산화탄소를 배출하는 양이 감소되는 것으로 나타났다. 구체적으로, 아스팔트 혼합물의 혼합온도가 120℃인 경우, 이산화탄소 배출량의 감소율은 9.7 내지 53%인 것으로 확인되었다. 이는, 금속 수산화물이 담지되지 않은 제올라이트를 함유하는 제조예 2의 복합체를 포함하는 조성물과 대비하여 약 1.34 내지 1.56배 높은 감소율을 나타내는 것이다.
다. 알데히드류 화합물의 배출량 평가
아스팔트 혼합물로부터 배출된 가스를 평균 기공 크기가 1.2 ㎛인 37 ㎜ 테프론 필터로 여과하고, 저유량 펌프(low-flow pump) 및 검정 유량 측정기(calibration flow meters)을 이용하여 여과된 가스의 유량을 제어하면서 가스 내에 포함된 알데히드 종류 및 농도를 측정하였다. 이때, 상기 농도는 단위 ㎥ 당 농도를 ppm 단위로 측정하였으며, 그 결과는 하기 표 4와 도 6에 나타내었다.
복합체 종류 대조군 [단위: ppm] 제조예 1 [단위: %] 제조예 2 [단위: %]
혼합온도 120℃ 140℃ 180℃ 120℃ 140℃ 180℃ 120℃ 140℃ 180℃
포름
알데히드		 0.109 0.139 0.35 79~92 80~84 89~92 62~73 27~45 34~48
아세트
알데히드		 0.048 0.048 0.097 66~81 60~70 67~75 58~70 15~25 17~34
부틸
알데히드		 0.029 0.021 0.099 58~72 23~42 82~85 74~80 48~52 63~73
표 4 및 도 6을 살펴보면, 아스팔트 혼합물을 제조 및 시공하는 경우, 아스팔트 혼합물로부터 포름알데히드, 아세트알데히드, 부틸알데히드 등의 알데히드류 화합물이 배출되며, 그 양은 혼합 온도가 높을수록 증가하는 것으로 확인되었다. 또한, 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 제조예 1의 복합체를 포함하는 조성물은 대조군과 비교하여 동일 온도 조건에서 복합체의 함량이 증가함에 따라 알데히드류 화합물을 배출하는 양이 감소되는 것으로 나타났다. 구체적으로, 제조예 1의 복합체를 포함하는 조성물은 120℃의 혼합 온도 조건에서 알데히드류 화합물 중 배출량이 가장 많은 포름알데히드를 대조군과 비교하여 79 내지 92% 감소된 농도로 배출하는 것으로 확인되었다. 이는, 금속 수산화물이 담지되지 않은 제올라이트를 함유하는 제조예 2의 복합체를 포함하는 조성물과 대비하여 약 1.27배 높은 감소율을 나타내는 것이다.
라. 휘발성 유기 화합물( VOCs )의 배출량 평가
불꽃 이온화 검출기(flame ionization detector, FID)가 구비된 모세관 가스 크로마토그래피를 이용하여 아스팔트 혼합물로부터 배출된 가스에 함유된 휘발성 유기 화합물(VOCs)의 단위 ㎥ 당 농도를 ppm 단위로 측정하였으며, 그 결과는 하기 표 5와 도 7 및 8에 나타내었다.
복합체 종류 대조군 [단위: ppm] 제조예 1 [단위: %] 제조예 2 [단위: %]
혼합온도 120℃ 140℃ 180℃ 120℃ 140℃ 180℃ 120℃ 140℃ 180℃
클로로포름 8.25 12.53 19.89 86~97 78~91 78~88 74~90 64~80 52~79
디클로로에탄 5.62 13.04 16.62 65~93 78~92 81~89 48~84 34~86 56~84
트리클로로에탄 0.334 0.548 0.721 95~98 96~99 96~98 70~79 77~83 81~97
카본 테트라클로라이드 1.71 2.02 2.21 78~95 72~94 67~93 65~93 60~85 61~83
트리클로로에틸렌 1.72 5.87 6.74 83~94 81~97 81~96 56~91 78~93 76~93
테트라클로로에틸렌 0.298 0.659 0.689 62~91 51~88 57~85 16~73 40~84 37~82
벤젠 3.59 9.44 12.17 61~90 70~93 72~92 36~78 57~87 56~87
톨루엔 239 508 623 74~90 85~91 62~73 65~72 68~80 33~57
에틸벤젠 7.63 10.44 15.47 86~96 72~94 68~94 70~87 63~89 63~91
스티렌 2.99 4.85 5.89 87~95 77~90 72~91 61~81 59~83 53~84
o-자일렌 5.12 12.76 16.98 80~95 84~94 79~94 60~85 70~89 72~92
m,p-자일렌 12.93 31.21 48.67 81~95 84~96 86~97 68~85 80~91 82~93
표 5 및 도 7을 살펴보면, 아스팔트 혼합물을 제조 및 시공하는 경우, 아스팔트 혼합물로부터 클로로포름, 디클로로에탄, 트리클로로에탄, 카본 테트라클로라이드, 트리클로로에틸렌, 테트라클로로에틸렌, 벤젠, 톨루엔, 에틸벤젠, 스티렌, 자일렌 등의 휘발성 유기 화합물(VOCs)을 배출되며, 그 양은 혼합 온도가 높을수록 증가하는 것으로 확인되었다. 또한, 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 제조예 1의 복합체를 포함하는 조성물은 대조군과 비교하여 동일 온도 조건에서 복합체의 함량이 증가함에 따라 휘발성 유기 화합물(VOCs)을 배출하는 양이 감소되는 것으로 나타났다. 하나의 예로서, 도 8을 살펴보면, 제조예 1의 복합체를 포함하는 조성물은 120℃의 혼합 온도 조건에서 휘발성 유기 화합물(VOCs) 중 배출량이 가장 많은 톨루엔을 대조군과 비교하여 74 내지 90% 감소된 농도로 배출하는 것으로 확인되었다. 이는, 동일 조건에서 수행된 제조예 2의 복합체를 포함하는 조성물의 65 내지 72%의 감소율과 대비하여 약 1.14 내지 1.25배 높은 감소율을 나타내는 것이다.
정리하면, 측정된 결과들로부터 아스팔트 혼합물의 제조 및 시공 시 입자성 물질과; 이산화탄소, 알데히드류 화합물, 휘발성 유기 화합물(VOCs) 등 가스상을 갖는 물질 등이 유해 물질로서 배출되고, 상기 유해 물질은 아스팔트 혼합물의 혼합 온도가 상승함에 따라 배출량이 증가하는 것을 알 수 있다. 또한, 본 발명의 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물은 금속 수산화물이 담지되어 비 표면적이 넓은 제올라이트를 함유하는 복합체를 포함하여 아스팔트 혼합물의 혼합 온도를 낮춰 유해 물질의 발생량을 낮출 수 있다. 나아가, 조성물에 포함된 상기 복합체는 발생된 유해 물질을 흡착 및/또는 산화환원반응을 통해 분해시킬 수 있으므로 복합체를 포함하지 않거나 금속 수산화물이 담지되지 않은 제올라이트를 함유하는 복합체를 포함하는 조성물과 대비하여 아스팔트 혼합물에서 대기 중으로 배출되는 유해 물질의 양을 현저히 저감시킬 수 있다.

Claims (14)

  1. 아스팔트 및 골재를 포함하는 아스팔트 혼합물과; 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 함유하는 복합체를 포함하고,
    상기 금속 수산화물은, 수산화칼슘(Ca(OH)2), 수산화마그네슘(Mg(OH)2) 및 수산화바륨(Ba(OH)2)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이며,
    상기 복합체는 입자 형태가 덴드라이트형이고,
    상기 복합체는 0℃ 내지 1,000℃에서의 열중량 분석 시, 하기 일반식 1의 조건을 만족하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물:
    [일반식 1]
    2 < WD150/WD300 ≤ 20
    상기 일반식 1에서,
    WD150은 50℃ 내지 150℃ 범위에서의 첨가제 중량 감소율을 나타내고,
    WD300은 200℃ 내지 300℃ 범위에서의 첨가제 중량 감소율을 나타낸다.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    금속 수산화물의 함량은, 제올라이트 100 중량부에 대하여 10 내지 50 중량부인 것을 특징으로 하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    제올라이트의 평균 입도는, 10 내지 200 ㎚인 것을 특징으로 하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물.
  5. 제1항에 있어서,
    복합체의 평균 입도는, 1 내지 10 ㎛인 것을 특징으로 하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물.
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서,
    복합체는, 복합체 100 중량에 대하여 0.1 내지 30 중량부의 물을 더 포함하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물.
  8. 삭제
  9. 제1항에 있어서,
    복합체는, 아스팔트 혼합물 100 중량부에 대하여 1 내지 10 중량부 혼합되는 것을 특징을 하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물.
  10. 제1항에 있어서,
    유해 물질은, 입자성 물질(particulate matter)을 포함하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물.
  11. 제1항에 있어서,
    유해 물질은, 이산화탄소, 포름알데히드, 아세틸알데히드, 부틸알데히드, 클로로포름, 디클로로에탄, 트리클로로에탄, 카본 테트라클로라이드, 트리클로로에틸렌, 테트라클로로에틸렌, 벤젠, 톨루엔, 에틸벤젠, 자일렌 및 스티렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감용 조성물.
  12. 아스팔트 및 골재를 포함하는 아스팔트 혼합물에 금속 수산화물이 담지된 제올라이트를 포함하는 복합체를 혼합하여 유해 물질 저감용 조성물을 제조하는 단계를 포함하고,
    상기 금속 수산화물은, 수산화칼슘(Ca(OH)2), 수산화마그네슘(Mg(OH)2) 및 수산화바륨(Ba(OH)2)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이며,
    상기 복합체는 입자 형태가 덴드라이트형이고,
    상기 복합체는 0℃ 내지 1,000℃에서의 열중량 분석 시, 하기 일반식 1의 조건을 만족하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법:
    [일반식 1]
    2 < WD150/WD300 ≤ 20
    상기 일반식 1에서,
    WD150은 50℃ 내지 150℃ 범위에서의 첨가제 중량 감소율을 나타내고,
    WD300은 200℃ 내지 300℃ 범위에서의 첨가제 중량 감소율을 나타낸다.
  13. 제12항에 있어서,
    혼합 온도는, 100 내지 200℃인 것을 특징으로 하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법.
  14. 제12항에 있어서,
    혼합 온도는, 110 내지 130℃인 것을 특징으로 하는 아스팔트 혼합물의 유해 물질 저감 방법.
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