KR101723256B1 - 코팅된 원자로 연료 입자 - Google Patents

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유니버시테이트 젠트
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Abstract

핵 연료 제품을 제조하기 위한 방법이 기술되며, 상기 방법은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심을 수취하는 단계, 연료 입자 중심을 둘러싼 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계 및 매트릭스 물질 및 코팅된 연료 입자의 분말 혼합물을 형성하도록 핵 연료 입자를 매트릭스 물질에 내장하는 단계를 포함한다. 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 중심 및 연료 입자가 전형적으로 내장될 수 있는 매트릭스 사이의 상호작용을 억제, 안정화 및/또는 감소시키는 것을 포함할 수 있다. 대안적으로 또는 추가적으로 증착된 코팅층은 중성자 흡수물질을 포함할 수 있다. 본 발명은 또한 코팅된 연료 입자, 연료 성분, 및 중성자를 생성하기 위한 연료 입자의 용도와 관련된다.

Description

코팅된 원자로 연료 입자{COATED NUCLEAR REACTOR FUEL PARTICLES}
본 발명은 원자로 연료의 분야에 대한 것이다. 더욱 상세하게는, 본 발명은 원자로 연료 입자를 만드는 방법뿐만 아니라 이를 통해 얻어진 원자로 연료 성분 및 입자 그리고 이들의 용도에 관한 것이다.
연구 및 재료시험로(Research and Materials Test Reactors (MTR))에서 일반적으로 사용되는 고농축 UAIX 연료를 더 낮은 농축 연료로 대체하기 위해 적절한 연료를 찾던 중에, 한 성공가능한 후보물질은 U-Mo 합금인 것으로 밝혀졌다. Mo는 고온 감마상의 안정성 영역을 확장하기 위해 금속 우라늄에 부가되는데, 이는 상기 감마상이 실온의 알파상과는 반대로, 필수적인 방사선조사(irradiation) 조건 하에서 안정하기 때문이다. 7-10 wt% Mo가 제조 공정 도중에 알파상으로의 전환을 방지하기 위해 충분하다. U(Mo) 입자는 소위(so-called) 분산 연료판 또는 연료봉의 제작에 사용되며, 여기서 U(Mo) 입자는 매트릭스 물질(일반적으로 Al)과 혼합된다. 연료판의 경우에, 압축된 분말 혼합물이 이후에 두 개의 Al 합금판 사이로 압축되고, 그 이후 상기 샌드위치 구조물이 필요한 두께로 압연된다. 연료봉의 경우에, 제작 과정은 흔히 공압출 방법을 기초로 할 수 있다.
U(Mo) 입자를 제조하기 위한 일반적인 방법은 분무화(atomisation) 공정에 의한 것으로, U(Mo) 합금의 잉곳(ingot)을 회전 또는 이와 유사한 것을 가하는 동시에 아크 용해를 이용하여 녹이는 기술로 가장 잘 설명될 수 있다. 이것은 녹은 물질이 구심력에 의해 소형 액적으로 분산되게 한다. 상기 액적은 냉각된 챔버 벽으로 이동하는 동안 고체화된다. 수득된 구형 입자는 분산 연료판 또는 연료봉의 제작을 위해 매우 적합하다. 이들의 크기는 용해 공정에서 사용되는 파라미터에 의존하지만, 일반적으로 약 100 μm의 지름을 갖는다. 잉곳의 분쇄를 기초로 하는 또 다른 제조 공정은 유사한 평균 크기를 갖는 다소간에 불규칙적인 분쇄 입자를 제공한다. 상기 두 가지 제조 공정이 모두 검사 연료판의 생산에 사용되었다.
원자로 내 U(Mo)계 연료의 검사는 U(Mo) 입자(분무화 및 분쇄된)가 방사선조사 하에 AI 매트릭스와 상호작용 층을 형성함을 드러냈다. 상기 상호작용 층은 방사선조사 하에 비정질화되는 것이 입증되었고 매우 불량한 핵분열 가스 보유력을 보여준다. 이는 연료판의 스웰링(swelling)을 야기하는데, 이는 결과적으로 표면울림(pillowing)에 의한 하자를 발생시킨다. 상기 행태를 치유하기 위한 시도 도중에, Al 매트릭스에의 Si 부가가 비록 특히 더 높은 출력 밀도를 위한 완전 용액을 제공할 수는 없지만, 약간의 개선을 가져옴이 발견되었다. "분산되고 (코팅된 입자) 단일체인 (지르코늄합금-4 피복) U-Mo 입자(Dispersed (Coated particles) and monolithic (zircalloy-4 cladding) U-Mo Particles)"(RERTR - 2005 미팅)에서, 파스칼리니(Pasqualini)는 억제제로서 규소를 도입하기 위해 U(Mo) 입자를 규소 코팅으로 CVD 코팅하는 것을 설명한다. 여기서 규소의 화학적 증착은 실란을 기초로 한다. 추가적으로, 규소는 사용된 연료의 재가공을 위해 바람직하지 않으며 방사선조사 동안 U(Mo) 연료의 행태를 안정화하기 위해서 Si이 없는 대안적인 방식이 유리할 것이다.
핵 연료 내 중성자 흡수물질(neutron poisons)의 포함은 원자로 내 사용을 위해 연료의 특성을 미세하게 조정하기 위해 흔하게 사용되는 방법이다. 중성자 흡수물질은 전형적으로 원자로에서 연료 집합체(assembly)의 사용 초기에 반응성을 낮추기 위한 목적을 가질 수 있다. 중성자 흡수물질의 포함은 바람직하게는 연료 전체에 걸쳐 균질하고 흔히 매트릭스 내에 중성자 흡수물질 분말을 배합하여 달성된다. 여러 이유로 인해, 예를 들어 LEU계 연료에서는 더 높은 우라늄 투입이 필요한데, 상기 배합 방법은 LEU계 연료를 위해 덜 적절하며, 연료 성분의 구조재 내에 중성자 흡수물질을 포함시키려는 시도가 행해져 왔다. RRFM 2009 협약 내 Franck et al.의 "BR2 연료 성분에 대한 가연성 독물질로서 Cd 선(Cd wires as burnable poison for the BR2 fuel element)"에서, 중성자 흡수물질을 매트릭스 내 혼합된 분말로서 제공하던 것을 연료 성분의 구조재 내 중성자 흡수물질의 선으로 제공하여 대체하는 것이 제안되었다.
본 발명의 구체예의 목적은 핵 연료 제품을 제조하기 위한 우수한 방법을 제공하는 것뿐만 아니라 이를 통해 얻은 우수한 핵 연료 제품 및 이의 우수한 용도를 제공하는 것이다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 핵 연료 제품을 만들기 위해 연료 입자 상에 다양한 물질을 코팅하기 위한 유연한 증착 기술을 얻는 점이다.
본 발명에 따른 구체예의 장점은 핵 연료 입자 자체 또는 상응하는 핵 연료 제품에 단지 제한적이거나 전혀 영향을 미치지 않고, 기능성 물질의 균일한 도포가 효과적인 방식으로 핵 연료 입자에 제공될 수 있는 점이다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 기능성 물질의 증착이 실질적으로 낮은 온도, 즉 500℃ 미만, 유리하게는 300℃ 미만, 더욱 유리하게는 실질적으로 실온에서 수행될 수 있는 점이다. 후자는 핵 연료 입자 또는 상응하는 핵 연료 제품 자체의 특성을 저해하지 않고, 기능성 물질을 균질한 방식으로 제공할 수 있게 한다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 기능성 물질의 증착 도중에 연료 입자의 원치 않는 산화 또는 수소화를 실질적으로 제한할 수 있는 점이다.
본 발명에 따른 구체예의 장점은 채택된 코팅 방법의 높은 유연성으로 인해 광범위한 코팅 물질 및 두께가 도포되는 것을 가능하게 하여 원자로의 연료 수요에 대한 입자의 완전한 맞춤, 따라서 연료 제품의 완전한 맞춤이 수행될 수 있는 점이다.
본 발명에 따른 구체예의 장점은 중성자 흡수물질을 이용하여 연료 입자의 코팅이 수행될 수 있어, 연료에서 중성자 흡수물질의 완전히 균질한 분산물을 야기하는 점이다.
본 발명에 따른 구체예의 장점은 코팅 공정이 쉽게 제어되고 대규모화(up-scaled)될 수 있는 점이다.
본 발명에 따른 구체예의 장점은 연료에 외부 성분의 부가(예를 들어 Al 매트릭스에의 Si의 부가)가 각각의 특정 용도(예를 들어 연료의 바람직한 동력 출력)를 위해 최적화되고 최소화될 수 있는 점이다.
본 발명에 따른 구체예의 장점은 각각 가능한 상이한 기능성을 가진 상이한 유형의 코팅이 연료 입자에 증착될 수 있어서, 연료 제품을 최적화할 가능성을 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 일부 구체예의 장점은 중성자 흡수물질 및 억제제 모두가 동일한 시스템을 이용하여 효율적인 방식으로 예를 들면 동시에 또는 순차적으로 부가될 수 있는 점이다.
본 발명에 따른 일부 구체예의 장점은 상이한 유형의 성분들이 연료 입자에 공증착(co-deposition)될 수 있어서, 상이한 부가적인 기능성이 연료 입자에 동시적으로 제공되어 연료 제품의 최적화를 가져올 수 있는 점이다.
본 발명에 따른 일부 구체예의 장점은 상이한 성분들의 상이한 코팅층의 조합이 연료 입자에 도포될 수 있는 점이다. 택일적으로 또는 부가적으로, 상이한 기능성을 가지는 상이한 성분들이 또한 단일 코팅층으로 도포될 수 있는 점이다.
상기 목적은 본 발명에 따른 방법 및 장치를 통해 달성된다.
본 발명은 연료 입자를 포함하는 핵 연료 제품을 제조하기 위한 방법에 관한 것이며, 상기 방법은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심을 수취하는 단계, 연료 입자 중심 주위에 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계 및 코팅된 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 형성하도록 코팅된 연료 입자를 매트릭스 물질에 내장(embedding)하는 단계를 포함한다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 물리적인 증착이 유연한 코팅 기술인 점이다.
매트릭스 물질 내에 코팅된 연료 입자를 내장하는 단계는 고체 매트릭스 분말 내에 코팅된 연료 입자의 분말 분산물, 예를 들어 균질한 분말 분산물을 생성하는 것을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계는 연료 입자 중심 에 코팅층을 스퍼터링(sputtering)하는 것을 포함할 수 있다. 상기 방법은 상기 제공된 코팅층의 어닐링(annealing)을 추가적으로 포함할 수 있다. 상기 어닐링은 열 어닐링일 수 있다. 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계는 10nm 및 2μm 사이, 예를 들어 100nm 및 2μm사이의 두께를 가지는 물리적으로 증착된 코팅층을 증착시키는 것을 포함한다. 상기 방법은 코팅된 연료 입자 및 매트릭스 물질의 혼합물을 압축시키는 것을 포함할 수 있다.
상기 방법은 판 사이에 코팅된 연료 입자 및 매트릭스 물질의 압축된 혼합물을 압연하여, 연료 성분을 형성하는 것을 포함할 수 있다.
상기 방법은 코팅된 연료 입자 및 매트릭스 물질의 혼합물로부터 연료 성분을 압출하는 것을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계는 중성자 흡수물질을 포함하는 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 것을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계는 매트릭스 물질과 핵 연료 입자의 상호작용 층의 형성을 억제하기 위한 억제제 성분을 포함하는 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 것을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계는 공증착을 이용하여 중성자 흡수물질 및 억제제 성분 모두를 포함하는 단일 코팅층을 제공하는 것을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계는 각각의 층이 연료 입자에 추가적인 기능성을 도입하기 위한 하나 이상의 성분을 포함하는, 복수의 코팅층을 제공하는 것을 포함할 수 있다.
본 발명의 구체예에 따른 방법은 따라서 코팅된 연료 입자를 매트릭스 내에 내장하는 것을 포함한다. 상기 매트릭스는 알루미늄, 규소, 마그네슘, 지르코늄, 몰리브덴 또는 이들의 혼합물 또는 합금 중 어느 하나 일 수 있다.
본 발명은 또한 핵 연료 제품, 예를 들어 내장된 핵 연료 입자에 관한 것이며, 상기 핵 연료 제품은 매트릭스 물질에 내장된 핵 연료 입자를 기초로 하는 핵 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 포함하고, 상기 핵 연료 입자는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심 및 연료 입자 중심을 싸고 있는 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 포함한다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 유연한 기술을 이용하여 코팅을 도포할 수 있어서, 연료 입자를 위한 코팅의 표면 가공 및 맞춤이 가능해지고 신규한 및/또는 개선된 기능성이 연료 입자에 부여되게 하는 점이다. 매트릭스 물질 및 여기에 내장된 핵 연료 입자는 고체 매트릭스 분말 내 코팅된 연료 입자의 분말 분산물, 예를 들어 균질한 분말 분산물을 포함할 수 있다. 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 비정질 코팅층일 수 있다. 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 10nm 및 2μm 사이, 예를 들어 100nm 및 2μm사이의 두께를 가질 수 있다. 상기 매트릭스는 알루미늄, 규소, 마그네슘, 지르코늄, 몰리브덴 또는 이들의 혼합물 중 어느 하나 일 수 있다. 매트릭스 물질 및 연료 입자의 혼합물은 예를 들어 가압(pressing)을 통해 압축될 수 있다.
적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 중성자 흡수물질을 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 중성자 흡수물질이 연료 제품 내 연료 입자를 위한 코팅으로서 도포될 수 있어, 핵 연료 내에 중성자 흡수물질의 균질한 제공을 가져오며 중성자 흡수물질의 효율적인 기능성을 야기하는 점이다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 중성자 흡수물질의 최적 효과를 가지도록 코팅의 두께를 맞춤화할 수 있는 점이다. 중성자 흡수물질은 B, Sm, Gd, Dy, Ag, In, Cd, Er, Hf, Eu 또는 Ta 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 물리적인 증착 코팅이 선택된 중성자 흡수물질의 증착에서 큰 유연성을 가능하게 하여, 많은 종류의 연료 입자 중심 및 원자로에 대한 우수한 맞춤화를 가능하게 하는 점이다. 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 핵 연료 입자와 매트릭스 물질의 상호작용 층 형성의 억제 및/또는 사용 도중의 연료의 행태에 대한 상기 상호작용 층 형성의 부정적인 영향의 억제를 위한 억제제 성분을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 구체예의 장점은 억제제 성분의 코팅층이 금속 또는 금속간 우라늄계 입자에 도포될 수 있어, 이들 억제제 성분의 균질한 분산을 가져오며 따라서 핵 연료 입자 및 매트릭스 물질 사이의 상호작용 과정의 효율적인 억제를 야기하는 점이다. 상기 억제는 상호작용 층 형성의 감소뿐만 아니라 상호작용 층 형성의 방지 또는 이의 특성의 개선(즉 상호작용 층에 의해 유발되는 유해 효과를 방지함)일 수 있다. 억제제 성분은 Si, Zr, Nb, U, Mo, Al, Ti, As, Mg, Ge, Sn, Pb, Bi, Se, Sb 또는 Te 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 억제제는 Po, P 및 S를 제외한, 주기율표의 제3, 4, 5 및 6 열 상의 IlIa, IVa, Va 및 VIa족 원소 중 어느 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 억제제 성분은 이들 억제제 성분의 산화물, 질화물 또는 탄화물로서 제공될 수 있다. 일부 구체예에서, 이들은 억제제 성분의 산화물, 질화물 또는 탄화물의 직접 증착을 통해 또는 억제제 성분의 반응성 증착을 통해 제공될 수 있다. 일부 구체예에서, 억제제 성분은, 예를 들어 상기 언급된 것 외의 다른 억제제 성분을 포함하여, 이들의 원소 상태 또는 산화물, 질화물 또는 탄화물로서 사용될 수 있고, 상기 억제제 성분은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료의 원자 및 매트릭스 물질의 원자 사이에 장벽을 제공하기 위해 적응되는데, 왜냐하면 이들이 온도, 우라늄의 핵분열 생성물에 의한 이온 충격 또는 이동성의 또 다른 공급원으로 인해 이동성을 띠게 되기 때문이다. 상기 목적을 위해, 더 무겁고, 더 조밀한 화합물이 유리하다. 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 공증착에 의해 수득된 중성자 흡수물질 및 억제제 성분 모두를 포함하는 단일 코팅층을 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 물리적 증착이 공증착의 유연성을 제공하여, 연료 제품에 복수의 추가적인 기능성을 제공하는 효율적인 코팅 과정을 얻는 가능성을 야기하는 점이다.
적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 하나의 층은 중성자 흡수물질을 포함하고, 또 다른 층은 억제제 성분을 포함하는 적어도 두 개의 층의 겹층을 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 핵 연료 입자를 위한 상이한 추가적인 기능성이 상이한 코팅층으로 제공될 수 있어, 이를 통해 각각의 층이 최적의 기능성을 위해 조정될 수 있는 점이다. 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 어닐링된 코팅층일 수 있다.
본 발명에 따른 구체예의 장점은 두꺼운 층이 증착될 수 있어 여기에 내장된 성분의 완전한 기능성 및 요구되는 효율성을 가능하게 하는 점이다. 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층의 두께는 5nm 내지 5μm의 범위, 유리하게는 10nm 내지 2μm, 예를 들어 100nm 내지 2μm의 범위일 수 있다.
금속 또는 금속간 우라늄계 중심은 우라늄 합금(예를 들어 순수한 U, U(Mo), U(Ti), U(Zr), U(Nb)), 우라늄 규화물(예를 들어 U3Si2, U3Si) 또는 알루미나이드(예를 들어 UAI3 ,X) 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 상이한 유형의 연료 입자 중심이 선택될 수 있어, 우수한 유연성을 야기하는 점이다.
본 발명은 추가로 핵 연료 제품에 관한 것이며, 상기 연료 제품은 매트릭스 물질 내 내장된 연료 입자를 기초로 하는 매트릭스 물질 및 연료 입자의 분말 혼합물을 포함하며, 상기 연료 입자는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심 및 상기 연료 입자 중심을 둘러싸는 적어도 하나의 코팅층을 포함하고, 상기 코팅층은 중성자 흡수물질을 포함한다. 중성자 흡수물질은 B, Sm, Gd, Dy, Ag, In, Cd, Er, Hf, Eu 또는 Ta 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 매트릭스 물질 및 여기에 내장된 연료 입자는 핵 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 분산물, 예를 들어 균질한 분말 분산물일 수 있다. 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 10nm 및 2μm 사이, 예를 들어 100nm 및 2μm 사이의 두께를 가질 수 있다. 매트릭스는 알루미늄, 규소, 마그네슘, 지르코늄, 몰리브덴 또는 이들의 혼합물 중 어느 하나일 수 있다. 매트릭스 물질 및 연료 입자의 혼합물은 연료 성분을 형성하기 위해 예를 들어 판 사이에 압축되고 압연될 수 있다. 연료 성분은 또한 매트릭스 물질 및 연료 입자의 혼합물을 이용하여 압출될 수 있다.
상기 적어도 하나의 코팅층은 추가로 핵 연료 입자 및 매트릭스 물질의 상호작용 층의 형성을 억제하기 위한 억제제 성분을 포함할 수 있다. 상기 억제제 성분은 Si, Zr, Nb, U, Mo, Al, Ti, As, Mg, Ge, Sn, Pb, Bi, Se, Sb 또는 Te 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 억제제는 Po, P 및 S를 제외한, 주기율표의 제3, 4, 5 및 6 열 상의 IlIa, IVa, Va 및 VIa족 원소 중 어느 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 억제제 성분은 이들 억제제 성분의 산화물, 질화물 또는 탄화물로서 제공될 수 있다. 일부 구체예에서, 이들은 억제제 성분의 산화물, 질화물 또는 탄화물의 직접 증착을 통해 또는 억제제 성분의 반응성 증착을 통해 제공될 수 있다. 일부 구체예에서, 억제제 성분은, 예를 들어 상기 언급된 것 외의 다른 억제제 성분을 포함하여, 이들의 원소 상태 또는 산화물, 질화물 또는 탄화물로서 사용될 수 있고, 상기 억제제 성분은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료의 원자 및 매트릭스 물질의 원자 사이에 장벽을 제공하기 위해 적응되는데, 왜냐하면 이들이 온도, 우라늄의 핵분열 생성물에 의한 이온 충격 또는 이동성의 또 다른 공급원으로 인해 이동성을 띠게 되기 때문이다. 상기 목적을 위해, 더 무거운 및/또는 더 조밀한 화합물이 유리하다.
적어도 하나의 코팅층은 공증착에 의해 수득된 중성자 흡수물질 및 억제제 성분 모두를 포함하는 단일 코팅층을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 코팅층은 하나의 층은 중성자 흡수물질을 포함하고, 또 다른 층은 억제제 성분을 포함하는 적어도 두 개의 층의 겹층을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 코팅층은 어닐링된 코팅층일 수 있다.
적어도 하나의 코팅층의 두께는 10nm 내지 2μm의 범위, 예를 들어 100nm 및 2μm 사이일 수 있다.
금속 또는 금속간 우라늄계 중심은 우라늄 합금(예를 들어 순수한 U, U(Mo), U(Ti), U(Zr), U(Nb)), 우라늄 규화물(예를 들어 U3Si2, U3Si) 또는 알루미나이드(예를 들어 UAI3,x) 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
본 발명은 또한 중성자를 생성하기 위한 연료 성분에 관한 것이며, 상기 연료 성분은 상기 기술된 바와 같이 핵 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 기초로 하는 매트리스 물질 내 내장된 다량의 핵 연료 입자를 포함한다. 상기 매트릭스는 Al, Si, Mg, Zr, Mo를 포함하는 매트릭스 일 수 있다. 이것은 Al, Si, Mr, Zr, Mo 또는 이들의 혼합물로 이루어진 매트릭스 일 수 있다.
본 발명은 또한 중성자를 생성하기 위한 핵 시설에 관한 것이며, 상기 핵 시설은 상기 기술된 바와 같은 연료 성분을 포함한다.
본 발명은 추가로 핵 연료 입자를 제조하기 위한 방법에 관한 것이며, 상기 방법은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심을 수취하는 단계 및 연료 입자 중심을 둘러싸는 적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계를 포함하고, 여기서 코팅층은 중성자 흡수물질을 포함한다. 상기 방법은 추가로 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 제공하도록 매트릭스 물질 내에 연료 입자를 내장하는 단계를 포함한다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 물리적 증착이 유연한 코팅 기술인 점이다.
적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계는 연료 입자 중심에 예를 들어 그러한 코팅층을 스퍼터링 하는 것과 같은 그러한 층의 물리적 증착을 포함할 수 있다. 상기 방법은 추가로 제공된 코팅층을 어닐링하는 것을 포함할 수 있다. 상기 어닐링은 열 어닐링일 수 있다.
적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계는 핵 연료 입자와 상기 핵 연료 입자를 내장가능한 매트릭스의 상호작용 층의 형성을 억제하기 위한 억제제 성분을 포함하는 적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계를 포함할 수 있다. 적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계는 공증착을 이용하여 중성자 흡수물질 및 억제제 성분 모두를 포함하는 단일 코팅층을 제공하는 것을 포함할 수 있다. 적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계는 각각의 층이 연료 입자에 추가적인 기능성을 도입하기 위한 하나 이상의 성분을 포함하는, 복수의 코팅층을 제공하는 것을 포함할 수 있다.
본 발명은 추가로 핵 연료 제품에 관한 것이며, 상기 연료 제품은 매트릭스 물질 내 내장된 연료 입자를 기초로 하는 매트릭스 물질 및 연료 입자의 분말 혼합물을 포함하며, 상기 연료 입자는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심 및 상기 연료 입자 중심을 둘러싸는 적어도 하나의 코팅층을 포함하고, 상기 코팅층은 억제제 성분을 포함한다. 상기 억제제 성분은 Si, Zr, Nb, U, Mo, Al, Ti, As, Mg, Ge, Sn, Pb, Bi, Se, Sb 또는 Te 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 억제제는 Po, P 및 S를 제외한, 주기율표의 제3, 4, 5 및 6 열 상의 IlIa, IVa, Va 및 VIa족 원소 중 어느 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 억제제 성분은 이들 억제제 성분의 산화물, 질화물 또는 탄화물로서 제공될 수 있다. 일부 구체예에서, 상기 억제제 성분은 Zr 또는 이의 산화물, 질화물 또는 탄화물을 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 상기 억제제 성분은 ZrN일 수 있다. 일부 구체예에서, 이들은 성분의 산화물, 질화물 또는 탄화물의 직접 증착을 통해 또는 성분의 반응성 증착을 통해 제공될 수 있다. 일부 구체예에서, 억제제 성분은, 예를 들어 상기 언급된 것 외의 다른 억제제 성분을 포함하여, 이들의 원소 상태 또는 산화물, 질화물 또는 탄화물로서 사용될 수 있고, 상기 억제제 성분은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료의 원자 및 매트릭스 물질의 원자 사이에 장벽을 제공하기 위해 적응되는데, 왜냐하면 이들이 온도, 우라늄의 핵분열 생성물에 의한 이온 충격 또는 이동성의 또 다른 공급원으로 인해 이동성을 띠게 되기 때문이다. 상기 목적을 위해, 더 무거운 및/또는 더 조밀한 화합물이 유리하다. 매트릭스 물질 및 여기에 내장된 연료 입자는 핵 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 분산물, 예를 들어 균질한 분말 분산물일 수 있다. 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 10nm 및 2μm 사이의 두께를 가질 수 있다. 매트릭스는 알루미늄, 규소, 마그네슘, 지르코늄, 몰리브덴 또는 이들의 혼합물 중 어느 하나일 수 있다. 매트릭스 물질 및 연료 입자의 혼합물은 연료 성분을 형성하기 위해 예를 들어 판 사이에 압축되고 압연될 수 있다. 연료 성분은 또한 매트릭스 물질 및 연료 입자의 혼합물을 이용하여 압출될 수 있다.
적어도 하나의 코팅층은 또한 중성자 흡수 성분을 포함할 수 있다. 중성자 흡수물질은 B, Sm, Gd, Dy, Ag, In, Cd, Er, Hf, Eu 또는 Ta 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 코팅층은 공증착에 의해 수득되는 중성자 흡수물질 및 억제제 성분 모두를 포함하는 단일 코팅층을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 코팅층은 하나의 층은 중성자 흡수물질을 포함하고, 또 다른 층은 억제제 성분을 포함하는 적어도 두 개의 층의 겹층을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 코팅층은 어닐링된 코팅층일 수 있다.
적어도 하나의 코팅층의 두께는 10nm 내지 2μm의 범위일 수 있다.
금속 또는 금속간 우라늄계 중심은 우라늄 합금(예를 들어 순수한 U, U(Mo), U(Ti), U(Zr), U(Nb)), 우라늄 규화물(예를 들어 U3Si2, U3Si) 또는 알루미나이드(예를 들어 UAI3 ,X) 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 제품은 핵 연료 성분일 수 있거나 핵 연료 성분으로 가공될 수 있다. 본 발명은 또한 그러한 제품을 포함하는 핵 시설과 관련된다.
본 발명은 추가로 핵 연료 입자를 제조하는 방법과 관련되며, 상기 방법은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심을 수취하는 단계 및 연료 입자 중심을 둘러싸는 적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계를 포함하고, 여기서 코팅층은 억제제 성분을 포함한다. 상기 방법은 추가로 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 제공하도록 매트릭스 물질 내에 연료 입자를 내장하는 단계를 포함한다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 물리적 증착이 유연한 코팅 기술인 점이다.
적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계는 연료 입자 중심에 예를 들어 그러한 코팅층을 스퍼터링 하는 것과 같은 그러한 층의 물리적 증착을 포함할 수 있다. 상기 방법은 추가로 제공된 코팅층을 어닐링하는 것을 포함할 수 있다. 상기 어닐링은 열 어닐링일 수 있다.
적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계는 중성자 흡수물질을 포함하는 적어도 하나의 코팅층을 제공하는 것을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계는 공증착을 이용하여 중성자 흡수물질 및 억제제 성분 모두를 포함하는 단일 코팅층을 제공하는 것을 포함할 수 있다.
적어도 하나의 코팅층을 제공하는 단계는 각각의 층이 연료 입자에 추가적인 기능성을 도입하기 위한 하나 이상의 성분을 포함하는, 복수의 코팅층을 제공하는 것을 포함할 수 있다.
본 발명의 특정하고 바람직한 양태가 첨부된 독립 및 종속 청구범위에 제시된다. 종속 청구항의 특징은 독립 청구항의 특징 및 다른 독립 청구항의 특징과 적절하게 조합될 수 있고 단지 해당 청구항에 명시된 것에만 제한되지 않는다. 본 발명의 이들 및 다른 양태가 이후에 기술되는 구체예(들)로부터 명백할 것이며 이들을 참조하여 설명될 것이다.
도 1은 본 발명의 구체예에 따른 코팅된 연료 입자를 제조하기 위한 예시적인 방법의 순서도를 나타낸다.
도 2는 본 발명에 따른 구체예에서 사용될 수 있는 많은 물질의 중성자 흡수물질 단면적(cross section)을 나타낸다.
청구범위 내의 어떠한 참조 부호도 범위를 제한하는 것으로 간주되어서는 안될 것이다.
본 발명은 특정 구체예와 함께 그리고 특정한 도면을 참조하여 기술될 것이지만, 본 발명은 이에 제한되지 않고 다만 청구 범위에 의해 제한된다. 기술된 도면은 단지 도식적이며, 비-제한적이다. 또한, 상세한 설명 및 청구 범위 내의 용어 첫 번째, 두 번째, 세 번째 등은 유사한 성분들 간의 구별을 위해 사용되며 반드시 시간적이거나, 공간적이거나, 순위가 있거나 또는 임의의 다른 방식인 순서를 기술하는 것이 아니다. 그렇게 사용된 용어가 적절한 환경에서 상호 교환가능하다는 것 및 본 명세서에 기술된 발명의 구체예가 본 명세서에 기술되거나 예시된 것과는 다른 순서로 실시될 수 있음이 이해되어야 한다. 청구 범위에서 사용된 용어 "포함하는(comprising)"이 목적어로 나열된 수단들에 제한되는 것으로 해석되어서는 안되며; 이것이 다른 성분 또는 단계를 제외하지 않는 것이 주지된다. 따라서 언급된 특징, 정수, 단계 또는 성분의 존재가 명시되는 경우 지칭한 것과 같지만, 하나 이상의 다른 특징, 정수, 단계 또는 성분, 또는 이들의 군의 존재 또는 부가를 제한하지 않는 것으로 해석되어야 한다. 따라서, 다음 표현 "수단 A 및 B를 포함하는 장치"의 범위는 오로지 성분 A 및 B로만 이루어진 장치에 제한되지 않아야 할 것이다.
본 명세서 전반에 걸쳐 "한 구체예" 또는 "어떤 구체예"의 언급은 그 구체예와 연관되어 기술된 특정한 특징, 구조 또는 특성이 본 발명의 적어도 하나의 구체예에 포함됨을 의미한다. 따라서, 본 명세서 전반에 걸쳐 다양한 곳에서 다음 절 "한 구체예에서" 또는 "어떤 구체예에서"의 출현은 모두 반드시 동일한 구체예를 가리키는 것이 아니지만, 가리킬 수도 있다. 더욱이, 특정한 특징, 구조 또는 특성은 하나 이상의 구체예에서, 당해 분야의 숙련가에게는 본 개시로부터 명백할 임의의 적절한 방식으로 조합될 수 있다.
유사하게 본 발명의 예시적인 구체예의 상세한 설명에서, 본 개시의 간소화 및 하나 이상의 다양한 발명의 양태의 이해를 돕기 위한 목적을 위해, 본 발명의 다양한 특징들이 일부 경우에 단일 구체예, 도면, 또는 이의 설명에 함께 군집된 것이 이해되어야 한다. 본 개시의 방법은, 그러나, 청구된 발명이 각 청구항에 분명하게 열거된 것보다 더 많은 특징을 요구한다는 의도를 반영하는 것으로 해석되어서는 안된다. 오히려, 이어지는 청구항에 나타나듯이, 본 발명의 양태는 단일의 전술된 개시된 구체예의 모든 특징보다 더 적은 범위를 차지한다. 따라서, 상세한 설명 이후의 청구 범위는 본 명세서 내의 상세한 설명에 분명하게 포함되며, 각각의 청구항은 그 자체로 본 발명의 독립된 구체예로서 존재한다.
추가로, 본 명세서에 기술된 일부 구체예가 다른 구체예들에 포함된 일부의 그러나 다른 특징을 포함하지만, 상이한 구체예의 특징들의 조합은 본 발명의 범위 내에 있는 것으로 이해되며, 당업자는 이해할 수 있는 바, 상이한 구체예를 형성한다. 예를 들면, 이어지는 청구범위에서, 청구된 구체예 중 어느 하나가 임의의 조합으로 사용될 수 있다.
본 명세서에 제공된 설명에서, 많은 특정한 구체 사항이 제시된다. 그러나, 본 발명의 구체예가 이들 특정한 구체 사항 없이도 실시될 수 있음이 이해된다. 다른 경우에, 공지의 방법, 구조 및 기술은 본 명세서의 이해를 흐리지 않기 위해 자세히 나타내지 않았다.
본 발명이 이제 본 발명의 여러 구체예의 상세한 설명을 통해 기술될 것이다. 본 발명의 다른 구체예가 당해 분야의 숙련가의 지식에 따라 본 발명의 참사상 또는 기술적인 교시로부터 벗어나지 않고 구성될 수 있음이 명백하며, 본 발명은 오로지 첨부된 청구 범위의 내용에 의해서만 제한된다.
본 발명의 구체예에서 용어 "금속간(intermetallic)"이 사용되는 경우에, 서로 결합된 둘 이상의 금속 성분을 포함하는 물질을 가리킨다.
본 발명에 따른 구체예에서 "내장된(embedded in)"이 언급되는 경우는 주변 물질 내에 위치하는 물질을 가리킨다. 그러한 내장 단계는 예를 들면 분말 분산물을 제공하는 것일 수 있다. 그렇지만 두 번째 물질 내 내장되는 첫 번째 물질은 분산물 또는 혼합물만을 가리키는 것이 아니며, 또한 예를 들면 압축된 혼합물, 혼합물의 압출 생성물, 등도 가리킨다.
첫 번째 양태에서, 본 발명은 핵 연료 제품을 제조하거나 가공하기 위한 방법에 관한 것이다. 본 발명의 구체예에 따른 핵 연료 제품은 "금속 또는 금속간 우라늄"-계 입자를 포함한다. 본 발명의 구체예에 따른 핵 연료 제품은 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 형성하도록 매트릭스 물질 내에 내장된다. 내장 단계는 비록 이에 제한되지 않지만, 예를 들면 분말 분산물의 생성을 포함할 수 있다. 본 발명의 구체예에 따른 방법은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심을 수취하는 단계, 물리적 증착을 이용하여 연료 입자 중심을 둘러싸는 코팅을 제공하는 단계 및 코팅된 연료 입자 및 고체 매트릭스 물질의 혼합물을 형성하도록 입자를 매트릭스 내에 내장하는 단계를 포함한다. 물리적 증착을 통해 도포된 코팅은 예를 들어 연료 내 균질하게 확산된 중성자 흡수 효과를 제공하여 초기의 새로운 연료 투입물의 높은 반응성을 낮추거나, 예를 들어 금속 또는 금속간 우라늄계 입자 및 이들이 사용되는 매트릭스 사이의 상호작용 또는 상호확산, 예를 들어 U(Mo) 및 Al 매트릭스 사이의 상호작용에 대한 억제 효과를 제공하는 것과 같은 소정의 기능성을 연료 입자에 제공할 수 있다. 물리적 증착의 이용은 적절한 유연성과 함께, 코팅층의 효율적이고 우수한 증착을 가능하게 한다. 추가의 특징 및 장점은 이제 본 발명의 구체예에 따른 예시적인 방법을 이용하여 예시될 것이며 이를 위해 순서도가 도 1에 예시되고, 본 발명의 구체예는 상기 예시적인 방법에 의해 제한되지 않는다.
첫 번째 단계에서, 상기 방법은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심을 수취하는 단계를 포함한다. 그러한 수취 단계는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심의 수득 예를 들어 시판되는 제품의 구입을 포함할 수 있다. 시판되는 입자는 예를 들면 한국원자력연구원(Korean Atomic Energy Research Institute, KAERI)으로부터 입수가능한 U(Mo) 입자이다. 택일적으로, 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심은 또한 그러한 입자를 제조하여 수득할 수 있다. 이에 관한 한 예는, 본 발명은 이에 제한되지 않지만, 회전-디스크 원심 분무 공정(rotating-disk centrifugal atomization process)을 이용하는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심의 제조이다. 금속 또는 금속간 우라늄 입자 및 합금용 금속은 예를 들면 도가니에서 용해되고 회전 디스크 상에 투입될 수 있다. 회전 디스크에서, 용해된 물질의 미세 액적이 빠르게 예를 들어 불활성 대기에서 냉각되어, 실질적으로 구형인 입자를 야기할 수 있다. 그러한 제조 방법의 예가 또한 US 5,978,432에 기술되며, 본 발명의 구체예는 우라늄계 중심을 위한 상기 제조 방법에 제한되지 않는다. 한 대안적인 제조 방법은 예를 들면 연료 잉곳을 분쇄하여, 분무화와는 다르게 분쇄된 연료를 제조하는 것을 기초로 한다. 금속 또는 금속간 우라늄계 입자의 지름은 본 발명을 제한하지 않는다. 예를 들어 사용될 수 있는 전형적인 입자 중심의 지름은 50 μm 내지 100 μm의 범위이고, 본 발명은 이에 제한되지 않으며 또한 가능한 경우에 더 큰 입자가 사용될 수 있다. 더 큰 입자는 체적당 표면비율(surface to volume ratio)이 감소하여, 더욱 효율적인 입자를 야기하는 장점을 갖는다. 금속 또는 금속간 우라늄계 입자는 우라늄 합금일 수 있고, 이는 예를 들면 합금이 우라늄의 감마상을 안정화하기 위해 사용된, 감마-안정화된 우라늄일 수 있다. 여기서 안정화는 방사선조사 하의 스웰링에 반하여 수행된다. 금속 또는 금속간 우라늄계 입자는 분무화된 입자뿐만 아니라 분쇄된 입자일 수 있다. 사용될 수 있는 입자의 분명한 예는 우라늄 합금(예를 들면 순수한 U, U(Mo), U(Ti), U(Zr), U(Nb)), 우라늄 규화물(예를 들면 U3Si2, U3Si) 또는 알루미나이드(예를 들면 UAI3 ,X) 중의 하나 또는 이들의 조합이다. 더 낮은 농축 연료로서 사용되는 한 특정한 예는 U(Mo) 합금이며, 여기서 Mo는 금속 우라늄에 부가되어 고온 감마상의 안정성 영역을 확장하고 여기서 7 내지 10 wt %가 전형적으로 제조 공정 도중의 알파상으로 전환되는 것을 방지하기에 충분한 것으로 간주된다.
두 번째 단계에서, 상기 방법은 물리적 증착 기술을 이용하여 적어도 하나의 코팅층을 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자에 제공하는 단계를 포함한다. 물리적 증착은 물질의 증기 형태가 응결되는, 진공에서 수행되는 증착 기술과 관련된다. 한 유리한 구체예에서, 사용되는 물리적 증착 기술은 스퍼터링이다. 그렇지만 본 발명의 구체예는 이에 제한되지 않으며 대안적인 물리적 증착 기술, 가령 예를 들면 증발증착, 전자빔 증착(e-beam deposition), 음극 아크 증착, 펄스 레이저 증착, 열증착, 등이 또한 사용될 수 있다. 사용될 수 있는 전형적인 증착 조건은, 본 발명이 이에 제한되지 않지만, 실온에서 대략 10-6 mbar의 기본 압력 및 10-3 내지 10-2 mbar의 압력으로 고순도 아르곤이 채워진 시스템을 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 일부 구체예의 장점은 증착이 제어된 방식으로 500℃ 미만의 온도에서, 바람직하게는 300℃ 미만의 온도, 더욱 바람직하게는 실질적으로 실온에서 수행될 수 있는 점이다. 후자는 코팅 증착 도중의 연료 입자의 산화 또는 다른 반응을 방지하고, 입자가 이의 감마상에서 알파상으로 전환되는 것을 방지한다. 본 발명에 따른 일부 구체예의 장점은 입자가 수소 또는 수소를 방출하는 기체(예를 들면 실란)에 노출됨 없이 증착이 수행될 수 있는 점이다.
한 구체예에서, 상기 방법은 핵 연료 입자 중심 상에 코팅을 스퍼터링하는 단계를 포함할 수 있다. 한 예에서, 스퍼터링은 소정량의 핵 연료 입자 중심을 가령 회전 드럼 또는 진동을 통한 핵 연료 입자 중심의 교반, 예컨대 지속적 교반을 위한 시스템을 포함하는 시스템 내에 제공하고, 이들의 표면의 상이한 부분이 스퍼터 코팅 공급원에 닿도록 입자를 회전 또는 진동시켜 이들 표면에 입자를 실질적으로 균질하게 코팅하여 수행될 수 있다. 더욱 일반적으로, 본 발명의 구체예는 물리적으로 증착 단계 동안 연료 입자가 이동하여, 이들 표면의 상이한 부분이 스퍼터 코팅 공급원에 노출되는 시스템으로부터 이익을 얻는다. 이러한 기술은 실질적으로 고정된 두께로 코팅을 둘러싸는 층을 얻을 수 있게 한다. 연료 입자와 같은 부피가 있는 물체에 대한 실질적으로 균질한 코팅을 성취하기 위해 입자의 이동을 활용하는 기술은 당해 분야의 숙련가에게 공지이다.
하나 이상의 코팅층이 예를 들어 상이한 물질들을 조합하여 이중 기능성의 성취 또는 개선된 기능성을 성취하기 위해 도포될 수 있다.
일부 구체예에서, 상기 코팅은 입자 또는 이의 용도에 영향을 미치기 위해 목적되는 단일 성분을 포함하는 단일층으로 이루어진다. 첫 번째 예시적인 구체예에서, 상기 코팅층은 상호작용 층 형성을 억제, 안정화 및/또는 감소시키거나 상호작용 층의 특성을 개선하기 위한 억제제를 포함한다. 이를 위해 사용될 수 있는 억제제는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 중심 및 입자가 내장될 매트릭스 사이의 상호작용 층 형성에 대해 억제, 안정화 및/또는 감소 효과를 가지는 물질들이다. 억제 문제는 예를 들면 Park et al. Journal of Nuclear Materials 374 (2008) 422-430에 더욱 자세하게 논의되어 있다. 억제제는 장벽 및/또는 안정화 성분일 수 있다. 그러한 억제제가 중요한 역할을 수행할 수 있는 전형적인 예는 알루미늄 매트릭스 내의 U(Mo) 입자이고, 본 발명의 구체예는 그러나 이에 제한되지 않는다. 사용된 억제제는 금속일 수 있지만, 또한 이의 산화물, 질화물 또는 탄화물 형태로 사용될 수 있다. 사용될 수 있는 억제제의 일부 예는 Si, Zr, Nb, U, Mo, Ti 등이다. 도포될 층의 두께는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 중심 및 매트릭스 사이의 임의 상호작용을 안정화 또는 방지하기 위해 필요한 억제제의 양에 의존할 것이며 상응하게 조정되거나 최적화될 수 있다. 만약 예를 들어 알루미늄 매트릭스 내 U(Mo)의 경우, 규소가 억제제로 사용된다면, 층의 두께는 유리하게는 100nm 내지 2μm의 범위, 예를 들면 300nm 및 1μm 사이일 수 있다. 한 특정한 예에서, 두께는 약 600nm일 수 있다. 또 다른 예에서, 알루미늄 매트릭스 내 U(Mo)의 경우, 지르코늄 질화물이 억제제로 사용된다면, 층의 두께는 유리하게는 100nm 내지 2μm의 범위, 예를 들면 300nm 및 1μm 사이일 수 있다. 한 특정한 예에서, 두께는 약 1000nm일 수 있다. 더욱 일반적으로, 억제제를 포함하는 층의 두께는 5nm 내지 5μm의 범위, 더욱 바람직하게는 10nm 내지 2μm, 예를 들면 100nm 내지 2μm의 범위일 수 있다. 억제제의 필요 농도가 억제제, 및 이의 상호작용 층 형성 메커니즘 및 상호작용 층의 특성 모두에 영향을 주는 방식에 의존함에도 불구하고, 요구되는 억제제 농도는, 예를 들어 Si가 사용되는 경우, 한 예에서 매트릭스 부피의 1 vol% 및 10 vol% 사이로 고정될 수 있다. 하한은 상호작용 층이 방사선조사 하에 안정한 행태를 나타내고, 억제제 함량으로 인해 상호작용 층의 성장이, 억제제 농도가 연료의 수명 동안 상기 하한 아래로 떨어지는 부피를 넘지 않는, 농도를 통해 결정될 수 있다. 상한은 예를 들면 매트릭스의 10 vol%를 넘지 않도록 선택될 수 있는데, 왜냐하면 연료 성분 자체에 억제제의 영향이 최소로 유지되어야 하기 때문이다. 본 발명에 따른 구체예의 장점은 요구되는 기능성은 여전히 얻으면서도 억제제가 효율적인 방식으로 사용될 수 있도록 부가되어, 부가되는 억제제 농도의 최소화를 가능하게 하는 점이다. 연료 입자 중심의 코팅의 장점은 최적의 억제, 안정화 및/또는 감소가 일어날 수 있도록 억제제가 중심 주변에 적절하게 균질하게 분포되는 점이다. 원자로 내의 코팅층의 존재는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심 및 매트릭스 사이의 상호작용 층으로 억제제 물질의 충분한 유입을 제공하여 상호작용 층의 행태 및 이의 형성 속도를 안정화할 수 있다. 일부 구체예에서, 원자로 내의 코팅층의 존재는 또한 이들 물질이 온도, 우라늄의 핵분열 생성물에 의한 이온 충격, 또는 확산의 다른 원인의 영향 하에 확산되는 경우라도, 연료 입자 내 우라늄 및 매트릭스 물질 사이의 직접적인 상호작용에 대해 이들 두 물질 간의 모든 접촉을 억제하여 장벽을 제공할 수 있다.
두 번째 예시적인 구체예에서, 상기 코팅은 중성자 흡수물질을 포함한다. 중성자 흡수물질은 유리하게는 큰 중성자 흡수 단면적을 가지는 물질이다. 이들은 초기의 새로운 연료 투입물에 높은 반응성을 감소시키는 기능성을 제공하며, 바람직하게는 이들이 원자로 작동 도중에 중성자를 흡수하는 경우 고갈(depletion)을 통해 기능성을 잃어서 원자로의 전반적인 반응성이 더욱 일정하게 한다. 사용될 수 있는 중성자 흡수물질의 예는 B, Sm, Gd, Dy, Ag, In, Cd, Er, Hf, Eu, Ta 등이다. 적절한 중성자 흡수 효과를 얻기 위해 요구되는 층 두께는 입자 크기 및 중성자 흡수물질 단면적, 그리고 원자로의 요구조건에 의존한다. 예시의 방식으로, 상이한 물질에 대한 중성자 흡수물질 단면적이 중성자 에너지의 함수로서 도 2에 나타난다. 한 예에서, 층의 두께는 총 우라늄-235 물질과 관련하여 0.1 및 2 중량 백분율 사이의 양이 존재하도록 선택될 수 있다. 중성자 흡수물질 코팅층의 일부 예는 100nm 내지 200nm 범위의 수득 두께를 가질 수 있다. 그렇지만, 요구되는 중성자 흡수 효과는 상이한 연료 입자 중심에 대해 상이할 수 있고, 중성자 흡수물질 코팅층의 두께는 요구되는 중성자 흡수 효과를 위해 조정되도록 적응될 수 있다. 후자는 예를 들면 해당하는 연료 입자 중심을 위한 검사 증착에 의해 수행될 수 있다.
구체예의 두 번째 구성에서, 상기 코팅은 입자 또는 이의 용도에 개선된 효과를 유발하기 위해 목적되는 하나 이상의 성분을 포함할 수 있다. 한 특정한 구체예에서, 상이한 효과를 유발하는 상이한 물질을 포함하는 단일층은 연료 입자 중심 주변에 증착될 수 있다. 예를 들어 억제제 성분 및 중성자 흡수 성분의 조합이 단일층으로 제공될 수 있다. 따라서 물리적 증착 공정의 장점은 이들이 공증착을 가능하게 하는데 있어서 유연한 점인데, 즉 이들은 상이한 물질의 공증착을 위해 예를 들면 다중 증착원의 사용, 상이한 물질을 포함하는 공급원 물질의 사용, 등을 통해 쉽게 구성될 수 있다. 억제제를 중성자 흡수 물질과 조합하는 코팅의 특정한 예에서 상기 기술된 물질의 조합이 사용될 수 있고, 여기서 중성자 흡수 물질은 실질적으로 억제제 코팅층의 특성은 변화시키지 않는 도펀트(dopant)로서 층 내에 도입될 수 있다.
또 다른 특정한 구체예에서, 겹층의 코팅층이 제공될 수 있으며, 여기서 상이한 층은 코팅에 그리고 상응하는 코팅된 연료 제품에 상이한 기능성을 제공한다. 일부 예에서, 억제제 코팅층 및 중성자 흡수물질을 포함하는 코팅층의 겹층이 억제 및 중성자 흡수 효과 모두를 유발시키기 위해 사용된다. 상기 겹층의 전반적 두께는 유리하게는 50nm 내지 5μm의 범위, 더욱 바람직하게는 100nm 내지 2μm의 범위일 수 있다. 한 예에서, 중성자 흡수 물질은 또한 상호작용 억제 기능성을 가질 수 있다. 후자는 억제제 코팅층의 두께의 감소를 야기할 수 있다.
임의적인 세 번째 단계에서, 코팅의 후가공이 수행될 수 있다. 사용될 수 있는 후가공 단계의 한 예는 어닐링 단계이다. 어닐링은 400℃ 및 1100℃ 사이, 예를 들면 500℃ 및 1000℃ 사이의 온도에서 수행될 수 있다. 어닐링은 불활성 대기, 예를 들면 아르곤 또는 헬륨 가스 환경 내 정상 압력에서 수행될 수 있다. 어닐링 시간은 수 초 내지 한 시간 이상의 범위, 예를 들면 1 분 내지 1 시간의 범위일 수 있다. 그러한 어닐링은 우라늄 및 코팅 간의 화합물 형성을 야기할 수 있다. 연료 제품의 사용 도중에 본질적으로 수행될 수 있는 또 다른 후가공 단계는, 방사선조사(irradiation)일 수 있다. 후자는 우라늄 및 코팅 간의 화합물 형성을 야기할 수 있고 연료 입자 중심의 미세 구조의 산화, 상전환 및 변형을 덜 받을 수 있다.
또 다른 단계에서, 상기 방법은 추가로 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 형성하도록 입자를 매트릭스 내에 내장하는 것을 포함한다. 따라서 내장 단계는 연료 입자를 주변의 매트릭스 물질 내에 위치하도록 생성하는 것일 수 있다. 일부 구체예에서 연료 입자 및 고체 매트릭스 분말 물질의 분말 분산물이 내장 단계를 통해 생성된다. 상기 혼합 단계는 유리하게는 매트릭스 물질 내 입자의 균질한 분산물을 얻기 위한 특정의 선택된 범위 내의 지름을 가지는 입자를 이용하여 실시될 수 있다. 그런데 입자가 상기 범위 내의 지름을 갖지 않은 경우, 후자는 예를 들어 입자상 선별(granulometric selection)을 수행하여 수득될 수 있다. 적절한 크기를 가지는 입자는 이후 입자 및 매트릭스 물질의 혼합에 의해 혼합될 수 있다. 한 구체예에서, 연료 입자를 매트릭스 물질 내에 내장하는 단계는 두 가지 성분을 용기에 제공하고 성분들을 혼합하여 성취될 수 있다. 그러한 혼합은 교반, 진탕, 자기(magnetically) 교반, 및 당해 분야의 숙련가에게 공지인 기술과 같은 수작업 또는 기계 혼합을 통해 수행될 수 있다.
상기 혼합 물질은 연료 성분을 제조하기 위해 사용될 수 있다. 따라서 상기 방법은 또한 물질을 압축하는 단계, 예를 들면 물질에 압력을 가해 압축하고 결과적으로 압축물을 예를 들면 봉 또는 판의 형태의 연료 성분으로 가공하는 단계를 포함할 수 있다. 한 구체예에서, 물질의 압축은 가압을 통해 성취될 수 있다. 상이한 유형의 가압 설비가 시판되고 있으며, 상기 압축 단계는 가압 기술에 특정하게 제한되지 않는다. 연료 성분으로의 가공은 한 구체예에서, 예를 들면 분말 혼합물을 두 개의 판 사이에 열간압연(hot rolling)하는 기술을 포함할 수 있다. 사용된 열간압연 기술은 당해 분야에서 입수가능한 기술과 일치할 수 있다.
예를 들면 일부 구체예에서, 압축된 혼합물을 두 개의 알루미늄 판 사이에 적층하는 것을 통해, 또한 임의로 혼합물을 둘러싼 가장자리에 알루미늄 부분을 제공한 뒤 물질을 열간압연하여 얇은 판을 얻는 것을 통해 판 유사(plate like) 물질이 수득될 수 있다. 택일적으로 또한 봉 또는 다른 형태의 성분이 형성될 수 있다. 한 특정 예에서, 코팅된 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물의 가압된 압축물이 두 개의 Al 합금 판 사이의 Al 합금 액자틀(picture frame) 내에 배치되고, 그 후에 상기 샌드위치 구조는 연료 성분을 형성하기 위해 필요한 두께로 압연된다.
코팅된 연료 입자가 내장된 매트릭스는 예를 들면 알루미늄, 규소, 마그네슘, 지르코늄 또는 몰리브덴 매트릭스일 수 있거나, 이들 원소의 혼합물/합금으로 이루어진 매트릭스 일 수 있다. 매트릭스는 순수할 수 있지만, 또한 억제제 또는 중성자 흡수물질과 같은 다른 물질과 혼합된 상기 명시된 물질일 수 있다.
일부 구체예에서, 상기 방법은 한 코팅층이 연료 입자 중심 또는 또 다른 코팅층에 부착되는 것을 개선하기 위한 중간 코팅을 제공하는 추가적인 단계를 포함한다. 한 예에서, 중심에 또는 또 다른 층에의 한 층의 부착을 개선하기 위해 Ti 또는 Zr 중간층이 제공될 수 있다. 중간층은 수 나노미터의 두께를 가질 수 있다. 입자가 내장될 매트릭스 물질에 상응하는 외부 코팅이 또한 매트릭스에 대한 코팅된 연료 입자의 부착을 개선하기 위해 도포될 수 있다. 한 예에서 Ti 또는 Zr 중간층은 U(Mo) 연료 입자 중심 및 Si 덧층 사이에 사용되어 연료 입자 중심에 대한 Si 덧층의 개선된 부착을 야기한다. 또 다른 예에서 외부 Al 코팅이 코팅된 U(Mo) 연료 입자에 도포되어 입자가 내장되는 Al 매트릭스에 대한 코팅된 연료 입자의 개선된 부착을 야기한다. 그러한 외부층 또는 중간층의 제조는 제조 기술의 유연성으로 인해 용이할 수 있다.
두 번째 양태에서, 본 발명은 원자로 내에서 사용을 위한 매트릭스 및 핵 연료 입자를 포함하는 핵 연료 제품과 관련된다. 본 발명의 구체예에 따르면, 상기 핵 연료 제품은 매트릭스 물질 내에 내장되는 연료 입자를 기초로 하는 매트릭스 물질 및 핵 연료 입자의 분말 혼합물을 포함하며, 상기 핵 연료 입자는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심 및 연료 입자 중심을 둘러싸는 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 포함한다. 매트릭스 물질 및 여기에 내장된 핵 연료 입자는 고체 매트릭스 분말 내 코팅된 연료 입자의 분말 분산물, 예를 들면 균질한 분말 분산물을 포함할 수 있다. 코팅된 입자가 바람직하게는 본 발명의 첫 번째 양태의 구체예에 따라 만들어질 수 있지만, 두 번째 양태의 구체예는 이에 제한되지 않는다. 금속 또는 금속간 우라늄계 입자는 우라늄 합금일 수 있고, 이것은 예를 들어 합금용 성분이 우라늄의 감마상을 안정화하기 위해 사용된 감마-안정화된 우라늄일 수 있다. 여기서 안정화는 방사선조사 하의 스웰링에 반해 수행된다. 금속 또는 금속간 우라늄계 입자는 분무화된 입자뿐만 아니라 분쇄된 입자일 수 있다. 사용될 수 있는 입자의 분명한 예는 우라늄 합금(순수한 U, U(Mo), U(Ti), U(Zr), U(Nb)), 우라늄 규화물(예를 들어 U3Si2, U3Si) 또는 알루미나이드(예를 들어 UAI3 ,X) 중의 하나 또는 이들의 조합이다. 금속 또는 금속간 우라늄계 입자의 지름은 본 발명을 제한하지 않는다. 예를 들어 사용될 수 있는 전형적인 입자 중심 지름은 50 μm 내지 100 μm의 범위이며, 본 발명은 그러나 이에 제한되지 않으며 더 큰 입자가 또한 가능한 경우에 사용될 수 있다. 더 큰 입자는 체적당 표면비율이 감소하여 더욱 효율적인 입자를 야기하는 장점을 갖는다.
코팅된 연료 입자가 내장되는 매트릭스 물질은 예를 들면 알루미늄, 규소, 마그네슘, 지르코늄 또는 몰리브덴 매트릭스일 수 있거나, 이들 원소의 혼합물/합금으로 이루어진 매트릭스 일 수 있다. 상기 매트릭스는 순수할 수 있지만, 또한 억제제 또는 중성자 흡수물질과 같은 다른 물질과 혼합된 상기 명시된 물질일 수 있다.
적어도 하나의 코팅층은 물리적 증착 기술, 가령 예를 들어 스퍼터링, 전자빔 증착, 열증착, 음극 아크 증착, 펄스 레이저 증착, 열증착, 등을 이용하여 증착된다. 상기 물리적으로 증착된 코팅층은 낮은 온도, 예를 들면 500℃ 미만, 예를 들면 300℃ 미만, 예를 들면 실질적으로 실온에서 물리적 증착에 의해 이루어질 수 있고, 따라서 일부 구체예에서, XRD를 이용하여 만들어질 수 있는 것과 같은 실질적으로 비정질인, 물리적으로 증착된 코팅층을 야기한다. 일부 구체예에서, 예를 들면 ZrN를 이용하는 경우, 물리적 증착을 이용하여 증착된 상기 코팅은 나노결정일 수 있다. 본 발명의 구체예는 단일 코팅층 또는 복수의 코팅층을 포함할 수 있어, 하나 또는 임의로 그 이상의 기능성을 입자 또는 이의 용도에 제공한다. 적어도 하나의 코팅층은 상호작용 층 형성을 억제, 안정화 및/또는 감소하거나, 상호작용 층의 특성을 개선하기 위한 억제제를 포함할 수 있다. 억제제 및 그러한 억제제를 포함하는 층은 첫 번째 양태의 구체예에 기술된 것과 같을 수 있다. 적어도 하나의 코팅층은 억제제의 대안으로 또는 추가로 중성자 흡수물질을 포함할 수 있다. 중성자 흡수물질은 유리하게는 큰 중성자 흡수 단면적을 가진 물질이다. 이들은 초기의 새로운 연료 투입물에 높은 반응성을 감소시키는 기능성을 제공하며, 바람직하게는 이들은 원자로 작동 도중에 중성자를 흡수하는 경우 고갈(depletion)에 의해 기능성을 잃어서 원자로의 전반적인 반응성이 중성자 흡수 물질이 없는 경우보다 더 일정하게 한다. 중성자 흡수물질 및 이를 포함하는 층은 첫 번째 양태의 구체예에 기술된 것과 같을 수 있다. 상이한 기능성을 가지는 상이한 물질은 공증착될 수 있어 혼합된 단일 코팅층을 도출하거나, 겹층으로 증착될 수 있다.
상기 연료 입자는 첫 번째 양태에 기술된 공정을 이용하여 어닐링될 수 있다. 다른 특징 및 장점이 또한 기술된 바와 같거나 첫 번째 양태의 제조 방법 구체예에서 도출될 수 있다.
일부 구체예에서, 부착의 개선을 위한 중간층이 중심 및 코팅층, 예를 들면 억제제 또는 중성자 흡수물질 층(들) 사이 또는 코팅 겹층 중의 상이한 층 사이, 또는 매트릭스 및 외부 코팅층의 표면 사이에 제공될 수 있다. 한 예에서, Ti 또는 Zr 중간층이 중심 또는 또 다른 층에의 한 층의 부착을 개선하기 위해 제공될 수 있다. 상기 중간층은 수 나노미터의 두께를 가질 수 있다. 한 예에서 Ti 또는 Zr 중간층은 U(Mo) 연료 입자 중심 및 Si 덧층 사이에 사용되어 연료 입자 중심에 대한 Si 덧층의 개선된 부착을 야기한다. 또 다른 예에서 외부 Al 코팅층이 도포될 수 있어 코팅된 입자 및 이들이 내장되는 Al 매트릭스의 상용성 및 부착을 개선한다.
세 번째 양태에서, 원자로 또는 원자로 연료에서 사용하기 위한 핵 연료 제품이 기술되며 여기서 핵 연료 제품은 매트릭스 물질 내에 내장되는 연료 입자를 기초로 하는, 매트릭스 물질 및 핵 연료 입자의 분말 혼합물을 포함하며, 상기 핵 연료 입자는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심 및 중성자 흡수물질을 포함하는 적어도 하나의 코팅층을 포함한다. 매트릭스 물질 및 여기에 내장된 핵 연료 입자는 고체 매트릭스 분말 내 코팅된 연료 입자의 분말 분산물, 예를 들면 균질한 분말 분산물을 포함할 수 있다. 후자는 균질한 분포의 중성자 흡수물질을 연료 성분 내부에 가져, 더욱 효율적인 중성자 흡수 효과를 도출하는 장점을 가져온다. 상기 코팅된 입자가 유리하게는 본 발명의 첫 번째 양태의 구체예를 따라 만들어질 수 있지만, 세 번째 양태의 구체예는 이에 제한되지 않는다. 다른 특징 및 장점이 또한 기술된 바와 같거나 첫 번째 양태의 제조 방법 구체예에서 도출될 수 있다.
네 번째 양태에서, 원자로 또는 원자로 연료에서 사용하기 위한 핵 연료 제품이 기술되며 여기서 핵 연료 제품은 매트릭스 물질 내에 내장되는 연료 입자를 기초로 하는, 매트릭스 물질 및 핵 연료 입자의 분말 혼합물을 포함하며, 상기 핵 연료 입자는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심 및 억제제 성분을 포함하는 적어도 하나의 코팅층을 포함한다. 매트릭스 물질 및 여기에 내장된 핵 연료 입자는 고체 매트릭스 분말 내 코팅된 연료 입자의 분말 분산물, 예를 들면 균질한 분말 분산물을 포함할 수 있다. 후자는 균질한 분포의 억제제 성분을 연료 성분 내부에 정확하게는 중심 연료 입자 물질 주변에 가지며, 정확하게는 이것을 매트릭스 물질로부터 화학적으로 분리하는 장점을 가져온다. 억제제 성분은 Si, Zr, Nb, U, Mo, Al, Ti, As, Mg, Ge, Sn, Pb, Bi, Se, Sb 또는 Te 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 억제제는 Po, P 및 S를 제외한, 주기율표의 제3, 4, 5 및 6 열 상의 IlIa, IVa, Va 및 VIa족 원소 중 어느 하나 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 억제제 성분은 이들 억제제 성분의 산화물, 질화물 또는 탄화물로서 제공될 수 있다. 일부 구체예에서, 상기 억제제 성분은 Zr 또는 이의 산화물, 질화물 또는 탄화물을 포함할 수 있다. 일부 구체예에서, 상기 억제제 성분은 ZrN일 수 있다. 일부 구체예에서 이들은 성분의 산화물, 질화물 또는 탄화물의 직접 증착을 통해 또는 성분의 반응성 증착을 통해 제공될 수 있다. 일부 구체예에서, 억제제 성분은, 예를 들어 상기 언급된 것 외의 다른 억제제 성분을 포함하여, 이들의 원소 상태이거나 산화물, 질화물 또는 탄화물로서 사용될 수 있고, 상기 억제제 성분은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료의 원자 및 매트릭스 물질의 원자 사이에 장벽을 제공하기 위해 적응되는데, 왜냐하면 이들이 온도, 우라늄의 핵분열 생성물에 의한 이온 충격 또는 이동성을 주는 또 다른 공급원으로 인해 이동성을 띠게 되기 때문이다. 상기 목적을 위해, 더 무거운 및/또는 더 조밀한 화합물이 유리하다. 억제제 성분은 이들이 입자 연료 중심 및 매트릭스와 상호작용하지 않도록 선택된다. 코팅된 입자가 유리하게는 본 발명의 첫 번째 양태의 구체예에 따라 만들어지지만, 네 번째 양태의 구체예는 이에 제한되지 않는다. 다른 특징 및 장점이 또한 기술된 바와 같거나 첫 번째 양태의 제조 방법 구체예에서 도출될 수 있다.
다섯 번째 양태에서, 본 발명은 중성자를 생성하기 위한 연료 성분에 관한 것이며, 상기 연료 성분은 두 번째, 세 번째 또는 네 번째 양태의 구체예에 기술된 매트리스 물질 내 내장된 연료 입자를 기초로 하는, 매트리스 물질 내 다량의 핵 연료 입자의 분말 혼합물을 포함한다. 매트릭스 물질 및 여기에 내장된 핵 연료 입자는 고체 매트릭스 분말 내 코팅된 연료 입자의 분말 분산물, 예를 들어 균질한 분말 분산물을 포함할 수 있다. 추가로, 그러한 연료 성분을 포함하는 핵 시설이 또한 나타난다. 그러한 핵 시설은 시험로, 추진용 원자로, 등을 포함할 수 있다. 그러한 연료 성분은 판, 봉, 튜브일 수 있다. 상기 연료 성분은 매트릭스 물질 및 연료 입자의 분말 혼합물을 이용한 압출 또는 공압출 기술을 이용하여 만들어질 수 있거나 매트릭스 물질 및 연료 입자의 압축된 분말 혼합물을 예를 들면 판 사이에 적층하는 압연을 통해 얻을 수 있다.
여섯 번째 양태에서, 본 발명은 또한 매트릭스 및 여기에 내장된 연료 입자를 포함하는 핵 연료 제품을 제조하거나 가공하는 방법에 관한 것이다. 본 발명의 구체예에 따른 핵 연료 입자는 "금속 또는 금속간 우라늄"-계 입자이며, 본 발명의 구체예는 그렇지만 이에 제한되지 않는다. 본 발명의 구체예에 따른 방법은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심을 수취하는 단계, 중성자 흡수물질을 포함하고 연료 입자 중심을 둘러싸는 코팅을 제공하는 단계, 그리고 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 얻기 위해 매트릭스 내에 입자를 내장하는 단계를 포함한다. 핵 연료 입자를 매트릭스 물질에 내장하는 단계는 고체 매트릭스 분말 내에 코팅된 연료 입자의 분말 분산물, 예를 들어 균질한 분말 분산물을 제공하는 것을 포함할 수 있다. 본 양태에 따른 구체예의 장점은 중성자 흡수물질의 균질한 분포가 제공되는 점 및 중성자 흡수의 효율적 효과가 원자로 내에서 얻어질 수 있는 점이다. 적어도 하나의 코팅을 증착하기 위해 사용되는 방법은 반드시 물리적 증착 방법에 제한되지 않으며, 증착은 또한 예를 들어 화학적 증착 또는 유동층 화학 증착과 같은 다른 방법을 사용하여 수행될 수 있다. 물리적 증착의 사용은 무엇보다도 이것이 낮은 온도에서 증착을 가능하게 하고, 유연성을 제공하기 때문에 유리할 수 있다. 다섯 번째 양태에 따른 구체예의 추가적 특징 및 장점이 첫 번째 양태의 구체예에 제시된 바와 같을 수 있다.
일곱 번째 양태에서, 본 발명은 또한 매트릭스 및 여기에 내장된 연료 입자를 포함하는 핵 연료 제품을 제조하거나 가공하는 방법에 관한 것이다. 본 발명의 구체예에 따른 핵 연료 입자는 "금속 또는 금속간 우라늄"-계 입자이며, 본 발명의 구체예는 그렇지만 이에 제한되지 않는다. 본 발명의 구체예에 따른 방법은 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심을 수취하는 단계, 억제제 성분을 포함하고 연료 입자 중심을 둘러싸는 코팅을 제공하는 단계, 그리고 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 얻기 위해 매트릭스 내에 입자를 내장하는 단계를 포함한다. 핵 연료 입자를 매트릭스 물질에 내장하는 단계는 고체 매트릭스 분말 내에 코팅된 연료 입자의 분말 분산물, 예를 들어 균질한 분말 분산물을 제공하는 것을 포함할 수 있다. 본 양태에 따른 구체예의 장점은 억제제 성분의 균질한 분포가 연료 성분 내에 정확하게는 중심 연료 입자 물질 주변에 제공되고, 정확하게는 이것을 매트릭스 물질로부터 화학적으로 분리한다는 점이다. 적어도 하나의 코팅을 증착하기 위해 사용되는 방법은 반드시 물리적 증착 방법에 제한되지 않으며, 증착은 또한 예를 들어 화학적 증착 또는 유동층 화학 증착과 같은 다른 방법을 사용하여 수행될 수 있다. 물리적 증착의 사용은 무엇보다도 이것이 낮은 온도에서 증착을 가능하게 하고, 유연성을 제공하기 때문에 유리할 수 있다. 다섯 번째 양태에 따른 구체예의 추가적 특징 및 장점이 첫 번째 양태의 구체예에 제시된 바와 같을 수 있다.
개시된 구체예에 대한 다른 변형들이 청구된 발명을 실시하는 데 있어서 도면, 개시 및 첨부된 청구항의 연구로부터 당해 분야의 숙련가에게 이해되고 실행될 수 있다. 예를 들어, 본 발명은 또한 연료 집합체 또는 연료 성분으로서, 또는 그러한 연료 집합체 또는 연료 성분을 제조하기 위한 제품의 사용과 관련된다. 본 발명은 또한 핵 시설 내 제품의 사용과 관련된다.

Claims (28)

  1. 핵 연료 제품을 제조하기 위한 방법(100), 상기 방법(100)은 다음을 포함함
    -금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심을 수취하는 단계(110)
    -연료 입자 중심을 둘러싼 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계(120), 여기서 물리적으로 증착된 코팅층은 5nm 및 2μm 사이의 층 두께를 가짐, 및
    -코팅된 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 형성하도록 코팅된 연료 입자를 매트릭스 물질에 내장하는 단계(140).
  2. 제1항에 있어서, 매트릭스 물질 내에 코팅된 연료 입자를 내장하는 단계(140)는 연료 입자 및 고체 매트릭스 분말 물질의 분말 분산물을 수득하는 것을 포함하는 방법(100).
  3. 제1항 내지 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 방법(100)은 압력을 가하여 코팅된 연료 입자 및 매트릭스 물질의 분말 혼합물을 압축시키는 것을 추가로 포함하는 방법(100).
  4. 제1항 내지 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계(120)는 코팅층을 연료 입자 중심에 스퍼터링(sputtering)하는 것을 포함하는 방법(100).
  5. 삭제
  6. 제1항 내지 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 방법(100)은 제공된 코팅층을 어닐링(annealing)하는 것을 추가로 포함하는 방법(100).
  7. 제1항 내지 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계(120)는 코팅된 연료 입자 및 매트릭스 물질 사이에 상호작용 층의 형성을 억제하기 위한 억제제 성분을 포함하는 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 것을 포함하는 방법(100).
  8. 제7항에 있어서, 코팅층은 코팅된 연료 입자 및 매트릭스 물질 사이의 상호작용을 방지하기 위해 ZrN 또는 Si를 포함하는 방법(100).
  9. 제1항 내지 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계(120)는 중성자 흡수물질(neutron poisons)을 포함하는 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 것을 포함하는 방법(100).
  10. 제1항 내지 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계(120)는 공증착(co-deposition)를 이용하여 중성자 흡수물질 및 억제제 성분 모두를 포함하는 단일 코팅층을 제공하는 것을 포함하는 방법(100).
  11. 제1항 내지 제2항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 제공하는 단계(120)는 복수의 코팅층을 제공하는 것을 포함하고, 여기서 각각의 층은 연료 입자에 추가적인 기능성을 도입하기 위한 하나 이상의 성분을 포함하는 방법(100).
  12. 핵 연료 제품, 상기 핵 연료 제품은 매트릭스 물질 및 핵 연료 입자의 분말 혼합물을 기초로 하는 매트릭스 물질 및 여기에 내장된 핵 연료 입자를 포함하고, 상기 핵 연료 입자는 금속 또는 금속간 우라늄계 연료 입자 중심 및 상기 연료 입자 중심을 싸고 있는 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층을 포함하고, 물리적으로 증착된 코팅층은 5nm 및 2μm 사이의 층 두께를 가짐.
  13. 제12항에 있어서, 분말 혼합물은 연료 입자 및 고체 매트릭스 분말 물질의 분말 분산물인 핵 연료 제품.
  14. 삭제
  15. 제12항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 매트릭스 물질 및 코팅된 연료 입자의 분말 혼합물은 압축되어 있는 핵 연료 제품.
  16. 제12항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 비정질 코팅층인 핵 연료 제품.
  17. 제12항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 핵 연료 입자와 매트릭스 물질 간의 상호작용 층 형성의 억제 또는 사용 중 연료의 행태에 대한 상호작용 층 형성의 부정적 영향의 억제를 위한 억제제 성분을 포함하는 핵 연료 제품.
  18. 제17항에 있어서, 억제제 성분은 Si, Zr, Nb, U, Mo, Al, Ti, As, Mg, Ge, Sn, Pb, Bi, Se, Sb 또는 Te, 이들의 산화물, 이들의 질화물 또는 이들의 탄화물 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함하는 핵 연료 제품.
  19. 제18항에 있어서, 억제제 성분은 ZrN를 포함하는 핵 연료 제품.
  20. 제12항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 중성자 흡수물질을 포함하는 핵 연료 제품.
  21. 제20항에 있어서, 중성자 흡수물질은 B, Sm, Gd, Dy, Ag, In, Cd, Er, Hf, Eu 또는 Ta 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함하는 핵 연료 제품.
  22. 제12항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 공증착을 통해 수득된 중성자 흡수물질 및 억제제 성분을 모두 포함하는 단일 코팅층을 포함하는 핵 연료 제품.
  23. 제12항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 하나의 층은 중성자 흡수물질을 포함하고, 또 다른 층은 억제제 성분을 포함하는 적어도 두 개의 층의 겹층을 포함하는 핵 연료 제품.
  24. 제12항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 적어도 하나의 물리적으로 증착된 코팅층은 어닐링(annealing)된 핵 연료 제품.
  25. 제12항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 금속 또는 금속간 우라늄계 중심은 우라늄 합금, 우라늄 규화물 또는 알루미나이드 중의 하나 또는 이들의 조합을 포함하는 핵 연료 제품.
  26. 제12항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 핵 연료 제품은 연료판 또는 연료봉의 형태인 핵 연료 제품.
  27. 제12항 또는 제13항에 따른 핵 연료 제품을 연료 성분으로서 포함하는, 중성자를 생성하기 위한 핵 시설.
  28. 삭제
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