KR101618346B1 - 방사성 핵종 흡착 고정화제의 제조방법 - Google Patents

방사성 핵종 흡착 고정화제의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고분자 전해질 용액과 방사성 핵종 흡착제를 혼합하는 단계를 포함하는 방사성 핵종 흡착 고정화제의 제조방법 및 상기 방법으로 제조된 방사성 핵종 흡착 고정화제를 이용하여 오염 토양을 처리하는 방법에 관한 것으로서, 더욱 구체적으로는 고분자 전해질 용액과 방사성 핵종 흡착제를 혼합하여 방사성 핵종 흡착 고정화제를 제조하는 방법을 제공하고, 상기 제조된 고정화제로 오염 토양을 고정화한 후 자석을 이용하여 흡착제를 분리하는 단계를 포함하는 오염 토양으로부터 방사성 핵종을 제거하는 방법에 관한 것이다.
본 발명은 방사성 물질에 의해 오염된 토양 내의 방사성 핵종을 초기에 흡착하고 방사성 오염원에 오염된 토양을 고정화하여 분리 또는 회수 가능한 방사성 핵종 흡착 고정화제를 이용해 고정화된 토양을 수거하여 방사성 핵종과 토양을 분리를 위한 처리시스템을 제공함으로써, 방사성 오염 초기에 핵종에 의한 방사성폐기물 발생량을 줄일 수 있을 뿐 아니라 고정화된 오염 토양을 수거한 후에는 방사성 핵종 흡착 고정화제와 토양을 분리하여 폐기물 발생량을 줄이기 줄일 수 있는 경제적 장점이 있다.

Description

방사성 핵종 흡착 고정화제의 제조방법 {MANUFACTURING METHOD OF SOIL FIXATION AGENTS WITH ADHESION OF RADIONUCLIDE}
본 발명은 고분자 전해질 용액과 방사성 핵종 흡착제를 혼합하는 단계를 포함하는 방사성 핵종 흡착 고정화제의 제조방법 및 상기 방법으로 제조된 방사성 핵종 흡착 고정화제를 이용하여 오염 토양을 처리하는 방법 등에 관한 것이다.
원전사고 또는 방사성물질의 이동, 운반 등의 사고 발생시 방사성물질이 유출되어 광역 범위의 방사성 토양 오염이 발생할 경우, 단시간 내 처리하지 않으면 방사성 오염물질이 토양에 흡수되고, 흡수된 오염원은 토양입자에 고착되어 오염토양을 처리하는 과정에서 엄청난 양의 방사성폐기물이 발생하며 이를 보관처리 할 경우에도 엄청난 시간, 공간과 장소가 필요하여 막대한 경제적 손실이 발생한다.
방사성 물질에 의해 오염된 토양은 일차적으로는 인간 및 육상에서 서식하는 동식물에게 직접적인 피해를 줄 수 있으며, 이차적으로는 토양 속을 흐르는 지하수를 오염시켜 해양 환경 및 대기 환경 등 환경 전체에 악영향을 줄 수 있다.
이에, 방사성 물질에 의해 오염된 토양의 확산을 방지하기 위해 다양한 오염 토양을 처리하는 방법이 사용되고 있으며, 고분자 전해질 복합체를 이용하여 토양을 고정화하고, 고정화된 오염 토양을 수거하는 방법이 사용되고 있다.
방사성 물질에 의해 오염된 토양을 처리하는 방법은 토양의 방사능 오염도를 측정한 후, 측정된 방사성 핵종에 대한 오염도에 따라 오염된 토양을 방사성 폐기물 처분장으로 이송하여 장기간 동안 보관하거나 또는 방사성 물질 오염 토양을 제염제로 처리하여 방사성 물질 오염 토양으로부터 방사성 핵종을 제거한다. 그리고 측정된 방사성 물질 오염도가 극저준위라면 방사성 폐기물 처분장에서 오염 토양을 장기간 동안 저장할 필요없이 제염제로 처리하여 방사성 물질이 제거된 토양으로 변화시키는 것이 효율적인 방법으로서 이행되고 있다.
이와 관련하여, 일본등록특허 제123293호에서는 화학 제염 방법과 그 장치에 관한 기술이 공지되어 있다. 상기 특허는 원자력 발전소의 계통 내부를 제염하기 위하여 옥살산과 환원제를 사용하고, 자외선 조사 단위를 설치함으로써 제염이 완료된 후 옥살산을 파괴하여 폐기물량을 저감시킬 수 있는 방법에 관한 것이다. 상기 특허는 옥살산을 파괴시킴으로써 폐기물량을 저감시킬 수 있으나, 옥살산을 재생하여 사용할 수 없다. 또한, 일본등록특허 제3264897A2호에서는 고 준위 방사성 폐기물을 처리하는 방법에 관한 기술이 공지되어 있다. 상기 특허는 가열에 의해 세슘(Cs), 물 및 질산을 제거하고, 가열 과정에서 발생한 물질을 산소가 존재하지 않는 조건에서 가열하여 Cs가 고정된 고체 물질을 합성하고, 다시 가열시켜 소성 형태의 고체 물질로 만드는 것이다. 이와 같이, Cs을 고체 물질로 변환시킴으로써 폐기물량을 저감시킬 수 있으나 제염제를 재생하여 다시 사용할 수 없는 문제점이 있다.
상기와 같이 종래의 방사성 물질로 오염된 토양을 처리하는 방법에 따르면 고정화된 오염 토양을 수거한 후에는 수거량 전체가 방사성폐기물로 관리되며, 고분자를 제거하기 전까지는 오염된 토양의 제염뿐만 아니라 처분도 할 수가 없는 문제점이 있다.
따라서 방사성 물질에 의해 오염된 토양 내의 방사성 핵종을 토양과 방사성 핵종이 고착되기 전, 사고 초기에 흡착 제거할 수 있는 기술의 개발이 요구되고 있는 실정이다.
이에 본 발명자들은 방사성 오염토양을 고정화하여 토양 표층을 분리 회수 할 수 있는 새로운 방사성 핵종 흡착 토양 고정화제를 개발함으로써 본 발명을 완성하였다.
따라서 본 발명의 목적은 고분자 전해질 용액과 방사성 핵종 흡착제를 혼합하는 단계를 포함하는 방사성 핵종 흡착 고정화제의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기로부터 제조된 방사성 핵종 흡착 고정화제를 이용하여 오염 토양을 처리하는 방법을 제공하는 것이다.
그러나, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
따라서 본 발명은 고분자 전해질 용액과 방사성 핵종 흡착제를 혼합하는 단계를 포함하는 방사성 핵종 흡착 고정화제의 제조방법으로, 상기 고분자 전해질 용액은 폴리아크릴산 (polyacrylic acid), 폴리디알릴디메틸 암모늄클로라이드 (polydiallyl dimethyl ammonium chloride), 카복시메틸셀룰로오스 (carboxymethyl cellulose) 및 키토산 (chitosan)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 성분을 포함하는 용액이고, 상기 방사성 핵종 흡착제는 페로시아나이드 (Fe(CN)4 -) 작용기를 포함하는 철산화물인 것을 특징으로 하는, 제조방법을 제공한다.
본 발명의 다른 실시예에 있어서, 상기 고분자 전해질 용액과 방사성 핵종 흡착제는 1:0.01 내지 1:1의 부피비로 혼합하는 것일 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 있어서, 상기 방사성 핵종은 세슘 (Cs), 코발트 (Co), 및 스트롬튬 (Sr)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것일 수 있다.
또한, 본 발명은 하기 단계를 포함하는, 방사성 핵종 흡착 고정화제를 이용하여 오염 토양을 처리하는 방법을 제공한다: a) 상기 제조방법에 의해 제조된 방사성 핵종 흡착 고정화제를 오염 토양에 처리하는 단계; b) 상기 방사성 핵종 흡착 고정화제를 처리한 오염토양을 알칼리 금속이온 용액에 담지한 후 필터로 필터링하는 단계; c) 상기 필터링 후 자석을 이용하여 여과액의 방사성 핵종 흡착제를 분리 및 회수하는 단계; 및 d) 상기 방사성 핵종 흡착제를 분리 및 회수한 여과액을 증발 건조하여, 오염 핵종을 포함하는 고분자 전해질을 회수하는 단계.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 오염토양은 세슘 (Cs), 코발트 (Co), 및 스트롬튬 (Sr)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 방사성 핵종으로 오염된 토양일 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 있어서, 상기 알칼리 금속이온 용액은 0.1M 내지 2M 농도의 염화칼륨 (KCl) 또는 염화소듐 (NaCl) 용액일 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 있어서, 상기 담지는 5분 내지 30분 동안 수행되는 것일 수 있다.
본 발명에서는 방사성 물질에 의해 오염된 토양 내의 방사성 핵종을 초기에 흡착하고 방사성 오염원에 오염된 토양을 고정화하여 분리 또는 회수 가능한 방사성 핵종 흡착 고정화제를 이용해 고정화된 토양을 수거하여 방사성 핵종과 토양을 분리를 위한 처리시스템을 개발함으로써, 방사성 오염 초기에 핵종에 의한 방사성폐기물 발생량을 줄일 수 있음과 더불어 고정화된 오염토양을 수거한 후에는 방사성 핵종 흡착 고정화제와 토양을 분리하여 폐기물 발생량을 줄이기 줄일 수 있어 상당한 경제적 효과를 기대할 수 있는 장점이 있다.
도 1은 본 발명에 따른 방사성 핵종 흡착 고정화제로 오염토양을 처리하기 전후를 나타낸 것이다.
본 발명은 오염 토양 고정화 단계에서 토양 내 존재하는 방사성 핵종에 대한 흡착능을 가지는 방사성 핵종 흡착제를 포함하는 방사성 핵종 흡착 고정화제에 관한 것으로서, 상기 고정화제에 포함된 방사성 핵종 흡착제는 고정화된 토양 회수 처리 과정에서 자성으로 흡착 분리가 가능할 뿐 아니라 토양과 고정화 전해질 용액도 분리 가능한 특징이 있다.
따라서 본 발명은 폴리아크릴산 (polyacrylic acid), 폴리디알릴디메틸 암모늄클로라이드 (polydiallyl dimethyl ammonium chloride), 카복시메틸셀룰로오스 (carboxymethyl cellulose) 및 키토산 (chitosan)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 성분을 포함하는 고분자 전해질 용액과 페로시아나이드 (Fe(CN)4 -) 작용기를 포함하는 철산화물을 포함하는 방사성 핵종 흡착제를 혼합하는 단계를 포함하는, 방사성 핵종 흡착 고정화제의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 a) 상기 제조방법에 의해 제조된 방사성 핵종 흡착 고정화제를 오염 토양에 처리하는 단계; b) 상기 방사성 핵종 흡착 고정화제를 처리한 오염토양을 알칼리 금속이온 용액에 담지한 후 필터로 필터링하는 단계; c) 상기 필터링 후 자석을 이용하여 여과액의 방사성 핵종 흡착제를 분리 및 회수하는 단계; 및 d) 상기 방사성 핵종 흡착제를 분리 및 회수한 여과액을 증발 건조하여 오염 핵종을 포함하는 고분자 전해질을 회수하는 단계를 포함하는, 방사성 핵종 흡착 고정화제를 이용하여 오염 토양을 처리하는 방법을 제공한다.
본 발명은 세슘 (Cs), 코발트 (Co), 또는 스트롬튬 (Sr) 등의 방사성 핵종들을 흡착할 수 있는 방사성 핵종 흡착제를 포함하는 고정화제를 제조하여, 상기와 같은 방사성 핵종으로 오염된 토양을 처리하는 방법을 제공할 수 있으나, 방사성 핵종의 종류는 상기 기재에 한정되지 않는다.
본 발명에서 고분자 전해질 용액은, 폴리아크릴산 (polyacrylic acid), 폴리디알릴디메틸 암모늄클로라이드 (polydiallyl dimethyl ammonium chloride), 카복시메틸셀룰로오스 (carboxymethyl cellulose) 및 키토산 (chitosan)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 고분자 성분, 물 또는 유기 용매, 및 염화칼륨 (KCl) 또는 염화소듐 (NaCl)의 알칼리금속이온 용액을 혼합 및 교반하여 제조하는 것으로서, 상기 기재된 구성성분 외에 기타 성분들을 추가로 포함할 수 있다. 상기 고분자 성분은 0.1 내지 20wt%의 농도일 수 있고, 상기 유기용매는 10 내지 100 wt%의 C1-C4 알코올 또는 아세트산일 수 있으며, 상기 염화칼륨 또는 염화소듐은 0.1 내지 2M 농도일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 혼합은 용매 100 중량부에 대해 고분자 성분 20 내지 160 중량부 및 알칼리금속이온 용액 5 내지 20중량부를 첨가하여 수행되는 것일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 교반은 30분 내지 4시간 동안 수행될 수 있으며, 바람직하게는 40분 내지 2시간 동안 수행될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 본 발명에서 방사성 핵종 흡착제는 0.05M 내지 2M 농도의 염화제2철 (FeCl2) 및/또는 염화제3철 (FeCl3) 용액과 0.5M 내지 2M 농도의 수산화나트륨 (NaOH) 용액을 혼합하여, Fe(OH)2 및/또는 Fe(OH)3 과 같은 수산화철을 생성시킨 후 이를 여과하여 0.005M 내지 0.1M 농도의 페로시아나이드 (Fe(CN)4 -) 작용기를 포함하는 철산화물 용액에 담지하여 제조하는 것으로서, 상기 기재된 구성성분 외에 기타 성분들을 추가로 포함할 수 있다. 상기 혼합은 수산화나트륨 용액 100 중량부에 대해 염화철 용액 20 내지 60 중량부를 첨가하여 수행되는 것일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한, 상기 철산화물 용액은 페로시안화나트륨(sodium ferrocyanide)일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 하기 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
방사성 핵종 흡착 고정화제의 제조
방사성 핵종 흡착 고정화제는 토양 고정화제인 고분자 전해질 용액과 방사성 핵종 흡착제를 1:1 비율로 혼합하여 제조하였으며, 혼합비율의 경우 필요에 따라 적절하게 조정할 수 있다.
고분자 전해질 용액 + 방사성 핵종 흡착제 → 방사성 핵종 흡착 고정화제
<1-1> 고분자 전해질 용액의 제조 ( PAA / PDADMAC )
물 50 ml, 10wt% 폴리아크릴산 (polyacrylic acid, PAA) 20ml, 1M KCl 용액 5ml 및 0.5M NaOH 5ml을 혼합하고, 10wt% 폴리디알릴디메틸 암모늄클로라이드 (polydiallyl dimethyl ammonium chloride, PDADMAC) 40ml를 추가하여 1시간 교반함으로써 고분자전해질 용액을 제조하였다.
<1-2> 고분자 전해질 용액의 제조 ( CMC / Citosan )
물 50 ml, 2.5wt% 카복시메틸셀룰로오스 (carboxymethyl cellulose, CMC) 20ml, 및 1M KCl 용액 5ml을 혼합하고, 1wt% 키토산 (chitosan) 40ml를 추가하여 1시간 교반함으로써 고분자전해질 용액을 제조하였다.
<1-3> 방사성 핵종 흡착제의 제조
0.2M FeCl2 1ml와 0.1M FeCl3 용액 1ml 을 혼합 한 후에 1M NaOH 5ml에 부어 생성된 입자를 세척 여과한 후에 0.01M Na4Fe(CN)6 10ml에 담지하여 방사성 핵종 흡착제를 제조하였다.
고정화된 토양으로부터 토양, 방사성 핵종 흡착제 및 고분자전해질의 분리
상기 실시예 1에서 제조한 방사성 핵종 흡착 고정화제를 평가하기 위해, 먼저 상기 고정화제를 토양에 처리하여 토양을 고정화시켰다. 그리고 상기 토양을 0.1M 내지 2M 농도의 KCl, 또는 NaCl과 같은 알칼리금속을 포함하는 용액에 5분 내지 30분간 담지하여 고정화제를 토양으로부터 분리한 다음 필터를 이용하여 토양과 액체를 분리하였다. 다음으로, 토양 필터 후 여과액에서 방사성 핵종 흡착제를 분리하기 위하여 자석으로 흡착제만 분리 및 회수하였다. 마지막으로 방사성 핵종 흡착제를 분리하고 남은 여액을 증발 건조함으로써 고분자전해질을 회수할 수 있었다(도 1 참조).
전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해되어야 한다.

Claims (7)

  1. 고분자 전해질 용액과 방사성 핵종 흡착제를 혼합하는 단계를 포함하는 오염 토양을 처리하기 위한 방사성 핵종 흡착 고정화제의 제조방법으로,
    상기 고분자 전해질 용액은 폴리아크릴산 (polyacrylic acid) 및 폴리디알릴디메틸 암모늄클로라이드 (polydiallyl dimethyl ammonium chloride) 조합이거나, 카복시메틸셀룰로오스 (carboxymethyl cellulose) 및 키토산 (chitosan) 조합의 고분자 성분; 물 또는 유기용매; 및 제1 알칼리 금속이온 용액을 포함하는 용액이고,
    상기 방사성 핵종 흡착제는 페로시아나이드 (Fe(CN)4 -) 작용기를 포함하는 철산화물인 것을 특징으로 하는, 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 고분자 전해질 용액과 방사성 핵종 흡착제는 1:0.01 내지 1:1의 부피비로 혼합하는 것을 특징으로 하는, 제조방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 방사성 핵종은 세슘 (Cs), 코발트 (Co), 및 스트론튬 (Sr)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는, 제조방법.
  4. 제1항에 따른 제조방법으로 방사성 핵종 흡착 고정화제를 제조한 후, 하기 단계를 더 포함하는, 방사성 핵종 흡착 고정화제를 이용하여 오염 토양을 처리하는 방법:
    a) 상기 방사성 핵종 흡착 고정화제를 오염 토양에 처리하는 단계;
    b) 상기 방사성 핵종 흡착 고정화제가 처리된 오염토양을 제2 알칼리 금속이온 용액에 담지한 후 필터로 필터링하는 단계;
    c) 상기 필터링 후 자석을 이용하여 여과액의 방사성 핵종 흡착제를 분리 및 회수하는 단계; 및
    d) 상기 방사성 핵종 흡착제를 분리 및 회수한 여과액을 증발 건조하여, 방서성 핵종을 포함하는 고분자 전해질을 회수하는 단계.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 오염토양은 세슘 (Cs), 코발트 (Co), 및 스트론튬 (Sr)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 방사성 핵종으로 오염된 토양인 것을 특징으로 하는, 방법.
  6. 제4항에 있어서,
    상기 제2 알칼리 금속이온 용액은 0.1M 내지 2M 농도의 염화칼륨 (KCl) 또는 염화소듐 (NaCl) 용액인 것을 특징으로 하는, 방법.
  7. 제4항에 있어서,
    상기 담지는 5분 내지 30분 동안 수행되는 것을 특징으로 하는, 방법.
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JP2012237735A (ja) * 2011-04-28 2012-12-06 Jikei Univ 放射性物質類除染システム、及び放射性物質類の除染方法、及び除染用磁性複合粒子
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