KR101581454B1 - 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름, 이를 포함하는 포장재 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름, 이를 포함하는 포장재 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 스테인레스 스틸(Stainless Use Steel, SUS) 층; 상기 스테인레스 스틸 층의 제1 표면에 형성되고, 주쇄에 염소(Cl) 원자를 1개 이상 포함하는 폴리올레핀 또는 폴리올레핀의 공중합체를 포함하는 중간층; 및 상기 중간층 상에 형성되는 내층; 을 포함하는 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름에 관한 것이다.

Description

이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름, 이를 포함하는 포장재 및 이를 포함하는 이차전지{Stainless Use Steel pouch film for the Secondary Battery, the Pack containing the same and the Secondary Battery containing the same}
본 발명은 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 종래의 이차전지에 사용되는 외장재에 비하여 내부식성, 내화학성이 우수한 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름에 관한 것이다.
니켈-카드뮴 전지나 니켈-수소 전지, 리튬 이온 전지 등의 2차 전지는, 휴대전화나 노트형 퍼스널 컴퓨터, 비디오 카메라, 전기 자동차, 위성, 사회 인프라계 컴포넌트 등의 전자기기, 또는 전자 부품에 폭넓게 사용되고 있다. 특히, 리튬 이온 2차 전지는, 에너지 밀도 및 출력 특성이 뛰어나기 때문에, 소형화 및 경량성이 요구되는 휴대전화나 모바일 기기 등에 많이 쓰이고 있다. 종래, 이러한 소형 전지의 포장 부재에는, 경량성, 성형성 및 경제적 관점에서, 알루미늄 합금이 이용되어 왔다.
이러한 이차전지용 알루미늄 파우치는 상기 전극 조립체와 후속 공정에 의하여 내부로 유입된 전해액으로 이루어지는 전지 셀을 보호하고, 전지 셀의 전기 화학적 성질에 대한 보완 및 방열성 등을 제고하기 위하여 알루미늄 박막이 개재된 형태로 구성되며, 외부의 충격으로부터 보호하기 위하여 상기 알루미늄 박막 상에 나일론(Nylon)수지 등을 이용한 외층을 형성하고, 상기 알루미늄 박막의 다른 면에는 무연신 폴리프로필렌(casted polypropylene, cPP) 또는 폴리프로필렌(poly propylene, PP) 등의 폴리올레핀 등을 이용한 내층이 형성된다.
그러나, 상기와 같은 알루미늄 파우치를 사용하는 이차 전지는 다양한 공정에서 여러 가지 이유로 손상을 입게 될 수 있다. 예를 들어, 상기 전극 조립체를 상기 파우치 내부에 수납하는 과정에서 전극 탭이나 전극 리드 등의 돌출부위가 파우치 내층에 크랙(crack) 등의 손상을 주게 되고, 이러한 손상에 의해 상기 알루미늄층이 노출될 수 있다.
또한, 파우치를 실링하는 경우에는 외부에서 열이 가해지게 되는데, 이러한 열에 의하여서도 미세한 핀홀이 발생하거나 파우치가 내상을 입어 내부 접착층에 크랙이 발생하여 상기 알루미늄층이 전해액 등에 노출될 수 있다.
이렇게 전해액에 노출된 알루미늄층은 전지 내부로 침투 또는 확산된 전해액과 산소 또는 수분과 화학 반응을 일으키게 되어 부식될 수 있으며, 이를 통해 부식성 가스가 발생하여 전지 내부를 팽창시키는 스웰링(swelling)현상이 발생하게 되는 문제점을 안고 있다.
보다 상세하게는, LiPF6가 물 및 산소와 반응하여 부식성 가스인 플루오르화수소산(HF)이 생성되면, 알루미늄과 반응하여 급격한 발열반응을 일으킬 수도 있으며, 2차 반응으로 알루미늄 표면으로 흡착되어 조직 내부로 침투하게 되면 조직의 취성이 증가하여 미세 충격에도 파우치 필름의 크랙이 발생하여 전해액의 누액으로 인해 리튬과 대기가 반응하여 발화가 발생할 수 있다.
또한, 전기 자동차 및 하이브리드 자동차의 동력원으로서 이차전지의 사용이 급격히 확장되고 있지만 다양한 자연환경 중에서 수분에 항시 노출되는 자동차의 특성상 소량의 수분이 장기간 전지 내부로 유입되어 축적될 시에 전지의 성능 저하와 함께 내부의 화학적 반응에 의해 화재 또는 폭발의 위험이 예견되고 있다. 따라서 이와 같은 장기간 노출되는 전지의 외장재에 종래와 다른 향상된 가스 차단 성능의 부여가 필요하게 될 것이다.
따라서, 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여, 알루미늄 대신 스테인레스 스틸(Stainless Use Steel, SUS)을 이용한 파우치에 대한 기술이 연구되고 있다. 이러한 기술로는 한국공개 제10-2014-0051365호에서와 같이 스테인레스 스틸을 이용한 내전해액성을 개선하는 기술이 있다.
그러나, 내화학성이 뛰어난 스테인레스 스틸 파우치 필름 역시, LiPF6가 물 및 산소와 반응하여 플루오르화수소산(HF)이 생성되면서, 실란트층을 뚫고 들어와 금속층과 실란트층 사이의 디라미네이션이 발생한다는 문제가 있어, 이에 대한 개선이 필요한 실정이다.
KR 10-2014-0051365 A
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서,
본 발명의 목적은 전지가 외부로부터 물리적, 화학적 충격 또는 스트레스에 노출되더라도 내부식성 및 내화학성이 우수할 뿐만 아니라, 파우치 내부의 접착층의 크랙 발생 및 디라미네이션을 억제할 수 있는 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름을 제공하는 데 있다.
본 발명은 스테인레스 스틸(Stainless Use Steel, SUS) 층; 상기 스테인레스 스틸 층의 제1 표면에 형성되고, 주쇄에 염소(Cl) 원자를 1개 이상 포함하는 폴리올레핀 또는 폴리올레핀의 공중합체를 포함하는 중간층; 및 상기 중간층 상에 형성되는 내층; 을 포함하는 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름을 제공한다.
또한 본 발명은 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름을 포함하는 포장재를 제공한다.
또한 본 발명은 어느 한 항의 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름을 포함하는 이차전지를 제공한다.
본 발명에 따른 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름은 전지가 외부로부터 물리적, 화학적 충격 또는 스트레스에 노출되더라도 내부식성 및 내화학성이 우수할 뿐만 아니라, 파우치 내부의 접착층의 크랙 발생이 억제될 뿐만 아니라, 디라미네이션을 방지할 수 있다는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름의 구조를 나타낸 것이다.
본 발명의 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름의 구조를 살펴보면, 도 1에서와 같이 스테인레스 스틸(Stainless Use Steel, SUS) 층 (1), 상기 스테인레스 스틸 층의 제1 표면에 형성되는 중간층 (2) 및 상기 중간층 상에 형성되는 내층 (3)으로 구성되어 있다.
이하 본 발명의 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름의 각 구성에 대하여 상세하게 설명한다.
스테인레스 스틸 층
본 발명의 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름에 있어서, 상기 스테인레스 스틸 층을 구성하는 스테인레스 스틸강의 강종(鋼種)은, 오스테나이트계, 페라이트계, 마르텐사이트계 등 특별히 한정되지 않는다. 강종의 예에는, SUS304, SUS430, SUS316 등이 포함된다. 또, 스테인레스 스틸의 표면 마무리의 종류도, 특별히 한정되지 않는다. 표면 마무리 종류의 예에는, BA, 2B, 2D, No.4, HL 등이 포함된다.
본 발명의 스테인레스 스틸의 판 두께는, 전지 외장재로서 요구되는 중량이나 강도, 가공깊이 등에 따라 적절하게 설정할 수 있다. 전지 외장재의 중량을 경량화하는 관점에서는, 판두께는 얇을수록 바람직하지만, 판두께를 얇게 할수록, 강도 및 가공성이 저하하고, 그리고 또 제조 코스트가 상승해 버린다. 전지 외장재로서의 강도를 확보하는 관점에서는, 판두께는 20um이상인 것이 바람직하다. 또, 50mm정도의 딥드로잉(deep drawing)가공을 행하는 경우라 하더라도, 판두께는 400um정도 이면 충분하다. 일반적으로 요구되는 전지 외장재의 강도 및 가공 깊이를 고려하면, 스테인레스 스틸의 판두께는, 40~150um의 범위 내인 것이 바람직하다.
중간층
본 발명의 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름에 있어서, 상기 중간층으로서는 주쇄에 염소(Cl) 원자를 1개 이상 포함하는 폴리올레핀 또는 폴리올레핀의 공중합체를 포함하는 수지를 사용할 수 있으며, 바람직하게는 폴리비닐리덴 클로라이드(PVDC, polyvinylidene chloride)을 포함하는 폴리올레핀 또는 폴리올레핀의 공중합체를 사용할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 폴리올레핀으로는 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌 중 어느 하나 이상을 사용할 수 있다. 상기 폴리에틸렌(polyethylene, PE)으로는 LLDPE(Linear Low-density polyethylene), LDPE(Low-density polyethylene), MDPE(Medium-density polyethylene), HDPE(High-density polyethylene), UHDPE(Ultra High-density polyethylene) 및 mPE(metallocene Polyethylene)로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 단독 또는 복합하여 사용할 수 있으며, 상기 폴리프로필렌(polypropylene, PP)으로는 Homo polypropylene, Block polypropylene 및 Random polypropylene로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 단독 또는 복합하여 사용할 수 있다.
상기 중간층은 본 발명의 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름의 가스 배리어성을 향상시키기 위하여 사용하는 것이다. 파우치 필름이 이차전지에 적용되었을 때, 파우치 필름 내의 전해액 중 LiPF6가 물 및 산소와 반응하여 부식성 가스인 플루오르화수소산(HF)이 생성될 수 있다. 이러한 플루오르화수소산은 알루미늄과 반응하여 급격한 발열반응을 일으킬 수도 있으며, 금속 표면으로 흡착되어 조직 내부로 침투하게 되면 조직의 취성이 증가하여 미세 충격에도 파우치 필름의 크랙이 발생하여 전해액의 누액으로 인해 리튬과 대기가 반응하여 발화가 발생할 수 있는데, 본 발명과 같이 주쇄에 염소(Cl) 원자를 1개 이상 포함하는 폴리올레핀 또는 폴리올레핀의 공중합체를 포함하는 중간층을 별도로 구성하는 경우, 플루오르화수소산(HF) 가스가 중간층에 의하여 차단되기 때문에, 플루오르화수소산(HF) 가스와 반응하지 않게 된다.
상기 중간층의 두께는 성형성, 절연성, 내전해액성 및 가스 배리어성을 고려하여 2 내지 20㎛인 것이 바람직하고, 5 내지 10㎛인 것이 바람직하다. 상기 범위를 만족하지 않는 경우 성형성, 절연성, 내전해액성 및 가스 배리어성이 충분하지 않게 되어 문제가 발생할 수 있다.
내층
본 발명의 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름에 있어서, 상기 내층으로서는 폴리에틸렌(poly ethylene, PE) 또는 폴리프로필렌(poly propylene, PP) 등의 폴리올레핀 또는 이들의 공중합체를 사용할 수 있다. 상기 내층에 PE 또는 PP 등의 폴리올레핀 또는 이들의 공중합체를 사용하는 경우, 양호한 히트시일성, 방습성, 내열성 등의 이차전지용 포장재료로서 요구되는 물성을 가질 뿐만 아니라 라미네이션 등의 가공성이 좋기 때문에 바람직하다.
상기 내층의 두께는 성형성, 절연성 및 내전해액성 등을 고려하여 20 내지 60㎛인 것이 바람직하고, 30 내지 50㎛인 것이 보다 바람직하다. 상기 범위를 만족하지 않는 경우 성형성, 절연성 및 내전해액성이 떨어지게 되는 문제점이 발생할 수 있다.
접착제층
본 발명의 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름에 있어서, 상기 스테인레스 스틸 층과 중간층을 접착시키기 위한 접착제층으로서, 폴리우레탄, 산변성 폴리올레핀 수지 및 에폭시로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함하는 접착제층을 더 포함할 수 있으며, 바람직하게는 말레익 안하이드라이드 폴리프로필렌(MAH PP)를 사용할 수 있다.
상기 접착제층은 스테인레스 스틸 층과 중간층과의 접착성 및 성형 후 두께 등을 고려하여 2 내지 10 ㎛인 것이 바람직하다. 상기 범위를 만족하지 않는 경우 2㎛ 미만인 경우에는 점착성이 떨어지며, 10㎛를 초과하는 경우에는 전체 파우치 필름의 두께가 너무 두꺼워지는 문제점이 발생할 수 있다.
상기 접착제층에 스테인레스 스틸 층과 중간층을 적층하는 경우, 특별한 제한은 없으나 바람직하게는 드라이 라미네이션법, 압출라미네이션법을 사용하여 라미네이트 하여 적층할 수 있다.
또한 본 발명은 a) SUS 층을 준비하는 단계; 및 b) 상기 SUS 층의 제1 표면에 중간층 및 내층을 형성하는 단계를 포함하여 제조할 수 있다.
상기 중간층 및 내층은 당업계에서 사용되는 방법이라면 특별한 제한 없이 적층할 수 있으며, 바람직하게는 접착제 없이 공압출을 통하여 형성할 수 있다.
상기 중간층 및 내층의 공압출 시에는 2 레이어의 성형이 가능한 T-Die 압출기를 사용할 수 있으며, 용융상태로 공압출시켜 사용할 수 있다. 상기 압출시 중간층은 SUS 박막쪽으로 하며 내층은 파우치간의 열접착을 수행하기 위하여 최외각으로 하여 층간 구성을 설계하는 것이 바람직하다.
상기 적층된 증간층 및 내층을 이용하여, SUS 층의 제1표면 상에 접착제층을 형성한 후, 드라이 라미네이션법, 압출라미네이션법을 사용하여 라미네이트 하여 본 발명의 파우치 필름을 적층할 수 있다.
또한 본 발명은 상기 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름을 포함하는 포장재를 제공할 수 있다.
또한 본 발명은 상기 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름을 포함하는 이차전지를 제공할 수 있다.
이하, 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름을 제작한 구체적인 예를 통하여 살펴보도록 하겠다.
실시예 : 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름의 제작
본 발명의 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름에 대해서, 실시예에 의해 더욱 구체적으로 설명한다.
[실시예 1]
스테인레스 스틸층은 304 계열 합금인 40 ㎛ 두께의 SUS 박막을 사용하였다. 중간층으로는 폴리비닐리덴 클로라이드(Dupont사제)를 사용하였고, 내층으로는 Cast 폴리프로필렌(okamoto사제)를 사용하였다.
중간층과 내층의 두께는 각각 20 ㎛로 하여 2 레이어의 성형이 가능한 T-Die 압출기를 사용하여 용융상태로 공압출시켜 사용하였다. 압출시 중간층은 SUS 박막쪽으로 하며 내층은 파우치간의 열접착을 수행하기 위하여 최외각으로 하여 층간 구성을 설계하였다. 상기 SUS 박막과 중간층 및 내층을 말레익 안하이드라이드 폴리프로필렌(MAH PP)을 접착제로 하여 라미네이팅하였다.
[비교예 1]
중간층을 형성하는 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 비교예 1을 제조하였다.
실험예 1: 내전해액성 평가
실시예 1 및 비교예 1에 따른 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름을 각각 2cm×4 cm로 절단한 시편을 시험용기에 LiPF6 전해액(리켐사 제품)와 1000ppm의 증류수와 함께 넣고 밀봉한 후 85℃로 가열하여 필름을 24시간 경과후까지 매 30일 경과 마다 필름을 채취하여 필름간 박리를 육안으로 관찰하여 내전해액성을 평가하였다.
24시간 30일 60일 90일 120일 150일
비교예 1 O △ △ X X X
실시예 1 O O O O O O
O: 박리 미발생
△: 부분 박리 발생
X: 박리 발생
실험예 2: 절연성 평가
실시예 1 및 비교예 1에 따른 이차전지용 스테인레스 스틸 파우치 필름을 각각 3cm×5cm×0.62cm(가로×세로×두께) 로 성형하여 양극, 분리막 및 음극의 전극 조립체와 LiPF6 전해액(리켐사 제품)을 충진한 후 밀봉하여 85℃에서 24시간 보관한 후, 전극과 상부면의 스테인레스층을 인위적으로 노출시켜 전기적으로 절연(1 MΩ 이상)이 되는지 측정하였다.
절연성 평가
비교예 1 < 1 MΩ
실시예 1 ≥ 1 MΩ

Claims (10)

  1. 스테인레스 스틸(Stainless Use Steel, SUS) 층;
    상기 스테인레스 스틸 층의 제1 표면에 형성되고, 주쇄에 염소(Cl) 원자를 1개 이상 포함하는 폴리올레핀 또는 폴리올레핀의 공중합체를 포함하는 중간층;
    상기 중간층 상에 형성되는 내층; 및
    상기 스테인레스 스틸 층과 중간층 사이에 폴리우레탄, 산변성 폴리올레핀 수지 및 에폭시로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함하는 접착제층;
    을 포함하는 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 중간층은 폴리비닐리덴 클로라이드(PVDC, polyvinylidene chloride)을 포함하는 폴리올레핀 또는 폴리올레핀의 공중합체를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 내층은 폴리올레핀 또는 폴리올레핀의 공중합체로부터 형성된 것을 특징으로 하는 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 폴리올레핀은 폴리에틸렌(poly ethylene, PE) 또는 폴리프로필렌(poly propylene, PP)인 것을 특징으로 하는 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름.
  5. 청구항 3에 있어서,
    상기 폴리올레핀은 폴리에틸렌(poly ethylene, PE) 또는 폴리프로필렌(poly propylene, PP)인 것을 특징으로 하는 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름.
  6. 삭제
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 산변성 폴리올레핀 수지는 말레익 안하이드라이드 폴리프로필렌(MAH PP)인 것 것을 특징으로 하는 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 중간층의 두께는 2 내지 20㎛인 것을 특징으로 하는 이차전지용 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름.
  9. 청구항 1 내지 청구항 5 및 청구항 7 내지 8 중 어느 한 항의 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름을 포함하는 포장재.
  10. 청구항 1 내지 청구항 5 및 청구항 7 내지 8 중 어느 한 항의 스테인레스 스틸 (SUS) 파우치 필름을 포함하는 이차전지.
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