KR101565390B1 - 기재의 처리 방법 및 가고정용 조성물 - Google Patents
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Abstract
(과제) 기재를 지지체로부터 박리할 때에 있어서 기재의 파손을 양호하게 방지하는 것이 가능한, 즉 수율이 좋은 기재의 처리 방법을 제공한다.
(해결 수단) 〈1〉 지지체 상에, (A) 사이클로올레핀계 중합체와, (B) 디알킬실리콘 구조 등의 구조 (b1) 및 폴리옥시알킬렌 구조 등의 구조 (b2)를 갖는 화합물을 함유하는 가고정재 (Ⅰ)을 적어도 포함하는 가고정재를 개재하여, 기재를 가고정함으로써, 적층체를 얻는 공정, 〈2〉 상기 기재를 가공하고, 및/또는 상기 적층체를 이동하는 공정, 그리고 〈3〉 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로, 상기 기재 또는 상기 지지체에 힘을 부가함으로써, 기재를 지지체로부터 박리하는 공정을 이 순서로 갖는 기재의 처리 방법.
(해결 수단) 〈1〉 지지체 상에, (A) 사이클로올레핀계 중합체와, (B) 디알킬실리콘 구조 등의 구조 (b1) 및 폴리옥시알킬렌 구조 등의 구조 (b2)를 갖는 화합물을 함유하는 가고정재 (Ⅰ)을 적어도 포함하는 가고정재를 개재하여, 기재를 가고정함으로써, 적층체를 얻는 공정, 〈2〉 상기 기재를 가공하고, 및/또는 상기 적층체를 이동하는 공정, 그리고 〈3〉 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로, 상기 기재 또는 상기 지지체에 힘을 부가함으로써, 기재를 지지체로부터 박리하는 공정을 이 순서로 갖는 기재의 처리 방법.
Description
본 발명은, 가(假)고정재를 이용한 기재(基材)의 처리 방법, 기재를 처리할 때에, 기재를 지지체 상에 가고정하기 위해 적합하게 이용할 수 있는 가고정재의 원료 조성물 및, 반도체 장치에 관한 것이다.
반도체 웨이퍼 등의 기재를 가공이나 이동할 때에 있어서, 지지체로부터 기재가 어긋나 움직이지 않도록, 가고정재 등을 이용하여 기재와 지지체를 가고정할 필요가 있다. 그리고, 가공 및/또는 이동 종료 후는, 기재를 지지체로부터 박리 할 필요가 있다. 종래, 기재의 가고정에 사용 가능하다고 생각되는 접착제가 몇 가지 제안되고 있다(예를 들면, 특허문헌 1 참조).
특허문헌 1에는, 접합층을 개재하여 접합된 제1 기판과 제2 기판을 포함하는 스택을 제공하고, 상기 스택을, 적어도 약 190℃의 온도에 노출하여 상기 접합층을 연화시키고, 제1 기판 및 제2 기판의 적어도 한쪽에 힘을 인가하여, 제1 기판과 제2 기판을 분리하는, 웨이퍼의 접합·분리 방법이 기재되어 있다.
최근의 포토 퍼블리케이션 등에서는, 기재가 고온 환경하에 노출되는 경우가 있다. 예를 들면 적층 칩의 제조에 있어서의 실장 공정에서는, 웨이퍼나 칩을 지지체에 가고정하여, 웨이퍼나 칩의 가공(예: 관통공 형성, 범프 형성, 재배선, 웨이퍼의 박막화, 웨이퍼의 다이싱)이나, 칩의 적층(예: 도금을 용융 유동(melt flow)시켜, 칩 간을 전기적으로 접속하는 것)을 행한 후, 칩을 지지체로부터 박리하고 있다.
이 경우, 기재를 지지체로부터 박리할 때에, 예를 들면 기재가 갖는 범프의 손모·무너짐을 방지하는 것이 가능한 가고정재가 요구된다. 특허문헌 1에 기재된 가고정 방법은, 처리 대상이 내열성이 우수한 범프(예를 들면, 구리로 이루어지는 범프)를 갖는 기재의 경우, 수율 좋게 행할 수 있다. 그러나, 처리 대상이 내열성이 뒤떨어지는 범프(예를 들면, 구리 부분과 땜납 부분으로 이루어지는 범프)를 갖는 기재의 경우, 기재 박리시의 고온 가열 처리에 의해, 땜납 부분이 약해져, 범프가 파손된다는 문제가 있다.
본 발명의 과제는, 기재를 지지체로부터 박리할 때에 기재의 파손을 양호하게 방지하는 것이 가능한, 즉 수율이 좋은 기재의 처리 방법, 상기 처리 방법에 적합하게 이용되는 가고정재의 원료 조성물 및 반도체 장치를 제공하는 것에 있다.
본 발명자들은 상기 과제를 해결하기 위해 예의 검토를 행했다. 그 결과, 이하의 구성을 갖는 가고정재 및 처리 방법에 의해 상기 과제를 해결할 수 있는 것을 발견하여, 본 발명을 완성하기에 이르렀다. 즉 본 발명은, 예를 들면 이하의 [1]∼[5]에 관한 것이다.
[1] 〈1〉 지지체 상에, (A) 사이클로올레핀계 중합체와, (B) 디아릴실리콘 구조, 디알킬실리콘 구조, 불소화 알킬 구조, 불소화 알케닐 구조 및 탄소수 8 이상의 알킬 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조 (b1), 그리고 폴리옥시알킬렌 구조, 인산기를 갖는 구조 및 술포기를 갖는 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조 (b2)를 갖는 화합물을 함유하는 가고정재 (Ⅰ)을 적어도 포함하는 가고정재를 개재하여, 기재를 가고정함으로써, 적층체를 얻는 공정, 〈2〉 상기 기재를 가공하고, 및/또는 상기 적층체를 이동하는 공정, 그리고, 〈3〉 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로, 상기 기재 또는 상기 지지체에 힘을 부가함으로써, 기재를 지지체로부터 박리하는 공정을 이 순서로 갖는 기재의 처리 방법.
[2] 가고정재 (Ⅰ)에 있어서, 상기 화합물 (B)의 함유량이, 가고정재 (Ⅰ)의 전체 질량에 대하여 0.001∼10질량%인 상기 [1]에 있어서의 기재의 처리 방법.
[3] 가고정재 (Ⅰ)이, 상기 화합물 (B)로서, 디알킬실리콘 구조, 불소화 알케닐 구조 및 탄소수 8 이상의 알킬 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조와, 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물을 함유하는 상기 [1] 또는 [2]에 있어서의 기재의 처리 방법.
[4] (A) 사이클로올레핀계 중합체와, (B) 디아릴실리콘 구조, 디알킬실리콘 구조, 불소화 알킬 구조, 불소화 알케닐 구조 및 탄소수 8 이상의 알킬 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조 (b1), 그리고 폴리옥시알킬렌 구조, 인산기를 갖는 구조 및 술포기를 갖는 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조 (b2)를 갖는 화합물을 함유하는 가고정용 조성물.
[5] 상기 [1]∼[3] 중 어느 한 항에 있어서의 기재의 처리 방법에 의해 얻어지는 반도체 장치.
본 발명에 의하면, 기재를 지지체로부터 박리할 때에 기재의 파손을 양호하게 방지하는 것이 가능한, 즉 수율이 좋은 기재의 처리 방법, 상기 처리 방법에 적합하게 이용되는 가고정재의 원료 조성물 및 반도체 장치를 제공할 수 있다.
도 1은 기재의 박리를 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 행하는 설명도이다.
도 2는 가고정재 (Ⅰ)로 이루어지는 층을 갖는 적층체이다.
도 3은 가고정재 (Ⅰ)로 이루어지는 층과 가고정재 (Ⅱ)로 이루어지는 층을 갖는 적층체이다.
도 4는 기재의 박리를 기재면에 대하여 대략 평행 방향으로 행하는 설명도이다.
도 2는 가고정재 (Ⅰ)로 이루어지는 층을 갖는 적층체이다.
도 3은 가고정재 (Ⅰ)로 이루어지는 층과 가고정재 (Ⅱ)로 이루어지는 층을 갖는 적층체이다.
도 4는 기재의 박리를 기재면에 대하여 대략 평행 방향으로 행하는 설명도이다.
(발명을 실시하기 위한 형태)
이하, 본 발명의 가고정재 및 그 원료 조성물인 가고정용 조성물에 대해서 설명한 후, 상기 가고정재를 이용한 기재의 처리 방법 및, 상기 기재의 처리 방법에 의해 얻어지는 반도체 장치에 대해서 설명한다.
1.
가고정재
본 발명에 있어서 가고정재란, 반도체 웨이퍼 등의 기재를 가공이나 이동할 때에 있어서, 지지체로부터 기재가 어긋나 움직이지 않도록 기재를 가고정하기 위해 이용되는 재료를 말한다. 상기 가공으로서는, 예를 들면, 다이싱; 이면(裏面) 연삭; 레지스트 패턴의 형성, 도금 등에 의한 금속 범프 형성, 화학 기상 성장 등에 의한 막 형성, 반응성 이온 에칭(RIE) 등의 포토 퍼블리케이션에 의한 가공을 들 수 있다. 상기 이동으로서는, 예를 들면, 어느 장치로부터 다른 장치로 기재를 이동하는 것을 들 수 있다.
본 발명의 가고정재는, 사이클로올레핀계 중합체 (A)와 이하에 설명하는 화합물 (B)를 함유하는 가고정재(이하 「가고정재 (Ⅰ)」이라고도 함)를 적어도 포함한다.
여기에서, 화합물 (B)는, 디아릴실리콘 구조, 디알킬실리콘 구조, 불소화 알킬 구조, 불소화 알케닐 구조 및 탄소수 8 이상의 알킬 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조 (b1)과, 폴리옥시알킬렌 구조, 인산기를 갖는 구조 및 술포기를 갖는 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조 (b2)를 갖는 것이다.
사이클로올레핀계 중합체 (A)를 함유하는 가고정재 (Ⅰ)은, 높은 내열성을 갖는다. 이 때문에, 기재의 가공 처리에 있어서 고온 환경하에서의 작업 공정이 존재하는 경우, 기재 자체나 기재에 형성된 각 부재(예: 범프)의 파손을 방지할 수 있다.
사이클로올레핀계 중합체 (A)와 함께, 화합물 (B)를 함유하는 가고정재 (Ⅰ)은, 도 1에 나타내는 바와 같이 기재면에 대하여 대략 수직 방향(구체적으로는, 기재면에 대하여 수직인 축(z축)에 대하여, 0°∼60°의 방향)으로 힘이 부가된 경우의 접착력이 작은 것에 대하여, 도 4에 나타내는 바와 같이 기재면에 대하여 대략 평행 방향으로 힘이 부가된 경우의 접착력이 크다. 따라서, 기재의 가공이나 이동 종료 후에 행하는 기재의 박리를, 가고정재로의 고온 가열 처리를 특별히 행하는 일 없이, 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 힘을 부가함에 따라 행함으로써, 박리시에 기재가 갖는 범프에 부가되는 전단력을 작게 할 수 있어, 범프의 무너짐을 방지할 수 있다.
이하에서는, 상기 효과에 대해서, 추정도 포함하여 이하에 상술한다.
화합물 (B)에 있어서, 구조 (b1)은 비교적 낮은 쌍극자 모멘트를 갖고, 구조 (b2)는 비교적 높은 쌍극자 모멘트를 갖기 때문에, 화합물 (B)는, 사이클로올레핀계 중합체 (A)와 양호하게 혼화할 수 있다. 그리고, 가고정용 조성물로부터 가고정재를 형성할 때에, 화합물 (B)는, 가고정용 조성물의 표면 장력의 관계로부터, 가고정재의 공기측에 많이 존재하게 된다. 따라서, 가고정재는, 지지체/가고정재/기재로 이루어지는 적층체의 형성 과정에 있어서, 공기와 접하는 측에 화합물 (B)를 많이 함유하는 층을 갖게 된다.
예를 들면, (ⅰ) 기재 상에 가고정재를 형성할 때는, 가고정재/기재라는 구성에 있어서, 가고정재의 기재측이 아니라 공기측에, 화합물 (B)가 많이 존재하게 된다. 예를 들면, (ⅱ) 지지체 상에 가고정재를 형성할 때는, 지지체/가고정재라는 구성에 있어서, 가고정재의 지지체측이 아니라 공기측에, 화합물 (B)가 많이 존재하게 된다.
후술하는 공정 (2)에 있어서의 기재의 보존유지력은, 가고정재의 전단력에 대한 내성에 의존한다. 사이클로올레핀계 중합체 (A)를 함유하는 가고정재는, 공정 (2)에서 가고정재에 가해지는 전단력에 대하여 충분한 내성을 갖지만, 화합물 (B)를 많이 함유하면 전단력에 대한 내성은 저하된다. 그러나, 상기 이유에 의해 화합물 (B)는 가고정재 중에서 편재하고 있는 것으로 생각되는 점에서, 가고정재 중에서 화합물 (B)를 많이 함유하는 층은, 예를 들면 상기 (ⅰ)에서 추가로 가고정재 상에 지지체를 설치한 경우는 지지체와 접하는 측에 있고, 예를 들면 상기 (ⅱ)에서 추가로 가고정재 상에 기재를 설치한 경우는 기재와 접하는 측에 있기 때문에, 전단력이 특히 가해지는 가고정재의 중앙 부근(기재와 지지체의 중간 부근)은, 화합물 (B)를 많이 함유하지 않는다. 이 때문에, 가고정재는, 공정 (2)에서 가해지는 전단력에 대하여 충분한 내성을 가질 수 있다. 또한, 사이클로올레핀계 중합체 (A)는, 내열성이 우수하고, 또한, 포토 퍼블리케이션에서 이용되는 약액에 대하여, 내성을 갖는다.
한편, 후술하는 공정 (3)의 박리 처리에 있어서, 화합물 (B)를 많이 함유하는 층이 있음으로써, 당해 층은 기재면의 수직 방향에 대한 인장 강도가 약하기 때문에, 당해 층으로부터 박리가 행해지는 점에서, 대략 수직 방향으로는 용이하게 기재를 지지체로부터 박리할 수 있다.
이 때문에, 사이클로올레핀계 중합체 (A)와 화합물 (B)를 함유하는 가고정재 (Ⅰ)을 이용한 기재의 처리 방법은, 기재를 파손하는 일이 없이, 수율이 좋은 기재의 처리 방법이 된다.
일 실시 형태에서는, 본 발명의 가고정재는, 가고정재 (Ⅰ)의 층을 적어도 갖는다. 가고정재 (Ⅰ)의 층은, 예를 들면, 사이클로올레핀계 중합체 (A)와 화합물 (B)를 함유하는 가고정용 조성물 (Ⅰ)로 형성된다.
가고정재 (Ⅰ)에 있어서, 화합물 (B)의 함유량은, 가고정재 (Ⅰ)의 전체 질량에 대하여, 통상 0.001∼10질량%, 바람직하게는 0.01∼8질량%, 보다 바람직하게는 0.03∼6질량%이다. 화합물 (B)의 함유량이 상기 하한값 이상이면, 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 기재 또는 지지체를 끌어 올리는 힘에 대하여 가고정재의 접착력이 작아지는 것에 대하여, 기재면에 대하여 대략 수평 방향으로 부가되는 힘에 대하여 가고정재의 접착력을 유지할 수 있다. 화합물 (B)를 상기 범위 내에서 이용하면, 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 기재 또는 지지체를 끌어 올리는 힘에 대한 가고정재의 접착력이 충분히 저하되어, 기재의 파손을 수반하는 일 없이, 박리할 수 있다.
본 발명의 가고정재는, 가고정재 (Ⅰ)로 이루어지는 가고정재로 할 수 있다. 또한, 본 발명의 가고정재는, 가고정재 (Ⅰ)로 이루어지는 층과 그 외의 가고정재로 이루어지는 층을 갖는 2층 이상의 가고정재라도 좋다.
일 실시 형태에서는, 본 발명의 가고정재는, 화합물 (B)를 실질적으로 함유하지 않는 가고정재(이하 「가고정재 (Ⅱ)」라고도 함)의 층을 적어도 갖는다. 가고정재 (Ⅱ)의 층은, 예를 들면, 화합물 (B)를 실질적으로 함유하지 않는 가고정용 조성물 (Ⅱ)로 형성된다.
가고정재 (Ⅱ)에 있어서, 화합물 (B)의 함유량은, 가고정재 (Ⅱ)의 전체 질량에 대하여, 통상 0.0005질량% 이하, 보다 바람직하게는 0.0001질량% 이하, 특히 바람직하게는 0질량%이다. 또한, 가고정재 (Ⅱ)가 사이클로올레핀계 중합체 (A)를 함유하는 경우, 화합물 (B)의 함유량은, 사이클로올레핀계 중합체 (A) 100 질량부에 대하여, 통상 0.0005질량부 미만, 바람직하게는 0.0001질량부 미만, 특히 바람직하게는 0질량부이다.
본 발명의 가고정재로서는, 적어도 1층이 가고정재 (Ⅰ)의 층이며, 적어도 1층이 가고정재 (Ⅱ)의 층인 구성을 채용할 수도 있다. 이 경우, 보다 바람직하게는, 가고정재 (Ⅰ)의 층과 가고정재 (Ⅱ)의 층으로 이루어지는 2층의 가고정재이다.
본 발명의 가고정재가 2층 이상 갖는 경우, 기재에 접하는 층은 가고정재 (Ⅱ)의 층인 것이 바람직하다. 기재에 접하는 층, 특히 범프를 갖는 기재에 접하는 층으로서, 가고정재 (Ⅱ)를 형성함으로써, 기재의 박리시에 범프의 무너짐을 보다 방지할 수 있다.
본 발명의 가고정재의 전체 두께는, 기재의 가고정면의 사이즈, 가공 처리 등에서 요구되는 밀착성의 정도에 따라서 임의로 선택할 수 있다. 본 발명의 가고정재의 전체 두께는, 통상 0.1㎛를 초과하고 2㎜ 이하, 바람직하게는 0.1㎛를 초과하고 1㎜ 이하, 보다 바람직하게는 0.1㎛를 초과하고 0.5㎜ 이하이다. 본 발명의 가고정재의 전체 두께가 상기 범위에 있으면, 기재의 보존유지력이 충분하여, 가공 처리 또는 이동 처리 중에 가고정면으로부터의 기재의 벗겨짐이 발생하는 일도 없다.
또한, 본 발명의 가고정재가 2층 이상 갖는 경우, 가고정재 (Ⅰ) 및 (Ⅱ)의 각 층의 두께는, 통상 0.1∼100㎛, 바람직하게는 0.5∼80㎛, 보다 바람직하게는 1∼60㎛이다.
본 발명의 가고정재는, 예를 들면 300℃ 이하라는 온도에서 기재를 가고정할 수 있음과 함께, 땜납 리플로우 등의 고온 환경하(예: 225℃ 이상, 구체적으로는 225∼300℃)에서도, 지지체와 기판을 고정할 수 있다. 한편, 본 발명의 가고정재는, 예를 들면 0∼100℃의 온도 범위에서 행해지는 백 그라인드 등에서 가해지는 전단력에 견딜 수 있다.
이와 같이 본 발명의 가고정재는, 기재의 처리(가공 및/또는 이동 등)시에 부가될 수 있는 전단력에 대하여 충분한 보존유지력(전단 접착력)을 갖는다. 본 발명의 가고정재는, 25℃ 부근에서 행해지는 기재의 박막화, 포토 퍼블리케이션, 예를 들면 25∼300℃에서의 온도 범위에서 행해지는 에칭 가공이나 스퍼터막의 형성, 225∼300℃에서의 온도 범위에서 행해지는 도금 처리나 도금 리플로우 처리 등에 있어서도, 기재를 지지체 상에 보존유지할 수 있다.
본 발명의 가고정재는, 이러한 특성을 갖는 점에서, 현대의 경제 활동의 장면에서 요구되는 여러 가지의 가공 처리, 예를 들면 각종 재료 표면의 미세화 가공 처리, 각종 표면 실장, 반도체 웨이퍼나 반도체 소자의 운반 등의 시에, 기재의 가고정재로서 적합하게 이용된다.
2.
가고정용
조성물
가고정재 (Ⅰ)로 이루어지는 층은, 예를 들면, 사이클로올레핀계 중합체 (A)와 화합물 (B)를 함유하는 본 발명의 가고정용 조성물 (Ⅰ)을 이용하여 형성할 수 있다. 가고정재 (Ⅱ)로 이루어지는 층은, 예를 들면, 화합물 (B)를 실질적으로 함유하지 않는 가고정용 조성물 (Ⅱ)를 이용하여 형성할 수 있다.
2-1.
가고정용
조성물 (Ⅰ)
본 발명의 가고정용 조성물 (Ⅰ)은, 사이클로올레핀계 중합체 (A)와 화합물 (B)를 함유한다. 또한, 가고정용 조성물 (Ⅰ)은, 사이클로올레핀계 중합체 (A)와 함께, 열가소성 수지 (이하 「열가소성 수지 (L)」이라고도 함. 단, 당해 (A)는 제외함)를 함유해도 좋다.
〈
사이클로올레핀계
중합체 (A)〉
사이클로올레핀계 중합체 (A)로서는, 예를 들면, 환상 올레핀계 화합물과 비환상 올레핀계 화합물과의 부가 공중합체, 1종 또는 2종 이상의 환상 올레핀계 화합물의 개환 메타세시스(metathesis) 중합체, 상기 개환 메타세시스 중합체를 수소화하여 얻어지는 중합체를 들 수 있다. 이러한 사이클로올레핀계 중합체의 합성 방법은 종래 공지이다.
환상 올레핀계 화합물로서는, 예를 들면, 노르보르넨계 올레핀, 테트라사이클로도데센계 올레핀, 디사이클로펜타디엔계 올레핀 및, 이들 유도체를 들 수 있다. 상기 유도체로서는, 예를 들면, 알킬기, 알킬리덴기, 아르알킬기, 사이클로알킬기, 하이드록시기, 알콕시기, 아세틸기, 시아노기, 아미드기, 이미드기, 실릴기, 방향환, 에테르 결합 및, 에스테르 결합 등에 의한 치환 유도체를 들 수 있다.
상기 유도체에서의 각 기의 바람직한 탄소수는, 이하와 같다: 알킬기의 탄소수는, 바람직하게는 1∼20, 보다 바람직하게는 1∼10이다. 알킬리덴기의 탄소수는, 바람직하게는 1∼20, 보다 바람직하게는 1∼10이다. 아르알킬기의 탄소수는, 바람직하게는 7∼30, 보다 바람직하게는 7∼18이다. 사이클로알킬기의 탄소수는, 바람직하게는 3∼30, 보다 바람직하게는 3∼18이다. 알콕시기의 탄소수는, 바람직하게는 1∼10이다.
환상 올레핀계 화합물의 적합예로서, 식 (1)로 나타나는 화합물을 들 수 있다.
식 (1) 중의 R1∼R3은 이하와 같다: R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 또는 알킬기이다. R3은 각각 독립적으로 수소, 알킬기, 사이클로알킬기, 아릴기, 아르알킬기, 알콕시기, 알콕시카보닐기, 알데하이드기, 아세틸기, 니트릴기이다. 또한, 2개의 R3이 서로 결합하여 환 구조(예: 지환)를 형성해도 좋고, 예를 들면 당해 지환이 R3으로서 예시한 상기 기를 치환기로서 가져도 좋다.
식 (1)에서의 각 기의 바람직한 탄소수는, 이하와 같다: 알킬기의 탄소수는, 바람직하게는 탄소수 1∼20, 보다 바람직하게는 1∼10이다. 사이클로알킬기의 탄소수는, 바람직하게는 3∼30, 보다 바람직하게는 3∼18이다. 아릴기의 탄소수는, 바람직하게는 6∼18이다. 아르알킬기의 탄소수는, 바람직하게는 7∼30, 보다 바람직하게는 7∼18이다. 알콕시기의 탄소수는, 바람직하게는 1∼10이다. 알콕시카보닐기의 탄소수는, 바람직하게는 1∼11이다.
비환상 올레핀계 화합물로서는, 탄소수 2∼20, 바람직하게는 2∼10의 직쇄상 또는 분기쇄상의 올레핀을 들 수 있고, 보다 바람직하게는 에틸렌, 프로필렌, 부텐이며, 특히 바람직하게는 에틸렌이다.
《부가 공중합체》
환상 올레핀계 화합물과 비환상 올레핀계 화합물과의 부가 공중합체는, 예를 들면, 식 (Ⅰ)로 나타나는 구성 단위와, 비환상 올레핀계 화합물에 유래하는 구성 단위(비환상 올레핀의 중합성 이중 결합의 반응에 기초하는 구성 단위)를 갖는 중합체이다.
식 (Ⅰ) 중의 R1∼R3은, 식 (1) 중의 동일 기호와 동일한 의미이다.
부가 공중합체의 시판품으로서는, 예를 들면, TOPAS ADVANCED POLYMERS사 제조의 「TOPAS(토파스)」, 미츠이 카가쿠(주) 제조의 「APEL(아펠)」을 들 수 있다.
《개환
메타세시스
중합체 및 그 수소
첨가체
》
1종 또는 2종 이상의 환상 올레핀계 화합물의 개환 메타세시스 중합체는, 예를 들면, 식 (Ⅱ)로 나타나는 구성 단위를 갖는 중합체이며, 상기 개환 메타세시스 중합체를 수소화하여 얻어지는 중합체는, 예를 들면, 식 (Ⅲ)으로 나타나는 구성 단위를 갖는 중합체이다.
식 (Ⅱ) 및 (Ⅲ) 중의 R1∼R3은, 식 (1) 중의 동일 기호와 동일한 의미이다.
개환 메타세시스 중합체의 시판품으로서는, 예를 들면, 니혼 제온(주) 제조의 「ZEONOR(제오노아)」나 「ZEONEX(제오넥스)」, JSR(주) 제조의 「ARTON(아르톤)」을 들 수 있다.
사이클로올레핀계 중합체 (A)의 겔 투과 크로마토그래피(GPC)법에 의해 측정되는 중량 평균 분자량(Mw)은, 폴리스티렌 환산으로, 통상 10,000∼100,000, 바람직하게는 30,000∼100,000이다. 사이클로올레핀계 중합체 (A)의 겔 투과 크로마토그래피(GPC)법에 의해 측정되는 수평균 분자량을 Mn으로 할 때, Mw/Mn으로 나타나는 분자량 분포는, 통상 2∼4, 바람직하게는 3∼4이다.
〈열가소성 수지 (L)〉
본 발명의 가고정용 조성물 (Ⅰ)은, 사이클로올레핀계 중합체 (A) 이외의 열가소성 수지 (L)을 함유해도 좋다.
열가소성 수지 (L)로서는, 예를 들면, 석유 수지, 노볼락 수지 및, 이들 혼합물을 들 수 있다. 이들 중에서도, 사이클로올레핀계 중합체 (A)와의 상용성을 컨트롤하는 것이 용이하기 때문에, 석유 수지가 바람직하다.
열가소성 수지 (L)을 이용하는 경우, 본 발명의 가고정용 조성물 (Ⅰ) 중의 당해 수지 (L)의 함유량은, 사이클로올레핀계 중합체 (A) 100질량부에 대하여, 바람직하게는 0.1∼150질량부, 보다 바람직하게는 0.5∼100질량부, 특히 바람직하게는 1∼80질량부이다. 열가소성 수지 (L)의 함유량이 상기 범위에 있으면, 지지체와 기재를 가고정할 때의 온도의 저온화의 점이나, 반도체 웨이퍼 등의 기재를 가공이나 이동할 때에 있어서, 지지체로부터 기재가 어긋나 움직이지 않도록 하는 점에서 바람직하다.
《석유 수지》
열가소성 수지 (L)의 적합예인 석유 수지로서는, 예를 들면, C5계 석유 수지, C9계 석유 수지, C5계/C9계 혼합 석유 수지, 사이클로펜타디엔계 수지, 비닐 치환 방향족 화합물의 중합체, 올레핀과 비닐 치환 방향족 화합물과의 공중합체, 사이클로펜타디엔계 화합물과 비닐 치환 방향족 화합물과의 공중합체, 이들 수소 첨가물 및, 이들 혼합물을 들 수 있다. 이들 중에서도, C5계 석유 수지, C9계 석유 수지, C5계/C9계 혼합 석유 수지, 사이클로펜타디엔계 수지, 비닐 치환 방향족 화합물의 중합체, 이들 수소 첨가물 및, 이들 혼합물이 바람직하다. C5계 석유 수지로서는 지방족계 수지가 바람직하고, C9계 석유 수지로서는 지환족계 수지가 바람직하다. 이들 중에서도, C9계 석유 수지, 사이클로펜타디엔계 수지, 이들 수소 첨가물 및, 이들 혼합물이 특히 바람직하다.
석유 수지의 GPC법에 의해 측정되는 중량 평균 분자량(Mw)은, 폴리스티렌 환산으로, 통상 20000 이하, 바람직하게는 100∼20000, 더욱 바람직하게는 200∼10000, 특히 바람직하게는 300∼5000이다.
《
노볼락
수지》
열가소성 수지 (L)의 적합예인 노볼락 수지는, 예를 들면, 페놀류와 알데하이드류를 촉매(예: 옥살산)의 존재하에서 축합시킴으로써 얻을 수 있다.
페놀류로서는, 예를 들면, 페놀, o-크레졸, m-크레졸, p-크레졸, o-에틸페놀, m-에틸페놀, p-에틸페놀, o-부틸페놀, m-부틸페놀, p-부틸페놀, 2,3-자일레놀, 2,4-자일레놀, 2,5-자일레놀, 2,6-자일레놀, 3,4-자일레놀, 3,5-자일레놀, 2,3,5-트리메틸페놀, 3,4,5-트리메틸페놀, 카테콜, 레졸시놀, 피로갈롤, α-나프톨, β-나프톨을 들 수 있다.
알데하이드류로서는, 예를 들면, 포름알데하이드, 파라포름알데하이드, 아세트알데하이드, 벤즈알데하이드를 들 수 있다.
노볼락 수지의 바람직한 구체예로서는, 페놀/포름알데하이드 축합 노볼락 수지, 크레졸/포름알데하이드 축합 노볼락 수지, 페놀-나프톨/포름알데하이드 축합 노볼락 수지를 들 수 있다.
노볼락 수지의 GPC에 의해 측정되는 중량 평균 분자량(Mw)은, 폴리스티렌 환산으로, 통상 2000 이상, 바람직하게는 2000∼20000이다. 노볼락 수지의 GPC법에 의해 측정되는 수평균 분자량을 Mn으로 할 때, Mw/Mn으로 나타나는 분자량 분포는, 통상 1∼10, 바람직하게는 1.5∼5이다.
〈화합물 (B)〉
화합물 (B)는, 구조 (b1)과 구조 (b2)를 갖는다.
《구조 (
b1
)》
구조 (b1)은, 디아릴실리콘 구조, 디알킬실리콘 구조, 불소화 알킬 구조, 불소화 알케닐 구조 및 탄소수 8 이상의 알킬 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조이다. 구조 (b1)은 비교적 낮은 쌍극자 모멘트를 갖는 점에서, 화합물 (B)와 사이클로올레핀계 중합체 (A)를 양호하게 혼화할 수 있다.
디아릴실리콘 구조는, 예를 들면, 식 (b1-1), (b1-1')로 나타난다.
식 (b1-1) 중, Ar1 및 Ar2는, 각각 독립적으로, 탄소수 6∼15의 아릴기, 바람직하게는 탄소수 6∼10의 아릴기이다. 식 (b1-1') 중, Ar1은, 탄소수 6∼15의 아릴기, 바람직하게는 탄소수 6∼10의 아릴기이고, Ar2'는, 탄소수 6∼15의 아릴렌기, 바람직하게는 탄소수 6∼10의 아릴렌기이며, *는, 폴리옥시알킬렌 구조 등의 구조 (b2)와의 결합손이다.
디알킬실리콘 구조는, 예를 들면, 식 (b1-2), (b1-2')로 나타난다.
식 (b1-2) 중, R1 및 R2는, 각각 독립적으로, 탄소수 1∼30의 알킬기, 바람직하게는 탄소수 1∼20의 알킬기이다. 식 (b1-2') 중, R1은, 탄소수 1∼30의 알킬기, 바람직하게는 탄소수 1∼20의 알킬기이고, R2'는, 탄소수 1∼30의 알킬렌기, 바람직하게는 탄소수 1∼20의 알킬렌기이며, *는, 폴리옥시알킬렌 구조 등의 구조 (b2)와의 결합손이다.
불소화 알킬 구조는, 예를 들면, 탄소수 1∼30, 바람직하게는 1∼20의 불소화 알킬기(알킬기의 1 또는 2 이상의 수소가 불소로 치환된 기)이고, 특히 바람직하게는 퍼플루오로알킬기이다.
불소화 알케닐 구조는, 예를 들면, 탄소수 3∼25, 바람직하게는 5∼20의 불소화 알케닐기(알케닐기의 1 또는 2 이상의 수소가 불소로 치환된 기)이고, 특히 바람직하게는 식 (b1-3) 또는 (b1-4)로 나타나는 기 등의 퍼플루오로알케닐기이다.
알킬 구조는, 예를 들면, 탄소수 8 이상, 바람직하게는 8∼40의 알킬기이고, 구체적으로는, 데카닐기, 옥틸기를 들 수 있다.
《구조 (
b2
)》
구조 (b2)는, 폴리옥시알킬렌 구조, 인산기(H2PO4-)를 갖는 구조 및, 술포기(-SO3H)를 갖는 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조이다. 구조 (b2)는 비교적 높은 쌍극자 모멘트를 갖는 점에서, 이 구조 (b2)와 비교적 낮은 쌍극자 모멘트를 갖는 구조 (b1)을 갖는 화합물 (B)는, 가고정재의 공기 측에 편재할 수 있다.
폴리옥시알킬렌 구조는, 예를 들면, 식 -(A-O)n-(식 중, A는 탄소수 1∼20의 알킬렌기, 바람직하게는 탄소수 1∼12의 알킬렌기이고, n은 2∼50, 바람직하게는 2∼40의 정수임)으로 나타나는 기이다.
《화합물 (B)의
구체예
》
이하, 화합물 (B)의 구체예를 나타낸다.
디알킬실리콘 구조 또는 디아릴실리콘 구조와 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물로서는, 예를 들면, 폴리플로(POLYFLOW) KL-245, KL-270, KL-700(쿄에이샤 카가쿠(주) 제조), TEGO WET 270(에보닉·데구사·재팬(주) 제조), 하기식 (B1)(특히 하기식 (B2))로 나타나는 화합물 등의 폴리에테르 변성 폴리실록산을 들 수 있다.
식 (B1) 중, R은, 탄소수 6∼15의 아릴기 또는 탄소수 1∼30의 알킬기이고, R'는 탄소수 6∼15의 아릴렌기 또는 탄소수 1∼30의 알킬렌기이고, A는 탄소수 1∼20의 알킬렌기이고, Ra는 수소 원자 또는 탄소수 1∼5의 알킬기이고, n은 2∼50의 정수이며, x 및 y는, 각각 독립적으로 2∼100의 정수이다.
식 (B2) 중, Ra는 수소 원자 또는 탄소수 1∼5의 알킬기이고, n은 2∼20의 정수이며, x 및 y는, 각각 독립적으로 2∼100의 정수이다.
식 (B2)로 나타나는 화합물의 시판품으로서는, 예를 들면, SH28PA, SH30PA, SH-8400, SH-190, SH-193, SF-8428(토레·다우코닝(주) 제조)을 들 수 있다.
불소화 알킬 구조 또는 불소화 알케닐 구조와, 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물 (B)로서는, 예를 들면, 디글리세린에틸렌옥사이드 부가물 퍼플루오로노네닐에테르, 하이드록시 가교 플루오로폴리에테르를 들 수 있다. 또한, 시판품으로서는, 예를 들면, 상품명 「PolyFox PF-151N」(오므노바 솔루션즈사 제조), 프터젠트(FTERGENT) 209F, NBX-15(네오스(주) 제조)를 들 수 있다.
탄소수 8 이상의 알킬 구조와, 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물 (B)로서는, 예를 들면, 상품명 「SY 글리스타(Glyster) ML750」(사카모토 야쿠힌 코교(주) 제조)을 들 수 있다.
인산기 또는 술포기를 갖는 구조를 갖는 화합물 (B)로서는, 예를 들면, 퍼플루오로옥탄술폰산을 들 수 있다. 또한, 시판품으로서는, 예를 들면, 상품명 「메가팩(MEGAFACE)」시리즈(DIC사 제조)를 들 수 있다.
이들 중에서도, 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물 (B)가, 가고정재 (Ⅰ)의 기재면에 대하여 대략 수직 방향에 대한 접착력을 저하시키는 효과가 우수한 점에서 바람직하다. 보다 바람직하게는, 디알킬실리콘 구조, 불소화 알케닐 구조 및 탄소수 8 이상의 알킬 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조와, 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물이다.
본 발명의 가고정용 조성물 (Ⅰ)에 있어서, 화합물 (B)의 함유량은, 가고정용 조성물 (Ⅰ)의 전체 고형분 100질량%에 대하여, 통상 0.001∼10질량%, 바람직하게는 0.01∼8질량%, 보다 바람직하게는 0.03∼6질량%이다. 화합물 (B)의 함유량이 상기 하한값 이상이면, 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 기재 또는 지지체를 끌어 올리는 힘에 대하여 가고정재의 접착력이 작아지는 것에 대하여, 기재면에 대하여 대략 수평 방향으로 부가되는 힘에 대하여 가고정재의 접착력을 유지할 수 있다. 화합물 (B)를 상기 범위 내에서 이용하면, 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 기재 또는 지지체를 끌어 올리는 힘에 대한 가고정재의 접착력이 충분히 저하되어, 기재의 파손을 수반하는 일 없이, 박리할 수 있다.
2-2.
가고정용
조성물 (Ⅱ)
가고정용 조성물 (Ⅱ)는, 화합물 (B)를 실질적으로 함유하지 않고, 바람직하게는 사이클로올레핀계 중합체 (A)를 함유하고, 화합물 (B)를 실질적으로 함유하지 않는다.
가고정용 조성물 (Ⅱ)에 있어서, 화합물 (B)의 함유량은, 가고정용 조성물 (Ⅱ)의 전체 고형분 100질량%에 대하여, 통상 0.0005질량% 이하, 보다 바람직하게는 0.0001질량% 이하, 특히 바람직하게는 0질량%이다. 또한, 가고정용 조성물 (Ⅱ)가 사이클로올레핀계 중합체 (A)를 함유하는 경우, 화합물 (B)의 함유량은, 사이클로올레핀계 중합체 (A) 100질량부에 대하여, 통상 0.0005질량부 미만, 바람직하게는 0.0001질량부 미만, 특히 바람직하게는 0질량부이다.
또한, 가고정용 조성물 (Ⅱ)는, 사이클로올레핀계 중합체 (A)와 함께, 전술한 열가소성 수지 (L)을 함유해도 좋다. 열가소성 수지 (L)을 이용하는 경우, 가고정용 조성물 (Ⅱ) 중의 당해 수지 (L)의 함유량은, 사이클로올레핀계 중합체 (A) 100질량부에 대하여, 바람직하게는 0.1∼150질량부, 보다 바람직하게는 0.5∼100질량부, 특히 바람직하게는 1∼80질량부이다. 열가소성 수지 (L)의 함유량이 상기 범위에 있으면, 지지체와 기재를 가고정할 때의 온도의 저온화의 점이나, 반도체 웨이퍼 등의 기재를 가공이나 이동할 때에 있어서, 지지체로부터 기재가 어긋나 움직이지 않도록 하는 점에서 바람직하다.
가고정용 조성물 (Ⅱ)에 있어서, 사이클로올레핀계 중합체 (A)나 열가소성 수지 (L)의 구체예 및 바람직한 예는, 「2-1. 가고정용 조성물 (Ⅰ)」의 란에서 설명한 바와 같다.
2-3.
가고정용
조성물 (Ⅰ) 및 (Ⅱ)의 조제
가고정용 조성물 (Ⅰ) 및 (Ⅱ)의 조제에는, 열가소성 수지의 가공에 이용하는 공지의 장치, 예를 들면, 2축 압출기, 단축 압출기, 연속 니더, 롤 혼련기, 가압 니더, 밴버리 믹서를 이용할 수 있다.
가고정용 조성물 (Ⅰ) 및 (Ⅱ)의 조제에는, 당해 조성물의 점도를 도포에 적절한 범위로 설정하는 점에서, 용제를 이용해도 좋다. 용제로서는, 예를 들면, 리모넨, 메시틸렌, 디펜텐, 피넨, 바이사이클로헥실, 사이클로도데센, 1-tert-부틸-3,5-디메틸벤젠, 부틸사이클로헥산, 사이클로옥탄, 사이클로헵탄, 사이클로헥산, 메틸사이클로헥산 등의 탄화 수소류, 아니솔, 프로필렌글리콜모노메틸에테르, 디프로필렌글리콜메틸에테르, 디에틸렌글리콜모노에틸에테르, 디글라임 등의 알코올/에테르류, 탄산 에틸렌, 아세트산 에틸, 아세트산 N-부틸, 락트산 에틸, 3-에톡시프로피온산 에틸, 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트, 디에틸렌글리콜모노에틸에테르아세테이트, 탄산 프로필렌, γ-부티로락톤 등의 에스테르/락톤류, 사이클로펜탄온, 사이클로헥산온, 메틸이소부틸케톤, 2-헵탄온 등의 케톤류, N-메틸-2-피롤리디논 등의 아미드/락탐류를 들 수 있다.
가고정용 조성물 (Ⅰ) 및 (Ⅱ)가 용제를 함유함으로써, 이들 가고정용 조성물의 점도를 조정하는 것이 용이해지고, 따라서 기재 또는 지지체 등 상에 가고정재를 형성하는 것이 용이해진다. 예를 들면, 용제는, 가고정용 조성물 (Ⅰ) 및(Ⅱ)의 용제 이외의 전체 성분의 합계 농도가, 통상 5∼70질량%, 보다 바람직하게는 15∼50질량%가 되는 범위에서 이용할 수 있다.
또한, 가고정용 조성물 (Ⅰ) 및 (Ⅱ)는, 필요에 따라서, 산화 알루미늄, 산화 지르코늄, 산화 티탄, 산화 규소 등의 금속 산화물 입자, 산화 방지제, 중합 금지제, 자외선 흡수제, 밀착조제, 폴리스티렌 가교 입자를 함유해도 좋다.
3. 기재의 처리 방법
본 발명의 기재의 처리 방법은,〈1〉 지지체 상에, 본 발명의 가고정재 (Ⅰ)을 적어도 갖는 가고정재를 개재하여 기재를 가고정함으로써, 적층체를 얻는 공정,〈2〉 상기 기재를 가공하고, 및/또는 상기 적층체를 이동하는 공정, 그리고 〈3〉 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로, 상기 기재 또는 상기 지지체에 힘을 부가함으로써, 기재를 지지체로부터 박리하는 공정을 이 순서로 갖는다.
이하, 상기 각 공정을 각각, 공정 〈1〉, 공정 〈2〉, 공정 〈3〉이라고도 한다.
3-1. 공정 〈1〉
공정 〈1〉에서는, 예를 들면, (1-1) 지지체 및/또는 기재의 표면에, 본 발명의 가고정재 (Ⅰ)을 적어도 포함하는 가고정재를 형성하고, 상기 가고정재를 개재하여 기재와 지지체를 접합함으로써, 기재를 지지체 상에 가고정할 수 있다. 또한, (1-2) 지지체의 표면에, 본 발명의 가고정재 (Ⅰ)을 적어도 포함하는 가고정재를 형성하고, 상기 가고정재 상에 기재를 형성함으로써, 기재를 지지체 상에 가고정할 수도 있다. 기재는, 필요에 따라서 표면 처리되어 있어도 좋다.
전술의 가고정재의 형성 방법으로서는, 예를 들면, (ⅰ) 가고정재의 층을, 지지체 상 및/또는 기재 상에 직접 형성하는 방법, (ⅱ) 가고정재의 층을, 이형(離型) 처리가 시행된 PET(Polyethylene Terephthalate) 필름 상에 일정 막두께로 성막한 후, 지지체 및/또는 기재에 라미네이트 방식에 의해 전사(轉寫)하는 방법을 들 수 있다. 막두께 균일성의 점에서, 상기 (ⅰ)의 방법이 바람직하다.
가고정재의 층을 형성하는 가고정용 조성물의 도포 방법으로서는, 예를 들면, 스핀 코팅법, 잉크젯법을 들 수 있다. 스핀 코팅법에서는, 예를 들면, 회전 속도가 300∼3,500rpm, 바람직하게는 500∼1,500rpm, 가속도가 500∼15,000rpm/초, 회전 시간이 30∼300초라는 조건 아래, 가고정용 조성물을 스핀 코팅하는 방법을 들 수 있다.
가고정용 조성물을 도포하여 도막을 형성한 후는, 예를 들면, 핫 플레이트 등으로 가열하여, 용제를 증발시킬 수 있다. 가열의 조건은, 예를 들면, 온도가 통상 150∼275℃, 바람직하게는 150∼260℃이고, 시간이 통상 2∼15분 , 보다 바람직하게는 3∼10분이다.
상기 (ⅰ) 방법에 있어서, 기재와 지지체를 접합하는 방법으로서는, 예를 들면, 기재 및 지지체의 어느 한쪽 또는 양쪽에 가고정재의 층을 형성하여, 양자를 접합하는 방법을 들 수 있다. 이때의 온도는, 가고정용 조성물의 함유 성분, 도포 방법 등에 따라서 적절하게 선택된다. 이렇게 하여, 기재가 지지체 상에 가고정재를 개재하여 강고하게 보존유지된다. 기재와 지지체와의 압착 조건은, 예를 들면, 150∼300℃에서 1∼5분간, 0.01∼5㎫의 힘을 부가함으로써 행하면 좋다.
가공(이동) 대상물인 상기 기재로서는, 예를 들면, 반도체 웨이퍼, 유리 기판, 수지 기판, 금속 기판, 금속박, 연마 패드, 수지 도막을 들 수 있다. 반도체 웨이퍼에는, 통상은 범프나 배선, 절연막 등이 형성되어 있다. 수지 도막으로서는, 예를 들면, 유기 성분을 주성분으로서 함유하는 층을 들 수 있고; 구체적으로는, 감광성 재료로 형성되는 감광성 수지층, 절연성 재료로 형성되는 절연성 수지층, 감광성 절연 수지 재료로 형성되는 감광성 절연 수지층 등을 들 수 있다. 지지체로서는, 예를 들면, 유리 기판이나 실리콘 웨이퍼 등 취급이 용이하고 그리고 단단하며 평탄한 면을 갖는 것을 들 수 있다.
본 발명의 기재의 처리 방법은, 범프를 갖는 반도체 웨이퍼 등, 특히, 내열성이 부족한 필러 범프(예: 구리 부분과 땜납 부분으로 이루어지는 필러 범프)를 갖는 반도체 웨이퍼 등에 대해서도 적용할 수 있다. 특히, 범프의 애스펙트비(높이/최대 가로폭)가 0.8 이상일 때, 기재를 지지체로부터 박리할 때의 범프의 파손을 방지한다는 효과가, 종래의 방법에 비해 현저하게 나타난다.
가고정재의 층을 기재 상에 형성할 때에 있어서, 가고정재의 면 내로의 퍼짐을 균일하게 하기 위해, 기재 표면을 미리 표면 처리할 수도 있다. 표면 처리의 방법으로서는, 기재 표면에 미리 표면 처리제를 도포하는 방법 등을 들 수 있다.
상기 표면 처리제로서는, 예를 들면, 3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, 2-아미노프로필트리메톡시실란, 2-아미노프로필트리에톡시실란, N-(2-아미노에틸)-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-(2-아미노에틸)-3-아미노프로필메틸디메톡시실란, 3-우레이도프로필트리메톡시실란, 3-우레이도프로필트리에톡시실란, N-에톡시카보닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-에톡시카보닐-3-아미노프로필트리에톡시실란, N-트리에톡시실릴프로필트리에틸렌트리아민, N-트리메톡시실릴프로필트리에틸렌트리아민, 10-트리메톡시실릴-1,4,7-트리아자데칸, 10-트리에톡시실릴-1,4,7-트리아자데칸, 9-트리메톡시실릴-3,6-디아자노닐아세테이트, 9-트리에톡시실릴-3,6-디아자노닐아세테이트, N-벤질-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-벤질-3-아미노프로필트리에톡시실란, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-페닐-3-아미노프로필트리에톡시실란, N-비스(옥시에틸렌)-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-비스(옥시에틸렌)-3-아미노프로필트리에톡시실란, 헥사메틸디실라잔 등의 커플링제를 들 수 있다.
공정 (1)에서 형성되는 적층체의 일 예를 도 2에 나타낸다. 이 적층체(40)는, 지지체(20)와, 지지체(20) 상에 형성된 가고정재(30)(가고정재 (Ⅰ)로 이루어지는 층)와, 가고정재(30)에 의해 지지체(20)에 가고정된, 범프(11)를 갖는 기재(10)를 갖는다.
공정 (1)에서 형성되는 적층체의 예를 도 3에 나타낸다. 이 적층체(40)는, 지지체(20)와, 지지체(20) 상에 형성된 가고정재(30)와, 가고정재(30)에 의해 지지체(20)에 가고정된, 범프(11)를 갖는 기재(10)를 갖고, 가고정재(30)가, 지지체(20)에 접하는 가고정재 (Ⅰ)로 이루어지는 층(31)과, 기재(10)에 접하는 가고정재 (Ⅱ)로 이루어지는 층(32)을 갖는다.
3-2. 공정〈2〉
공정 〈2〉는, 상기와 같이 지지체 상에 가고정된 기재를 가공하고, 및/또는 얻어진 적층체를 이동하는 공정이다. 이동 공정은, 기재(예: 반도체 웨이퍼)를 어느 장치로부터 다른 장치로 지지체와 함께 이동하는 공정이다. 또한, 상기와 같이 하여 지지체 상에 가고정된 기재의 가공 처리로서는, 예를 들면, 기재의 박막화(예: 이면 연삭); 에칭 가공, 스퍼터막의 형성, 도금 처리 및 도금 리플로우 처리로부터 선택되는 1 이상의 처리를 포함하는 포토 퍼블리케이션; 그리고 다이싱을 들 수 있다. 이들 중에서도, 전단력이 가고정재에 주로 가해지는 처리인, 기재의 박막화라도, 본 발명은 적용 가능하다.
또한, 포토 퍼블리케이션에 있어서는, 도금 리플로우 처리 등에 대한 내성(내열성)이 필요하다. 전술한 바와 같이, 본 발명의 가고정재를 이용한 기재의 처리 방법은, 내열성의 점에서 우수하다.
기재의 가공 처리는, 가고정재의 보존유지력이 상실되지 않을 온도에서 행하면 특별히 한정되지 않는다. 본 발명에서는, 상기 가고정재의 층이, 저온 및 고온 환경하에 있어서도 가공 처리시에 기재를 보존유지(또는 보호)할 수 있는 보존유지력을 갖고 있다.
3-3. 공정〈3〉
기재의 가공 처리 또는 이동 후는, 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로, 기재 또는 지지체에 힘을 부가함으로써, 기재를 지지체로부터 박리한다. 본 발명에서는, 도 4에 나타내는 바와 같이 기재면에 대하여 대략 평행 방향으로 힘을 부가하여 기재 또는 지지체를 박리하는 것이 아니라, 도 1에 나타내는 바와 같이 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 힘을 부가하여 기재 또는 지지체를 박리한다.
기재 또는 지지체의 박리를 기재면에 대하여 대략 평행 방향으로 행하는 경우, 즉 전단력에 의해 박리를 행하는 경우, 박리시에 기재가 갖는 범프에도 전단력이 가해져, 범프가 무너질 우려가 있다. 한편, 박리를 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 행함으로써, 박리시에 기재가 갖는 범프에 가해지는 전단력이 작아져, 범프의 무너짐을 방지할 수 있다. 이 점은, 특히 적층 칩의 제조에 있어서의 실장 공정에서는, 애스펙트비가 큰 범프(필러 범프)가 이용되기 때문에, 범프의 무너짐이 현저하게 나타나는 바, 본 발명에서는 이러한 무너짐을 방지할 수 있다.
본 발명에서는, 도 1에 나타내는 바와 같이, 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 힘을 부가한다. 본 발명에 있어서, 「기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 힘을 부가한다」란, 구체적으로는, 기재면에 대하여 수직인 축(z축)에 대하여, 통상 0°∼60°의 범위, 바람직하게는 0°∼45°의 범위, 보다 바람직하게는 0°∼30° 의 범위, 더욱 바람직하게는 0°∼5°의 범위, 더욱 바람직하게는 0°(기재면에 대하여 수직)의 방향으로 힘을 부가하는 것을 의미한다. 이와 같이 하여, 힘을 부가하고, 기재 또는 지지체를 박리한다. 상기 범위 내에서 힘을 부가함으로써, 기판을 파손하는 일 없이, 특히 범프를 파손하는 일 없이, 기재와 지지체를 박리할 수 있다.
기재 또는 지지체의 박리는, 통상 5∼100℃, 바람직하게는 10∼45℃, 더욱 바람직하게는 15∼30℃에서 행할 수 있다. 여기에서의 온도는, 지지체의 온도를 의미한다.
본 발명에서는, 전술한 바와 같이, 전단력이 주로 부가되는 가고정재의 중앙 부근(기재와 지지체의 중간 부근)에 화합물 (B)가 많이 포함되지 않기 때문에, 전단력에 대하여 충분한 내성을 갖는다. 한편, 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 힘이 부가된 경우, 가고정재에는, 화합물 (B)가 많이 포함되는 기재측 부근의 층 또는 지지체측 부근의 층이 존재하기 때문에, 당해 층으로부터 박리가 일어나기 쉽다. 즉, 박리 방향(힘을 부가하는 방향)이 기재면에 대하여 대략 평행 방향인 경우의 가고정재의 접착력에 비해, 대략 수직 방향인 경우의 가고정재의 접착력이 작기 때문에, 가고정재에 대하여 접착력을 저감하기 위한 고온 가열 처리를 특별히 행할 필요는 없고, 따라서 범프 등의 파손을 방지할 수 있다.
박리의 태양으로서는, 통상 0.01∼10000N/㎠, 바람직하게는 0.1∼3000N/㎠, 더욱 바람직하게는 0.5∼100N/㎠의 압력을, 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 부가하여, 기재 또는 지지체를 박리하는 방법을 들 수 있다. 박리 방식으로서는, 예를 들면, 기재 또는 지지체의 주변 가장자리를 들어 올려(당해 주변 가장자리의 일부 또는 전부를 가고정재로부터 박리하여), 기재면에 대하여 대략 수직 방향으로 힘을 가하면서, 기재 또는 지지체의 주변 가장자리로부터 중심을 향하여 순서대로 박리하는 방법(훅풀(hook pull) 방식)으로 행할 수 있다. 본 발명에서는, 이러한 박리력·박리 방법으로, 기재와 지지체를 박리할 수 있다.
또한, 박리를 할 때, 기재의 파손을 방지하기 위해, 기재의 지지체와의 가고정면과 반대의 면에 보강 테이프(예를 들면, 시판의 다이싱 테이프)를 붙여, 박리할 수 있다.
또한, 박리 후의 기재에 가고정용 조성물이 잔존하고 있는 경우는, 용제로 세정하여 제거할 수 있다. 세정 방법으로서는, 예를 들면, 기재를 세정액에 침지하는 방법, 기재에 세정액을 스프레이하는 방법, 기재를 세정액에 침지하면서 초음파를 가하는 방법을 들 수 있다. 세정액의 온도는 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 10∼80℃, 보다 바람직하게는 20∼50℃이다.
용제로서는, 예를 들면, 리모넨, 메시틸렌, 디펜텐, 피넨, 바이사이클로헥실, 사이클로도데센, 1-tert-부틸-3,5-디메틸벤젠, 부틸사이클로헥산, 사이클로옥탄, 사이클로헵탄, 사이클로헥산, 메틸사이클로헥산 등의 탄화 수소류, 아니솔, 프로필렌글리콜모노메틸에테르, 디프로필렌글리콜메틸에테르, 디에틸렌글리콜모노에틸에테르, 디글라임 등의 알코올/에테르류, 탄산 에틸렌, 아세트산 에틸, 아세트산 N-부틸, 락트산 에틸, 3-에톡시프로피온산 에틸, 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트, 디에틸렌글리콜모노에틸에테르아세테이트, 탄산 프로필렌, γ-부티로락톤 등의 에스테르/락톤류, 사이클로펜탄온, 사이클로헥산온, 메틸이소부틸케톤, 2-헵탄온 등의 케톤류, N-메틸-2-피롤리돈 등의 아미드/락탐류를 들 수 있다.
이상과 같이 하여, 기재를 지지체로부터 박리할 수 있다.
4. 반도체 장치
본 발명의 반도체 장치는, 본 발명의 기재의 처리 방법에 의해 얻어진다. 본 발명의 가고정재는, 반도체 장치(예: 반도체 소자)의 박리시에 용이하게 제거되기 때문에, 상기 반도체 장치는 가고정재에 의한 오염(예: 얼룩, 눌러붙음)이 매우 저감된 것으로 되어 있다. 또한, 본 발명의 반도체 장치는, 기재 자체나 기재가 갖는 각 부재(예: 범프)의 파손·손모가 매우 저감된 것으로 되어 있다.
[실시예]
이하, 본 발명을 실시예에 기초하여 더욱 구체적으로 설명하지만, 본 발명은 이들 실시예에 한정되지 않는다. 이하의 실시예 등의 기재에 있어서, 특별히 언급하지 않는 한, 「부」는 「질량부」를 나타낸다.
중합체나 수지의 중량 평균 분자량(Mw) 및 수평균 분자량(Mn)은, 예를 들면, 토소(주) 제조의 GPC 칼럼(G2000HXL 2개, G3000HXL 1개, G4000HXL 1개)을 사용하여, 측정했다.
[실시예 1A]
100부의 사이클로올레핀 중합체(상품명 「ARTON R5300」, JSR(주) 제조)와, 75부의 수소 첨가 C9계 석유 수지 (상품명 「알콘(ALCON) P-140」, 아라카와 카가쿠 코교(주) 제조)와, 0.1부의 디알킬실리콘 구조 및 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물 (B1)(상품명 「폴리플로 KL-700」, 쿄에이샤 카가쿠(주) 제조)을 25℃에서 혼합하여, 실시예 1A의 가고정용 조성물 1을 조제했다.
[실시예 2A∼9A 및 조제예 1A]
실시예 1A에 있어서, 배합 성분을 표 1에 기재된 바와 같이 변경한 것 이외는 실시예 1A와 동일하게 하여, 실시예 2A∼9A 및 조제예 1A의 가고정용 조성물 2∼10을 각각 조제했다.
이하, 실시예 또는 조제예에서 사용한 각 성분의 상세를 기재한다.
사이클로올레핀계
중합체 (A)
A1: 상품명 「ARTON R5300」, JSR(주) 제조
A2: 상품명 「ZEONEX 480R」, 니혼 제온(주) 제
수소 첨가 석유 수지: 상품명 「알콘 P-140」, 아라카와 카가쿠 코교(주) 제조
화합물 (B)
B1: 상품명 「폴리플로 KL-700」, 쿄에이샤 카가쿠(주) 제조,
디알킬실리콘 구조와 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물
B2: 상품명 「TEGO WET 270」, 에보닉·데구사·재팬(주) 제조,
디알킬실리콘 구조와 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물
B3: 상품명 「프터젠트 209F」, 네오스(주) 제조,
불소화 알케닐 구조와 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물
B4: 상품명 「SH28PA」, 토레·다우코닝(주) 제조,
디알킬실리콘 구조와 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물
B5: 상품명 「NBX-15」, 네오스(주) 제조,
불소화 알케닐 구조와 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물
B6: 상품명 「SY 글리스타 ML750」, 사카모토 야쿠힌 코교(주) 제조
탄소수 8 이상의 알킬 구조와 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물
첨가제: 상품명 「TINUVIN 479」, BASF사 제조
[실시예 1B]
복수의 범프가 설치된 4인치 실리콘 웨이퍼(기재) 상에, 가고정용 조성물(1)을 스핀 코팅법에 의해 도포하고, 핫 플레이트를 이용하여, 대기하, 160℃에서 5분간 가열하고, 이어서, 질소 분위기하, 230℃에서 10분간 가열하여, 두께 30㎛의 도막(가고정재)을 갖는 기판을 얻었다. 얻어진 기판을 세로 1㎝, 가로 1㎝로 절단하여, 가고정재를 갖는 기판(1)을 얻었다.
또한, 상기 범프는, 사이즈가 세로 20㎛, 가로 20㎛, 높이 20㎛이고, 실리콘 웨이퍼측의 하반은 구리로 이루어지는 필러부이며, 상반은 Sn-Ag 합금으로 이루어지는 땜납부를 갖는다.
전술의 기판(1)과 유리 기판(2㎝×2㎝의 정방형면을 갖는 유리 기판; 지지체)을, 가고정재를 개재하여 접합하고, 다이본더 장치를 이용하여, 180℃에서 5N의 힘을 60초간 가하고, 실리콘 웨이퍼와 유리 기판을 가고정재를 개재하여 가고정했다.
유리 기판과 가고정재와의 사이에 기포 없이 가고정되어 있는 것을 육안에 의해 확인할 수 있었다. 또한, 만능 본드 테스터(상품명 「데이지(DAGE) 4000」, 데이지사 제조)를 이용하여, 기재면에 대하여 평행 방향으로 전단력(500㎛/초의 속도, 23℃)을 가했지만, 200N/㎠의 힘을 가해도 실리콘 웨이퍼 및 유리 기판은 어긋나지 않고 보존유지(가고정)되어 있는 것을 확인할 수 있었다.
이어서, 가고정한 기판에 만능 본드 테스터(상품명 「데이지 4000」, 데이지 사 제조)를 이용하여, 기재면에 대하여 수직인 축(z축) 방향으로 훅풀 방식 (z축에 대하여 0°)으로 힘(500㎛/초의 속도, 23℃)을 가했다. 그 결과, 20N/㎠ 미만의 힘으로, 유리 기판을 박리할 수 있었다.
박리 후의 기판(1) 상의 가고정재 잔사를 메시틸렌으로 세정한 후, 범프의 상태를 육안으로 관찰했다. 그 결과, 범프에는 변형이 없고, 양호하게 박리를 행할 수 있었음을 알 수 있었다.
[실시예 2B∼9B 및 비교예 1B]
실시예 1B에 있어서, 표 2에 기재된 바와 같이 가고정용 조성물을 변경한 것 이외는 실시예 1B와 동일하게 했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
[실시예 10B]
실시예 1B에서 가고정한 기판에 만능 본드 테스터(상품명 「데이지 4000」, 데이지사 제조)를 이용하여, 기재면에 대하여 수직인 축(z축)에 대하여, 45° 방향으로 힘(500㎛/초의 속도, 23℃)을 가했다. 그 결과, 20N/㎠ 미만의 힘으로, 유리 기판을 박리할 수 있었다.
[비교예 2B]
실시예 1B에서 가고정한 기판에 만능 본드 테스터(상품명 「데이지 4000」, 데이지사 제조)를 이용하여, 기재면에 대하여 평행 방향으로 힘(500㎛/초의 속도, 230℃)을 가했다. 그 결과, 20N/㎠ 미만의 힘으로, 유리 기판을 박리할 수 있었다.
박리 후의 기판(1) 상의 가고정재 잔사를 메시틸렌으로 세정한 후, 범프 상태를 육안으로 관찰했다. 그 결과, 범프의 땜납부에 변형이 있어, 양호하게 박리를 행할 수 없었던 것을 알 수 있었다.
이상의 결과를 표 2에 나타낸다.
10 : 기재 (예: 실리콘 웨이퍼)
11 : 범프
20 : 지지체
30 : 가고정재
31 : 가고정재 (Ⅰ)
32 : 가고정재 (Ⅱ)
40 : 적층체
11 : 범프
20 : 지지체
30 : 가고정재
31 : 가고정재 (Ⅰ)
32 : 가고정재 (Ⅱ)
40 : 적층체
Claims (6)
- 〈1〉 지지체 상에,
(A) 사이클로올레핀계 중합체와,
(B) 디아릴실리콘 구조, 디알킬실리콘 구조, 불소화 알킬 구조, 불소화 알케닐 구조 및 탄소수 8 이상의 알킬 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조 (b1), 그리고 폴리옥시알킬렌 구조, 인산기를 갖는 구조 및 술포기를 갖는 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조 (b2)를 갖는 화합물
을 함유하는 가(假)고정재 (Ⅰ)을 적어도 포함하는 가고정재를 개재하여, 기재를 가고정함으로써, 적층체를 얻는 공정,
〈2〉 상기 기재를 가공하거나, 상기 적층체를 이동하거나, 또는 상기 기재를 가공 및 상기 적층체를 이동하는 공정, 그리고,
〈3〉 기재면에 대하여 수직인 축에 대하여 0°∼60°의 방향으로, 상기 기재 또는 상기 지지체에 힘을 부가함으로써, 기재를 지지체로부터 박리하는 공정
을 이 순서로 갖는 기재의 처리 방법. - 제1항에 있어서,
가고정재 (Ⅰ)에 있어서, 상기 화합물 (B)의 함유량이, 가고정재 (Ⅰ)의 전체 질량에 대하여 0.001∼10질량%인 기재의 처리 방법. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
가고정재 (Ⅰ)이, 상기 화합물 (B)로서, 디알킬실리콘 구조, 불소화 알케닐 구조 및 탄소수 8 이상의 알킬 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조와, 폴리옥시알킬렌 구조를 갖는 화합물을 함유하는 기재의 처리 방법. - (A) 사이클로올레핀계 중합체와,
(B) 디아릴실리콘 구조, 디알킬실리콘 구조, 불소화 알킬 구조, 불소화 알케닐 구조 및 탄소수 8 이상의 알킬 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조 (b1), 그리고 폴리옥시알킬렌 구조, 인산기를 갖는 구조 및 술포기를 갖는 구조로부터 선택되는 적어도 1종의 구조 (b2)를 갖는 화합물
을 함유하는 가고정용 조성물. - 삭제
- 삭제
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