KR101544317B1 - 반도체 나노입자를 포함하는 평면 페로브스카이트 태양전지 및 그의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 반도체 나노입자를 포함하는 평면 페로브스카이트 태양전지(Planar perovskite solar cells) 및 그의 제조 방법을 제공한다. 평면 페로브스카이트 태양전지는 기판 상에 순차 적층 된 투명 전극, 전자 추출 층, 광 활성 층, 정공 이동 층 및 금속 전극 층을 포함하고, 상기 전자 추출 층은 금속 산화물 박막 위에 반도체 나노입자를 갖는 것을 특징으로 한다. 본 발명에 따르면, 전력 변환 효율이 우수한 평면 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있다.
Description
본 발명은 반도체 나노입자를 이용한 평면 페로브스카이트 태양전지에 관한 것이다. 보다 상세하게는 전자 추출 층으로 형성 된 금속 산화물 박막 위에 반도체 나노입자를 형성시킨 평면 페로브스카이트 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
페로브스카이트 태양전지는 차세대 태양전지로서 고효율 저비용 용액공정이 가능하다는 큰 장점을 갖는다. 단일 소자의 전력 변환 효율이 15% 이상 될 정도이며 단가 또한 0.5$/W 정도로 매우 저렴하다. 또한 저온 공정의 페로브스카이트 태양전지도 개발되고 있어서 유연한 기판 위의 유연한 태양전지 제작이 가능하다.
일반적인 평면 페로브스카이트 태양전지의 구조는 도 1에 도시된 바와 같이 기판 (110)/ 투명 전극 (120)/ 전자 추출 층 (130)/ 광 활성 층 (150)/ 정공 추출 층 (160)/ 금속 전극 층 (170)으로 구성되며, 낮은 일함수를 갖는 ITO (Indium Tin Oxide) 또는 FTO(Fluorine doped Tin Oxide)를 투명전극 (120, 음극)으로, 높은 일함수를 갖는 Au 또는 Ag 등을 금속 전극 (170, 양극) 물질로 사용한다.
상기 광 활성 층 (150)은 페로브스카이트 구조를 갖는 결정성 광 흡수제로 구성되어 있다. 상기 광 활성 층은 엑시톤(exiton, 전자-정공 쌍)의 확산 거리(diffusion length)에 따라 두 가지로 나뉜다. 일반적으로 평면 페로브스카이트 태양전지에서는 엑시톤 확산 거리가 긴 CH3NH3IxPbCl3-x를 광 활성 층으로 사용한다.
현재 평면 페로브스카이트 태양전지에서 전자 추출층(130)으로 사용되는 금속 산화물의 경우 주로 이산화 타이타늄 (TiO2), 산화 아연 (ZnO) 등이 사용되는데, 이 경우 전자 이동도가 낮기 때문에 고효율 태양전지 제작에 어려움이 있다.
따라서 고효율 평면 페로브스카이트 태양전지의 구현을 위해서는 전자 추출층의 전자 이동도를 높이는 기술이 필수적으로 요구된다.
본 발명의 목적은 고효율 평면 페로브스카이트 태양전지를 제작하기 위함이다. 이를 위해 기존의 구조에서 전자 추출 층 위에 n-형 반도체 나노입자를 형성 함으로써 전자 이동을 증대시켜 전력 변환 효율이 향상된 평면 페로브스카이트 태양전지를 제조할 수 있다.
상기 기술적 과제를 해결하기 위해 본 발명의 일 측면은 투명 전극이 구비된 기판을 준비하는 단계, 투명 전극 위에 금속 산화물을 적층하는 단계, 금속 산화물 위에 반도체 나노입자를 적층하는 단계, 광 흡수층인 페로브스카이트 층을 적층하는 단계, 정공 수송 층을 적층하는 단계, 마지막으로 정공 수송 층 위에 금속 전극을 증착하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 반도체 나노입자를 포함하는 평면 페로브스카이트 태양전지를 제작하는 데에 있어서, 기판 위에 졸젤방법 (sol-gel)으로 금속 산화물을 형성하는 단계; 형성된 금속 산화물 층 위에 반도체 나노입자 용액을 도포하여 나노입자 박막을 형성하는 단계; 상기 나노입자 박막에 페로브스카이트 용액을 도포하여 광 흡수층을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지 소자 제작 방법을 제공할 수 있다.
본 발명에서 상술했듯이 반도체 나노입자를 금속 산화물 위에 형성시켰을 경우 기존의 반도체 나노입자가 없는 평면 페로브스카이트 태양전지 대비 10% 향상된 전류 밀도를 얻을 수 있다.
따라서 태양전지의 효율은 다른 요소들이 동일 하다는 가정하에 전류밀도에 비례하므로 약 10% 향상된 전력 변환 효율을 얻을 수 있다.
도 1은 평면 페로브스카이트 태양전지의 단면도이다.
도 2는 사지상형의 CdSe 나노입자(140)를 포함하는 평면 페로브스카이트 태양전지의 단면도이다.
도 3은 전자 추출층 (130) 위에 사지상형의 CdSe 나노입자(140)가 형성된 주사전자현미경 이미지이다.
도 4는 사지상형의 CdSe 나노입자(140)가 형성된 광 활성 층 (150)과 형성되지 않은 광 활성 층 (150)의 흡수 스펙트럼이다.
도 5는 사지상형의 CdSe 나노입자(140)가 형성된 평면 페로브스카이트 태양전지와 형성되지 않은 태양전지의 전류 전압 특성이다.
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본 명세서에 개시된 기술에 대해 도면을 참조하여 상세하게 설명하고자 한다. 도면에서 달리 명시하지 않는 한, 도면의 유사한 참조 번호들은 유사한 구성 요소들을 나타낸다. 또한 도면에 기재되는 구성요소들은 다양하게 다른 구성으로 배열되고, 치환되고, 결합되고, 도안될 수 있으며, 이것들의 모두는 명백하게 예상되며, 본 개시의 일부를 형성하고 있음을 용이하게 이해할 수 있을 것이다.
(실시 예)
도2는 반도체 나노입자 중에서도 사지상형(tetrapod)의 형태를 가지는 나노입자를 적용한 평면 페로브스카이트 태양전지의 단면도를 나타낸다. 반도체 나노입자가 적용된 평면 페로브스카이트 태양전지는 기판 (110) 위에 투명 전극 (120) / 전자 추출 층 (130)/ 사지상형의 나노입자 (140)/ 광 활성 층 (150)/ 정공 추출 층 (160)/ 금속 전극 (170) 의 순으로 적층되어 있다.
기판 (110)은 용도에 따라 실리콘, 플라스틱, 종이, 세라믹, 유리 등 다양하게 바꿀 수 있으며 본 실시 예 에서는 0.7mm의 유리 기판을 사용하였다.
투명 전극 (120)은 투과도가 높고 저항이 작아서 전류가 잘 흐르는 인듐틴옥사이드 (Indium Tin Oxide, ITO), 불소도핑주석산화물(Fluorine doped Tin Oxide, FTO), 은 나노선(Silver nanowire) 등의 물질로 구성된다. 본 실시 예 에서는 저항이 10~15 Ω/□, 두께는 150nm인 인듐틴옥사이드를 사용하였다.
투명 전극 (120)이 패턴(pattern)되어 올라간 기판 (110)은 아세톤 (Acetone), 이소프로필알코올 (Isopropyl alcohol, IPA), 증류수 (DI water)로 각각 15분씩 초음파 세척하였다. 이 후 120℃ 정도의 오븐에 30분이상 보관하여 기판에 남아있는 용매를 건조하였다.
상기 세척된 투명 전극 (120)위에 전자 추출 층 (130)을 적층한다. 전자 추출 층 (130)으로는 통상적으로 금속 산화물 계열 또는 유기물, 유무기 합성물을 사용할 수 있다. 구체적으로 이산화 타이타늄 (TiO2), 산화아연 (ZnO), 이산화주석(SnO2) 등이 있다. 본 실시 예 에서는 졸젤방법을 통한 이산화 타이타늄(TiO2)을 사용하였다. 이산화 타이타늄 (TiO2)의 선구체 용액을 만들기 위해서는 4.75ml의 에탄올 (Ethanol) 또는 부탄올 (1-buthanol)과 이산화 타이타늄 (Titanium isoproxide acac) 0.25ml를 섞는다.
이렇게 만든 이산화 타이타늄의 선구체 용액을 2500rpm 30초로 스핀코팅하고, 공기 중에서 125℃ 5분 열처리를 한다. 위의 과정을 두 번 반복한 후 퍼니스(furnace)를 이용해서 450℃ 2시간 열처리를 하여 이산화 타이타늄 박막을 형성한다.
이상과 같이 형성된 전자 추출 층 위에 n-형 또는 p-형의 비등방성 반도체 나노입자를 도포한다. 도포 후 열처리 및/또는 세척을 하여 고정할 수 있다. 본 실시 예에서는 클로로포름(Chloroform)에 분산된 사지상형 형태의 CdSe 나노입자 용액을 스핀코팅하여 나노입자 박막을 형성하고, 150℃ 20분 열처리를 통해 금속 산화물 층 위에 고정시켰다. 그 후 에탄올로 2회 세척하여 나노입자 박막에서 유기물을 제거하고, 120℃ 10분 열처리를 통해 남아있는 용매를 제거한다. 박막 상태의 나노입자에 대한 전기적 특성을 향상시키기 위해 1-헥실아민(hexylamine)과 아세톤이 혼합된 용액을 스핀코팅하고 100℃ 10분 건조함으로써 표면개질된 효과적인 나노입자 박막을 형성하였다.
이상과 같은 방법을 통해 반도체 나노입자를 형성하는 데에 있어서, 사용되는 나노입자의 형태 및 조성은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어 나노입자는 구형, 막대형, 사지상형(tetrapod), 또는 다지형(多指形) 등의 다양항 형상 중 하나 이상의 형상을 가질 수 있다. 그리고 나노입자의 구성원소는 II-VI족 (CdS, CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, HgS, HgSe, 또는 HgTe), III-V족 (InP, InAs, GaP, 또는 GaAs), IV-VI족 (PbS, PbSe, 또는 PbTe), IV족 (Si, 또는 Ge), 또는 II, III, VI, V, VI족의 산화물이 될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
이후 상기 반도체 나노입자 층(140) 위에 광 활성 층 (150)을 적층한다. 광 활성 층 (150)은 페로브스카이트 구조를 갖는 유기 무기 화합물로 이루어져 있다. 광 활성 층 (150)에는 주로 아이오딘화납(lead iodide), 염화연(lead chloride) 또는 납브로마이드(lead bromide)를 이용한 혹은 그들의 화합물을 이용한 물질을 사용한다. 메틸 요오드화 암모늄(Methyl ammonium iodide)과 위의 화합물들이 결합한 CH3NH3PbI3, CH3NH3IxPbCl3-x 혹은 CH3NH3PbIxBr3-x 와 같은 형태의 박막이 광 활성 층 (150)을 이룬다. 본 실시 예 에서는 CH3NH3IxPbCl3-x를 광 활성층 (150)인 페로브스카이트 박막에 사용하였다. 위의 광 활성층 (150)은 진공증착 또는 스핀코팅으로 형성할 수 있다. 본 실시 예 에서는 스핀 코팅을 사용하였으며, 스핀 코팅에 사용되는 용액을 만들기 위해 메틸 요오드화 암모늄 과 염화납(PbCl2) 를 3:1 비율로 유기 용매인 다이메틸폼아마이드(Dimethylformamide, DMF)에 섞은 후 하루 동안 70℃에서 교반시켰다. 다이메틸폼아마이드 외에 감마부티로락톤(Gamma butyrolactone, GBR), 다이메틸설폭사이드(Dimethylsulfoxide, DMSO) 등의 솔벤트 역시 사용 가능하다. 상기 용액을 2000rpm 1분, 3000rpm 1분 스핀코팅을 통해 박막을 형성하고, 90℃ 2시간 30분 열처리를 통해 결정화된 페로브스카이트 광 활성 층 (150)을 형성 하였다. 이렇게 약 350nm 정도의 광 활성 층 (150)을 적층하였다.
이 후 광 활성 층 (150) 위에 정공 추출 층 (160)을 적층 하였다. 정공 추출 층 (160) 으로는 당해 기술 분야에서 통상적으로 사용되는 유기물 또는 무기물, 유기무기 합성물을 사용 할 수 있다. 구체적으로 Spiro-MeoTAD (2,2'7,7'-tetrakis. (N,N-di-p-methoxyphenyl-amine)-9,9'-spirobifluorene), PEDOT:PSS (Poly(3,4-ethylenedioxythiophene:poly (styrenesulfonate)), MoO3, WO3, V2O5, CuPC 등이 있다. 본 실시 예 에서는 Spiro-MeoTAD를 스핀코팅 2000rpm 1분을 통해 200nm 적층하여 사용하였다.
마지막으로 금속 전극 (170)은 알루미늄, 금, 은, Mg-Ag 합금 등의 금속으로 사용할 수 있다. 본 실시 예에서는 금을 60nm 진공 증착을 하여 사용하였다.
제작된 역구조 유기 태양전지는 solar simulator (Newport, 91160A)의 광원에서 나오는 빛에 대해서 Keithley 237 source meter를 사용하여 측정 하였다. 빛의 세기는 교정된 Si reference cell을 이용하여 AM 1.5G (100 [mW/cm2]) 으로 보정을 하였다. 파장에 따른 광전류를 측정하기 위해서 Muller Xenon Lamp (300W) 에 AM1.5 필터와 monochromator (ARC SpectraPro-150)을 통해 빛을 분산시켰다.
도3은 전자 추출층 (130) 위에 사지상형의 CdSe 나노입자(140)가 형성된 주사전자현미경(Scanning electron microscope, SEM) 이미지이다.
도4는 사지상형의 CdSe 나노입자(140)가 형성된 광 활성 층 (150)과 형성되지 않은 광 활성 층 (150)의 흡수 스펙트럼이다.
도5는 사지상형의 CdSe 나노입자(140)가 형성된 평면 페로브스카이트 태양전지와 형성되지 않은 태양전지의 전류 전압 특성이다. 구체적으로 사지상형의 CdSe 나노입자(140)가 형성된 평면 페로브스카이트 태양전지의 경우 그렇지 않은 태양전지 보다 전류 밀도가 10% 증가하며, 전력 변환효율 또한 10% 증가함을 알 수 있다.
이 결과는 사지상형의 CdSe 나노입자(140)가 전자의 이동을 수월하게 해주어 광 활성 층에서 생성되고 분리된 전자가 투명전극으로 빠르게 이동하였기 때문이다.
110: 기판
120: 투명 전극
130: 전자 추출 층
140: 사지상형의 나노입자 층
150: 광 활성 층
160: 정공 추출 층
170: 금속 전극
120: 투명 전극
130: 전자 추출 층
140: 사지상형의 나노입자 층
150: 광 활성 층
160: 정공 추출 층
170: 금속 전극
Claims (9)
- 평면 페로브스카이트 태양전지를 제조하는 방법에 있어서,
기판 위에 투명 전극을 패터닝하는 단계;
상기 투명 전극 위에 전자 추출층을 적층하는 단계;
상기 전자 추출층 위에 반도체 나노입자를 도포하여 반도체 나노입자 층을 형성하는 단계; 및
상기 반도체 나노입자 층 위에 광 활성층, 정공 추출층, 및 금속전극을 차례로 적층하는 단계;를 포함하고,
상기 반도체 나노입자는 사지상형 또는 다지형(多指形) 형상을 갖는 CdSe 나노입자이고,
상기 반도체 나노입자 층을 형성하는 단계가, 반도체 나노입자 층의 전기적 특성을 향상시키기 위해, 1-헥실아민(hexylamine)과 아세톤이 혼합된 용액을 상기 반도체 나노입자 층 위에 스핀코팅하고 건조함으로써 상기 반도체 나노입자를 표면개질하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는, 평면 페로브스카이트 태양전지 제조 방법. - 삭제
- 제 1 항에 있어서, 상기 반도체 나노입자 층을 형성하는 단계가,
반도체 나노입자를 상기 전자 추출층 위에 도포한 후 150℃ 열처리를 통해 상기 반도체 나노입자를 상기 전자 추출층 위에 고정시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는, 평면 페로브스카이트 태양전지 제조 방법. - 제 3 항에 있어서, 상기 반도체 나노입자를 전자 추출층 위에 고정시키는 단계 이후에,
상기 반도체 나노입자 층을 에탄올로 2회 세척하여 반도체 나노입자 박막에서 유기물을 제거하고, 120℃ 열처리를 통해 남아있는 용매를 제거하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는, 평면 페로브스카이트 태양전지 제조 방법. - 삭제
- 제 1 항에 있어서, 상기 광 활성층이 CH3NH3IxPbCl3-x를 이용한 페로브스카이트 박막인 것을 특징으로 하는, 평면 페로브스카이트 태양전지 제조 방법.
- 제 6 항에 있어서,
상기 광 활성층이 스핀코팅에 의해 상기 반도체 나노입자 층 위에 적층되고,
상기 스핀코팅에 사용되는 용액이,메틸 요오드화 암모늄(Methyl ammonium iodide)과 염화납(PbCl2)을 3:1 비율로 유기 용매인 다이메틸폼아마이드(Dimethylformamide, DMF)에 섞은 후 하루 동안 70℃에서 교반시켜서 제조되는 것을 특징으로 하는, 평면 페로브스카이트 태양전지 제조 방법. - 제 1 항에 있어서, 상기 정공 추출 층은 Spiro-MeoTAD(2,2'7,7'-tetrakis. (N,N-di-p-methoxyphenyl-amine)-9,9'-spirobifluorene)를 200nm의 두께로 사용하는 것을 특징으로 하는, 평면 페로브스카이트 태양전지 제조 방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 금속 전극을 Al, Au, Ag, 및 Mg-Ag 합금 중 적어도 하나로 형성하는 것을 특징으로 하는, 평면 페로브스카이트 태양전지 제조 방법.
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