KR101542309B1 - 제어되는 압력 대역을 갖는 플라즈마 시스템에서의 초미립자의 제조 - Google Patents

제어되는 압력 대역을 갖는 플라즈마 시스템에서의 초미립자의 제조 Download PDF

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Abstract

초미립자를 제조하기 위한 시스템 및 방법이 개시된다. 고온 플라즈마(22)가 플라즈마 챔버(10)의 입구 말단에서 생성되고, 이 입구 말단을 통해 전구체 물질이 도입된다. 플라즈마 챔버(10)의 출구 말단(40)에 인접하게 수렴 부재(30)가 위치된다. 작동 동안, 실질적으로 일정한 압력 및/또는 물질 유동 패턴을 유지하여, 시스템의 오염을 감소시키거나 없앤다.

Description

제어되는 압력 대역을 갖는 플라즈마 시스템에서의 초미립자의 제조{PRODUCTION OF ULTRAFINE PARTICLES IN A PLASMA SYSTEM HAVING CONTROLLED PRESSURE ZONES}
본 발명은 제어되는 압력 대역을 갖는 플라즈마 시스템에서의 초미립자의 제조에 관한 것이다.
정부 계약
본 발명은 미 육군에 의해 주어진 계약 번호 W15QKN-07-C-0069 하에 미국 정부 지원으로 이루어졌다. 미국 정부는 본 발명에 대해 특정 권리를 갖는다.
관련 출원에 대한 참조
본원은 미국 특허 가출원 제 60/822,781 호(출원일: 2006년 8월 18일)에 기초한 우선권을 주장하는 미국 특허원 제 11/839,607 호(출원일: 2007년 8월 16일)의 일부 계속 출원이다. 본원은 또한 미국 특허원 제 11/534,346 호(출원일: 2006년 9월 22일)의 일부 계속 출원이다. 이들 출원을 모두 본원에 참고로 인용한다.
다수의 용도에 사용하기 위해 초미립자가 요구되어 왔다. 물질의 평균 1차 입자 크기가 1μ 미만으로 감소됨에 따라, 물질의 특성을 변화시킬 수 있는 다양한 제한 효과가 발생될 수 있다. 예를 들어, 특성을 담당하는 실체 또는 메카니즘이 그 실체 또는 메카니즘에 관련된 일부 임계 길이보다 더 작은 공간 내에 한정될 때 특성이 변화할 수 있다. 그 결과, 초미립자는 코팅 같은 건축, 광학, 전자 및 화학 용도를 위한 광범위한 물질을 디자인 및 개발할 기회를 제공한다.
다양한 방법을 이용하여 초미립자를 제조해 왔다. 이들 중에는, 특히 화염 열분해, 고온 벽체를 갖는 반응기, 화학적 증기 합성 및 급속 급랭 플라즈마 합성 같은 다양한 기상 합성 방법이 있다. 불행하게도, 이들 공정은 흔히 상업적으로 가능하지 않다. 첫째로, 많은 경우에, 고체 전구체의 사용이 이러한 공정에 바람직하지 못한데, 왜냐하면 이들 고체 전구체는 너무 서서히 기화되어 목적하는 화학 반응이 기화된 스트림이 냉각되기 전에 제 시간에 이루어질 수 없기 때문이다. 그 결과, 많은 경우, 고체 전구체의 사용이 요구된다면, 기상 합성 공정에 도입하기 전에 고체 전구체를 가열하여 기체 또는 액체 상태로 만들어야 한다. 둘째로, 이러한 공정에 사용되는 설비가 흔히 오염되기 쉬우며, 이로 인해 설비를 세정하기 위하여 제조 공정을 중단시켜야 한다.
따라서, 시스템 오염이 감소되거나 일부 경우 전혀 없는 초미립자 제조 시스템을 제공하는 것이 바람직하다.
본 발명의 양태는,
축방향으로 이격된 입구 말단과 출구 말단을 갖는 플라즈마 챔버,
플라즈마 챔버의 입구 말단에 인접하게 위치한 고온 플라즈마,
전구체를 상기 플라즈마 챔버에 도입하기 위한 하나 이상의 전구체 입구, 및
상기 플라즈마 챔버의 출구 말단에 인접하게 위치한 수렴 부재(converging member)(이를 통해 기상 생성물 스트림이 유동함)
를 포함하며,
상기 플라즈마 챔버에서는, 전구체가 플라즈마에 의해 가열되어, 플라즈마 챔버의 출구 말단 쪽으로 유동하는 기상 생성물 스트림을 생성하고,
장치의 작동 동안 상기 플라즈마 챔버 및 상기 수렴 부재에서는 실질적으로 일정한 압력이 유지되는,
초미립자를 제조하기 위한 시스템이다.
본 발명의 다른 양태는
축방향으로 이격된 입구 말단과 출구 말단을 갖는 플라즈마 챔버,
상기 플라즈마 챔버의 입구 말단에 인접하게 위치한 고온 플라즈마,
전구체를 상기 플라즈마 챔버에 도입하기 위한 하나 이상의 전구체 입구, 및
상기 플라즈마 챔버의 출구 말단에 인접하게 위치한 수렴 부재(이를 통해 기상 생성물 스트림이 유동함)
를 포함하며,
상기 플라즈마 챔버에서는, 전구체가 플라즈마에 의해 가열되어 플라즈마 챔버의 출구 말단 쪽으로 유동하는 기상 생성물 스트림을 생성하고,
장치의 작동 동안 상기 플라즈마 챔버 및 상기 수렴 부재에서는 실질적으로 균일한 물질 유동 패턴이 유지되는, 초미립자를 제조하기 위한 시스템이다.
본 발명의 추가적인 양태는
전구체 물질을 플라즈마 챔버 내로 도입하고,
상기 플라즈마 챔버에서 상기 전구체 물질을 플라즈마로 가열하여, 플라즈마 챔버의 출구 말단 쪽으로 유동하는 기상 생성물 스트림을 생성시키고,
상기 플라즈마 챔버의 출구 말단에 인접하게 위치한 수렴 부재를 통해 상기 기상 생성물 스트림을 통과시킴
을 포함하며, 이 때 상기 기상 생성물 스트림이 상기 플라즈마 챔버 및 상기 수렴 부재를 통해 유동할 때 상기 플라즈마 챔버 및 상기 수렴 부재에서는 실질적으로 일정한 압력 및 실질적으로 균일한 물질 유동 패턴이 유지되는, 초미립자를 제조하는 방법이다.
도 1은 본 발명의 특정 실시양태에 따라 초미립자를 제조하기 위한 시스템의 개략적인 부분 측면도이다.
도 2는 도 1의 선(A-A)을 따라 취한 단면도이다.
도 3은 본 발명의 다른 실시양태를 도시하는 도 2와 유사한 단면도이다.
도 4는 본 발명의 실시양태에 따른 플라즈마 시스템의 작동 동안 플라즈마 챔버 내부의 비교적 균일한 물질 유동 패턴을 도시하는 속도 벡터 프로파일이다.
도 5는 본 발명의 실시양태에 따른 플라즈마 시스템의 작동 동안 플라즈마 챔버 내부의 실질적으로 일정한 압력을 도시하는 압력 프로파일이다.
도 6은 대조예로부터의 플라즈마 챔버 내부의 거친 물질 유동 패턴을 도시하는 불균일한 벡터 속도 프로파일이다.
도 7은 대조예로부터의 플라즈마 챔버 내부의 불균일한 압력 프로파일이다.
하기 상세한 설명에서는, 명시적으로 달리 규정되는 경우를 제외하고는 본 발명이 다양한 다른 변화 및 단계 순서를 취할 수 있는 것으로 이해되어야 한다. 뿐만 아니라, 임의의 작업 실시예 또는 달리 표시되는 경우 외에는, 예를 들어 상세한 설명 및 특허청구범위에 사용되는 구성성분의 양을 표현하는 모든 수치가 모든 경우에 용어 "약"으로 수식되는 것으로 이해되어야 한다. 따라서, 달리 표시되지 않는 한, 하기 상세한 설명 및 첨부된 특허청구범위에 기재되는 수치 매개변수는 본 발명에 의해 수득되어야 하는 목적하는 특성에 따라 변할 수 있는 어림값이다. 적어도, 또한 특허청구범위의 영역에 상응하는 원리의 적용을 한정하고자 하지 않으면서, 각각의 수치 매개변수는 적어도 보고된 유의한 숫자의 수치를 감안하여, 또한 통상적인 어림 기법을 적용함으로써, 유추되어야 한다.
본 발명의 넓은 영역을 기재하는 수치 범위 및 매개변수가 어림값이기는 하지만, 구체적인 실시예에 기재되는 수치 값은 가능한한 정확하게 보고된다. 그러나, 임의의 수치 값은 개별적인 시험 측정치에서 발견되는 표준 분산으로부터 필연적으로 야기되는 특정 오차를 내재적으로 함유한다.
또한, 본원에 인용되는 임의의 수치 범위는 그 안에 포함되는 더 작은 범위를 모두 포함하고자 하는 것으로 이해되어야 한다. 예를 들어, "1 내지 10"의 범위는 인용된 최소값 1과 인용된 최대값 10 사이의(또한 이들 최소값과 최대값을 포함하는), 즉 1 이상의 최소값 및 10 이하의 최대값을 갖는 더 작은 범위를 모두 포함하고자 한다.
본원에서, 달리 구체적으로 언급되지 않는 한, 단수형의 사용은 복수형을 포함하고, 복수형은 단수형을 포괄한다. 또한, 특정 예에서는 "및/또는"이 명백하게 사용될 수 있기는 하지만, 본원에서 "또는"의 사용은 달리 구체적으로 언급되지 않는 한 "및/또는"을 의미한다.
나타낸 바와 같이, 본 발명의 특정 실시양태는 초미립자를 제조하는 방법 및/또는 장치에 관한 것이다. 본원에 사용되는 용어 "초미립자"는 10m2/g 이상, 예컨대 30 내지 500m2/g, 또는 일부 경우 90 내지 500m2/g의 B.E.T. 비표면적을 갖는 고체 입자를 가리킨다. 본원에 사용되는 용어 "B.E.T. 비표면적"은 정기 간행물["The Journal of the American Chemical Society", 60, 309 (1938)]에 기재되어 있는 브루노이어-에멧-텔러(Brunauer-Emmett-Teller) 방법에 기초한 ASTMD 3663-78 표준에 따른 질소 흡착에 의해 결정되는 비표면적을 말한다.
특정 실시양태에서, 본 발명에 따라 제조된 초미립자는 200nm 이하, 예를 들어 100nm 이하, 또는 특정 실시양태에서는 5 내지 50nm의 계산된 상당 구 직경(equivalent spherical diameter)을 갖는다. 당 업자가 알게 되는 바와 같이, 계산된 상당 구 직경은 하기 식에 따라 B.E.T. 비표면적으로부터 결정될 수 있다:
직경(nm)=6,000/[BET(m2/g)*ρ(g/cm3)]
특정 실시양태에서, 초미립자는 100nm 이하, 일부 경우 50nm 이하, 또는 또 다른 경우 30nm 이하, 또는 다른 경우 10nm 이하의 평균 1차 입자 크기를 갖는다. 본원에 사용되는 용어 "1차 입자 크기"는 투과 전자 현미경("TEM") 이미지의 현미경 사진을 육안으로 검사하고, 이미지의 입자의 직경을 측정한 다음, TEM 이미지의 배율에 기초하여 측정된 입자의 평균 1차 입자 크기를 계산함으로써 결정되는 입자 크기를 일컫는다. 당 업자는 이러한 TEM 이미지를 제조하고 배율에 기초하여 1차 입자 크기를 결정하는 방법을 잘 알 것이다. 입자의 1차 입자 크기는 입자를 완전히 에워싸는 최소 직경의 구를 가리킨다. 본원에 사용되는 용어 "1차 입자 크기"는 둘 이상의 개별적인 입자의 응집체와는 대조적으로 개별적인 입자의 크기를 말한다.
플라즈마는 적어도 부분적으로(1 내지 100%) 이온화된 고온 발광 기체이다. 플라즈마는 기체 원자, 기체 이온 및 전자로 구성된다. 기체를 전기 아크를 통해 통과시킴으로써 열 플라즈마를 생성시킬 수 있다. 전기 아크는, 전기 아크를 통해 통과시키는 마이크로초 내에, 기체를 저항 가열 및 복사 가열에 의해 매우 고온으로 급속 가열한다. 플라즈마는 흔히 9,000K보다 높은 온도에서 발광한다.
임의의 다양한 기체로 플라즈마를 생성시킬 수 있다. 기체가 불활성이거나(예컨대, 아르곤, 헬륨 또는 네온), 환원성이거나(예컨대, 수소, 메테인, 암모니아 및 일산화탄소), 또는 산화성(예를 들어, 산소, 질소 및 이산화탄소)일 수 있기 때문에, 이는 플라즈마에서 일어나는 임의의 화학 반응을 탁월하게 제어할 수 있다. 공기, 산소 및/또는 산소/아르곤 기체 혼합물을 흔히 사용하여 본 발명에 따른 초미립자를 생성시킨다.
본 발명의 특정 실시양태는 전구체를 공급 챔버 내로 도입하는, 플라즈마 시스템에서 초미립자를 제조하는 방법에 관한 것이다. 본원에 사용되는 용어 "전구체"는 이로부터 목적하는 생성물이 제조되는 성분을 말한다. 전구체는 본질적으로 초미립자의 목적하는 조성에 따라 임의의 물질을 포함할 수 있다. 전구체를 고체, 액체, 기체 또는 이들의 혼합물로서 도입할 수 있다. 특정 실시양태에서는, 전구체를 액체로서 도입한다. 특정 실시양태에서, 액체 전구체는 예를 들어 특히 세륨-2 에틸헥사노에이트, 아연 포스페이트 실리케이트, 아연-2 에틸헥사노에이트, 메톡시화칼슘, 트라이에틸포스페이트, 리튬 2,4 펜테인다이오네이트, 뷰톡시화이트륨, 몰리브데늄 옥사이드 비스(2,4-펜테인다이오네이트), 트라이메톡시보록신, 2급-뷰톡시화알루미늄, 트라이메틸보레이트 같은(이들의 혼합물 포함) 유기 금속 물질을 포함한다. 실리카 초미립자가 요구되는 경우 같은 특정 실시양태에서, 유기 금속은 유기 실레인을 포함한다. 적합한 유기 실레인은 2개, 3개, 4개 이상의 알콕시기를 포함하는 화합물을 포함한다. 적합한 유기 실레인의 구체적인 예는 메틸트라이메톡시실레인, 메틸트라이에톡시실레인, 메틸트라이메톡시실레인, 메틸트라이아세톡시실레인, 메틸트라이프로폭시실레인, 메틸트라이뷰톡시실레인, 에틸트라이메톡시실레인, 에틸트라이에톡시실레인, γ-메트-아크릴록시프로필트라이메톡시실레인, γ-아미노프로필트라이-메톡시실레인, γ-아미노프로필트라이에톡시실레인, γ-머캅토프로필트라이메톡시실레인, 클로로메틸트라이메톡시실레인, 클로로메틸트라이에톡시실레인, 다이메틸다이에톡시실레인, γ-클로로프로필메틸다이메톡시실레인, γ-클로로프로필-메틸다이에톡시실레인, 테트라메톡시실레인, 테트라에톡시실레인, 테트라-n-프로폭시실레인, 테트라-n-뷰톡시실레인, 글라이시독시메틸트라이에톡시실레인, α-글라이시독시에틸트라이메톡시실레인, α-글라이시독시에틸트라이에톡시실레인, β-글라이시독시에틸트라이메톡시실레인, β-글라이시독시에틸트라이에톡시실레인, α-글라이시독시-프로필트라이메톡시실레인, α-글라이시독시프로필트라이에톡시실레인, β-글라이시독시프로필트라이메톡시실레인, β-글라이시독시프로필트라이에톡시실레인, γ-글라이시독시프로필트라이메톡시실레인, γ-글라이시독시프로필메틸다이메톡시실레인, γ-글라이시독시-프로필다이메틸에톡시실레인, 이들의 가수분해물, 올리고머 및 이들의 혼합물을 포함한다.
특정 실시양태에서, 전구체는 고체를 포함한다. 특정 실시양태에서, 고체 전구체는 산화물, 탄화물, 중합체(예컨대, 폴리프로필렌) 및/또는 금속(예컨대, 마그네슘)을 포함한다. 전구체 스트림의 일부로서 사용될 수 있는 적합한 고체 전구체는 특히 고체 실리카 분말(예를 들어, 실리카 퓸, 건식 실리카, 규사 및/또는 습식 실리카), 아세트산세륨, 산화세륨, 탄화붕소, 탄화규소, 이산화티탄, 산화마그네슘, 산화주석, 산화아연, 산화알루미늄, 산화비스무트, 산화텅스텐, 산화몰리브덴, 및 다른 산화물(이들의 혼합물 포함)을 포함한다. 특정 실시양태에서, 전구체는 고체 실리카 분말이 아니다.
본 발명의 특정 방법에 따라, 전구체를 담체와 접촉시킨다. 담체는 기체 중의 고체 전구체 같이 전구체를 현탁시킴으로써 고체 전구체의 기체-스트림 현탁액을 생성시키도록 작용하는 기체일 수 있다. 적합한 담체 기체는 아르곤, 헬륨, 질소, 산소, 공기, 수소 또는 이들의 조합을 포함하지만, 이들로 국한되지는 않는다. 본 발명의 특정 방법에 따라, 전구체가 플라즈마 챔버를 통해 유동할 때 플라즈마에 의해 전구체를 가열하여, 기상 생성물 스트림을 수득한다. 특정 실시양태에서는, 전구체를 2,500℃ 내지 20,000℃, 예컨대 1,700℃ 내지 8,000℃로 가열한다.
특정 실시양태에서는, 플라즈마 챔버 내로 주입될 수 있는 수소-함유 물질 같은 반응물과 기상 생성물 스트림을 접촉시킬 수 있다. 반응물로서 사용되는 특정 물질은 전구체와 반응하여 목적하는 최종 생성물을 생성시키기만 하면 제한되지 않는다. 적합한 반응물은 공기, 수증기, 수소 기체, 암모니아 및/또는 탄화수소를 포함하지만, 이들로 국한되지는 않는다.
도 1은 본 발명의 실시양태에 따른 플라즈마 시스템(10)을 도시한다. 플라즈마 시스템(10)은 플라즈마 챔버(20), 수렴 부재(30) 및 출구 구역(40)을 포함한다. 도시된 실시양태에서, 플라즈마 챔버(20)는 일반적으로 원통형이고, 수렴 부재(30)는 일반적으로 원뿔형이며, 출구 구역(40)은 일반적으로 원통형이다. 플라즈마 챔버(20)의 근위 말단 또는 입구 말단에 위치한 플라즈마 발생기(21)는 챔버(20) 내부에 플라즈마(22)를 생성시킨다. 플라즈마 기체(G)를 플라즈마 발생기(21)에 공급한다. 전구체 물질을 전구체 공급 라인(23a, 23b)을 통해 플라즈마 챔버(20) 내로 도입한다. 담체 기체를 사용하여 전구체 물질과 혼합하고 전구체 물질을 플라즈마 챔버 내로 수송한다. 담체 기체는 또한 스트림이 플라즈마 수직(plumb) 경계를 침투하여 플라즈마 고온 대역에 도달하는 속도를 제공한다.
본 발명의 실시양태에 따라, 이후 더 자세히 기재되는 바와 같이 외측(sheath) 기체 공급 라인(24a, 24b)을 사용하여 외측 기체를 플라즈마 챔버(20) 내로 공급한다.
급랭 제트(25)가 수렴 부재(30)로부터 상류의 플라즈마 챔버(20)의 원위 말단에 위치한다. 급랭 제트(25)는 급랭 기체 공급 라인(26a, 26b)(이를 통해 급랭 기체가 플라즈마 챔버(20) 내로 도입됨)을 포함한다.
다른 급랭 제트(32)가 출구 구역(40)으로부터 상류의 수렴 부재(30)의 원위 말단에 위치한다. 급랭 제트(32)는 급랭 기체 공급 라인(33a, 33b)을 포함한다.
도 1에 도시된 바와 같이, 전구체 공급 라인(23a, 23b)은 챔버(20)의 축방향 유동 방향으로부터 측정된 전구체 주입 각도(I)로 배향된다. 전구체 주입 각도(I)는 전형적으로 10 내지 90도, 예를 들어 30 내지 70도일 수 있다. 각 전구체 공급 라인(23a, 23b)의 전구체 주입 각도(I)는 도 1에 도시된 바와 같이 동일한 각도일 수 있거나 또는 상이한 각도일 수 있다. 하나의 실시양태에서, 전구체 공급 라인(23a, 23b)은 전구체 물질이 플라즈마 챔버(20)에 들어가서 플라즈마(22)와 접촉할 때 전구체 물질의 유동이 서로를 향해 일정 각도로 향하도록 하기 위하여 플라즈마 챔버(20)의 원주 둘레에서 서로 대향된다. 2개의 대향된 전구체 공급 라인(23a, 23b)이 도 1의 실시양태에 도시되어 있으나, 임의의 다른 적합한 수의 공급 라인을 사용할 수 있다. 예를 들면, 1개, 3개, 4개 이상의 공급 라인이 제공될 수 있다. 각 공급 라인(23a, 23b)의 말단에 있는 작은 구멍을 통해 가압하에(예컨대 1 내지 100기압) 전구체(들)를 주입하여, 플라즈마(22)를 침투하여 그와 혼합되도록 하기에 충분한 속도를 달성할 수 있다.
도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이, 외측 기체 공급 라인(24a, 24b)은 축방향 외측 기체 주입 각도(SA) 및 원주 방향 외측 기체 주입 각도(SC)로 배향된다. 도 1에 도시된 축방향 외측 기체 주입 각도(SA)는 전형적으로 10 내지 90도, 예컨대 20 내지 80도 또는 30 내지 60도일 수 있다. 각 외측 기체 공급 라인(24a, 24b)의 축방향 외측 기체 주입 각도(SA)는 도 1에 도시된 바와 같이 동일할 수 있거나 또는 상이할 수 있다. 도 2에 도시된 원주 방향 외측 기체 주입 각도(SC)는 전형적으로 10 내지 90도, 예컨대 20 내지 80도, 또는 30 내지 60도일 수 있다. 각 외측 기체 공급 라인(24a, 24b)의 원주 방향 외측 기체 주입 각도(SC)는 도 1에 도시된 바와 같이 동일할 수 있거나 또는 상이할 수 있다. 도 1 및 도 2에 도시된 실시양태에는 2개의 외측 기체 공급 라인(24a, 24b)이 제공되어 있다. 그러나, 임의의 다른 적합한 수, 예컨대 1개, 3개, 4개 이상의 외측 기체 공급 라인을 사용할 수 있다. 도 3은 3개의 외측 기체 공급 라인(24c, 24d, 24e)이 사용되는 다른 실시양태를 도시한다.
도 1에 도시된 바와 같이, 급랭 기체 공급 라인(26a, 26b)은 플라즈마 챔버(20)의 축방향 유동 방향으로부터 측정된 각도(Q1)로 배향되어 있다. 급랭 주입 각도(Q1)는 전형적으로 10 내지 90도, 예컨대 20 내지 80도, 또는 30 내지 60도일 수 있다. 급랭 기체 공급 라인(33a, 33b)은 플라즈마 챔버(20)의 축방향 유동 방향으로부터 측정된 급랭 기체 주입 각도(Q2)로 배향된다. 급랭 기체 주입 각도(Q2)는 전형적으로 10 내지 90도, 예를 들어 20 내지 80도 또는 30 내지 60도일 수 있다. 도 1에 도시된 실시양태에서는 급랭 고리(25)가 2개의 급랭 기체 공급 라인(26a, 26b)을 포함하고, 급랭 고리(32)가 또한 2개의 급랭 기체 공급 라인(33a, 33b)을 포함하지만, 임의의 적합한 수의 급랭 기체 공급 라인을 각 급랭 고리에 사용할 수 있음을 알아야 한다. 예를 들어, 1개, 3개, 4개 이상의 급랭 공급 라인을 사용할 수 있다.
도 1에 도시된 바와 같이, 플라즈마 챔버(20)는 축방향 길이(LP) 및 내경(DP)을 갖는다. 플라즈마 챔버(20)의 길이(LP)는 전형적으로 0.1 내지 5m, 예를 들어 0.2 내지 2m일 수 있다. 플라즈마 챔버(20)의 직경(DP)은 전형적으로 0.02 내지 2m, 예컨대 0.03 내지 0.6m일 수 있다.
수렴 부재(30)는 축방향 길이(LC) 및 죔 각도(C)를 갖는다. 수렴 부재의 길이(LC)는 전형적으로 0.2 내지 5m, 예컨대 0.2 내지 1m일 수 있다. 수렴 부재(30)의 죔 각도(C)는 전형적으로 1 내지 89도, 예를 들어 14 내지 23도일 수 있다.
출구 구역(40)은 축방향 길이(LE) 및 내경(DE)을 갖는다. 출구 구역(40)의 길이(LE) 대 내경(DE)의 비는 전형적으로 1:1 내지 100:1, 예컨대 2:1 내지 15:1일 수 있다.
플라즈마 챔버(20) 및 출구 구역(40)의 직경은 전형적으로 2:1 내지 7:1, 예컨대 2.6:1 내지 6.2:1일 수 있는 비 DP:DE를 갖는다.
플라즈마 챔버(20)의 길이(LP) 및 출구 구역(40)의 길이(LE)는 전형적으로 1:1 내지 3:1, 예컨대 1.3:1 내지 2.8:1일 수 있는 비 LP:LE를 갖는다.
플라즈마 챔버(20)는 수냉 스테인레스 강, 니켈, 티탄, 구리, 알루미늄 또는 다른 적합한 물질로 제조될 수 있다. 플라즈마 챔버(20)는 또한 격렬한 화학적 환경 및 열 환경을 견디기 위해 세라믹 물질로도 제조될 수 있다. 예를 들어, 플라즈마 챔버를 알루미나, 알루미나 실리케이트, 흑연, 이트리아 안정화된 지르코니아 등과 같은 세라믹으로 라이닝할 수 있다. 복사, 대류 및 전도의 조합에 의해 플라즈마 챔버 벽을 내부에서 가열할 수 있다. 특정 실시양태에서, 플라즈마 챔버 벽의 냉각은 그의 표면에서의 원치 않는 용융 및/또는 부식을 방지한다. 이러한 냉각을 제어하는데 이용되는 시스템은 선택된 벽 재료에 의해 허용될 수 있을만큼 고온으로 벽을 유지해야 하며, 상기 벽 재료는 흔히 예상되는 벽 온도에서 플라즈마 챔버 내의 물질에 대해 불활성이다.
플라즈마 및 이동하는 기상 스트림의 유체 특성에 의해 플라즈마 챔버(20)의 내경을 결정할 수 있다. 특정 실시양태에서, 플라즈마 챔버의 내경은 필요한 기체 유동을 허용하기에 충분히 크지만 챔버의 벽을 따라 재순환되는 소용돌이 또는 정체 구역이 형성될만큼 크지는 않다. 이러한 유해한 유동 패턴은 기체를 너무 일찍 냉각시킬 수 있고 원치 않는 생성물을 침전시킬 수 있다. 많은 경우에, 플라즈마 챔버(20)의 내경은 플라즈마 챔버의 입구 말단에서의 플라즈마 직경의 100%보다 크다.
본 발명의 실시양태에 따라, 플라즈마 챔버(20)에서 기상 생성물 스트림이 생성된 후 이는 수렴 부재(30)를 통해 통과한다. 스트림이 수렴 부재(30)를 통해 통과하기 전에, 통과하는 동안 및/또는 통과한 후에 스트림을 급랭 스트림과 접촉시켜 초미립자를 생성시킬 수 있다. 수렴 부재(30)는 생성물 스트림을 어느 정도 냉각시키는 작용을 할 수 있고, 급랭 스트림은 초미립자가 수렴 부재의 하류에서 주로 생성되도록 훨씬 더 많은 냉각을 수행한다. 본원에 사용되는 용어 "수렴 부재"는 적어도 유동 방향에서 더 큰 직경으로부터 더 작은 직경으로 진행됨으로써 그를 통한 유동의 통과를 제한하는(이는 수렴 부재의 상류와 하류에서의 제어되는 압력 차이로 인해 플라즈마 챔버에서의 체류 시간 및 유동 패턴을 제어할 수 있도록 함) 구역 또는 부분을 포함하는 장치를 일컫는다. 특정 실시양태에서는 수렴 부재(30)가 원뿔형 부재, 즉 기부가 비교적 원형이고 측부가 뾰족하게 테이퍼링된 부재인 반면, 다른 실시양태에서는 수렴 부재가 미국 재발행 특허 RE 37,853 호(칼럼 9의 65행 내지 칼럼 11의 32행, 인용된 부분은 본원에 참고로 포함됨)에 기재되어 있는 유형의 수렴-발산 노즐이다.
기상 생성물 스트림이 수렴 부재(30)를 통해 통과할 때, 복수개의 급랭 스트림 주입 포트를 통해 플라즈마 챔버 내로 주입되는 복수개의 급랭 스트림과 기상 생성물 스트림을 접촉시킬 수 있으며, 상기 포트에서는 급랭 스트림이 기상 생성물 스트림 내에서 서로 충돌하도록 하는 유속 및 주입 각도로 급랭 스트림을 주입한다. 급랭 스트림에 사용되는 물질은 급랭 스트림이 기상 생성물 스트림을 적절하게 냉각시켜 초미립자를 생성시키는 한 한정되지 않는다. 급랭 스트림에 사용하기 적합한 물질은 수소 기체, 이산화탄소, 공기, 질소, 아르곤, 수증기, 암모니아, 일염기성, 이염기성 및 다염기성 알콜 및/또는 탄화수소를 포함하지만, 이들로 국한되지는 않는다.
다양한 급랭 스트림의 특정 유속 및 주입 각도는 이들이 기상 생성물 스트림 내에서 서로 충돌하여 기상 생성물 스트립을 급속하게 냉각시킴으로써 초미립자를 생성시키는 한 변할 수 있다. 이는 예를 들어 수렴-발산 노즐 또는 "실질적인" 수렴-발산 노즐을 사용함으로써 주울-톰슨(Joule-Thompson) 단열 및 등엔트로피 팽창을 주로 또는 배타적으로 이용하여 초미립자를 생성시키는 특정한 빠른 급랭 플라즈마 시스템과 본 발명을 차별화시킨다. 본 발명에서는, 기상 생성물 스트림을 급랭 스트림과 접촉시켜, 입자가 예컨대 수렴-발산 노즐 같은 수렴 부재를 통해 통과한 후 초미립자를 생성시키는데, 본 발명자들은 놀랍게도 이것이 플라즈마 챔버의 오염 또는 폐색을 감소시킴으로써 플라즈마 시스템의 세정을 위해 생산 공정을 자주 중단시키지 않으면서 고체 전구체로부터 초미립자를 생성시킬 수 있도록 돕는다는 것을 발견하였다. 본 발명에서, 급랭 스트림은 주로 단열 팽창보다는 희석을 통해 기상 생성물 스트림을 냉각시킴으로써, 기상 생성물 스트림을 급속하게 급랭시키고 수렴-발산 노즐 같은 수렴 부재 내로 또한 수렴 부재를 통해 기상 생성물 스트림이 통과한 후에 초미립자를 생성시키도록 한다.
본 발명의 방법에서, 수렴 부재는 반응기에서 압력 및 유동 패턴을 제어할 수 있는 폐색(choke) 위치로서의 작용을 할 수 있다. 수렴 부재와 급랭 스트림 희석 냉각의 조합은 플라즈마 시스템을 이용하여 고체 전구체로부터 초미립자를 생성시키는 상업적으로 가능성 있는 방법을 제공하는 것으로 보이는데, 왜냐하면 예를 들어 (i) 플라즈마 내로 주입하기 전에 공급 물질을 기체 또는 액체 상태로 가열하지 않고 고체 공급 물질을 효과적으로 사용할 수 있으며, (ii) 반응기 내에서의 압력 및 유동 패턴을 제어함으로써 플라즈마 시스템의 오염을 최소화하거나 없앰에 의해 시스템의 세정을 위한 생산 공정의 중단을 감소시키거나 없앨 수 있기 때문이다.
본 발명의 특정 실시양태에서는, 하나 이상의 외측 스트림을 수렴 부재의 상류의 플라즈마 챔버 내로 주입한다. 본원에 사용되는 용어 "외측 스트림"은 수렴 부재 전에 주입되고 기상 생성물 스트림을 플라즈마 챔버 벽(수렴 부재의 수렴 부분 포함)으로부터 분리하는 차단벽을 생성시키는 유속(들) 및 주입 각도(들)로 주입되는 기체의 스트림을 가리킨다. 외측 스트림(들)에 사용되는 물질은, 물질이 수렴 부재를 포함하는 플라즈마 챔버 벽의 내표면에 들러붙지 않도록 적어도 상당한 정도까지 방지하는 것에 의해 예시되는 바와 같이, 스트림(들)이 기상 생성물 스트림과 수렴 부재의 수렴 부분 사이에서 차단벽으로서 작용하기만 하면 제한되지 않는다. 예를 들어, 외측 스트림(들)에 사용하기 적합한 물질은 급랭 스트림과 관련하여 이전에 기재된 물질을 포함하지만 이들로 한정되지는 않는다.
수렴 부재(30) 치수를 적절하게 선택함으로써, 플라즈마 시스템(10)을 대기압에서, 또는 대기압보다 약간 낮은 압력에서, 또는 일부 경우 가압된 조건에서 작동시켜 목적하는 균일한 압력 수준, 유동 패턴 및 체류 시간을 달성할 수 있는 한편, 수렴 부재(30) 하류의 출구 구역(40)을 임의적으로는 진공 펌프(도시되지 않음) 같은 진공 생성 장치의 작동에 의해 진공에서 유지시킬 수 있다.
본 발명의 실시양태에 따라, 플라즈마 시스템(10)의 작동 동안 플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30) 전체에 걸쳐 실질적으로 일정한 압력을 유지한다. 본원에 사용되는 용어 "실질적으로 일정한 압력"은 예컨대 시스템의 중심축을 따라 측정할 때 플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30) 내부에 상당한 압력 변화가 없음을 의미한다. 또한, 플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30) 각각의 내에서의 압력 변화는 최소화되거나 없을 수 있다. 예를 들어, 플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30) 각각의 내에서의 모든 축방향 및 방사상 위치에서의 압력 수준은 실질적으로 동일하다. 특정 실시양태에서, 예컨대 psi 단위로 측정될 때 실질적으로 일정한 압력은 플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30)의 모든 위치에서 0.5% 이내, 예를 들어 0.4% 이내 또는 0.3% 이내로 유지된다. 예를 들어, 압력은 0.2 또는 0.1% 내로 유지될 수 있다. 반응기 디자인 및 유속 제어의 조합에 의해 본 발명에 따라 이러한 실질적으로 일정한 압력을 달성한다. 예를 들어, 급랭 기체 포트가 반응기 축에 대해 90도로 배향되는 경우, 유동은 폐색 지점을 생성시켜 반응기의 상류 구역에서 국부적인 압력 불균일을 야기할 수 있다. 그러나, 급랭 기체 포트가 본원에 제공되는 바와 같이 반응기 축에 대해 일정 각도로 배향되면, 폐색 지점이 형성되지 않기 때문에 반응기 압력이 더 낮은 급랭 기체 유속에서 균일하다.
플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30) 내의 전형적인 작동 압력은 600 내지 950토르, 예컨대 650 내지 760토르이다. 특정 실시양태에서는, 시스템 내에서 기상 물질의 원치 않는 난류 또는 역류(backward flow)를 피하기 위하여 플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30) 내의 압력을 900 또는 800토르 미만, 예컨대 700토르 미만으로 유지시킨다.
본 발명의 실시양태에 따라, 플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30) 내부의 물질 유동 패턴은 실질적으로 균일하다. 본원에 사용되는 용어 "실질적으로 균일한 물질 유동 패턴"은, 플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30)의 모든 영역에서의 물질이 이들의 입구 말단으로부터 출구 말단으로 향하는 축방향 유동 성분을 갖고, 플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30)의 임의의 영역에서 물질의 축방향 역류가 최소이거나 없음을 의미한다. 따라서, 플라즈마 챔버(20) 및 수렴 부재(30)에서는 기체 또는 임의의 다른 액체 또는 고체 물질의 역류가 최소이거나 없다. 반응기 디자인 및 유속 제어의 조합에 의해 본 발명에 따라 실질적으로 일정한 유동 패턴을 달성한다. 이러한 실질적으로 균일한 물질 유동 패턴은 플라즈마 시스템의 오염을 방지하고 초미립자의 개선된 효율 및 수율을 생성시키는 것으로 밝혀졌다.
초미립자의 생성 후, 이들을 냉각시킬 수 있다. 본 발명의 방법의 특정 실시양태에서는, 초미립자를 생성시킨 후 이들을 수거한다. 예를 들어 백 필터 또는 사이클론 분리기 같은 임의의 적합한 수단을 사용하여 초미립자를 기류로부터 분리할 수 있다.
본 발명자들은 놀랍게도 일부 경우 앞서 기재된 유형의 수렴-발산 노즐 같은 수렴 부재와 함께 급랭 스트림 희석 냉각을 이용하는 본 발명의 방법 및 장치가 몇 가지 이점을 가짐을 발견하였다. 첫째, 이러한 조합은 고체 전구체의 사용을 실용적으로 만드는 플라즈마 시스템 내에서의 물질의 충분한 체류 시간을 이용할 수 있도록 한다. 둘째, 수렴 부재의 내표면에 들러붙는 물질의 양이 감소되거나 일부 경우에는 없어지기 때문에 특히 앞서 기재된 바와 같이 하나 이상의 외측 스트림을 사용하는 실시양태에서는 플라즈마 챔버의 오염이 최소화될 수 있다. 셋째, 본 발명에서 사용되는 조합은 최소량의 초미립자가 앞서 기재된 냉각 챔버 또는 냉각 구역 내에 침착되도록 하면서 필터 백 같은 단일 수거 지점에서 초미립자를 수거할 수 있도록 한다.
본 발명을 그의 세부사항으로 한정하는 것으로 생각되어서는 안되는 하기 실시예가 본 발명을 예시한다.
실시예 1
시판중인 플루언트(Fluent) 소프트웨어를 사용한 컴퓨터 시뮬레이션을, 5피트 길이의 원통형 구역, 2.5피트 길이의 원뿔형 구역 및 3피트 길이의 출구 파이프를 갖는 도 1에 도시된 것과 유사한 반응기 디자인으로 가동시켰다. 원통형 구역 및 출구 파이프의 직경은 각각 24인치 ID 및 6인치 ID이다. 컴퓨터 시뮬레이션은 몇 가지 추정된 매개변수에 기초한다. 플라즈마 공기를 플라즈마-기체 입구 포트를 통해 축방향으로 공급하고, 이는 다시 반응기 내로 침투하여 가열을 야기하는 DC- 전기 아크를 통해 통과한다. 침투 아크는 대략 반응기 내로의 원통형-원뿔형 돌출부이고, 그 영역에 부피 에너지 공급원을 배치함으로써 그의 모델을 만든다. 공기에 의해 운반된 실리카 입자를, 플라즈마-기체 입구의 측부에 위치된 2개의 고체 공급물 입구 관을 통해 공급한다. 크기가 3/8인치 ID이고 상부-플레이트에 가까운 원통형 벽에 위치한 4개의 외측-기체 입구를 통해 외측 공기를 공급한다. 급랭 공기가 포트-1 및 포트-2에서 2단계로 공급될 수 있도록 모델을 만든다. 포트 #1은 12개의 입구를 갖고, 크기가 3/8인치 ID이며, 원뿔형 구역의 상류 말단에 인접한 원통형 챔버 둘레에 위치한다. 포트 #2는 6개의 입구를 갖고, 크기가 1/4인치 ID이며, 원뿔형 구역의 하류 말단에 인접한 수냉 파이프의 벽 둘레에 위치한다. 모든 구성성분은 출구 파이프를 통해 밖으로 나간다.
500slpm(STP에서 1분당 리터) 및 300K의 공기가 플라즈마-기체 주 입구를 통해 반응기에 들어간다. 플라즈마 아크 대역은 모델에서 원통형-원뿔형 부피를 추정하여 반응기에 침투하는 전기 아크를 나타낸다. 300kW에 상응하는 부피 열 공급원을 그 영역에 둔다. 또한, 190slpm 및 300K의 공기를 고체 공급물 입구를 통해 공급한다. 반응기 내로 유동하는 공기에 의해 운반되는 45lb/시간의 질량 유속으로 실리카 입자를 이 입구를 통해 도입한다. 1000slpm(모두 4개의 외측 기체 입구의 합)의 외측 기체(공기)를 300K에서 도입한다. 이 기체 제트는 반응기 축에 대해 시계방향으로 소용돌이치면서 반응기에 들어간다. 소용돌이는 2개의 각도(하나는 반응기의 축에 대해 60°, 다른 하나는 반응기 원주의 접선에 대해 30°)에 의해 한정된다. 급랭 기체 포트 #1에서는 공기가 도입되지 않는다. 급랭 기체 포트 #2에서는, 1,550slpm(총 6개의 입구의 합)의 공기를 300K에서 도입하고 임의의 소용돌이 없이 반응기 축 쪽으로 바로 향하여 40°를 유지시킨다.
플루언트 소프트웨어 모델은 반응기 시스템에 대해 약 800,000개의 셀로 구성된다. 이들 셀중 대부분은 우수한 품질의 메쉬를 생성시키는 육각형이다. 컴퓨터 모델링에서, 모든 기체를 이상 기체로서 처리된다. 기체의 비열은 일정한 것으로 가정하고, 플루언트에서 "동역학 이론" 옵션을 이용하여 계산한다. 열 전도율 및 점도 같은 다른 모든 특성은 온도 및 압력에 따라 달라질 수 있으며, 플루언트에서 "동역학 이론" 옵션을 이용하여 계산한다. 적절한 혼합물 법칙을 이용하여 혼합물 특성을 산출한다. 실현가능한 k-ε 모델을 이용하여 난류의 모델을 만든다.
도 4는 분석으로부터 얻어진 속도 프로파일을 도시한다. 속도 벡터는 반응기의 원통형 구역 및 원뿔형 구역에서 비교적 균일하고 일방향으로 분포되어 재순환 대역이 없음을 나타낸다. 도 5는 분석으로부터 수득된 압력 프로파일을 도시한다. 압력은 반응기의 내부에서 거의 균일하다. 구체적으로, 도 5에 도시된 압력은 648 내지 650토르여서, 0.3%의 압력 차이를 나타낸다. 출구 파이프에서 약간 증가된 압력은 포트 #2에서의 높은 급랭 기체 유속 때문이다. 반응기에서의 평균 압력은 650토르이다.
실시예 2
대조용 컴퓨터 시뮬레이션에서, 반응기는 반응기의 원통형 구역이 16인치 ID를 갖는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 기하학적 구조를 갖는다. 500slpm(STP에서 1분당 리터) 및 300K의 공기가 플라즈마-기체 주 입구를 통해 반응기에 들어간다. 플라즈마 아크 대역은 모델에서 원통형-원뿔형 부피를 추정하여 반응기에 침투하는 전기 아크를 나타낸다. 300kW에 상응하는 부피 열 공급원을 그 영역에 둔다. 또한, 190slpm 및 300K의 공기를 고체 공급물 입구를 통해 공급한다. 반응기 내로 유동하는 공기에 의해 운반되는 40lb/시간의 질량 유속으로 실리카 입자를 이 입구를 통해 도입한다. 1,225slpm(모두 4개의 외측 기체 입구의 합)의 외측 기체(공기)를 300K에서 도입한다. 이 기체 제트는 반응기 축(x-축)에 대해 시계방향으로 소용돌이치면서 반응기에 들어간다. 소용돌이는 2개의 각도(하나는 반응기의 축에 대해 60°, 다른 하나는 반응기 원주의 접선에 대해 30°)에 의해 한정된다. 급랭 기체 포트 #1에서는 1,200slpm(모두 12개의 입구의 합)의 공기를 300K에서 도입한다. 들어가는 공기는 외측 기체와는 반대 방향으로 소용돌이치면서 반응기 축에 대해 60°로 유지된다. 급랭 기체 포트 #2에서는, 1,200slpm(총 6개의 입구의 합)의 공기를 300K에서 도입하고 임의의 소용돌이 없이 반응기 축 쪽으로 바로 향하여 60°를 유지시킨다.
상기 나열된 기하학적 구조 및 경계 조건을 이용하여 플라즈마 챔버에서의 물질 유동 패턴의 대조용 분석을 수행하였다. 도 6은 분석으로부터 얻어진 속도 프로파일을 도시한다. 속도 벡터는 원치 않는 역류의 일부 구역과 함께 난류 패턴을 나타낸다. 도 7은 대조용 분석으로부터 얻어진 압력 프로파일을 도시한다. 압력은 특히 반응기의 전방 말단에서 균일하지 않다. 압력은 907 내지 912토르여서, 0.5%보다 큰 압력 차이를 나타낸다. 반응기에서의 평균 압력은 910토르이다.
실시예 3
실시예 1에 기재된 바와 같은 기하학적 구조를 갖는 반응기를 제작하였다. 반응기로의 순 유입 300kW로 작동되는 DC 플라즈마 토치에서의 플라즈마 기체로서 500slpm의 공기를 사용하였다. 공급 관에서의 담체 기체(공기)는 82slpm이었다. 포트 #2에서의 총 급랭 기체(공기)는 1,132slpm이었다. 공급 물질은 평균 입자 크기가 16㎛인 고체 산화텅스텐 분말[펜실베이니아주 토완다 소재의 글로벌 텅스텐 앤드 파우더즈 코포레이션(Global Tungsten & Powders Corp)]이다. 공급 속도는 40lb/시간으로 제어하였다. 반응기 내에서의 압력은 680토르로 유지하였다.
제미니(Gemini) 모델 2360 분석기를 사용하여 생성된 물질에 대해 측정된 B.E.T. 비표면적은 32m2/g이었고, 계산된 상당 구 직경은 26nm였다.
당 업자는 상기 상세한 설명에 개시된 개념으로부터 벗어나지 않으면서 본 발명을 변형시킬 수 있음을 용이하게 알 것이다. 이러한 변형은 특허청구범위가 글로써 달리 명확하게 언급하지 않는 한 하기 특허청구범위 내에 포함되는 것으로 생각되어야 한다. 따라서, 본원에 상세하게 기재된 특정 실시양태는 예시일 뿐이고, 첨부된 특허청구범위 및 임의의 모든 그의 상응물의 최대한의 폭으로서 주어져야 하는 본 발명의 영역을 한정하지 않는다.

Claims (21)

  1. (a) 축방향으로 이격된 입구 말단과 출구 말단을 갖는 플라즈마 챔버;
    (b) 플라즈마 챔버의 입구 말단에 인접하게 위치한 고온 플라즈마;
    (c) 전구체를 상기 플라즈마 챔버에 도입하기 위한 하나 이상의 전구체 입구;
    (d) 상기 플라즈마 챔버의 출구 말단에 인접하게 위치하며 이를 통해 기상 생성물 스트림이 유동하는 수렴 부재; 및
    (e) 플라즈마 챔버의 축 방향으로부터 측정시 80도 이하의 주입 각도로 배향된 하나 이상의 급랭 스트림 주입 포트를 통해 급랭 기체를 수렴 부재로 향하게 하도록 구조 및 배열된 하나 이상의 급랭 기체 공급 라인
    을 포함하며,
    상기 플라즈마 챔버 내에서 전구체가 플라즈마에 의해 가열되어 플라즈마 챔버의 출구 말단 쪽으로 유동하는 기상 생성물 스트림을 생성하고,
    기상 생성물 스트림이 수렴 부재 내에서 급랭되며, 시스템의 작동 동안 상기 플라즈마 챔버 및 상기 수렴 부재에서 일정한 압력이 유지되며,
    상기 수렴 부재가 일반적으로 원뿔형이고 상기 수렴 부재의 축방향으로부터 측정시 10 내지 30도의 수렴 각도를 갖고, 상기 수렴 부재가 입구 구멍 직경 및 출구 구멍 직경을 갖되, 상기 입구 구멍 직경과 상기 출구 구멍 직경의 비가 2.2:1 내지 6:1인,
    초미립자를 제조하기 위한 시스템.
  2. 제 1 항에 있어서,
    플라즈마 챔버 및 수렴 부재에서 압력이 0.5% 미만만큼 변하는, 시스템.
  3. 제 1 항에 있어서,
    플라즈마 챔버 및 수렴 부재에서 압력이 0.3% 이하만큼 변하는, 시스템.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 압력이 900토르 미만인, 시스템.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 압력이 600 내지 700토르인, 시스템.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 시스템이 복수개의 전구체 입구를 포함하며;
    상기 전구체 입구들이 상기 플라즈마 챔버의 반경 방향으로 마주보는 쪽(radially opposite side)에 위치하고, 상기 플라즈마 챔버의 축 방향으로부터 측정시 20 내지 80도의 입구 각도로 전구체를 플라즈마 챔버로 향하게 하는, 시스템.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 시스템이, 상기 플라즈마 챔버의 축 방향으로부터 측정시 20 내지 80도의 축 방향 주입 각도 및 축 방향에 수직인 플라즈마 챔버의 접선 방향으로부터 측정시 20 내지 80도의 원주 방향 주입 각도로 배향된 하나 이상의 외측(sheath) 스트림 입구를 추가로 포함하는, 시스템.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 시스템이, 상기 플라즈마 챔버의 축 방향으로부터 측정시 20 내지 80도의 주입 각도로 배향되고 상기 수렴부재로부터 상류의 플라즈마 챔버에 위치된 복수개의 급랭 스트림 주입 포트를 추가로 포함하는, 시스템.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 시스템이, 상기 플라즈마 챔버의 하류의 상기 수렴 부재에 위치하는 복수개의 추가의 급랭 스트림 주입 포트를 추가로 포함하고,
    상기 추가의 급랭 스트림 주입 포트를 통해 복수개의 추가 급랭 스트림이 상기 기상 생성물 스트림 내로 주입되는, 시스템.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 추가의 급랭 스트림 주입 포트가 상기 플라즈마 챔버의 축 방향으로부터 측정시 20 내지 80도의 주입 각도로 배향되는, 시스템.
  11. 제 1 항에 있어서,
    상기 플라즈마 챔버가 0.2 내지 1.6미터의 축방향 길이를 갖고, 상기 수렴 부재가 0.2 내지 1미터의 축방향 길이를 갖는, 시스템.
  12. 삭제
  13. 삭제
  14. 제 1 항에 있어서,
    상기 시스템이 상기 수렴 부재의 출구 말단에 인접하게 위치한 일반적으로 원통형인 출구 구역을 추가로 포함하는, 시스템.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 출구 구역이 내경을 갖고, 상기 플라즈마 챔버가 내경을 갖되, 상기 플라즈마 챔버 내경 대 상기 출구 구역 내경의 비가 2:1 내지 7:1인, 시스템.
  16. 제 14 항에 있어서,
    상기 플라즈마 챔버가 축방향 길이를 갖고, 상기 출구 구역이 축방향 길이를 갖되, 상기 플라즈마 챔버 축방향 길이 대 상기 출구 구역 축방향 길이의 비가 1:1 내지 3:1인, 시스템.
  17. (a) 축방향으로 이격된 입구 말단과 출구 말단을 갖는 플라즈마 챔버;
    (b) 상기 플라즈마 챔버의 입구 말단에 인접하게 위치한 고온 플라즈마;
    (c) 전구체를 상기 플라즈마 챔버에 도입하기 위한 하나 이상의 전구체 입구;
    (d) 상기 플라즈마 챔버의 출구 말단에 인접하게 위치하며 이를 통해 기상 생성물 스트림이 유동하는 수렴 부재; 및
    (e) 급랭 기체를 수렴 부재로 향하게 하도록 구조 및 배열된 하나 이상의 급랭 기체 공급 라인
    을 포함하며,
    상기 플라즈마 챔버 내에서 전구체가 플라즈마에 의해 가열되어 플라즈마 챔버의 출구 말단 쪽으로 유동하는 기상 생성물 스트림을 생성하고,
    기상 생성물 스트림이 수렴 부재 내에서 급랭되며, 시스템의 작동 동안 상기 플라즈마 챔버 및 상기 수렴 부재에서 균일한 물질 유동 패턴이 유지되며,
    상기 수렴 부재가 일반적으로 원뿔형이고 상기 수렴 부재의 축방향으로부터 측정시 10 내지 30도의 수렴 각도를 갖고, 상기 수렴 부재가 입구 구멍 직경 및 출구 구멍 직경을 갖되, 상기 입구 구멍 직경과 상기 출구 구멍 직경의 비가 2.2:1 내지 6:1인,
    초미립자를 제조하기 위한 시스템.
  18. 제 17 항에 있어서,
    상기 균일한 물질 유동 패턴이 상기 플라즈마 챔버 및 상기 수렴 부재에서 물질의 축방향 역류(backward flow)를 포함하지 않는, 시스템.
  19. 제 17 항에 있어서,
    상기 시스템의 작동 동안 상기 플라즈마 챔버 및 상기 수렴 부재에서 일정한 압력이 유지되는, 시스템.
  20. 삭제
  21. 제 1 항에 있어서,
    상기 시스템의 작동 동안 상기 플라즈마 챔버 및 상기 수렴 부재에서 균일한 물질 유동 패턴이 유지되는, 시스템.
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