KR101403699B1 - 열교환 장치를 내장한 일산화탄소 선택적 산화반응기 및 연료 개질 시스템 - Google Patents

열교환 장치를 내장한 일산화탄소 선택적 산화반응기 및 연료 개질 시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명은 열교환 장치를 내장한 일산화탄소 선택적 산화반응기 및 연료 개질 시스템에 관한 것으로, 일산화탄소의 선택적 산화반응이 일어나고, 가스의 유입구와 배출구를 갖는 반응기 본체; 반응기 본체의 내부에 설치되고, 냉각매체의 유입구와 배출구를 갖는 열교환부; 및 열교환부를 둘러싸도록 반응기 본체의 내부에 충진되는 다수의 일산화탄소 선택적 산화반응용 촉매로 이루어진 촉매층을 포함하는 일산화탄소 선택적 산화반응기를 제공하며, 또한 상기 선택적 산화반응기를 포함하는 연료 개질 시스템을 제공한다.

Description

열교환 장치를 내장한 일산화탄소 선택적 산화반응기 및 연료 개질 시스템{Reactor for selective oxidation of carbon dioxide having heat exchange device therein and fuel reforming system including the reactor}
본 발명은 연료 개질 시스템에 사용되는 일산화탄소 선택적 산화반응기에 관한 것으로, 보다 상세하게는 일산화탄소 선택적 산화반응기의 촉매층 내부에 직접 냉각관을 삽입하여 촉매층의 적정온도를 유지함으로써 촉매의 성능을 향상시킬 수 있는 열교환 장치를 내장한 일산화탄소 선택적 산화반응기 및 이를 포함하는 연료 개질 시스템에 관한 것이다.
일반적으로 연료 개질 시스템은 연료전지 시스템의 구동에 필요한 수소를 공급하기 위한 장치로서, 물과 탄화수소(LNG, LPG 등)를 원료로 하여 수소가 풍부한 개질 가스를 생산하는 장치이다. 이러한 연료 개질 시스템은 주로 탈황, 수증기 개질 반응, 수성가스 전이반응, 선택적 산화반응의 4가지 단위공정으로 구성되어 있다.
수증기 개질 반응과 수성가스 전이반응을 거친 개질 가스에는 약 0.5 내지 1% 정도의 일산화탄소가 포함되어 있다. 일산화탄소는 연료전지에 사용되는 백금 촉매를 피독시켜 활성 저하를 일으키기 때문에, 연료전지에 공급되기 전에 10 ppm 이하의 농도로 제거 되어야 한다. 이를 위해 수성가스 전이반응을 거친 개질 가스는 공기를 추가하여 일산화탄소의 선택적 산화반응을 통해 일산화탄소의 농도가 10 ppm 이하로 유지되도록 한다.
상기에서 설명한 선택적 산화반응의 경우, 촉매층 내부에서 다음과 같은 2가지의 화학반응을 수반한다.
[반응식 1]
CO + 1/2O2 → CO2
[반응식 2]
H2 + 1/2O2 → H2O
일산화탄소의 선택적 산화반응을 위해서는 산소가 필요하며, 산소의 공급원으로 공기를 사용한다. 일산화탄소와 수소의 산화반응은 경쟁반응이기 때문에, 이때 공기는 일산화탄소의 산화반응에 필요한 양론비보다 과량으로 공급하게 되며, 여분의 산소는 수소와 반응하게 된다. 이와 같은 일산화탄소와 수소의 산화반응은 발열반응으로서 반응이 지속됨에 따라 촉매층의 온도가 상승하게 되며, 별도의 열교환을 통해 촉매층의 온도를 일정하게 유지하여야 한다. 선택적 산화반응용 촉매로는 백금 또는 루테늄이 사용되는데, 촉매의 종류에 따라 최적 촉매성능이 발휘되는 온도영역이 다르다. 따라서 사용되는 촉매에 따라 적절한 열교환 방식을 적용하여 촉매층의 온도를 각기 다른 온도로 유지해 주어야 한다.
선택적 산화반응기의 냉각을 위한 종래의 방식은 대한민국 특허 등록 제632967호 및 제677016호에 개시된 바와 같이, 선택적 산화반응기 외부에 냉각관을 설치하는 방식으로서, 반응기의 벽면을 외부에서 냉각시켜 촉매층의 온도를 낮추는 방식이다. 반응기의 외부를 냉각하는 방식의 경우, 촉매층 중심부와 외곽의 온도차가 발생하게 되어 촉매층의 온도를 균일하게 유지하기 어려운 문제점이 있다. 따라서 촉매의 활성을 극대화하기 위해서는, 촉매층의 온도를 균일하게 유지할 수 있는 열교환 장치를 적용하는 것이 매우 중요하다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은 선택적 산화반응 촉매층의 온도를 균일하게 유지하여 촉매의 활성이 극대화되도록 하기 위한 최적의 열교환 장치가 구비된 선택적 산화반응기를 제공하는 데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기 선택적 산화반응기에 사용되는 냉각수를 반응원료로 사용하는 연료 개질 시스템을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 목적을 달성하기 위해, 일산화탄소의 선택적 산화반응이 일어나고, 가스의 유입구와 배출구를 갖는 반응기 본체; 반응기 본체의 내부에 설치되고, 냉각매체의 유입구와 배출구를 갖는 열교환부; 및 열교환부를 둘러싸도록 반응기 본체의 내부에 충진되는 다수의 일산화탄소 선택적 산화반응용 촉매로 이루어진 촉매층을 포함하는 일산화탄소 선택적 산화반응기를 제공한다.
본 발명에서 열교환부는 코일 형태의 냉각관으로 이루어질 수 있으며, 열교환부의 냉각매체 유입구는 반응기 본체의 가스 유입구와 인접하게 배치될 수 있다.
또한, 본 발명은 수증기에 의해 탄화수소계 원료가 수소로 전환되는 개질 반응이 일어나는 수증기 개질 반응기; 수증기 개질 반응기와 연결되고, 일산화탄소와 수증기가 수소와 이산화탄소로 전환되는 수성가스 전이반응이 일어나는 수성가스 전이반응기; 및 수성가스 전이반응기와 연결되며, 일산화탄소의 선택적 산화반응이 일어나고 가스의 유입구와 배출구를 갖는 반응기 본체, 반응기 본체의 내부에 설치되고, 냉각매체의 유입구와 배출구를 갖는 열교환부, 및 열교환부를 둘러싸도록 반응기 본체의 내부에 충진되는 다수의 일산화탄소 선택적 산화반응용 촉매로 이루어진 촉매층을 포함하는 일산화탄소 선택적 산화반응기를 포함하는 연료 개질 시스템을 제공한다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 일산화탄소 선택적 산화반응기의 냉각매체로서 냉각수를 사용하고, 예열된 냉각수를 수증기 개질 반응기에 공급되는 수증기 원료로서 사용할 수 있다.
본 발명의 다른 실시형태에 따르면, 일산화탄소 선택적 산화반응기의 냉각매체로서 별도의 외부 냉각수를 사용할 수 있다.
본 발명에 따라 일산화탄소의 선택적 산화반응기의 촉매층에 직접 냉각관을 삽입함으로써 세 가지의 효과를 얻을 수 있다. 첫째, 반응기 외부에 별도의 열교환 장치가 필요치 않기 때문에 반응기의 소형화가 가능하다. 둘째, 냉각관과 촉매층이 직접 열교환을 할 경우 반응기 외벽을 통한 열교환 방식에 비해 열교환 특성이 우수하여 적은 양의 냉각수를 사용하여 냉각이 가능하다. 셋째, 반응기 외벽을 통한 냉각 방식은 냉각관의 설치 형상이 반응기 형상에 좌우되는 반면, 촉매층에 직접 삽입할 경우 다양한 형태의 냉각관 형상이 가능하다.
또한, 본 발명의 일 실시형태에 따른 연료 개질 시스템에 따르면, 개질 반응기의 원료로는 물과 NG가 사용되며, 물은 개질 반응기에 공급되기 전에 선택적 산화반응기의 냉각수로 사용할 수 있는데, 이를 통해 선택적 산화반응기의 온도를 제어할 수 있으며, 동시에 반응 원료인 물을 예열하여 공급할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 일산화탄소 선택적 산화반응기의 구성도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시형태에 따른 연료 개질 시스템의 구성도이다.
도 3은 본 발명의 다른 실시형태에 따른 연료 개질 시스템의 구성도이다.
이하, 본 발명을 첨부된 도면에 의하여 상세히 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 열교환 장치가 구비된 선택적 산화반응기의 구성을 도시한 것이다.
선택적 산화 반응기(400)는 반응기 본체(410), 열교환부(420) 및 촉매층(430) 등으로 구성될 수 있다.
반응기 본체(410)는 일산화탄소의 선택적 산화반응이 일어나는 곳으로, 상부에는 가스 유입구(411)를 구비하고, 하부에는 가스 배출구(412)를 구비할 수 있다. 가스 유입구(411)로는 수성가스 전이반응을 거친 개질 가스가 공기와 혼합되어 공급된다.
열교환부(420)는 반응기 본체(410)의 내부에 설치되고, 상부 측면에는 냉각매체 유입구(421)를 구비하고, 하부 측면에는 냉각매체 배출구(422)를 구비할 수 있다. 선택적 산화반응이 매우 빨라 입구 쪽 촉매층의 온도가 빨리 올라가기 때문에, 냉각매체 유입구(421)를 반응기 본체(410)의 가스 유입구(411)와 인접하게 배치함으로써, 즉 냉각매체를 선택적 산화반응기(400)의 입구와 가까운 쪽에 공급함으로써, 냉각효율 및 반응효율을 개선할 수 있다. 냉각매체로는 냉각수 등을 사용할 수 있다.
열교환부(420)는 냉각관 형태로 이루어질 수 있고, 냉각관의 형태는 예를 들어 도 1에 나타낸 코일 형태로 구성함으로써, 전열면적을 넓혀 냉각효율을 극대화시킬 수 있다. 그러나, 냉각관의 형태는 코일 형태에 국한되지 않고 선택적 산화반응기(400)의 형태 및 크기에 따라 변형이 가능하다.
열교환부(420)는 냉각관 형태로 촉매층(430) 내부에 직접 삽입됨으로써, 촉매층(430)의 냉각효과를 극대화시킬 수 있다. 열교환을 위해 삽입된 냉각관 형태의 열교환부(420)는 촉매층(430)과 직접 접촉하기 때문에, 선택적 산화반응기의 벽면을 냉각하는 방식에 비해 효과적으로 촉매층(430)의 온도를 제어할 수 있다. 따라서 종래의 벽면 냉각방식에 비해 적은 양의 냉각수를 사용하여 촉매층(430)의 온도를 제어할 수 있다.
촉매층(430)은 열교환부(420)를 둘러싸도록 반응기 본체(410)의 내부에 충진되는 다수의 일산화탄소 선택적 산화반응용 촉매로 이루어질 수 있다. 선택적 산화반응기(400) 내부에 열교환부(420)를 미리 설치한 후, 선택적 산화반응용 촉매를 충진하여 촉매층(430)을 구성할 수 있다. 선택적 산화반응용 촉매로는 백금 계열, 루테늄 계열 등의 촉매를 사용할 수 있다. 촉매층(430)은 예를 들어 하니컴(honeycomb) 형태의 세라믹 또는 금속 담체에 금속 촉매를 담지하여 구성할 수 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시형태에 따른 연료 개질 시스템의 구성도로서, 연료 개질 시스템은 수증기 개질 반응기(200), 수성가스 전이 반응기(300), 선택적 산화 반응기(400) 등으로 구성될 수 있다. 이들 반응기는 도 2에 도시된 바와 같이, 직렬로 연결될 수 있으며, 하나의 반응기에 모듈화되어 일체로 구성될 수도 있다.
탈황기(100)를 통해 황 성분이 제거된 탄화수소(LNG, LPG 등) 원료가 수증기 개질 반응기(200)로 유입된다. 탄화수소와 수증기의 혼합물은 개질 반응기(200)의 개질 촉매층에 도입되어 에탄, 프로판, 이소부탄 등의 탄화수소는 메탄으로 전환된 후 다음의 수증기 개질 반응을 거친다. 개질 촉매로는 니켈 계열, 루테늄 계열 등의 촉매를 사용할 수 있다.
[반응식 3]
CH4 + H2O → CO + 3H2
수증기 개질 반응기(200)를 거쳐 개질된 가스는 수성가스 전이 반응기(300)로 유입되며, 다음의 수성가스 전이반응을 통해 일산화탄소는 수소와 이산화탄소로 전환된다. 수성가스 전이 반응기(300)는 고온 전이 반응부와 저온 전이 반응부로 구분되어 이루어질 수 있다. 전이 촉매로는 철-크롬 계열, 백금-세리움 계열 등의 촉매를 사용할 수 있다.
[반응식 4]
CO + H2O → CO2 + H2
수성가스 전이 반응기(300)를 거친 가스는 선택적 산화 반응기(400)로 유입되고, 상술한 바와 같이 일산화탄소가 선택적으로 이산화탄소로 산화된다.
선택적 산화 반응기(400)를 통과한 최종 가스는 예를 들어 수소 72 내지 76%, 이산화탄소 18 내지 21%, 질소 2 내지 6%, 메탄 1 내지 3%, 일산탄화탄소 10 ppm 이하로 조성될 수 있으며, 이후 연료전지(500)의 연료 등으로 사용될 수 있다.
도 2는 본 발명에 따른 열교환 장치가 구비된 선택적 산화반응기(400)의 열교환 매체로서 개질 반응용 물을 사용할 경우, 냉각수의 흐름을 도시한 것이다. 개질 반응기(200)의 원료로는 물과 천연가스(NG)가 사용될 수 있고, 물은 개질 반응기(200)에 공급되기 전에 선택적 산화반응기(400)의 냉각수로 사용할 수 있으며, 이를 통해 선택적 산화반응기(400)의 온도를 제어할 수 있고, 동시에 반응 원료인 물을 예열하여 공급할 수 있다.
도 3은 본 발명의 다른 실시형태에 따른 연료 개질 시스템의 구성도로서, 본 발명에 따른 열교환 장치가 구비된 선택적 산화반응기(400)의 열교환 매체로서 외부 냉각수를 사용할 경우 냉각수의 흐름을 도시한 것이다. 수성가스 전이반응을 거친 개질 가스의 일산화탄소 농도가 상대적으로 높을 경우, 일산화탄소의 농도를 10 ppm 이하로 유지하기 위해서는 많은 양의 공기(A)가 공급되어야 한다. 이로 인해 선택적 산화반응기(400)에서 발생하는 열이 매우 클 경우, 반응 원료인 물에 의한 냉각만으로는 촉매층(430)의 온도 조절이 어렵게 된다. 따라서 이러한 경우 도 3에 나타낸 바와 같이 별도로 외부에서 냉각수를 공급하여 선택적 산화반응기(400)의 온도를 제어할 수 있다.
[실시예]
도 1과 같이 열교환부를 코일 형태의 냉각관으로 구성하였다. 냉각관은 1/8″의 SUS 튜브 1 m를 사용하였으며, 냉각관 코일의 직경은 4 cm이고, 길이는 10 cm로 설계하였다. 냉각매체로는 20℃의 냉각수를 10 ㎤/min의 유속으로 공급하였다. 냉각관의 냉각매체 유입구는 반응기 본체의 가스 유입구와 인접하게 배치하였다. 촉매로는 루테늄 계열 상용 촉매를 사용하였으며, 냉각관 코일을 반응기 내부에 설치한 후 촉매를 충진하였다. 도 1에 나타낸 바와 같이, 냉각관 코일은 촉매층 내부를 균일하게 냉각시킬 수 있도록 설치되었다. 반응기로 공급되는 가스의 유량은 20 L/min이었고, 조성은 수소 75%, 이산화탄소 19.5%, 일산화탄소 0.5%, 산소 1%, 질소 4%이었다.
[비교예]
1/8″의 SUS 튜브 1 m를 반응기의 외벽면에 설치한 것을 제외하고 실시예와 동일하다.
[시험예]
실시예 및 비교예에 대하여 냉각효율을 시험하였으며, 그 결과는 표 1과 같다. 냉각효율은 냉각수의 배출온도에 의하여 결정되는데, 동일한 길이의 냉각관 및 동일한 온도의 냉각수를 이용하였으므로, 냉각수의 배출온도가 높을수록 냉각효율이 높게 된다. 표 1에는 실시예와 비교예의 결과를 나타내었으며, 실시예의 경우 냉각수의 배출온도가 비교예의 경우 보다 높아 냉각효율이 우수함을 알 수 있다.
실시예 비교예
냉각수 배출온도(℃) 98 62
100: 탈황기
200: 수증기 개질 반응기
300: 수성가스 전이 반응기
400: 선택적 산화 반응기
410: 선택적 산화 반응기 본체
411: 가스 유입구
412: 가스 배출구
420: 열교환부
421: 냉각매체 유입구
422: 냉각매체 유출구
430: 촉매층
500: 연료전지

Claims (6)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 수증기에 의해 탄화수소계 원료가 수소로 전환되는 개질 반응이 일어나는 수증기 개질 반응기;
    수증기 개질 반응기와 연결되고, 일산화탄소와 수증기가 수소와 이산화탄소로 전환되는 수성가스 전이반응이 일어나는 수성가스 전이반응기; 및
    수성가스 전이반응기와 연결되며, 일산화탄소의 선택적 산화반응이 일어나고 가스의 유입구와 배출구를 갖는 반응기 본체, 반응기 본체의 내부에 설치되고, 냉각매체의 유입구와 배출구를 갖는 열교환부, 및 열교환부를 둘러싸도록 반응기 본체의 내부에 충전되는 다수의 일산화탄소 선택적 산화반응용 촉매로 이루어진 촉매층을 포함하는 일산화탄소 선택적 산화반응기를 포함하며,
    일산화탄소 선택적 산화반응기의 냉각매체로서 냉각수를 사용하고, 예열된 냉각수를 수증기 개질 반응기에 공급되는 수증기 원료로서 사용하는 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
  6. 수증기에 의해 탄화수소계 원료가 수소로 전환되는 개질 반응이 일어나는 수증기 개질 반응기;
    수증기 개질 반응기와 연결되고, 일산화탄소와 수증기가 수소와 이산화탄소로 전환되는 수성가스 전이반응이 일어나는 수성가스 전이반응기; 및
    수성가스 전이반응기와 연결되며, 일산화탄소의 선택적 산화반응이 일어나고 가스의 유입구와 배출구를 갖는 반응기 본체, 반응기 본체의 내부에 설치되고, 냉각매체의 유입구와 배출구를 갖는 열교환부, 및 열교환부를 둘러싸도록 반응기 본체의 내부에 충전되는 다수의 일산화탄소 선택적 산화반응용 촉매로 이루어진 촉매층을 포함하는 일산화탄소 선택적 산화반응기를 포함하며,
    일산화탄소 선택적 산화반응기의 냉각매체로서 별도의 외부 냉각수를 사용하는 것을 특징으로 하는 연료 개질 시스템.
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