KR101304588B1 - 아크릴계 공중합체 및 이를 포함하는 광학필름 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 내열성·고강도 아크릴계 공중합체, 및 이를 포함하는 광학필름에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 1) tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체; 2) 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체; 및 3) tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 포함하여 중합된 아크릴계 공중합체에 관한 것이다. 본 발명에 따른 아크릴계 공중합체는 투명성이 유지되면서도 내열성이 뛰어나다. 또한, 상기 아크릴계 공중합체를 포함하는 컴파운딩 수지를 포함하는 광학 필름은 투명성 및 내열성이 우수하며, 가공성, 접착성, 위상차 특성 및 내구성이 우수하다.

Description

아크릴계 공중합체 및 이를 포함하는 광학필름{ACRYL-BASED COPOLYMERS AND AN OPTICAL FILM COMPRISING THE SAME}
본 발명은 내열성 및 강도가 우수한 아크릴계 공중합체 수지, 상기 아크릴계 공중합체 수지를 포함하는 수지 조성물, 상기 수지 조성물을 포함하는 내열성, 강도 및 광학적 투명성이 우수한 광학 필름, 상기 광학 필름을 보호필름으로 포함하는 편광판, 및 상기 편광판을 포함하는 액정 표시 장치에 관한 것이다.
근래 광학 기술의 발전을 발판으로 종래의 브라운관을 대체하는 플라즈마 디스플레이 패널(plasma display panel, PDP), 액정 디스플레이(liquid crystal display, LCD) 등 여러 가지의 방식을 이용한 디스플레이 기술이 제안, 시판되고 있다. 이러한 디스플레이를 위한 폴리머 소재는 그 요구 특성이 한층 더 고도화하고 있다. 예를 들면, 액정 디스플레이의 경우 박막화, 경량화, 화면 면적의 대형화가 추진되면서 광시야각화, 고콘트라스트화, 시야각에 따른 화상 색조 변화의 억제 및 화면 표시의 균일화가 특히 중요한 문제가 되었다.
이에 따라 편광 필름, 편광자 보호 필름, 위상차 필름, 플라스틱 기판, 도광판 등에 여러 가지의 폴리머 필름이 사용되고 있으며, 액정으로서 트위스티드 네메틱(twisted nematic, TN), 슈퍼 트위스티드 네메틱(super twisted nematic, STN), 버티컬 얼라인먼트(vertical alignment, VA), 인플레인 스위칭(in-plane switching, IPS) 액정 셀 등을 이용한 다양한 모드의 액정 표시 장치가 개발되고 있다.
편광판은 일반적으로 폴리비닐알코올(PVA)계 분자사슬이 일정한 방향으로 배향되고 요오드계 화합물 또는 이색성 편광물질을 포함하는 구조를 갖거나, 폴리비닐알코올 필름의 탈수 반응 또는 폴리비닐클로라이드(PVC) 필름의 탈염산 반응에 의하여 형성된 폴리엔(polyene) 구조를 갖는 편광자에, 보호필름으로서 트리아세틸 셀룰로오스 필름(triacetyl cellulose 필름, 이하 TAC 필름)을 폴리비닐알코올계 수용액으로 이루어진 수계 접착제로 적층시킨 구조를 갖는다.
편광자로서 사용된 폴리비닐알코올 필름과 편광자용 보호 필름으로서 사용된 TAC 필름은 모두 내열성과 내습성이 충분하지 않다. 따라서, 상기 필름들로 이루어지는 편광판을 고온 혹은 고습의 분위기하에서 장시간 사용하면, 편광도가 저하되고, 편광자와 보호필름이 분리되거나 광특성이 저하되기 때문에 용도면으로 여러 가지 제약이 따르게 된다. 이와 같이 지금까지 실용화되고 있는 편광판은 내열성과 내습성의 신뢰성이 부족하다. 또한, TAC필름은 주변 온도/습도 환경변화에 따라 기존에 가지고 있는 면내 위상차 (Rin)와 두께 방향 위상차 (Rth)의 변화가 심하며, 특히 경사방향에서의 입사광에 대한 위상차의 변화가 크다. 이와 같은 특성을 갖는 TAC필름을 보호필름으로서 포함하는 편광판을 액정표시장치에 적용하면, 주변 온도/습도 환경의 변화에 따라 시야각 특성이 변화하여 화상품질이 저하되는 문제점이 있다. 또한, TAC 필름은 주변 온도/습도 환경 변화에 따른 치수변화율이 클 뿐만 아니라 광탄성계수 값도 상대적으로 커서, 내열, 내습열 환경에서의 내구성 평가 후 국부적으로 위상차 특성의 변화가 발생하여 화상품질이 저하되기 쉽다.
이러한 TAC 필름의 여러 단점들을 보완하기 위한 소재로서 메타크릴(methacryl)계 수지가 잘 알려져 있다. 하지만 메타크릴(methacryl)계 수지는 부서지거나 갈라지기 쉬워 편광판 생산시 반송성에 문제가 되기 쉽고 생산성이 부족하다고 알려져 있다.
이러한 문제를 해결하기 위하여, 아크릴계 수지에 다른 수지나 강인성 개량제 등을 블렌딩하는 방법(일본 특개2006-284881, 일본 특개2006-284882)이나 다른 수지를 공압출하여 적층하는 방법(일본 특개2006-243681, 일본 특개2006-215463, 일본 특개2006-215465, 일본 특개2007-017555)들이 제안되고 있다. 그러나 이런 방법들은 아크릴계 수지가 가지고 있는 본래의 내열성, 투명성이 충분히 반영되지 못하거나 복잡한 적층체 구조를 가지고 있는 문제가 있다.
상기와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한, 본 발명의 목적은 투명성이 유지되면서도 종래 보다 내열성 및 강도가 뛰어난 아크릴계 공중합체 수지를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은, 상기 아크릴계 공중합체 수지 및 주쇄에 방향족 고리 및/또는 지방족 고리를 포함하는 수지를 포함하는 수지 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은, 상기 수지 조성물을 포함하는 내열성, 강도 및 광학적 투명성이 우수한 광학 필름, 상기 광학 필름을 보호필름으로 포함하는 편광판, 및 상기 편광판을 포함하는 액정 표시 장치를 제공하는 것이다.
본 발명은 상기한 종래기술의 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서,
1) tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체; 2) 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체; 및 3) tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 포함하여 중합된 아크릴계 공중합체를 제공한다.
또한, 본 발명의 상기 아크릴계 공중합체, 및 주쇄에 방향족 고리 및/또는 지방족 고리를 포함하는 수지가 혼합된 수지 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명의 상기 수지 조성물을 포함하는 광학 필름을 제공한다.
또한, 본 발명은 편광자 및 상기 편광자의 적어도 일면에 구비된 보호필름을 포함하고, 상기 보호필름은 본 발명의 광학 필름인 것인 편광판을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 편광판을 포함하는 액정 표시 장치를 제공한다
본 발명에 따른 아크릴계 공중합체는 투명성이 유지되면서도 내열성 및 강도가 뛰어나다. 또한, 상기 아크릴계 공중합체를 포함하는 수지 조성물을 포함하는 광학 필름은 투명성, 내열성 및 강도가 우수하며, 가공성, 접착성, 위상차 특성 및 내구성이 우수하다.
도 1은 본 발명에 따른 광학 필름이 보호필름으로서 액정표시장치에 적용된 예를 도시한 것이다.
이하 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명의 일 측면은, 1) tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체; 2) 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체; 및 3) tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 포함하여 중합된 아크릴계 공중합체에 관한 것이다.
본 명세서에서 단량체를 포함하는 공중합체 수지라 함은, 단량체가 중합되어 공중합체 수지 내에서 반복단위로서 포함되는 것을 의미한다.
또한, 본 명세서에서, “(메트)아크릴레이트계 단량체”의 의미는, “아크릴레이트계 단량체”, 또는 “메타크릴레이트계 단량체”를 포함하는 것이다.
상기 아크릴계 공중합체는 블록 공중합체 또는 랜덤 공중합체일 수 있으나, 공중합 형태가 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 아크릴계 공중합체 수지의 tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체에 있어서, 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체는 알킬아크릴레이트계 단량체 및 알킬메타크릴레이트계 단량체를 모두 의미하는 것이다. 상기 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체의 알킬기는 탄소수 1 ~ 10인 것이 바람직하며, 탄소수 1 ~ 4인 것이 더욱 바람직하고, 메틸기 또는 에틸기인 것이 더욱 바람직하다. 상기 알킬(메타)아크릴레이트계 단량체는 메틸 메타크릴레이트인 것이 보다 바람직하나 이에만 한정되는 것은 아니다.
상기 아크릴계 공중합체 수지에 있어서, tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체의 함량은 50 ~ 98.9 중량%인 것이 바람직하고, 50 ~ 90 중량%인 것이 더욱 바람직하다. tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체의 함량이 상기 범위일 경우 투명성이 우수하면서도 내열성이 유지될 수 있다.
상기 아크릴계 공중합체 수지에 있어서, 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체는 본 발명에 따른 아크릴계 공중합체 수지의 내열성을 향상시키는 역할을 하며, 예를 들어 시클로알킬(메트)아크릴레이트계 단량체 또는 아릴(메트)아크릴레이트계 단량체일 수 있다.
상기 시클로알킬(메트)아크릴레이트계 단량체의 시클로알킬기는 탄소수 4 ~ 12인 것이 바람직하고, 탄소수 5 ~ 8인 것이 더욱 바람직하며, 시클로헥실기인 것이 가장 바람직하다. 또한, 상기 아릴(메트)아크릴레이트계 단량체의 아릴기는 탄소수 6 ~ 12인 것이 바람직하며, 페닐기인 것이 가장 바람직하다.
상기 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체의 구체적인 예로는 시클로펜틸 메타크릴레이트, 시클로헥실 메타크릴레이트, 벤질 메타크릴레이트, 시클로헥실 아크릴레이트, 2-페녹시에틸 아크릴레이트, 3,3,5-트리메틸시클로헥실 메타크릴레이트, 4-t-부틸시클로헥실 메타크릴레이트, 3-시클로헥실프로필 메타크릴레이트, 페닐 메타크릴레이트, 4-t-부틸페닐 메타크릴레이트, 4-메톡시페틸 메타크릴레이트, 1-페닐에틸 메타크릴레이트, 2-페닐에틸 아크릴레이트, 2-페틸에틸 메타크릴레이트, 2-페녹시에틸 메타크릴레이트, 2-나프틸 메타크릴레이트 등을 들 수 있고, 시클로헥실 메타크릴레이트 또는 페닐 메타크릴레이트가 바람직하나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
상기 아크릴계 공중합체 수지에 있어서, 상기 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체의 함량은 1 내지 49.9 중량%인 것이 바람직하고, 1 내지 30 중량%인 것이 더욱 바람직하다. 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체의 함량이 상기 범위일 때 내열성이 충분히 확보될 수 있다.
상기 아크릴계 공중합체 수지에 있어서, 상기 tert-부틸 (메트)아크릴레이트계 단량체는 본 발명의 공중합체가 보다 높은 내열성과 강도를 나타내도록 하는 역할을 한다.
상기 tert-부틸 (메트)아크릴레이트계 단량체는 0.1 내지 10 중량%로 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 아크릴계 공중합체 수지의 중량 평균 분자량은 내열성, 가공성 및 생산성 측면에서 5만 내지 15만인 것이 바람직하다.
상기 아크릴계 공중합체 수지는 유리 전이 온도(Tg)가 바람직하게는 120℃ 이상, 더욱 바람직하게는 130℃ 이상이다. 상기 아크릴계 공중합체 수지의 유리 전이 온도는 특별히 한정되지 않으나 200℃ 이하일 수 있다.
본 발명의 두 번째 측면은, 상기 본 발명 첫 번째 측면의 아크릴계 공중합체 및 주쇄에 방향족 고리 및/또는 지방족 고리를 포함하는 수지가 혼합된 수지 조성물에 관한 것이다.
상기 수지 조성물에 있어서, 주쇄에 방향족 고리 및/또는 지방족 고리를 포함하는 수지는, 예를 들어 폴리카보네이트계 수지, 폴리아릴레이트계 수지, 폴리나프탈렌계 수지, 폴리노보넨계 수지 등을 이용할 수 있고, 폴리카보네이트계 수지인 것이 보다 바람직하나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
상기 수지 조성물은, 조성물 총 중량에 대하여, 아크릴계 공중합체 수지 90 ~ 99.9 중량% 및 주쇄에 방향족 고리 및/또는 지방족 고리를 포함하는 수지 0.1 ~ 10 중량%를 포함하는 것이 바람직하고, 아크릴계 공중합체 수지 95 ~ 99.5 중량% 및 주쇄에 방향족 고리 및/또는 지방족 고리를 포함하는 수지 0.5 ~ 5 중량%를 포함하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 수지 조성물은 상기 아크릴계 공중합체 수지와 상기 주쇄에 방향족 고리 및/또는 지방족 고리를 포함하는 수지를 컴파운딩법과 같이 당 업계에 잘 알려진 방법에 따라 블렌딩함으로써 제조할 수 있으며, 착색제, 난연제, 강화제, 충진제, UV 안정제, 산화 방지제 등과 같은 당 업계에 잘 알려진 첨가제를 수지 조성물 총 중량에 대하여 0.001 내지 30 중량%로 포함할 수 있다.
상기 수지 조성물의 유리 전이 온도는 110℃ 이상인 것이 바람직하고, 120℃ 이상인 것이 더욱 바람직하다. 상기 수지 조성물의 유리 전이 온도는 특별히 한정되지 않으나 200℃이하일 수 있다.
또한, 상기 수지 조성물의 중량 평균 분자량은 내열성, 충분한 가공성, 생산성 등의 면에서 5만 내지 15만인 것이 바람직하다.
본 발명의 세 번째 측면은, 상기 수지 조성물을 포함하는 광학 필름에 관한 것이다.
본 발명에 따른 광학 필름은 상기 주쇄에 방향족 고리 및/또는 지방족 고리를 포함하는 수지의 함량에 따라 다른 위상차 값을 가질 수 있으며, 이에 따라 편광자 보호필름으로서 사용될 수 있다.
상기 주쇄에 방향족 고리 및/또는 지방족 고리를 포함하는 수지의 함량이 0.1 중량% 내지 5 중량%, 더욱 바람직하게는 1 중량% 내지 3 중량%인 경우, 광학 필름의 면 방향 위상차값(Rin)이 0nm 내지 10nm, 바람직하게는 0nm 내지 5nm, 더욱 바람직하게는 약 0nm일 수 있고, 두께 방향 위상차값(Rth)은 -5nm 내지 5nm일 수 있고, 바람직하게는 0nm 내지 5nm일 수 있으며, 더욱 바람직하게는 약 0nm일 수 있다. 이 경우 본 발명에 따른 광학 필름은 편광자 보호 필름으로 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 광학 필름이 보호필름으로 사용된 예를 도 1에 나타내었다. 도 1에서는 2개의 편광판의 양면에 구비된 보호필름이 모두 본 발명에 따른 광학 필름이나, 상기 보호필름 중 적어도 하나는 종래의 보호필름이 사용될 수도 있다.
상기 광학 필름은 상기 수지 조성물을 용액 캐스터법 또는 압출법과 같은 당 업계에 잘 알려진 방법에 따라 필름으로 제조할 수 있으며, 이 중에서 용액 캐스터법이 바람직하다.
상기와 같이 제조된 필름을 일축 또는 이축 연신하는 단계를 더 포함할 수 있으며, 경우에 따라서 개량제를 첨가하여 제조할 수도 있다.
상기 필름이 일축 또는 이축 연신되는 경우, 상기 연신 공정은 종 방향(MD) 연신, 횡 방향(TD) 연신을 각각 행할 수도 있고 모두 행할 수도 있다. 종 방향과 횡 방향 모두 연신하는 경우에는 어느 한 쪽을 먼저 연신한 후, 다른 방향으로 연신할 수 있고, 두 방향을 동시에 연신할 수도 있다. 연신은 한 단계로 연신할 수도 있으며 다단계에 걸쳐 연신할 수도 있다. 종 방향으로 연신할 경우에는 롤 사이의 속도차에 의한 연신을 할 수 있고, 횡 방향으로 연신할 경우에는 텐타를 사용할 수 있다. 텐타의 레일 개시각은 통산 10도 이내로 하여, 횡 방향 연신시 생기는 보잉(Bowing) 현상을 억제하고 광학 축의 각도를 규칙적으로 제어한다. 횡 방향 연신을 다단계로 하여 같은 보잉 억제 효과를 얻을 수도 있다.
상기 연신은, 상기 수지 조성물의 유리 전이 온도를 Tg라고 할 때, (Tg - 20℃) ~ (Tg + 30℃)의 온도에서 수행할 수 있다. 상기 유리 전이 온도는 수지 조성물의 저장 탄성율이 저하되기 시작하고, 이에 따라 손실 탄성율이 저장 탄성율보다 커지게 되는 온도로부터, 고분자 사슬의 배향이 완화되어 소실되는 온도까지의 영역을 가리키는 것이다. 유리 전이 온도는 시차주사형 열량계(DSC)에 의해 측정될 수 있다. 상기 연신 공정시의 온도는 필름의 유리 전이 온도인 것이 더욱 바람직하다.
연신속도는 소형 연신기(Universal testing machine, Zwick Z010)의 경우는 1 내지 100 mm/min의 범위에서, 그리고 파일로트 연신 장비의 경우는 0.1 내지 2 m/min의 범위에서 연신 조작을 행하는 것이 바람직하며, 5 내지 300%의 연신율을 적용하여 필름을 연신하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 광학 필름은 전술한 방법에 의하여 일축 또는 이축으로 연신됨으로써, 위상차 특성을 조절할 수 있다.
상기와 같이 제조된 광학 필름은 하기 수학식 1로 표시되는 면 방향 위상차 값이 면 방향 위상차값(Rin)이 0nm 내지 10nm, 바람직하게는 0nm 내지 5nm, 더욱 바람직하게는 약 0nm일 수 있고, 하기 수학식 2로 표시되는 두께 방향 위상차값(Rth)은 -5nm 내지 5nm일 수 있고, 바람직하게는 0nm 내지 5nm일 수 있으며, 더욱 바람직하게는 약 0nm일 수 있다. 이 경우 본 발명에 따른 광학 필름은 편광자 보호 필름으로 사용될 수 있다.
[수학식 1]
Rin = (nx - ny) ×d
[수학식 2]
Rth = (nz - ny) ×d
상기 수학식 1 및 수학식 2에서,
nx는 필름의 면 방향에 있어서, 가장 굴절율이 큰 방향의 굴절율이고,
ny는 필름의 면 방향에 있어서, nx 방향의 수직 방향의 굴절율이며,
nz는 두께 방향의 굴절율이고,
d는 필름의 두께이다.
본 발명에 따른 광학 필름은 광탄성 계수가 종래의 TAC 필름에 비하여 작은 것을 특징으로 한다. 본 발명에 따른 광학 필름의 광탄성 계수는 10 이하, 바람직하게는 8 이하, 더욱 바람직하게는 0.1 이상 7이하, 더욱 바람직하게는 0.5 이상 6 이하일 수 있다.
본 발명에 따른 광학 필름의 취성(brittleness)은 입경 15.9mm, 무게 16.3g의 강철구를 테스트 필름 위에 떨어뜨려 필름에 구멍이 생기는 높이를 측정함으로써 측정할 수 있으며, 본 발명에 따른 광학 필름은 상기 높이가 바람직하게는 600 mm 이상이고, 더욱 바람직하게는 650 mm 이상이다.
본 발명에 따른 광학 필름의 헤이즈 값은 1% 이하인 것이 바람직하고, 0.5% 이하인 것이 더욱 바람직하며, 0.1% 이하인 것이 더더욱 바람직하다.
본 발명 네 번째 측면은 편광자 및 상기 편광자의 적어도 일면에 구비된 보호필름을 포함하며, 상기 보호필름은 본 발명의 광학 필름인 것인 편광판에 관한 것이다.
본 발명 다섯 번째 측면은 상기 편광판을 포함하는 액정 표시 장치에 관한 것이다. 상기 액정 표시 장치는 VA(vertical alignment) 모드형 또는 TN 모드형 액정 표시 장치인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 편광판을 포함하는 액정 표시 장치를 보다 구체적으로 살펴보면 다음과 같다.
액정 셀 및 이 액정 셀의 양면에 각각 구비된 제1 편광판 및 제2 편광판을 포함하는 액정 표시 장치에 있어서, 상기 제1 편광판 및 제2 편광판은 일면 또는 양면에는 본 발명의 광학 필름인 보호 필름을 포함할 수 있다.
편광자의 일면에만 본 발명에 따른 광학 필름이 구비되는 경우 나머지 타면에는 당 기술분야에 알려진 보호 필름이 구비될 수 있다.
상기 편광자로는 요오드 또는 이색성 염료를 포함하는 폴리비닐알콜(PVA)로 이루어진 필름을 사용할 수 있다. 상기 편광자는 PVA 필름에 요오드 또는 이색성 염료를 염착시켜서 제조될 수 있으나, 이의 제조방법은 특별히 한정되지 않는다. 본 명세서에 있어서, 편광자는 보호 필름을 포함하지 않는 상태를 의미하며, 편광판은 편광자와 보호 필름을 포함하는 상태를 의미한다.
본 발명의 일체형 편광판에 있어서, 보호 필름과 편광자는 당 기술분야에 알려져 있는 방법으로 합지될 수 있다.
예컨대, 보호 필름과 편광자의 합지는 접착제를 이용한 접착방식에 의하여 이루어질 수 있다. 즉, 먼저 보호 필름 또는 편광자(편광막)인 PVA 필름의 표면 상에 롤 코터, 그라비어 코터, 바 코터, 나이프 코터 또는 캐필러리 코터 등을 사용하여 접착제를 코팅한다. 접착제가 완전히 건조되기 전에 보호 필름과 편광자를 합지 롤로 가열 압착하거나 상온 압착하여 합지한다. 핫멜트형 접착제를 이용하는 경우에는 가열 압착롤을 사용하여야 한다.
상기 보호 필름과 편광자의 합지시 사용가능한 접착제는 일액형 또는 이액형의 PVA 접착제, 폴리우레탄계 접착제, 에폭시계 접착제, 스타이렌 부타디엔 고무계(SBR계) 접착제 또는 핫멜트형 접착제 등이 있으나, 이들에만 한정되지 않는다. 폴리우레탄계 접착제를 사용하는 경우, 광에 의해 황변되지 않는 지방족 이소시아네이트계 화합물을 이용하여 제조된 폴리우레탄계 접착제를 이용하는 것이 바람직하다. 일액형 또는 이액형의 드라이 라미네이트용 접착제 또는 이소시아네이트와 하이드록시기와의 반응성이 비교적 낮은 접착제를 사용하는 경우에는 아세테이트계 용제, 케톤계 용제, 에테르계 용제 또는 방향족계 용제 등으로 희석된 용액형 접착제를 사용할 수도 있다. 이 때 접착제 점도는 5,000cps 이하의 저점도형인 것이 바람직하다. 상기 접착제들은 저장안정성이 우수하면서도 400 내지 800nm에서의 광 투과도가 90% 이상인 것이 바람직하다.
충분한 점착력을 발휘할 수 있으면 점착제도 사용될 수 있다. 점착제는 합지 후 열 또는 자외선에 의하여 충분히 경화가 일어나 기계적 강도가 접착제 수준으로 향상되는 것이 바람직하며, 계면 접착력도 커서 점착제가 부착된 양쪽 필름 중 어느 한 쪽의 파괴없이는 박리되지 않는 정도의 점착력을 갖는 것이 바람직하다.
사용가능한 점착제의 구체적인 예로서는 광학 투명성이 우수한 천연고무, 합성고무 또는 엘라스토머, 염화비닐/아세트산비닐 공중합체, 폴리비닐알킬에테르, 폴리아크릴레이트 또는 변성 폴리올레핀계 점착제 등과 여기에 이소시아네이트 등의 경화제를 첨가한 경화형 점착제를 들 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 일체형 편광판을 포함하는 액정 표시 장치를 제공한다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 기재한다. 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐, 본 발명의 범위를 이것에 한정하고자 하는 것은 아니다.
실시예
본 발명 실시예에 있어서 물성 평가 방법은 하기와 같다.
1. 중량 평균 분자량(Mw): 제조된 수지를 테트라하이드로퓨란에 녹여 겔 삼투 크로마토그래피(GPC)를 이용하여 측정하였다.
2. Tg(유리 전이 온도): TA Instrument 사의 DSC(Differential Scanning Calorimeter)를 사용하여 측정하였다.
3. 위상차 값(Rin/Rth): 필름의 유리 전이 온도에서 연신 후 Axometrics 사의 AxoScan을 사용하여 측정하였다.
4. Haze 값(투명도): Murakami color Research Laboratory 사의 HAZEMETER HM-150을 사용하여 haze값을 측정하였다.
실시예 1
메틸 메타크릴레이트 89 중량부, 페닐 메타크릴레이트 10 중량부, 및 tert-부틸 메타크릴레이트(tBMA) 1 중량부로 아크릴계 공중합체 수지를 제조하였다. 제조된 수지의 유리 전이 온도와 분자량을 측정한 결과, 유리 전이 온도 122℃, 분자량 11.5만인 수지를 얻을 수 있었다. 이 수지 98 중량부를 폴리카보네이트 2 중량부와 컴파운딩(compounding)을 통해 최종적인 수지 조성물을 제조하였다. 이 수지 조성물을 용액 캐스팅 법에 의해 필름으로 제조한 후, 유리 전이 온도에서 연신을 실시하고, 그 필름의 위상차 값을 측정하였다. 그 결과 면 방향 위상차 값/두께 방향 위상차 값은 1.5/-0.9이었다.
실시예 2
메틸 메타크릴레이트 87 중량부, 페닐 메타크릴레이트 10 중량부, 및 tert-부틸 메타크릴레이트 3 중량부로 아크릴계 공중합체 수지를 제조하였다. 제조된 수지의 유리 전이 온도와 분자량을 측정한 결과, 유리 전이 온도 128℃, 분자량 11만인 수지를 얻을 수 있었다. 이 수지 98 중량부를 폴리카보네이트 2 중량부와 컴파운딩(compounding)을 통해 최종적인 수지 조성물을 제조하였다. 이 수지 조성물을 용액 캐스팅 법에 의해 필름으로 제조한 후, 유리 전이 온도에서 연신을 실시하고, 그 필름의 위상차 값을 측정하였다. 그 결과 면 방향 위상차 값/두께 방향 위상차 값은1.6/-0.9이었다.
실시예 3
메틸 메타크릴레이트 85 중량부, 페닐 메타크릴레이트 10 중량부, 및 tert-부틸 메타크릴레이트 5 중량부로 아크릴계 공중합체 수지를 제조하였다. 제조된 수지의 유리 전이 온도와 분자량을 측정한 결과, 유리 전이 온도 131℃, 분자량 11만인 수지를 얻을 수 있었다. 이 수지 98 중량부를 폴리카보네이트 2 중량부와 컴파운딩(compounding)을 통해 최종적인 컴파운딩 수지를 제조하였다. 이 컴파운딩 수지를 용액 캐스팅 법에 의해 필름으로 제조한 후, 유리 전이 온도에서 연신을 실시하고, 그 필름의 위상차 값을 측정하였다. 그 결과 면 방향 위상차 값/두께 방향 위상차 값은 1.3/-1.6이었다.
실시예 4
메틸 메타크릴레이트 80 중량부, 페닐 메타크릴레이트 10 중량부, 및 tert-부틸 메타크릴레이트 10 중량부로 아크릴계 공중합체 수지를 제조하였다. 제조된 수지의 유리 전이 온도와 분자량을 측정한 결과, 유리 전이 온도 136℃, 분자량 11만인 수지를 얻을 수 있었다. 이 수지 98 중량부를 폴리카보네이트 2 중량부와 컴파운딩(compounding)을 통해 최종적인 컴파운딩 수지를 제조하였다. 이 컴파운딩 수지를 용액 캐스팅 법에 의해 필름으로 제조한 후, 유리 전이 온도에서 연신을 실시하고, 그 필름의 위상차 값을 측정하였다. 그 결과 면 방향 위상차 값/두께 방향 위상차 값은 1.8/-1.5이었다.
비교예 1
메틸 메타크릴레이트 90 중량부, 페닐 메타크릴레이트 10 중량부로 아크릴계 공중합체 수지를 제조하였다. 제조된 수지의 유리 전이 온도와 분자량을 측정한 결과, 유리 전이 온도 118℃, 중량평균분자량 10만인 수지를 얻을 수 있었다. 이 수지 98 중량부를 폴리카보네이트 2 중량부와 컴파운딩(compounding)을 통해 최종적인 컴파운딩 수지를 제조하였다. 상기 컴파운딩 수지를 용액 캐스팅 법에 의해 필름으로 제조한 후, 유리 전이 온도에서 연신을 실시하고, 그 필름의 위상차 값을 측정하였다. 그 결과 면 방향 위상차 값/두께 방향 위상차 값은 1.4/-0.9이었다.
상기 실시예 및 비교예를 정리하면 하기 표 1 및 표 2와 같다.
단량체(중량%) Tg
(℃)		 Mw
MMA PhMA TBMA
실시예1 89 10 1 122 115000
실시예2 87 10 3 128 100000
실시예3 85 10 5 131 110000
실시예4 80 10 10 136 110000
비교예1 90 10 - 118 100000
MMA: 메틸메타크릴레이트
PhMA: 페닐메타크릴레이트
TBMA: tert-부틸 메타크릴레이트
상기 표 1에 나타낸 바와 같이, 실시예1 내지 4에서 제조된 본 발명의 아크릴계 공중합체는 유리 전이 온도가 비교예1의 아크릴계 공중합체보다 높은 바 우수한 내열성을 갖는 것을 확인할 수 있었다.
단량체(중량%) 컴파운딩(중량부) 투명도 Haze(%) Rin
(nm)		 Rth
(nm)
MMA PhMA TBMA MMA-PhMA- TBMA PC
실시예1 89 10 1 98 2 ○ 1.5 -0.9
실시예2 87 10 3 98 2 ○ 1.6 -0.9
실시예3 85 10 5 98 2 ○ 1.3 -1.6
실시예4 80 10 10 98 2 ○ 1.8 -1.5
비교예1 90 10 - 98 2 ○ 1.4 0.9
PC: 폴리카보네이트
상기 표 1에 나타낸 바와 같이, 실시예1 내지 4에서 제조된 본 발명의 광학필름은 투명도가 우수하고, 바람직한 범위의 위상차 값을 가짐을 확인할 수 있었다.
시험예1: 낙구 테스트 - 강도 평가
상기 실시예 1, 2, 3, 4 및 비교예 1 에서 제조된 필름의 강도를 측정하기 위해 낙구 테스트를 수행하였다. 실험 방법은 입경 15.9mm, 무게 16.3g의 강철구를 필름 위에 떨어뜨려 필름에 구멍이 생기는 높이를 측정함으로써 측정하였다. 그 결과 측정된 높이를 하기 표 3에 나타내었다.
실시예1 실시예2 실시예3 실시예4 비교예1
필름에 구멍이
생기는 높이(mm)		 650 640 670 630 540

Claims (18)

1) tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체; 2) 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체; 및 3) tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 포함하여 중합된 아크릴계 공중합체; 및
폴리카보네이트계 수지, 폴리아릴레이트계 수지, 폴리나프탈렌계 수지 또는 폴리노보넨계 수지가 혼합된 수지 조성물.
청구항 1에 있어서, 상기 tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체의 알킬기는 탄소수가 1 ~ 10인 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
청구항 1에 있어서, 상기 tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체는 메틸 (메트)아크릴레이트인 것임을 특징으로 하는 수지 조성물.
청구항 1에 있어서, 상기 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체는 시클로알킬(메트)아크릴레이트계 단량체 또는 아릴(메트)아크릴레이트계 단량체인 것임을 특징으로 하는 수지 조성물.
청구항 4에 있어서, 상기 시클로알킬(메트)아크릴레이트계 단량체의 시클로알킬기는 탄소수가 4 ~ 12이고, 상기 아릴(메트)아크릴레이트계 단량체의 아릴기는 탄소수가 6 ~ 12인 것임을 특징으로 하는 수지 조성물.
청구항 1에 있어서, 상기 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체는, 시클로펜틸 메타크릴레이트, 시클로헥실 메타크릴레이트, 벤질 메타크릴레이트, 시클로헥실 아크릴레이트, 2-페녹시에틸 아크릴레이트, 3,3,5-트리메틸시클로헥실 메타크릴레이트, 4-t-부틸시클로헥실 메타크릴레이트, 3-시클로헥실프로필 메타크릴레이트, 페닐 메타크릴레이트, 4-t-부틸페닐 메타크릴레이트, 4-메톡시페틸 메타크릴레이트, 1-페닐에틸 메타크릴레이트, 2-페닐에틸 아크릴레이트, 2-페틸에틸 메타크릴레이트, 2-페녹시에틸 메타크릴레이트 및 2-나프틸 메타크릴레이트로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상인 것임을 특징으로 하는 수지 조성물.
청구항 1에 있어서, 상기 tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체를 제외한 알킬(메트)아크릴레이트계 단량체 50 내지 98.9 중량%; 지방족 고리 및/또는 방향족 고리를 포함하는 (메트)아크릴레이트계 단량체 1 내지 49.9 중량%; 및 tert-부틸(메트)아크릴레이트계 단량체 0.1 내지 10 중량%를 포함하여 중합된 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
청구항 1에 있어서, 상기 아크릴계 공중합체의 유리 전이 온도(Tg)는 120℃ 이상인 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
청구항 1에 있어서, 상기 아크릴계 공중합체의 중량평균분자량은 5만 내지 15만인 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
삭제
청구항 1에 있어서, 상기 아크릴계 공중합체와 폴리카보네이트가 혼합된 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
청구항 11에 있어서, 상기 수지 조성물 총 중량에 대하여 아크릴계 공중합체 90 내지 99.9 중량% 및 상기 폴리카보네이트 0.1 내지 10 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 수지 조성물.
청구항 1의 수지 조성물을 포함하는 광학 필름.
청구항 13에 있어서, 상기 광학 필름은 편광자 보호필름인 것인 광학 필름.
편광자 및 상기 편광자의 적어도 일면에 구비된 보호필름을 포함하고, 상기 보호필름은 청구항 14의 광학 필름인 것인 편광판.
청구항 13에 있어서, 상기 광학 필름은 하기 수학식 1로 표시되는 면 방향 위상차 값이 0nm 내지 10nm이고, 하기 수학식 2로 표시되는 두께 방향 위상차 값이 -5nm 내지 5nm인 것을 특징으로 하는 광학 필름:
[수학식 1]
Rin = (nx - ny) ×d
[수학식 2]
Rth = (nz - ny) ×d
상기 수학식 1 및 2에서,
nx는 필름의 면 방향에 있어서, 가장 굴절율이 큰 방향의 굴절율이고,
ny는 필름의 면 방향에 있어서, nx 방향의 수직 방향의 굴절율이며,
nz는 두께 방향의 굴절율이고,
d는 필름의 두께이다.
청구항 15의 편광판을 포함하는 액정 표시 장치.
청구항 17에 있어서, 상기 액정 표시 장치는 VA 모드인 것을 특징으로 하는, 액정 표시 장치.
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