KR101218283B1 - 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 운전제어방법 및 이를 채용한 직접 메탄올형 연료전지 시스템 - Google Patents

Abstract

본 발명은 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 운전제어방법 및 이를 채용한 직접 메탄올형 연료전지 시스템에 관한 것으로, 본 발명의 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 운전제어방법은 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 정상 운전 중 소정 시간 동안 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계를 개입시키는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 직접 메탄올 연료전지 시스템의 운전제어방법 및 이를 채용한 직접 메탄올형 연료전지 시스템에 따르면, 정상 운전 중 소정 시간 동안 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 직접 메탄올형 연료전지 시스템을 운전하는 과정을 개입시킴으로써, 일산화탄소 등에 의해 피독된 촉매의 성능을 회복시켜 주어 시스템의 성능을 안정적으로 유지할 수 있을 뿐만 아니라, 시스템을 장기간 사용할 수 있는 장점이 있다. 또한, 추가적인 장치나 재료의 사용 없이 운전 방식의 제어를 통해 간단한 방법으로 촉매의 성능을 회복함으로써 비용 및 시간을 절감할 수 있는 장점이 있다.

Description

직접 메탄올형 연료전지 시스템의 운전제어방법 및 이를 채용한 직접 메탄올형 연료전지 시스템{Method and Apparatus for Controlling Operation of Direct Methanol Fuel Cell System}

본 발명은 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 운전제어방법 및 이를 채용한 직접 메탄올형 연료전지 시스템에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 일산화탄소 등에 의해 피독된 촉매의 성능을 간단한 방법으로 회복시켜 출력 전력을 안정적으로 유지할 수 있는 직접 메탄올 연료전지 시스템의 운전제어방법 및 이를 채용한 직접 메탄올형 연료전지 시스템에 관한 것이다.

연료 전지(Fuel cell)는 수소 또는 메탄올, 에탄올, 천연가스와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다.

이러한 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 단위 전지의 적층에 의한 스택 구성으로 다양한 범위의 출력을 낼 수 있는 장점을 갖고 있으며, 소형 리튬 전지에 비하여 4~10배의 에너지 밀도를 나타내기 때문에 소형 및 이동용 휴대전원으로 주목받고 있다.

연료전지는 사용되는 전해질(electrolyte)의 종류에 따라, 인산형 연료전지, 용융탄산염형 연료전지, 고체 산화물형 연료전지, 고분자 전해질형 연료전지, 알칼리형 연료전지 등으로 구분할 수 있다. 이들 각각의 연료전지는 기본적으로 같은 원리에 의해 작동되지만 사용되는 연료의 종류, 운전온도, 촉매, 전해질 등이 서로 다르다.

상기 고분자 전해질형 연료 전지는 에너지 밀도가 크고, 출력이 높다는 장점을 가지고 있으나, 수소 가스의 취급에 주의를 요하고 연료가스인 수소를 생산하기 위하여 메탄이나 메탄올 및 천연 가스 등을 개질하기 위한 연료 개질 장치 등의 부대설비를 필요로 하는 문제점이 있다.

직접 메탄올형 연료전지(Direct Methanol Fuel Cell: DMFC)는 수소 이온을 전도하는 고분자막을 전해질로 사용하며 연료로서 메탄올을 애노드에 직접 사용하는 연료전지이다. DMFC는 연료 개질기를 사용하지 않고 100℃ 미만의 작동온도에서 운전되므로 휴대용이나 소형 연료전지 구조에 적합하다는 장점이 있다.

일반적으로 직접 메탄올형 연료전지는 시스템 구성을 위해 스택, 연료탱크, 연료펌프 등을 구비하는데, 스택은 연료를 공급 받아 전기를 발생시키는 부분으로 막-전극 접합체(MEA: membrane electrode assembly)와 세퍼레이터(separator)로 이루어진 단위 셀이 수 내지 수십 개로 적층된 구조를 갖는다. 한편, 상기 막-전극 접합체는 고분자 전해질막과 그 양면에 접합되는 애노드 전극 및 캐소드 전극으로 구성된다.

이러한 직접 메탄올형 연료전지는 그 사용에 따라 촉매의 성능이 점점 떨어지는 문제가 있는데, 이는 연료전지의 작동 과정에서 발생한 일산화탄소와 같은 부생성물이 촉매를 피독시키기 때문이다. 따라서, 직접 메탄올형 연료전지의 성능을 안정적으로 유지하여 장기간 사용이 가능하게 하기 위해서는 촉매의 피독을 방지하거나 피독된 촉매를 지속적으로 원상회복시켜 촉매의 성능을 유지하여야 한다.

본 발명의 목적은 일산화탄소와 같은 부생성물에 의해 피독된 촉매의 성능을 간단한 방법으로 회복시켜 장시간 운전 시 출력 전력을 안정적으로 유지할 수 있는 직접 메탄올 연료전지 시스템의 운전제어방법 및 이를 채용한 직접 메탄올형 연료전지 시스템을 제공하는 것이다.

상술한 목적을 달성하기 위하여 본 발명은, 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 정상 운전 중 소정 시간 동안 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계(S1)를 개입시키는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 운전제어방법을 제공한다. 상기 운전제어방법에 따라, 장기 운전 시 정상 운전 단계 및 S1 단계를 반복하게 된다.

상기 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계는 시스템의 정상 운전이 2 내지 120 분 동안 진행되면 수행되는 것이 바람직하다.

상기 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계는 5 내지 30 초 동안 수행되는 것이 바람직하다.

본 발명은 또한, 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 정상 운전 중 소정 시간 동안 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계(S2)를 개입시키는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 운전제어방법을 제공한다. 상기 운전제어방법에 따라, 장기 운전 시 정상 운전 단계 및 S2 단계를 반복하게 된다.

상기 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계는 시스템의 정상 운전이 2 내지 120 분 동안 진행되면 수행되는 것이 바람직하다.

상기 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계는 5 내지 30 초 동안 수행되는 것이 바람직하다.

본 발명은 또한, 전해질막과 상기 전해질막의 양면에 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극으로 이루어진 적어도 하나의 막-전극 어셈블리를 구비하는 스택; 상기 스택으로부터 배출되는 미반응 연료와 물을 회수 저장하는 혼합탱크; 상기 혼합탱크에 고농도 연료를 공급하는 연료탱크; 및 상기 혼합탱크에 저장된 혼합연료를 상기 스택에 공급하는 연료 펌프를 포함하는 직접 메탄올형 연료전지 시스템에 있어서, 소정 시간 동안 상기 시스템을 정상 운전시키고 소정 시간 동안 연료와 공기의 공급 및 로드의 연결을 중단시킨 상태에서 상기 시스템을 운전시키는 제어부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올형 연료전지 시스템을 제공한다.

본 발명은 또한, 전해질막과 상기 전해질막의 양면에 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극으로 이루어진 적어도 하나의 막-전극 어셈블리를 구비하는 스택; 상기 스택으로부터 배출되는 미반응 연료와 물을 회수 저장하는 혼합탱크; 상기 혼합탱크에 고농도 연료를 공급하는 연료탱크; 및 상기 혼합탱크에 저장된 혼합연료를 상기 스택에 공급하는 연료 펌프를 포함하는 직접 메탄올형 연료전지 시스템에 있어서, 소정 시간 동안 상기 시스템을 정상 운전시키고 소정 시간 동안 공기의 공급 및 로드의 연결을 중단시킨 상태에서 상기 시스템을 운전시키는 제어부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올형 연료전지 시스템을 제공한다.

본 발명의 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 운전제어방법에 따르면, 정상 운전 중 소정 시간 동안 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 직접 메탄올형 연료전지 시스템을 운전하는 과정을 개입시킴으로써, 일산화탄소 등에 의해 피독된 촉매의 성능을 회복시켜 주어 시스템의 성능을 안정적으로 유지할 수 있을 뿐만 아니라, 시스템을 장기간 사용할 수 있는 장점이 있다.

또한, 추가적인 장치나 재료의 사용 없이 운전 방식의 제어를 통해 간단한 방법으로 촉매의 성능을 회복함으로써 비용 및 시간을 절감할 수 있는 장점이 있다.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 개략도이다.
도 2는 일정 전류 2.4A로 정상 운전 중 4가지 비정상 작동 모드를 개입시켰을 때 일어나는 DMFC 스택의 동적 반응에 대한 실험 결과를 나타낸 그래프이다.
도 3은 로드-메탄올-공기 온-오프 모드로 10000 시간 장기 운전을 성공적으로 수행한 결과를 보여 주는 그래프이다.

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 실시예를 상세히 설명한다. 본 발명에 따른 실시예를 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 상세한 설명은 생략한다. 또한, 각 도면의 구성요소들에 참조부호를 부가함에 있어, 동일한 구성요소들에 대해서는 가능한 한 동일한 부호를 부가한다.

본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적 의미로 한정되어 해석되지 아니하며, 본 발명의 기술적 사항에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야 한다.

본 명세서에 기재된 실시 예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 바람직한 실시예이며, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것이 아니므로, 본 출원 시점에서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있다.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 개략도이다.

도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 직접 메탄올형 연료전지 시스템은 스택(100), 혼합탱크(110), 연료탱크(120), 연료주입장치(111), 산화제공급장치(160), 연료주입장치(111)(130) 및 제어부(130)를 포함한다.

각 구성요소를 보다 구체적으로 설명하면, 스택(100)은 애노드 전극에 공급되는 연료와 캐소드 전극에 공급되는 산화제를 전기화학적으로 반응시켜 전기와 열을 발생시킨다. 스택(100)은 애노드 전극 및 캐소드 전극과 함께 이들 애노드 전극과 캐소드 전극을 전기적으로 분리시키고 연료로부터 얻은 프로톤(proton)을 애노드 전극으로부터 캐소드 전극으로 선택적으로 투과시키는 전해질막을 구비한다.

또한, 스택(100)은 애노드 전극으로의 연료 유입을 위한 애노드 유입구와 애노드 전극으로부터의 미반응 연료와 이산화탄소 등의 반응 생성물의 배출을 위한 애노드 배출구를 구비하고, 캐소드 전극으로의 산화제의 유입을 위한 캐소드 유입구와 캐소드 전극으로부터의 미반응 산화제와 물 등의 반응 생성물의 배출을 위한 캐소드 배출구를 구비한다.

혼합탱크(110)는 스택(100)의 애노드 전극에 혼합연료를 공급한다. 또한 혼합탱크(110)는 연료탱크(120)로부터 고농도 연료를 받아 저장하고, 스택(100)의 애노드 배출구와 캐소드 배출구를 통해 배출되는 유체로부터 미반응 연료 및 물을 회수하여 저장한다. 이 경우, 혼합탱크(110)는 스택(100)으로부터 배출되는 유체의 열 에너지를 빼앗기 위한 열교환장치에 결합되며 상기 유체 중 원하지 않는 가스를 배출하기 위한 배기구를 구비하는 것이 바람직하다. 전술한 혼합탱크(110)로는 기존의 다양한 형태와 구조를 갖는 리사이클링 장치가 용이하게 이용될 수 있다.

연료탱크(120)는 혼합탱크(110)에 고농도의 연료를 공급한다. 연료탱크(120)에서 공급되는 연료의 양은 펌프(121) 등을 이용하여 제어될 수 있다. 고농도 연료는 6몰 이상의 농도를 갖는 메탄올 수용액이거나 순수 메탄올을 포함한다.

연료주입장치(111)는 혼합탱크(110)에 저장된 혼합연료를 스택(100)의 애노드 전극으로 공급하며, 혼합연료의 공급량을 제어한다. 연료주입장치(111)는 연료주입장치(111)나 압축장치로 구현될 수 있다.

산화제공급장치(160)는 산화제를 스택(100)의 캐소드 전극에 공급한다. 산화제로는 산소를 포함하는 공기나 순수 산소 등과 같이 캐소드 전극에서 프로톤을 적절히 환원시키고 반응 생성물로서 인체나 환경에 유해한 물질을 발생시키지 않는 재료를 이용하는 것이 바람직하다. 전술한 산화제공급장치(160)는 공기 연료주입장치(111)나 송풍장치로 구현될 수 있다.

제어부(130)는 연료와 공기의 공급 및 로드의 연결을 제어한다.

본 발명의 일 실시예에 따른 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 운전제어방법에 의하면, 상기와 같은 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 정상 운전 중 소정 시간 동안 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계(S1)를 개입시킨다.

여기서, ‘정상 운전’이란 연료와 공기의 공급 및 로드의 연결이 정상적으로 이루어진 상태에서 운전되고 있는 상태를 말하는 것이며, ‘소정 시간’이란 정해진 바에 따른 시간을 말하는 것으로 하나의 값으로 특정된 것이 아니라 시스템의 다양한 요소들을 고려하여 임의로 정해질 수 있다.

한편, 정상 운전 중 소정 시간 동안 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계(S1)를 개입시킨다는 것은, 정상 운전, S1 단계, 정상 운전, S1 단계, 정상 운전, S1 단계...와 같은 방식으로 정상 운전 및 S1 단계를 계속적으로 반복한다는 것을 의미한다.

정상 운전 및 S1 단계를 반복함에 있어, 정상 운전 및 S1 단계의 진행을 일정 시간 동안 수행할 수 있는데, 정상 운전은 2 내지 120 분 동안 진행하고 S1 단계는 5 내지 30 초 동안 수행하는 것이 바람직하다. 정상 운전 시간이 상기 범위의 하한에 미달하는 경우 시스템을 구성하고 있는 연료전지스택이 정상 상태에 도달하기가 어려우며, 상기 범위의 상한을 초과하는 경우 S1 단계를 개입시키는 효과가 감소하여 바람직하지 못하다. 또한, S1 단계의 진행 시간이 상기 범위의 하한에 미달하는 경우 연료와 공기의 공급 및 로드의 연결을 중단시킨 상태에서 전압 하락을 유도할 수 있는 충분한 시간을 확보하기 어려우며, 상기 범위의 상한을 초과하는 경우 시스템 정지 시간 중 전력 공급을 위한 배터리의 용량이 지나치게 커질 수 있으므로 바람직하지 못하다.

앞서 설명한 실시예에서는 정상 운전 중 연료와 공기의 공급 및 로드의 연결을 함께 중단시켰으나 이를 보다 단순화하여 연료의 공급은 그대로 두고 공기의 공급 및 로드의 연결만을 중단하는 방식도 적용될 수 있다. 연료와 공기의 공급 및 로드의 연결을 함께 중단하는 방식이 가장 바람직한 효과를 얻을 수 있지만, 공기의 공급 및 로드의 연결만을 중단하는 방식 역시 시스템 성능의 상당한 회복 효과를 얻을 수 있다.

도 2는 일정 전압 2.4V로 정상 운전 중 4가지 비정상 작동 모드를 개입시켰을 때 일어나는 DMFC 스택의 동적 반응에 대한 실험 결과를 나타낸 그래프이다. 4가지 비정상 작동 모드는 각각 로드 온-오프 모드(A), 로드-메탄올 온-오프 모드(B), 로드-공기 온-오프 모드(C), 로드-메탄올-공기 온-오프 모드(D)이다. 이 작동 모드들은 같은 온 시간(on time) 120s와 같은 오프 시간(off time) 10s를 갖는다. 단지 오프하는 데 있어서 로드만, 로드와 연료, 로드와 연료, 로드와 공기 및 연료여기서, 로드 온 시간이란 정상 운전 시간을 말하며, 로드-오프 시간이란 각각 로드의 연결이 중단된 시간을 말한다.

도 2a의 데이터는 스택 성능 및 응답 거동이 각각의 비정상 작동 모드에 의해 영향을 받는다는 것을 보여준다. DMFC 스택이 로드 온-오프 모드 및 로드-메탄올 온-오프 모드에 의해 작동될 때, 스택은 5.11W의 출력 전력을 갖는다. 반면, 로드-공기 온-오프 모드 및 로드-메탄올-공기 온-오프 모드에 의해 작동될 때, 스택 성능은 6W 이상으로 증가한다. 이와 같은 성능의 향상은 공기 온-오프 과정에 의해 캐소드에서의 물의 효과적인 제거와도 관련이 있지만, 짧은 사이클링 시간 동안 1W의 성능 차이가 발생하는 것은 단지 이러한 원인만에 의한 것은 아니다. 즉, 촉매 피독(poisoning)과 해독(da-poisoning) 및 촉매 유틸리티(utility)와 같은 촉매에서의 복합적인 전기화학적 반응이 각각의 비정상 작동 모드에서 빠른 전압 변화에 의해 영향 받는다고 볼 수 있다. 이러한 가정은 이들 비정상 작동 모드에 따라 이어지는 동적인 반응 거동에 의해 뒷받침된다.

도 2b 및 2c에 도시된 바와 같이, 생산된 스택 전류는 각각의 비정상 작동 모드들에 따라 변화한다. 더하여, 각 비정상 작동 모드들은 차이나는 전류(도 2b) 및 전압 반응 거동(도 2c)을 나타낸다. 스택 전류 반응과 관련하여, 스택이 로드 온-오프 모드 및 로드-메탄올 온-오프 모드에 의해 작동될 때, 전류는 일시적 단계(transient stage) 없이 정상상태(steady state)에 도달한다. 반대로, 로드-공기 온-오프 모드 및 로드-메탄올-공기 온-오프 모드에 의해 작동될 때, 스택은 오버슈팅(overshooting) 및 휴지(relaxation) 과정을 거친다. 로드-메탄올-공기 온-오프 모드 및 로드-공기 온-오프는 초기 단계에서 점점 전류를 증가시키고, 그 후 스택은 정상상태로 돌아간다. CO와 같은 물질의 산화를 통한 전극 표면의 해독에 의해 전류를 증가시킬 수 있고, 또한 메탄올 산화 반응을 위한 자유 표면 사이트(free surface site)를 증가시킬 수 있다. 그러므로, 로드-공기 온-오프 모드 및 로드-메탄올-공기 온-오프 모드는 촉매의 활성 사이트를 증가시키는 데 매우 효과적이다.

이들 현상은 로드 오프 상태 동안의 스택 전압 거동으로부터 더욱 확실히 알 수 있다. 스택이 로드 온-오프 모드, 로드-메탄올 온-오프 모드의 오프 상태일 때, 전압은 개방 회로값으로 돌아간다. 반대로, 로드-공기 온-오프 모드 및 로드-메탄올-공기의 오프 상태에서는 0.5V로 떨어진다(도 2c 참조). 높은 양의 포텐셜에서, 백금의 산화에 의해 백금 옥사이드 층이 형성되거나 탄소 담지체의 부식이 일어나고 그것은 백금 활성 사이트의 수를 감소시킨다. 한편, 캐소드에서의 낮은 포텐셜은 백금 촉매의 표면 산화층을 감소시키고 빠르게 캐소드에서의 산소를 소비한다. 그리고, 그에 의해 DMFC 캐소드의 성능을 회복시킨다. 그러므로, 로드 오프 상태에서 전압 하락은 촉매 표면의 해독을 증진시키고, 이러한 현상은 로드-공기 온-오프 모드 및 로드-메탄올-공기 온-오프 모드에서 스택의 성능을 증대시킨다.

로드-공기 온-오프 모드 및 로드-메탄올-공기 온-오프 모드가 적용되었을 때, 스택은 로드-온 단계에서 2~3초 동안 낮은 전압을 유지한다. 더하여, 로드-공기 온-오프 모드 및 로드-메탄올-공기 온-오프 모드가 사용될 때 캐소드에서의 공기 공급은 2~3초 동안 지연된다. 그러므로, 캐소드에서의 즉각적인 공기 부족은 표면 옥사이드의 환원을 위해 요구되는 캐소드 포텐셜을 낮출 수 있다. 게다가, 스택으로의 공기 공급 흐름이 지연될지라도 스택은 높은 전류를 생산한다. 이러한 현상은 스택 채널 또는 전극의 다공층에 있는 잔류 공기가 반응에 참여하기 때문에 그리고 양쪽 전극에서의 전기 이중층에서 더 높은 전류를 방전하기 때문에 일어날 수 있다.

도 2d는 온-오프 상태에서의 DMFC 스택의 전압 반응을 보여 준다. 측정은 보다 더 상세한 전압 거동을 관찰하기 위하여 0.02s의 짧은 샘플링 시간 동안에 이루어졌다. 스택이 2.4V의 일정 전압에서 작동됨에도 불구하고 전압 반응에서 일시적인 오버슈팅 거동(약 16 내지 18s)이 나타난다. 이러한 일시적 거동은 흡수된 피독 물질을 산화시키는 높은 오버 포텐셜에 기인한다. 그리고 오버슈팅은 과도한 촉매 표면의 피독으로부터 발생한다. 이러한 결과는, 오프 상태 동안 로드 온-오프 모드 및 로드-메탄올 온-오프 모드는 촉매의 피독을 야기하고, 반면 로드 공기 온-오프 모드 및 로드-메탄올-공기 온-오프 모드는 촉매 해독을 야기한다는 것을 나타낸다. 그러므로, 도 2의 모든 데이터는 로드-공기 온-오프 모드 및 로드-메탄올-공기 온-오프 모드는 로드 온-오프 모드 및 로드-메탄올 온-오프 모드에 비해 DMFC 스택에 대한 훨씬 우수한 작동 모드라는 것을 증명한다.

로드-메탄올-공기 온-오프 모드를 개입시켰을 때 시스템의 성능이 장기 운전 동안 얼마나 효과적으로 유지되는지를 확인하기 위하여 로드-메탄올-공기 온-오프 모드를 개입시켜 10000시간 동안 장기 운전을 실시하였다. 위 실험에서 정상 운전 시간(로드 온 시간)은 30분, 비정상 운전 시간(로드 오프 시간)은 10초로 하여 정상 운전 및 비정상 운전을 반복하였다.

도 3는 위 실험 결과를 나타내는 그래프로서, 이를 통하여 로드-메탄올-공기 온-오프 모드를 개입시킴으로써 시스템의 성능을 지속적으로 유지시킬 수 있음을 확인할 수 있었다.

Claims (12)

1. 직접 메탄올형 연료전지 장치의 정상 운전 중 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계를 개입시키며,
   상기 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계는 5 내지 30 초 동안 수행되는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올형 연료전지 장치의 운전제어방법.
   
2. 제1항에 있어서,
   상기 연료와 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계는 장치의 정상 운전이 2 내지 120 분 동안 진행되면 수행되는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올형 연료전지 장치의 운전제어방법.
   
3. 삭제
4. 직접 메탄올형 연료전지 장치의 정상 운전 중 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계를 개입시키며,
   상기 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계는 5 내지 30 초 동안 수행되는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올형 연료전지 장치의 운전제어방법.
   
5. 제4항에 있어서,
   상기 공기의 공급 및 로드(load)의 연결을 중단시킨 상태에서 운전하는 단계는 장치의 정상 운전이 2 내지 120 분 동안 진행되면 수행되는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올형 연료전지 장치의 운전제어방법.
   
6. 삭제
7. 전해질막과 상기 전해질막의 양면에 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극으로 이루어진 적어도 하나의 막-전극 어셈블리를 구비하는 스택;
   상기 스택으로부터 배출되는 미반응 연료와 물을 회수 저장하는 혼합탱크;
   상기 혼합탱크에 연료를 공급하는 연료탱크; 및
   상기 혼합탱크에 저장된 혼합연료를 상기 스택에 공급하는 연료 펌프를 포함하는 직접 메탄올형 연료전지 장치에 있어서,
   2 내지 120 분 동안 상기 장치를 정상 운전시키고 5 내지 30초 동안 연료와 공기의 공급 및 로드의 연결을 중단시킨 상태에서 상기 장치를 운전시키는 제어부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올형 연료전지 장치.
   
8. 삭제
9. 삭제
10. 전해질막과 상기 전해질막의 양면에 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극으로 이루어진 적어도 하나의 막-전극 어셈블리를 구비하는 스택;
    상기 스택으로부터 배출되는 미반응 연료와 물을 회수 저장하는 혼합탱크;
    상기 혼합탱크에 연료를 공급하는 연료탱크; 및
    상기 혼합탱크에 저장된 혼합연료를 상기 스택에 공급하는 연료 펌프를 포함하는 직접 메탄올형 연료전지 장치에 있어서,
    2 내지 120분 동안 상기 장치를 정상 운전시키고 5 내지 30초 동안 공기의 공급 및 로드의 연결을 중단시킨 상태에서 상기 장치를 운전시키는 제어부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올형 연료전지 장치.
11. 삭제
12. 삭제

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