KR101196224B1 - 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법 및 이에 따라 형성되는 실리콘이 코팅된 우라늄-몰리브데늄 합금분말 - Google Patents

우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법 및 이에 따라 형성되는 실리콘이 코팅된 우라늄-몰리브데늄 합금분말 Download PDF

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Abstract

본 발명은 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법 및 이에 따라 형성되는 실리콘이 코팅된 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 몰리브데늄을 포함하는 우라늄 합금을 용해시켜 합금 용탕을 제조한 후 고속으로 회전하는 디스크 위에 출탕하여 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제조하는 단계(단계 1); 및 상기 단계 1에서 제조된 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 실리콘 분말 내에 장입한 후 열처리하는 단계(단계 2)를 포함하는 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법 및 상기 방법으로 실리콘 코팅층이 형성된 구형의 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 관한 것이다. 본 발명에 따른 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법은 연료로용 분산 핵연료의 조사 중에 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄 기지와의 반응을 억제시켜 팽윤량을 감소시키고, 분산 핵연료인 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 내부온도를 감소시켜 조사 건정성을 향상시키고 방출 연소도를 증가시키므로, 연구로용 분산 핵연료 제조에 유용하게 사용할 수 있다.

Description

우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법 및 이에 따라 형성되는 실리콘이 코팅된 우라늄-몰리브데늄 합금분말{The method of forming silicon coating layer at U-Mo alloy powder and U-Mo alloy powder coated with silicon thereby}
본 발명은 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법 및 이에 따라 형성되는 실리콘이 코팅된 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 관한 것이다.
핵분열을 이용하는 원자로 중에서 연구용 원자로는 발전용 원자로와는 달리 낮은 온도에서 가동되며 증기 발생기나 발전용 터빈이 필요없는 구조로 되어 있다. 연구용 원자로는 핵분열에서 발생하는 중성자를 이용하여 동위원소 생산이나 중성자 빔을 활용한 물질 구조 연구, 의료용 치료, 화학성분 분석 등 다양한 과학적인 활동에 이용되고 있다.
연구용 원자로의 핵연료로는 20%의 U-235를 함유하고 있는 저농축 우라늄 화합물 또는 우라늄 합금이 주로 사용되고 있으며, U3Si2나 U3Si와 같은 우라늄 실리사이드가 주로 많이 사용되고 있다. 우라늄 실리사이드는 취성이 있는 금속간화합물이기 때문에 주조 후 파쇄한 후 알루미늄과 혼합하여 열간 압연 또는 열간 압출에 의해 판상 또는 봉상 핵연료 형태로 제조된다. 우라늄 실리사이드를 사용하는 핵연료의 심재는 대부분 4.8 gU/cc의 우라늄 밀도를 갖도록 제조되는데 이는 대부분의 원자로에서 사용가능하나 일부 고출력 원자로에서는 더 높은 우라늄 밀도를 필요로 한다. 상기 고출력 원자로는 저농축 우라늄 대신 약 93%의 U-235를 함유하는 고농축 우라늄을 사용하는 핵연료를 사용하기 때문에 핵 비확산을 위하여 저농축 우라늄 연료로 대체될 필요성이 있다. 고농축 우라늄 연료를 저농축 우라늄 연료로 대체하기 위해서는 기존의 실리사이드계 핵연료보다 우라늄 밀도가 더 높은 핵연료의 개발이 필요하다. 여러 고밀도 우라늄 합금과 화합물을 시험 평가한 결과 우라늄-몰리브데늄 합금이 가장 유망한 고밀도 우라늄 합금 연료로 인정되고 있다. 약 7-12%의 몰리브데늄을 함유한 우라늄 합금은 기존의 실리사이드 함급보다 인성이 높기 때문에 파쇄법으로 제조하기 어려운 문제가 있다.
이에, 한국원자력연구원에서는 원심 분무법을 이용하여 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제조하는 방법으로 개발하였으며, 상기 방법으로 제조된 우라늄-몰리브데늄 합금은 우수한 연소 성능을 나타내었다. 그러나, 우라늄 합금과 알루미늄 기지의 상호반응에 의해 형성된 비정질 알루미나이드계인 반응층은 분산핵연료의 열전도도를 떨어뜨리고, 핵연료의 중심온도를 상승시키며, 궁극적으로는 구조적인 강도를 저하시켜 핵분열기체에 의한 팽윤을 일으키는 문제가 있다.
이에, 본 발명자들은 우라늄 합금과 알루미늄 기지의 상호반응을 억제하는 방법을 연구하던 중 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시켜 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄 기지와의 반응을 억제시키는 방법을 개발하고, 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법을 제공하는 데 있다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 방법으로 형성되는 실리콘이 코팅된 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 몰리브데늄을 포함하는 우라늄 합금을 용해시켜 합금 용탕을 제조한 후 고속으로 회전하는 디스크 위에 출탕하여 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제조하는 단계(단계 1); 및 상기 단계 1에서 제조된 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 실리콘 분말 내에 장입한 후 열처리하는 단계(단계 2)를 포함하는 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 본 발명에 따른 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법으로 실리콘 코팅층이 형성된 구형의 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제공한다.
본 발명에 따른 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법은 연료로용 분산 핵연료의 조사 중에 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄 기지와의 반응을 억제시켜 팽윤량을 감소시키고, 분산 핵연료인 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 내부온도를 감소시켜 조사 건정성을 향상시키고 방출 연소도를 증가시키므로, 연구로용 분산 핵연료 제조에 유용하게 사용할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 실리콘 코팅층이 형성된 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 나타낸 개념도이고;
도 2는 본 발명에 따른 실리콘 코팅층이 형성된 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 주사전자현미경(SEM) 사진이고;
도 3은 종래방법으로 제조된 분산 핵연료의 연소 전 및 연소 후 주사전자현미경(SEM) 사진이고((a): 연소 전, (b): 연소 후); 및
도 4는 본 발명에 따른 실리콘 코팅층이 형성된 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 주사전자현미경 사진 및 에너지 분광 분석(EDS) 결과를 나타낸 그래프이다((a): 주사전현미경 사진, (b): 에너지 분광 분석 결과).
본 발명은
몰리브데늄을 포함하는 우라늄 합금을 용해시켜 합금 용탕을 제조한 후 고속으로 회전하는 디스크 위에 출탕하여 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제조하는 단계(단계 1); 및
상기 단계 1에서 제조된 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 실리콘 분말 내에 장입한 후 열처리하는 단계(단계 2)를 포함하는 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법을 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법에 있어서, 단계 1은 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제조하는 단계이다.
상기 단계 1은 몰리브데늄을 포함하는 우라늄 합금을 고온에서 용해시켜 합금 용탕을 제조한 후 고속으로 회전하는 디스크 위에 출탕하여 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제조할 수 있는 종래 특허에 기재된 방법으로 수행될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 이때, 고속으로 회전하는 디스크 위에 합금 용탕을 출탕하면 원심력에 의해 합금 용탕의 액적이 분산되어 비산되다가 표면장력에 의해 구형으로 급속 응고되어 우라늄-몰리브데늄 합금분말이 제조된다.
상기 단계 1의 합금 용탕은 추가적으로 지르코늄 또는 티타늄을 0.5 - 5 중량% 함량으로 더 포함할 수 있다. 만약, 상기 함량이 0.5 중량% 미만인 경우에는 지르코늄 또는 티타늄이 소량으로 첨가되어 반응층이 안정화되지 못하는 문제가 있고, 5 중량%를 초과하는 경우에는 지르코늄 또는 티타늄이 과량으로 첨가되어 감마상의 안정성이 감소되고, 우라늄의 밀도가 감소되는 문제가 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법에 있어서, 단계 2는 상기 단계 1에서 제조된 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 실리콘 분말 내에 장입하여 열처리하는 단계이다.
상기 단계 2의 열처리는 아르곤, 질소, 헬륨 또는 진공 분위기에서 700 - 1100 ℃ 온도로 30 - 300 분 동안 수행하는 것이 바람직하다. 만약, 상기 열처리 온도가 700 ℃ 미만인 경우에는 실리콘 코팅층이 얇게 형성되어 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄 기지의 상호반응으로 반응층이 형성되는 문제가 있고, 1100 ℃를 초과하는 경우에는 우라늄-몰리브데늄 합금분말이 용해될 가능성이 있고, 에너지 효율의 측면에서 과량의 에너지가 소비되는 문제가 있다.
또한, 상기 단계 2의 실리콘 분말은 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄 합금 기지와의 반응을 억제하기 위해 추가적으로 알루미나 분말과 같은 내화분말을 10 - 90 중량% 함량으로 더 포함할 수 있다. 만약, 상기 알루미나의 함량이 10 중량% 미만인 경우에는 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄 합금 기지와의 반응을 억제시키지 못하는 문제가 있고, 90 중량%를 초과하는 경우에는 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 실리콘의 반응이 저하되는 문제가 있다.
나아가, 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 실리콘의 반응을 촉진시키기 위해 추가적으로 염화불소 또는 염화암모늄을 5 - 50 중량% 함량으로 더 포함할 수 있다. 만약, 상기 함량이 5 중량% 미만인 경우에는 염화불소 또는 염화암모늄이 소량 첨가되어 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 실리콘의 반응을 촉진시키지 못하는 문제가 있고, 50 중량%를 초과하는 경우에는 염화불소 또는 염화암모늄이 과량으로 첨가되어 실리콘과 반응하는 문제가 있다.
본 발명에 따른 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법은 연료로용 분산 핵연료의 조사 중에 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄 기지와의 반응을 억제시켜 팽윤량을 감소시키고, 핵연료인 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 내부온도를 감소시켜 조사 건정성을 향상시키고 방출 연소도를 증가시키므로, 연구로용 분산 핵연료 제조에 유용하게 사용할 수 있다.
또한, 본 발명은 본 발명에 따른 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법으로 실리콘 코팅층이 형성된 구형의 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제공한다.
나아가, 본 발명은 우라늄-몰리브데늄 합금분말 표면에 실리콘 코팅층을 형성시키는 상기 방법으로 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄과의 반응 억제방법을 제공한다.
상기 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층이 형성되면 실리콘 코팅층이 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄과의 반응을 억제하는 확산 방지층 역할을 하게 되어 알루미늄과의 반응을 억제할 수 있고, 상기 실리콘 코팅층의 실리콘 함량이 증가할수록 알루미늄과의 반응을 더욱 억제된다.
이하, 본 발명을 하기의 실시예에 의해 더욱 상세히 설명한다. 단, 하기의 실시예는 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 의해 제한되는 것은 아니다.
<실시예 1> 실리콘 코팅층이 형성된 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 제조
몰리브데늄을 포함하는 우라늄 합금을 용해시켜 합금 용탕을 제조한 후 고속으로 회전하는 디스크 위에 출탕하여 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제조하였다. 제조된 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 실리콘 분말 내에 장입한 후 900 ℃에서 1 시간 동안 열처리하여 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 10 ㎛ 두께의 실리콘 코팅층을 형성시켰다(도 1 참조).
<비교예 1> 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 제조
몰리브데늄을 포함하는 우라늄 합금을 용해시켜 합금 용탕을 제조한 후 고속으로 회전하는 디스크 위에 출탕하여 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제조하였다.
<실험예 1> 실리콘 코팅층이 형성된 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 미세구조 분석
본 발명에 따른 실리콘 코팅층이 형성된 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 미세구조를 알아보기 위해 주사전자현미경(SEM, Philips사)으로 분석하고, 그 결과를 도 2 및 도 3에 나타내었다.
도 2에 나타난 바와 같이, 상기 실시예 1에서 제조된 것처럼 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 표면에 실리콘이 코팅된 것을 알 수 있다.
또한, 도 3의 (a)에 나타난 바와 같이, 상기 비교예 1에서 제조된 우라늄-몰리브데늄 합금분말은 연소전 알루미늄 기지 내에 구형 우라늄-몰리브데늄 합금분말이 분산되어 있는 것을 알 수 있다. 연소전에는 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄 기지 사이에 반응층이 형성되지 않는 것을 알 수 있다. 반면, 도 3의 (b)에 나타난 바와 같이, 상기 비교예 1에서 제조된 우라늄-몰리브데늄 합금분말은 연소후 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄 기지 사이에 반응층이 형성된 것을 알 수 있고, 상기 반응층으로 인해 핵분열에서 발생하는 열을 알루미늄 기지가 소진하여 분산 핵연료인 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 열전도도를 감소시키고, 온도를 증가시킨다.
<실험예 2> 실리콘 코팅층이 형성된 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 성분 분석
본 발명에 따른 실리콘 코팅층이 형성된 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 성분을 알아보기 위해 에너지 분광 분석기(EDS, EDAX사)로 분석하고, 그 결과를 도 4 및 하기 표 1에 나타내었다.
원소 중량% 원자%
Si 12.6 53.2
Mo 4.2 5.3
U 83.2 41.5
또한, 도 4의 (a)는 실리콘 코팅층이 형성된 우라늄-몰리브데늄 합금분말의 성분 분석한 지점을 나타낸 주사전자현미경(SEM) 사진이고, 도 4의 (b)와 상기 표 1에 나타난 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1은 우라늄, 몰리브데늄 및 실리콘이 주성분으로 함유된 것을 알 수 있고, 코팅층은 우라늄과 실리콘이 주성분으로 이루어진 화합물이 형성된 것을 알 수 있다.
1: 실리콘 코팅층
2: 우라늄-몰리브데늄 합금분말

Claims (11)

  1. 몰리브데늄을 총 합금중량에 대하여 7-12 중량%로 포함하는 우라늄 합금을 용해시켜 합금 용탕을 제조한 후 고속으로 회전하는 디스크 위에 출탕하여 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 제조하는 단계(단계 1); 및
    상기 단계 1에서 제조된 우라늄-몰리브데늄 합금분말을 실리콘 분말 내에 장입한 후 아르곤, 질소, 헬륨 또는 진공 분위기에서 700 - 1100 ℃ 온도로 30 - 300 분 동안 열처리하는 단계(단계 2)를 포함하는 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 단계 1의 합금 용탕은 추가적으로 지르코늄 또는 티타늄을 총 합금용탕 중량에 대하여 0.5 - 5 중량% 함량으로 더 포함하는 것을 특징으로 하는 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법.
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서, 상기 단계 2에서 알루미늄 합금 기지와의 반응을 억제하기 위해 추가적으로 알루미나 분말을 총 합금용탕 중량에 대하여 10 - 90 중량% 함량으로 더 포함하는 것을 특징으로 하는 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법.
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서, 상기 단계 2에서 실리콘의 반응을 촉진시키기 위해 추가적으로 염화불소 또는 염화암모늄을 총 합금용탕 중량에 대하여 5 - 50 중량% 함량으로 더 포함하는 것을 특징으로 하는 우라늄-몰리브데늄 합금분말에 실리콘 코팅층을 형성시키는 방법.
  8. 삭제
  9. 실리콘 코팅층이 형성되고, 총 합금중량에 대하여 7-12 중량%로 몰리브데늄을 포함하는 우라늄-몰리브데늄 합금분말.
  10. 우라늄-몰리브데늄 합금분말 표면에 실리콘 코팅층을 형성시키는 제1항의 방법으로 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄과의 반응 억제방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 실리콘 함량이 증가할수록 알루미늄과의 반응이 억제되는 것을 특징으로 하는 우라늄-몰리브데늄 합금분말과 알루미늄과의 반응 억제방법.
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