KR101142908B1 - 연료전지용 기체 확산층 및 이를 이용한 연료전지 - Google Patents

연료전지용 기체 확산층 및 이를 이용한 연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명에서는, 연료전지의 기체 확산층에 있어서, 상기 기체 확산층은 둘 이상의 구획으로 나누어지는 것이고, 상기 둘 이상의 구획의 전체 또는 일부 구획들에 걸쳐서 기체 확산층의 유체 투과도가 변화되도록 한 것을 특징으로 하는 연료전지의 기체 확산층 및 이를 이용한 연료전지가 제공된다. 본 발명에 따르면, 연료전지용 기체 확산층에 있어서 반응물의 원활한 공급 및 생성물의 원활한 제거를 가능하게 하고, 반응물의 주입구로부터 배출구로의 유로 상의 위치에 따른 반응물의 고갈 및 생성물의 축적에 의한 불균일한 성능 분포 및 낮은 전극이용률을 해결하며, 이에 따라 전극 전체의 고른 반응과 연료전지의 성능 향상을 유도할 수 있다.
연료전지, 기체확산층, 다공성박층, 기공구조, 편차

Description

연료전지용 기체 확산층 및 이를 이용한 연료전지{GAS DIFFUSION LAYER FOR FUEL CELL AND FUEL CELL USING THE SAME}
본 발명은 연료전지용 기체 확산층 및 이를 이용한 연료전지에 관한 것으로서, 상세하게는 수소 고분자 전해질 연료전지(PEMFC), 직접 메탄올 연료전지(DMFC) 등과 같이 기체 확산층을 사용하고, 반응물로서 기체 및 액체를 이용하는 모든 형태의 연료전지에 사용될 수 있는 기체 확산층 및 이를 이용한 연료전지에 관한 것이다.
연료전지에 있어서 기체 확산층은 유로에서 촉매층까지 반응물(연료, 공기)의 길을 제공하거나, 촉매층에서 생성된 생성물(이산화탄소, 물)을 유로까지 배출하도록 한다. 또한, 기체 확산층은 촉매층과 분리판 간의 전기적 연결과 열 전달을 수행하고, 막전극접합체(MEA)의 기계적 성질을 보강하는 등의 역할을 수행한다.
미국특허 제0,233,080호에서는 기체 확산층에 패턴 형식의 소수성 (hydrophobicity) 고분자를 형성하여 공기극의 물 제거 효율을 높이는 방법을 고안하였다.
위와 같은 방법은 공기극이 무가습 조건일 때는 차이가 없으나 가습일 경우 에는 성능을 증가시킨다.
미국특허 제5,350,643호에서는 촉매층의 소수성에 차이를 두는 방법, 즉 전해질막과 가까운 부분의 소수성은 작게 하고 기체 확산층과 가까운 쪽의 소수성은 높여서 촉매층 내의 물 제거를 용이하게 하는 방법을 고안하였다.
그러나, 본 발명자들의 연구에 따르면, 위와 같은 방법들에 있어서도 여전히 기체 확산층에 있어서의 반응물의 원활한 공급과 생성물의 원활한 제거 및 전극 전체의 고른 반응을 유도하는 것은 어렵다.
본 발명의 목적은, 연료전지용 기체 확산층에 있어서 반응물의 원활한 공급 및 생성물의 원활한 제거를 가능하게 하고, 반응물의 주입구로부터 배출구로의 유로 상의 위치에 따른 반응물의 고갈 및 생성물의 축적에 의한 불균일한 성능 분포 및 낮은 전극이용률을 해결하며, 이에 따라 전극 전체의 고른 반응과 연료전지의 성능 향상을 유도할 수 있는 연료전지용 기체 확산층 및 이를 이용한 연료전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 하나의 구현예에 따르면, 연료전지의 기체 확산층에 있어서, 상기 기체 확산층은 둘 이상의 구획으로 나누어지는 것이고, 상기 둘 이상의 구획의 전체 또는 일부 구획들에 걸쳐서 기체 확산층의 유체 투과도가 변화되도록 한 것을 특징으로 하는 연료전지의 기체 확산층 및 이를 이용한 연료전지가 제공된다.
본 발명에 따르면, 연료전지용 기체 확산층에 있어서 반응물의 원활한 공급 및 생성물의 원활한 제거를 가능하게 하고, 반응물의 주입구로부터 배출구로의 유로 상의 위치에 따른 반응물의 고갈 및 생성물의 축적에 의한 불균일한 성능 분포 및 낮은 전극이용률을 해결하며, 이에 따라 전극 전체의 고른 반응과 연료전지의 성능 향상을 유도할 수 있다.
이하, 본 발명의 구현예에 따른 연료전지 기체 확산층 및 이를 이용한 연료전지에 대하여 상세히 설명한다.
도 1a는 본 발명의 하나의 구현예에 따른 연료전지의 단면 개략도이고, 도 1b는 본 발명의 하나의 구현예에 따른 기체 확산층을 나타내는 개략도이다.
도 1을 참조하면, 연료전지의 단면 가운데에는 막(103) 주위로 촉매층(102)이 코팅된 막전극접합체(membrane electrode assembly, MEA; 106)가 위치하고, 막전극접합체(106)의 양쪽으로 기체 확산층(gas diffusion layer, GDL; 107)이 형성되어 있으며, 상기 기체 확산층(107)의 외측으로 유로가 형성된 분리판(105)이 형성되어 있다.
기체 확산층(107)은 기체 확산 지지층(101)(gas diffusion backing, GDB; 101)의 단층으로 구성되거나, 상기 기체 확산 지지층(101) 및 상기 기체 확산 지지층(101) 상에 도포되는 한 층 이상의 다공성 박층(104)(micro porous layer, MPL; 104)으로 구성될 수 있다.
상기 기체 확산 지지층(101)은 탄소 소재의 탄소 종이, 탄소 천, 탄소 펠트, 다공성 금속 박판, 다공성 금속 매트 등의 다공성 박판 재료를 단독 또는 하나 이상 겹쳐서 사용하며, 소정의 기공 구조를 가지는 것이다.
상기 다공성 박층(104)에는 예를 들어 탄소 분말, 탄소 나노 막대, 탄소 나노 선, 탄소 나노 튜브 등의 탄소 물질 또는 전도성 금속, 무기물, 세라믹 분말 등이 단독 또는 둘 이상 혼합하여 사용되고, 소정의 기공 구조를 가지게 된다.
한편, 상기 기체 확산 지지층(101)이나 다공성 박층(104)에는 테플론과 같은 소수성 물질 또는 나피온 이오노머와 같은 친수성 물질이 다공성 박층의 전체 무게의 50% 이내로 포함된다. 참고로, 테프론과 같은 소수성 물질은 소수성을 가짐으로써 발생하는 물의 제거에 도움이 되며, 나피온 이오노머와 같은 친수성 물질은 이온 전도성 향상에 도움이 된다. 그러나, 상기 50%를 초과하여 과량으로 함유되는 경우에는 전자 전도성이나 물질전달의 저항으로 작용할 수 있다.
본 발명에서는 연료전지 유로의 입구 및 출구에 이르는 전체 영역에서 또는 특정 위치에서 기체 확산층을 통한 물질 전달 저항을 감소시키고자, 상기 기체 확산층을 둘 이상의 구획으로 나누고, 상기 둘 이상의 구획의 전체 또는 일부 구획들간에 기체 확산층(107)의 유체(기체 또는 액체) 투과도가 서로 다르도록 편차를 준다.
상기 구획의 총 수 또는 특정 구획들에 걸쳐서 유체 투과도에 편차를 줄지의 여부는 유로의 전체 영역 또는 유로의 원하는 특정 위치에서 기체 확산층을 통한 물질 전달 저항을 감소시킬지의 여부에 따라서 결정한다.
상기 유체 투과도에 편차를 두는 경우 유체 투과도가 가장 높은 곳과 가장 낮은 곳의 차이는 5% 이상으로 하는 것이 물질 전달 저항 감소의 측면에서 바람직하다.
유체 투과도를 조절하는 방법으로서 기체 확산층(107)의 기공 구조 조절을 생각할 수 있다. 예컨대, 기체 확산층(107)의 기공 크기, 기공률 또는 두께[특히 다공성 박층(104)의 두께]가 기체 확산층의 전체 또는 일부 구획들에 걸쳐서 변화하도록 하면 기체 확산층의 전체 또는 일부 구획들에 걸쳐서 유체 투과도에 변화를 줄 수 있다.
나아가, 상기 유체 투과도는 기체 확산층의 전체 또는 일부 구획들에 걸쳐서 일정한 경향(즉, 기울기)을 가지면서 변하도록 할 수도 있다. 여기서, 상기 기울기는 유로의 입구로부터 출구에 대하여 장축 방향, 단축 방향 또는 상기 장축 또는 단축에 대하여 임의의 각도를 이루는 방향으로 형성하는 것이 가능하다.
물질 전달 저항 감소의 측면에서 바람직하게는, 상기 유체 투과도는 유로의 입구 또는 출구 방향을 따라 커지거나 작아지도록 하거나, 유로 중간 부분과 같은 특정 위치를 기준으로 하여 입구 및 출구의 양 방향으로 감소 또는 증가하는 일정한 변화 경향을 가지도록 한다.
예컨대, 상기 유체의 투과도가 기체 확산층의 전체 구획에서 유로의 입구에서 출구 방향을 따라서 커지는 예시적인 실시예를 생각할 수 있다. 이를 위하여, 기공 크기나 기공률이 연료전지의 유로의 입구에서 출구 방향을 향하여 커지도록 하거나, 또는 두께가 연료전지의 유로의 입구에서 출구 방향을 향하여 작아지도록 한다. 이와 같이 하면 유체 투과도는 유로의 입구에서 출구 방향을 향하여 커지게 된다. 이에 따라 유로에서 촉매층으로 향하는 반응물의 물질전달저항이 입구에서 출구로 갈수록 감소될 수 있다. 따라서 유로 입구쪽에서 촉매층에서의 반응물 농도는 낮아지고 출구쪽 촉매층에서의 반응물 농도는 상대적으로 증가하여 전체적으로 일정한 반응 속도를 얻을 수 있어 전극 이용률을 개선할 수 있으며, 반응물 및 생성물의 물질 전달 속도를 증가시킬 수 있게 된다.
상기 기공 구조 조절을 예를 들어 상술하면, 상기 기공 크기나 기공률의 경 우 기체 확산 지지층이나 다공성 박층을 이루는 성분을 달리하여 조절할 수 있고, 상기 두께는 다공성 박층 소재의 담지량 또는 기체 확산층을 이루는 기체 확산 지지층 또는 다공성 박층의 적층 수를 달리하여 조절할 수 있다.
도 2는 본 발명의 하나의 구현예에 있어서, 예컨대 다공성 박층에서의 담지량을 달리함으로써 유체 투과도를 조절한 연료전지의 단면 개략도이다.
도 2를 참조하면, 기체 확산층 중 다공성 박층(104)의 담지량은 각 구획 611(A), 612(B), 613(C)에서 서로 다르다. 따라서 기공 구조(두께)는 일정한 기울기를 가지며, 이에 따라 유체 투과도가 일정한 기울기를 가지게 된다.
도 3은 본 발명의 하나의 구현예에 있어서, 유로의 위치에 따른 유체 투과도의 조절을 나타내는 개략도로서, 도 3a 내지 3c는 각각 곡사형(serpentine), 깍지형(interdigitated) 및 평행형(parallel) 유로의 경우이다.
도 3을 참조하면, 유로의 구획 611(A), 612(B), 613(C)에 따라서, 앞서 설명한 바와 같이 기체 확산층의 성분을 달리하거나 담지량을 조절하는 방식 등을 사용하여, 기체 확산 지지층이나 다공성 박층의 기공 크기, 기공률 또는 두께의 기공 구조가 구획에 따라서 변화하도록 함으로써 유체 투과도를 조절할 수 있다.
도 4는 본 발명의 하나의 구현예에 있어서, 유체 투과도 조절의 구획을 더욱 세분화한 것을 보여주는 개략도이다.
도 4a 및 4b를 참조하면, 유로의 길이, 형태, 분리판 또는 막전극접합체의 면적 등에 따라 여러 다양한 방식과 형태로 유체 투과도에 편차를 줄 수 있음을 알 수 있으며, 이는 기체 확산층의 총 면적을 단위 면적으로 분할함으로써 물질 전달 저항에 편차를 줄 수 있음을 의미한다.
상기 기체 확산 지지층(101) 및 다공성 박층(104)은 PTFE(polytetrafluoroethylene) 등과 같은 소수성 물질로 발수 처리를 하며, 이에 따라 기체 확산층(107)에서 물이 고여 반응물 공급 또는 생성물의 배출을 막는 홍수(flooding) 현상을 방지하고, 탄소 파우더간 바인더 역할을 하여 기계적 물성을 증가시킬 수 있다.
상기 기체 확산층(107)에 있어서, 유로로 유입된 반응물은 다공성 박층(104)과 기체 확산 지지층(101)으로 구성된 기체 확산층(107)을 통과해서 촉매가 형성된 전극 표면에서 반응을 하게 되고, 반응의 생성물은 다시 역순으로 유로를 통해 외부로 배출된다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 비교예와 대비하여 설명함으로써 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 그러나 본 발명이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니며 첨부된 특허청구범위내에서 다양한 형태의 실시예들이 구현될 수 있고, 단지 하기 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 함과 동시에 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 실시를 용이하게 하고자 하는 것이다.
[기체 확산층 제조]
탄소 파우더에 IPA(isopropyl alcohol) 등과 같은 용매와 소수성을 증가시키기 위하여 적정량의 PTFE를 함께 혼합하였다. 참고로, 여기서 탄소 파우더로는 Vulcane XC-72(Carbot Co.)를 사용하였다.
혼합된 슬러리는 스프레이나 실크 스크린 방법으로 기체 확산 지지층 위에 도포하였다. 상기 실크 스크린 방법은 점성을 요하므로 글리세롤을 첨가하였다.
다공성 박층이 도포된 기체 확산층은 약 350℃에서 열처리를 하였다. 이때 첨가된 글리세롤(끓는점 290℃)도 함께 제거되었다.
[다공성 박층의 담지 총량 선정]
다공성 박층의 담지량을 유로의 구획별로 편차를 주기에 앞서서 다공성 박층의 총 담지량을 조절하고, 성능 변화를 관찰하여 성능이 가장 우수하게 나오는 다공성 박층의 총 담지량을 선정하였다.
도 5는 대표적인 고분자 연료전지인 직접 메탄올 연료전지 (DMFC, direct methanol fuel cell)에 있어서 공기극 쪽에만 다공성박층의 총 담지량을 0.0(시료번호 300), 0.2(시료번호 302), 0.6(시료번호 306), 및 1.0(시료번호 310) mg/cm2으로 변화시키면서 연료전지의 성능 변화를 관찰한 것이다. 참고로, 도 5에 있어서는 분리판의 유로 깊이가 0.5mm였다.
도 5에서 알 수 있듯이, 다공성 박층을 전혀 사용하지 않았을 경우(300)에는 유로의 입구에서 출구로 반응물의 균일한 공급이 이루어지지 못해 물질전달저항 증가로 인해 농도 과전압이 증가되어, 성능이 약 93 mW/cm2로 가장 낮음을 알 수 있다. 다공성 박층의 담지량이 0.2 mg/cm2인 경우(302)에는 최고성능이 약 107 mW/cm2로 다공성 박층을 사용하지 않은 막전극접합체에 비해 비교적 우수한 성능을 나타내었다. 다공성 박층의 담지량을 0.6(306)으로 증가시키면 가장 우수한 약 150 정도의 성능을 보이나, 담지량을 추가적으로 증가시켜 1.0(310)을 사용할 경우 오히 려 0.6의 경우보다 성능이 감소함을 알 수 있다. 이는 해당 운전조건에 있어 최적화된 다공성 박층의 담지량이 존재하며, 이보다 작거나 많은 담지량의 다공성 박층을 사용하게 되면 성능이 감소함을 보여준다.
[다공성 박층의 담지량 편차 형성]
앞서 선정된 다공성 박층의 총 담지량을 바탕으로 하여, 상기 다공성 박층의 담지량이 유로의 구획에 따라서 일정한 경우와 유로의 구획에 따라서 편차를 준 경우에 대하여 성능 차이를 실험해 보았다. 참고로, 도 6의 실험의 경우 도 5의 실험과 달리 분리판의 유로 깊이가 1.0mm였다. 또한, 구획별 전류량 측정을 위하여 분할 셀(segmented cell)을 사용하였다.
도 6은 본 발명의 실시예에 있어서, 직접 메탄올 연료전지의 공기극쪽에만 다공성 박층의 담지량을 도 3a와 같이 세 구간으로 나누어 제조한 연료전지의 성능 (시료번호 402)과, 다공성 박층의 담지량을 나누지 않고 전 면적에 있어 균일하게 제조한 연료전지의 성능 (시료 번호 401)을 비교하여 관찰한 것이다. 두 경우 모두 다공성 박층의 담지총량은 25 cm2의 전극 크기를 기준으로 15 mg로 고정하였으며(0.6mg/cm2), 도 3a와 같이 세 구간으로 나눔에 있어 각 구간의 다공성박 층의 담지량의 비는 A:B:C=4:3:2와 같이 기울기를 가지도록 하였다. 이에 따른 유체 투과도 차이 역시 각 구획 별로 4:3:2의 기울기를 가지게 되었다.
도 6에서 알 수 있듯이, 다공성 박층을 구획으로 나누지 않았을 경우(시료번호 401)에는 성능이 약 115 mW/cm2 정도이나, 다공성 박층의 담지량을 세 구획으로 나누었을 경우(시료번호 402)에는 최고성능이 약 125 mW/cm2로 다공성 박층을 구획으로 나누지 않은 막전극접합체에 비해 우수한 성능을 나타내었다. 이는 주어진 운전조건에 있어 기체확산층의 유체 투과도에 편차를 줌으로써 물질 전달을 개선하여 성능을 증가시킬 수 있음을 보여주는 것이다. 상기 구획을 형성함에 있어서 구획들 중의 최고 유체 투과도와 최저 유체 투과도의 차이는 5% 이상이었는데, 상기 구획들 중의 최고 유체 투과도와 최저 유체 투과도의 차이를 5% 미만으로 한 경우 성능이 118mW/cm2으로 성능 증가가 상대적으로 저조하였다.
도 1은 본 발명의 하나의 구현예에 따른 연료전지 및 기체 확산층을 나타내는 단면 개략도이다.
도 2는 본 발명의 하나의 구현예에 있어서, 다공성 박층에서의 담지량을 달리함으로써 유체 투과도를 조절한 연료전지의 단면 개략도이다.
도 3은 본 발명의 하나의 구현예에 있어서, 유로의 위치에 따른 유체 투과도의 조절을 나타내는 개략도이다.
도 4는 본 발명의 하나의 구현예에 있어서, 유체 투과도 조절의 구간을 더욱 세분화한 것을 보여주는 개략도이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 있어서, 먼저 다공성 박층의 총 담지량을 선정하기 위하여, 공기극 측의 다공성 박층의 총 담지량을 변화시키면서 연료전지의 성능 변화를 관찰한 그래프이다.
도 6은 본 발명의 실시예에 있어서, 도 5의 실험에서 정해진 다공성 박층의 총 담지량을 바탕으로 하여, 공기극 측의 다공성 박층의 담지량을 도 3a와 같이 세 구간으로 나누어 제조한 연료전지와 균일한 담지량으로 제조한 연료전지의 성능을 비교한 그래프이다.

Claims (14)

  1. 직접 메탄올 연료전지의 기체 확산층에 있어서,
    상기 기체 확산층은 둘 이상의 구획으로 나누어지는 것이고,
    상기 둘 이상의 구획의 전체에 걸쳐서 기체 확산층의 액체 투과도가 변화되는 것이되,
    상기 기체 확산층은 기체 확산 지지층; 및 상기 기체 확산 지지층 상에 형성된 한 층 이상의 다공성 박층;으로 이루어지고,
    상기 액체 투과도는 상기 다공성 박층의 담지량을 달리함으로써 기체 확산층의 두께를 달리하여 변화되며,
    상기 두께는 연료전지 유로의 입구에서 출구 방향을 향하여 작아지는 것을 특징으로 하는 연료전지의 기체 확산층.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 기체 확산 지지층은 탄소 종이, 탄소 천, 탄소 펠트, 다공성 금속 박판 또는 다공성 금속 매트 중의 어느 하나 또는 둘 이상의 적층체로 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지의 기체 확산층.
  9. 삭제
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 다공성 박층은 탄소 분말, 탄소 나노 막대, 탄소 나노 선 또는 탄소 나노 튜브로 이루어지는 탄소 물질; 또는 전도성을 갖는 금속;의 어느 하나 또는 둘의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지의 기체 확산층.
  11. 삭제
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 기체 확산층에는 소수성 물질 또는 친수성 물질이 기체 확산층 전체 무게를 기준으로 50% 이하로 포함되는 것을 특징으로 하는 연료전지의 기체 확산층.
  13. 제 1 항에 있어서,
    상기 액체 투과도가 가장 큰 곳과 가장 낮은 곳의 차이가 5 % 이상인 것을 특징으로 하는 연료전지의 기체 확산층.
  14. 제 1 항, 제 8항, 제 10항, 제 12항 및 제 13항 중 어느 한 항에 따른 연료전지의 기체 확산층을 포함하는 것을 특징으로 하는 직접 메탄올 연료전지.
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