KR101118585B1 - 납축전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 하이브리드 자동차에 적용될 수 있는 납축전지에 대한 것으로서, 과산화납을 포함하는 양극 활물질을 포함하는 양극, 납을 포함하는 음극 활물질을 포함하는 음극, 그리고 상기 음극과 양극 사이에 충전된 전해질을 포함하며, 상기 음극 활물질은 BET 비표면적이 10 내지 30m2/g인 팽창 흑연(expended graphite)을 포함한다.
상기 납축전지는 마이크로-하이브리드(micro-hybrid) 또는 마일드-하이브리드(mild-hybrid) 자동차에 적용시 HRPSoC(High-rate patial state of charge)에서 충전 및 방전 횟수가 증가함에 따라 음극 활물질 표면에 황산납(lead sulfate)이 빠르게 형성되어 수명이 감소되는 현상을 방지할 수 있다.

Description

납축전지{LEAD STORAGE BATTERY}
본 발명은 하이브리드 자동차에 적용될 수 있는 납축전지에 대한 것으로서, 보다 상세하게는 마이크로-하이브리드(micro-hybrid) 또는 마일드-하이브리드(mild-hybrid) 자동차에 적용시 수명이 감소되는 현상을 방지할 수 있는 납축전지에 대한 것이다.
일반적으로 자동차 등에 사용되는 납축전지는 충전과 방전이 가능한 2차 전지이다. 상기 납축전지는 전해질로 황산(H2SO4)을 사용하고, 극판의 활물질로서 양극에 이산화납(PbO2)을, 음극에 해면상(海綿狀) 납(Pb)을 도포하여 사용하며, 상기 양극과 음극을 외부 회로에 연결하면 전기가 흐르면서 상기 양극과 음극의 활물질이 황산납(PbSO4)으로 변화되고, 반대로 외부에서 전류를 흘려주면 상기 생성된 황산납이 다시 이산화납과 해면상 납으로 변화되는 원리를 이용한 것이다.
상기 양극과 음극은 전기적인 신호를 발생시키는 활물질과 이 전기적인 신호의 통로 및 활물질을 지지시켜주는 기판으로 이루어지며, 활물질의 중량에 따라서 납축전지의 성능과 용량이 변화하고, 상기 기판은 납축전지의 크기에 따라 변화시킬 수 있다. 상기 납축전지의 활물질은 일반적으로 연분(鉛粉)과 황산 수용액을 기본으로 한다.
상기 납축전지는 상기 활물질과 기타 첨가제를 배합한 후 혼합하여 활물질 페이스트(paste)를 제조하고, 상기 활물질 페이스트를 기판에 바르는 작업인 도포 작업을 거쳐, 양극 및 음극 특성에 따라 숙성공정 및 건조공정을 거친 후, 준비된 양극 기판과 음극 기판을 여러 장 교대로 중첩하며, 극판 간에 전기적 단락을 방지하기 위하여 양극 기판과 음극 기판 사이에 비전도성 격리판을 설치하여, 양극판, 음극판 및 격리판이 극판군(群)을 이루도록 구성된다.
상기 극판군은 납축전지의 용량에 따라 여러 개가 직렬로 접속되어 전조 안에 수용된다. 상기 전조에 수용된 극판군은 전기적인 성질을 가질 수 있도록 초충전인 화성공정을 거치게 되는데, 이때 양극 기판에는 이산화납(PbO2)이 형성되고 음극 기판에는 해면상 납이 형성된다.
상기 양극 기판의 이산화납은 산화된 납의 미립자가 무수히 결합되어 있으며 다공성이 풍부하여 입자간을 전해질이 자유로이 확산 및 침투할 수 있도록 되어 있고, 상기 음극 기판의 해면상 납도 다공성과 반응성이 풍부하여 전해질이 자유로이 확산 및 침투하도록 되어 있다.
상기 납축전지를 마이크로-하이브리드(Micro-hybrid) 또는 마일드-하이브리드(Mild-hybrid) 자동차에 적용하는 경우 HRPSoC(High-rate patial state of charge)에서 충전 및 방전 횟수가 증가함에 따라 활물질 표면에 황산납(Lead sulfate)이 빠르게 형성되어 수명이 감소하는 문제가 발생한다. 따라서, 상기 납축전지를 마이크로-하이브리드 또는 마일드-하이브리드 자동차에 적용하기 위해서는 납축전지의 수명성능 향상을 위한 연구가 필요한 실정이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 납축전지는 마이크로-하이브리드(micro-hybrid) 또는 마일드-하이브리드(mild-hybrid) 자동차에 적용시 HRPSoC(High-rate patial state of charge)에서 충전 및 방전 횟수가 증가함에 따라 음극 활물질 표면에 황산납(lead sulfate)가 빠르게 형성되어 수명이 감소되는 현상을 방지할 수 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 실시예에 따른 납축전지는 과산화납을 포함하는 양극 활물질을 포함하는 양극, 납을 포함하는 음극 활물질을 포함하는 음극, 그리고 상기 음극과 양극 사이에 충전된 전해질을 포함하며, 상기 음극 활물질은 BET 비표면적이 10 내지 30m2/g인 팽창 흑연(expended graphite)을 포함한다.
상기 팽창 흑연은 BET 비표면적이 16 내지 18.8m2/g일 수 있다.
상기 음극 활물질은 상기 팽창 흑연을 상기 음극 활물질 전체 중량에 대하여 1 내지 3 중량%로 포함할 수 있다.
상기 음극 활물질은 음극 활물질 페이스트 전체 중량에 대하여 팽창 흑연 1 내지 3 중량%, 연분(PbO) 80 내지 85 중량%, 황산(H2SO4) 3 내지 6 중량%, 화이버(fiber) 0.006 내지 0.8 중량%, 익스펜더(expender) 0.06 내지 8.0 중량%, 셀룰로오스 플럭(cellulose flock) 0.01 내지 3.0 중량% 및 증류수 5 내지 15 중량%를 포함하는 음극 활물질 페이스트를 이용하여 제조된 것일 수 있다.
상기 음극 활물질은 밀도가 68 내지 73g/in3일 수 있다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 첨부한 도면을 참고로 하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 납축전지의 일부를 잘라낸 사시도이다.
도 1을 참조하면, 상기 납축전지(100)는 전조(130) 내부에 극판군(110) 및 전해질(120)을 포함한다. 상기 납축전지(100)는 하나의 극판군(110)을 포함하는 것으로 도시되어 있으나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니고 상기 납축전지(100)는 다수의 극판군(110)을 포함할 수 있다. 상기 극판군(110)은 서로 대향하도록 배치되는 양극(111)과 음극(112) 및 상기 양극(111)과 음극(112) 사이에 개재되어 상기 양극(111)과 음극(112)을 분리하는 세퍼레이터(113)를 포함한다.
상기 전해질(120)은 상기 양극(111)과 음극(112) 모두에 접촉되도록 상기 전조(130) 내부 공간에 충전된다.
상기 전조(130)는 상기 양극(111)과 전기적으로 연결되며 일단이 상기 전조(130) 외부로 돌출된 양극 단자(131) 및 상기 음극(112)과 전기적으로 연결되며 일단이 상기 전조(130) 외부로 돌출된 음극 단자(132)를 포함한다.
상기 양극(111)은 양극 기판 및 상기 양극 기판에 도포된 양극 활물질을 포함한다. 상기 양극 기판은 상기 양극 활물질의 이탈을 방지하고 활성을 향상시키기 위하여 격자 형태일 수 있다. 상기 양극 활물질은 과산화납, 바람직하게는 이산화납(PbO2)을 주로 포함하고, 카본 등의 도전체나 결착제 등을 소량 포함할 수 있다.
상기 음극(112)은 음극 기판 및 상기 음극 기판에 도포된 음극 활물질을 포함한다. 상기 음극 기판은 상기 음극 활물질의 이탈을 방지하고 활성을 향상시키기 위하여 격자 형태일 수 있다.
상기 음극 활물질은 납(Pb) 및 팽창 흑연(expended graphite)을 포함하며, 상기 팽창 흑연은 BET 비표면적이 10 내지 30m2/g이고, 바람직하게는 16 내지 18.8m2/g이고, 더욱 바람직하게는 16 내지 17m2/g일 수 있다. 상기 납축전지(100)가 BET 비표면적이 상기 범위 내인 팽창 흑연을 포함하는 경우, 마이크로-하이브리드 또는 마일드-하이브리드 자동차에 적용시 HRPSoC에서 충전 및 방전 횟수가 증가함에 따라 음극 활물질 표면에 황산납이 빠르게 형성되어 수명이 감소되는 현상을 방지할 수 있다.
상기 음극 활물질은 상기 팽창 흑연을 상기 음극 활물질 전체 중량에 대하여 1 내지 3 중량%, 바람직하게는 1.5 내지 2 중량%로 포함한다. 상기 음극 활물질의 함량이 1 중량% 미만인 경우 상기 팽창 흑연을 첨가하는 효과가 미미할 수 있고, 3 중량%를 초과하는 경우 오히려 납축전지의 성능을 저하시킬 수 있다.
상기 음극은 연분(PbO)과 팽창 흑연 및 기타 첨가제를 혼합한 뒤, 증류수와 황산 용액을 투입하면서 교반하여 음극 활물질 페이스트를 제조하고, 상기 제조된 음극 활물질 페이스트를 상기 음극 기판에 도포한 뒤, 숙성 및 건조 공정을 거쳐 제조할 수 있다.
상기 음극 활물질 페이스트는 상기 음극 활물질 페이스트 전체 중량에 대하여 연분(PbO) 1 내지 3 중량%, 팽창 흑연 80 내지 85 중량%, 황산(H2SO4) 3 내지 6 중량%, 화이버(fiber) 0.006 내지 0.8 중량%, 익스펜더(expender) 0.06 내지 8.0 중량%, 셀룰로오스 플럭(cellulose flock) 0.01 내지 3.0 중량% 및 증류수 5 내지 15 중량%를 포함할 수 있다.
상기 화이버는 음극 활물질 간의 결합력을 증대시키는 역할을 하고, 셀룰로오스 플럭은 상기 음극 활물질 내 수분 유지와 고른 기공 분포를 담당한다. 상기 익스펜더는 리그닌 유도체, 황산바륨, 카본 블랙 또는 다른 유기 물질의 혼합물로서, 상기 리그닌 유도체는 납(Pb)과 황산납(PbSO4)에 강하게 흡착하여 전극의 표면적과 다공도를 증대 및 유지시키는 역할을 하고, 상기 황산바륨은 황산납의 생성핵으로 작용하여 음극판의 용량을 증대시키는 역할을 하며, 상기 카본 블랙은 양극 및 음극을 육안으로 식별할 수 있게 함과 동시에 전도성을 증대시키는 역할을 한다.
상기 음극 활물질 페이스트가 상기 연분, 팽창 흑연, 황산, 화이버, 익스펜더, 셀룰로오스 플럭 및 증류수를 각각 상기 함량 범위로 포함하는 경우, 상기 음극 활물질이 상기 팽창 흑연을 포함함으로써 얻을 수 있는 상기 음극 활물질 표면의 황산납 형성 억제 및 수명이 감소 억제를 극대화시킬 수 있다.
상기 음극 활물질은 밀도가 68 내지 73g/in3일 수 있다. 상기 음극 활물질의 밀도가 상기 범위 내인 경우 전극과 활물질의 결합력 및 내구성의 증가로 수명 성능 면에서 바람직하다.
상기 전해질(120)은 주로 묽은 황산 용액이 사용되며, 상기 납축전지(100)를 밀폐시키기 위하여 상기 전해질(120)을 비유동화시켜 제조되는 것이 일반적이다. 상기 전해질(120)을 비유동화시키는 방법으로는 흡수형(absorbed type), 침지형(flooded type) 및 겔형(gel type)이 있다.
상기 흡수형 중에서 특히 유리 매트(glass mat) 기공 내에 황산 용액을 흡수시키는 방식을 AGM(Absorptive Glass Mat) 방식이라 하고, 상기 AGM 타입은 제조 공정이 단순하고 저렴한 장점이 있어 널리 이용된다. 상기 침지형은 미화성 극판이 차입된 전조(130)에 황산 용액을 주입한 후 화성 공정을 진행하여 전해질(120)이 최종 목표로 하는 비중을 가지도록 하는 것이다.
상기 겔형은 황산 용액과 실리카를 이용하여 제조된 겔을 전해질(120)로 사용하는 것으로서, 구체적으로 흄드(fumed) 실리카 분산액과 황산 용액을 혼합 및 교반하여 제조된 졸(sol) 형태의 전해질(120)을 전조(130)에 주입하여 제조할 수 있다. 상기 겔형은 전해질(120) 내의 물과 황산의 상분리 억제 효과가 뛰어나고, 같은 공간 내에 상대적으로 많은 양의 황산 용액을 포함할 수 있으며, 수분 고갈 속도가 느리다는 장점이 있다.
상기 세퍼레이터(113)는 비전도성이며, 다공성이 풍부하고, 전지저항이 적은 것을 사용한다. 상기 세퍼레이터(113)는 폴리에틸렌이나 폴리프로필렌 등으로 이루어지는 미세다공성의 합성수지 시트 또는 유리 섬유나 폴리프로필렌 수지 섬유 등으로 이루어지는 섬유 매트를 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 납축전지는 마이크로-하이브리드(micro-hybrid) 또는 마일드-하이브리드(mild-hybrid) 자동차에 적용시 HRPSoC(High-rate patial state of charge)에서 충전 및 방전 횟수가 증가함에 따라 음극 활물질 표면에 황산납(lead sulfate)이 빠르게 형성되어 수명이 감소되는 현상을 방지할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 납축전지의 일부를 잘라낸 사시도이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
[제조예: 납축전지의 제조]
(실시예 1)
연분 10kg, 제1 팽창 흑연 150g, 화이버 9g, 익스펜더 95g 및 셀룰로오스 플럭 24g을 투입하여 5분간 건조 혼합한 후, 각각 3분에 걸쳐 증류수 1kg과 비중 1.4인 황산 600g을 투입하면서 혼합하여 음극 활물질 페이스트를 제조하였다.
상기 제조한 음극 활물질 페이스트 95g을 기판에 도포한 후 자연 건조하여 음극 극판을 제조하였다. 이후, 양극 극판 7매와 폴리에틸렌 세퍼레이터로 감싼 음극 극판 6매를 교차 적층하여 극판군을 제조하였다. 제조된 극판군의 양극과 음극의 러그 부분을 스트랩으로 제조하여 미화성 단위셀을 제조하였다.
상기 제조된 미화성 단위셀을 전조에 투입하고 비중 1.230인 황산 용액을 주액한 뒤 25A로 4.5시간, 17.5A로 7.5시간 화성을 실시하여 2V 단위셀을 제조하였다.
(실시예 2 내지 4)
하기 표 1에서와 같이 구성 성분 및 조성비를 변경한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 납축전지를 제조하였다.
(비교예 1)
하기 표 1에서와 같이 구성 성분 및 조성비를 변경한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 납축전지를 제조하였다. 다만, 비교예 1에서는 팽창 흑연을 사용하지 않았다.
비교예1 실시예1 실시예2 실시예3 실시예4
제1팽창흑연(1)(g) - 150 200 - -
제2팽창흑연(2)(g) - - - 150 200
PbO(g) 10,000 10,000 10,000 10,000 10,000
H2SO4 (3)(g) 600 600 600 600 600
화이버(g) 9.2 9.2 9.2 9.2 9.2
익스펜더(g) 95 95 95 95 95
셀룰로오스플럭(g) 24 24 24 24 24
증류수(g) 1,000 1,050 1,100 1,140 1,230
밀도(g/in3) 75 73 72 70 68
(1) 제1 팽창흑연: BET 비표면적 18.8m2/g
(2) 제2 팽창흑연: BET 비표면적 16m2/g
(3) H2SO4: 비중 1.4인 황산 용액
[실험예: 제조된 납축전지의 수명평가]
상기 실시예 및 비교예에서 제조된 납축전지에 대하여 하기 표 2에 기재된 방법과 조건으로 수명평가를 진행하였고, 그 결과를 하기 표 3에 나타내었다. 상기 표 3에서 상대평가 값은 비교예 1의 수명을 기준으로 계산된 것이다.
단계 조건 비고
1 방전 32.5A, 30s 컷-오프(cut-off) 1.77V
2 휴지 7s -
3 충전 32.5A, 31s -
4 휴지 7s 단계 1로 이동
비교예 1 실시예1 실시예2 실시예3 실시예4
수명(cycles) 62,100 63,963 66,345 110,212 128,575
상대평가 100% 103% 106.8% 177.5% 207%
상기 표 3을 참조하면, 실시예에서 제조된 납축전지가 비교예에서 제조된 납축전지에 비하여 수명 성능이 최대 2배 정도 향상되었음을 알 수 있다. 또한, 비표면적이 작은 팽창 흑연을 사용한 실시예 3 및 4의 수명 성능이 실시예 1 및 2의 수명 성능 보다 향상된 정도가 큰 것을 알 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
100 : 납축전지
110 : 극판군
111 : 양극 112 : 음극
113 : 세퍼레이터
120 : 전해질
130 : 전조
131 : 양극 단자 132 : 음극 단자

Claims (5)

  1. 과산화납을 포함하는 양극 활물질을 포함하는 양극,
    납을 포함하는 음극 활물질을 포함하는 음극, 그리고
    상기 음극과 양극 사이에 충전된 전해질
    을 포함하며,
    상기 음극 활물질은 BET 비표면적이 10 내지 30m2/g인 팽창 흑연(expended graphite)을 포함하는 것인 납축전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 팽창 흑연은 BET 비표면적이 16 내지 18.8m2/g인 것인 납축전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 음극 활물질은 상기 팽창 흑연을 상기 음극 활물질 전체 중량에 대하여 1 내지 3 중량%로 포함하는 것인 납축전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 음극 활물질은 음극 활물질 페이스트 전체 중량에 대하여
    연분(PbO) 80 내지 85 중량%,
    팽창 흑연 1 내지 3 중량%,
    황산(H2SO4) 3 내지 6 중량%,
    화이버(fiber) 0.006 내지 0.8 중량%,
    익스펜더(expender) 0.06 내지 8.0 중량%,
    셀룰로오스 플럭(cellulose flock) 0.01 내지 3.0 중량% 및
    증류수 5 내지 15 중량%
    를 포함하는 음극 활물질 페이스트를 이용하여 제조한 것인 납축전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 음극 활물질은 밀도가 68 내지 73g/in3인 것인 납축전지.
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