KR101104226B1 - 적층형 태양전지 및 그 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 적층형 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
Description
본 발명은 적층형 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
석유자원 고갈의 위기감, 교토 의정서의 기후변화 협약 발효, 신흥 개도국들의 경제성장에 따른 폭발적인 에너지 수요 등 기존 에너지와 차원이 다른 청정 무제한의 에너지가 요구되고 있으며, 국가적인 차원에서 신,재생에너지 기술개발이 진행되고 있다.
신재생 에너지 중에서 태양전지는 태양광을 직접 전기로 변환시키는 태양광발전의 핵심소자이며, 현재 우주에서부터 가정에 이르기까지 전원공급용으로 광범위하게 활용되고 있다.
이러한 태양전지는 주로 실리콘이나 화합물 반도체를 이용하고 있으나, 실리콘 또는 화합물 반도체 태양전지는 반도체 소자 제작공정으로 제조되기 때문에 제조단가가 높다. 특히 태양전지의 주된 부분을 차지하고 있는 실리콘 태양전지는 실리콘 원자재의 수급에 어려움을 겪고 있다.
이러한 상황에서 실리콘 소재를 사용하지 않는 유기태양전지가 본격 연구되기 시작하였으며, 효율이 높은 유기태양전지의 대한 요구가 증대되고 있다.
본 발명의 목적은, 광전변환효율이 높은 태양전지 및 그 제조방법를 제공하기 위한 것이다.
도 1은 일실시예에 따른 적층형 유기태양전지를 나타낸다.
도 2는 다른 실시예에 따른 적층형 유기태양전지의 제조방법의 흐름도이다.
도 3은 합성된 PEDOT:PSS-Au나노입자 용액을 유리 기판에 스핀코팅방식으로 코팅 후 열처리하여 형성한 복합막 표면에 대한 SEM형상을 나타내고 있다.
도 4는 PEDOT:PSS-Au나노입자, PEDOT:PSS-Ag나노입자 복합막의 흡광도곡선이다.
도 2는 다른 실시예에 따른 적층형 유기태양전지의 제조방법의 흐름도이다.
도 3은 합성된 PEDOT:PSS-Au나노입자 용액을 유리 기판에 스핀코팅방식으로 코팅 후 열처리하여 형성한 복합막 표면에 대한 SEM형상을 나타내고 있다.
도 4는 PEDOT:PSS-Au나노입자, PEDOT:PSS-Ag나노입자 복합막의 흡광도곡선이다.
이하, 본 발명의 일부 실시예들을 예시적인 도면을 통해 상세하게 설명한다.
본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다.
또한, 본 발명의 구성 요소를 설명하는 데 있어서, 제 1, 제 2, A, B, (a), (b) 등의 용어를 사용할 수 있다. 이러한 용어는 그 구성 요소를 다른 구성 요소와 구별하기 위한 것일 뿐, 그 용어에 의해 해당 구성 요소의 본질이나 차례 또는 순서 등이 한정되지 않는다.
어떤 구성 요소가 다른 구성요소에 "연결", "결합" 또는 "접속"된다고 기재된 경우, 그 구성 요소는 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되거나 또는 접속될 수 있지만, 각 구성 요소 사이에 또 다른 구성 요소가 "연결", "결합" 또는 "접속"될 수도 있다고 이해되어야 할 것이다.
본 발명은 전도성 고분자용액을 이용하여 안정화된 금속나노입자 (stabilized metal nanoparticles)를 합성하고 이를 이용하여 적층형 태양전지를 제조하는 방법 및 그 적층형 태양전지에 대한 것이다.
구체적으로는 서로 다른 종류의 금속나노입자가 분산된 PEDOT:PSS 용액을 적층구조로 사용하여, 예를 들어 빛의 입사방향을 기준으로 전면부에 PEDOT:PSS-Ag나노입자층을 형성하여 400~500nm파장대의 광흡수를 표면 플라즈몬 공명에 의해 증대시키고, 후면부에 PEDOT:PSS-Au (500~600nm) 또는 Cu (600~700nm) 나노입자층을 형성하여 해당 파장대의 광흡수를 표면플라즈몬 공명에 의해 증대시켜, 광이용효율을 높이는 방법 및 구조에 대한 것이다.
도 1은 일실시예에 따른 적층형 유기태양전지를 나타낸다.
도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 유기태양전지는 순차적으로 형성된 기판(100), 제1전극(101), 하부전도성 고분자층(601), 하부광활성층(103), 상부전도성 고분자층(602), 상부광활성층(503), 전자수송층(electron transfer layer, 504) 및 제2전극(505)을 포함한다. 이때 하부전도성 고분자층(601)은 제1전도성 고분자층으로, 상부전도성 고분자층(602)은 제2전도성 고분자층으로, 하부광활성층(103)은 제1광활성층으로, 상부광활성층(503)은 제2광활성층으로 명명할 수도 있으나 이해의 편의상 상하를 구분하기 위해 이 용어들을 사용한다. 그러다 이들의 상하는 본 발명을 이해하는데 특별한 의미를 가지지 않으면 설명의 편의를 위한 것이다.
기판(100)을 통하여 빛이 입사될 경우 기판(100)은 광투과성을 갖는 물질로 형성되며, 무색 투명한 물질로 이루어질 수도 있고, 착색되어 있을 수도 있다. 예를 들어, 기판(100)은 소다석회 실리카 유리, 비정질 유리, 폴리 이미드와 같은 유연성있는 플라스틱 등과 같이 빛을 투과시킬 수 있으면 무엇이든지 사용될 수 있다.
이 때 제1 전극(101)과 제2 전극(105)은 서로 대향한다. 제1 전극(101)은 제2 전극(105)에 비하여 높은 일함수를 가진 투명전도성 물질로 이루어질 수 있다.
제1 전극(101)은 전기전도성을 가지며 투명한 물질일 수 있다. 한편 제1전극(101)은 정공수송층(102)과 오믹접합이 가능할 수 있다. 예를 들어, 제1 전극(101)은 In2O3, ITO(indium-tin oxide), p형 IGZO(indium-gallium-zinc oxide), Ga2O3-In2O3, ZnO, ZnO-In2O3, AZO(Aluminium-zinc oxide; ZnO:Al), Zn2In2O5-In4Sn3O12, SnO2, FTO(Fluorine-doped tin oxide; SnO2:F), ATO(Aluminium-tin oxide; SnO2:Al) 등과 같이 인듐(In), 틴(Sn), 갈륨(Ga), 아연(Zn), 알루미늄(Al)과 같은 금속의 단독 혹은 복합산화물일 수 있다.
제1 전극(101)은 DC 스퍼터링 방식, 화학적 증착법(CVD), 원자층 증착(ALD), 졸겔 코팅(sol-gel coating), 전기도금법 등으로 형성될 수 있다. 제1 전극(101)의 두께는 100 nm 이상 1,000 nm 이하일 수 있으나 이에 제한되지 않는다.
하부전도성 고분자층(601)는 제1전도성 고분자-제1금속나노입자층이며 상부전도성 고분자층(602)은 제2전도성 고분자-제2금속나노입자층이다. 이때 제1전도성 고분자와 제2전도성 고분자는 서로 동일할 수도 있고 서로 다를 수도 있다. 이하 제1전도성 고분자와 제2전도성 고분자가 서로 동일할 것으로 설명하나 이에 제한되지 않고 서로 다를 수도 있다.
하부 전도성 고분자층(601)은 제1금속나노입자가 제1전극 방향으로 형성되고 제2전도성 고분자층(602)은 제2금속나노입자가 제1전극 또는 상기 제2전극 방향 중 하나로 형성될 수 있으나 이에 제한되지 않는다.
전도성고분자 물질은 PEDOT:PSS[poly(3,4-ethylenedioxythiophene): poly(4-styrenesulfonate)], G-PEDOT:PSS[poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(4-styrene sulfonate): polyglycol(glycerol)], PANI:PSS[polyaniline:poly(4-styrene sulfonate)], PANI:CSA(polyaniline: camphor sulfonic acid), 다이옥시싸이오펜(dioxythiophene)유도체, 폴리아닐린류 중 하나 또는 하나 이상일 수 있으나 이에 제한되지 않는다.
이때 전도성고분자 물질 중 하나의 예로 PEDOT:PSS 및 PANI:PSS는 아래 화학식 1 및 2로 표현할 수 있다.
[화학식 1]
[화학식 2]
한편, 제1금속나노입자층과 제2금속나노입자층은 서로 다른 금속나노입자를 가질 수 있다. 제1금속나노입자층과 제2금속나노입자층은 서로 다른 표면플라즈몬 공명 파장대를 가지는 단일 또는 복합조성의 금속나노입자이다. 예를 들어 금속나노입자는 Au, Ag, Cu, Pt, Pd 및 그들의 복합조성으로, 제1금속나노입자층과 제2금속나노입자층은 각각 서로 다른 표면플라즈몬공명 흡수영역을 갖는다.
예를 들어 전도성 고분자가 PEDOT:PSS 인 경우 제1금속나노입자는 Au이고 제2금소나노입자는 Ag 또는 Cu일 수 있다. 결과적으로 하부전도성 고분자층(601)은 PEDOT:PSS-Au 나노입자층이고 상부전도성 고분자층(602)는 PEDOT:PSS-Ag 또는 PEDOT:PSS-Cu 나노입자층일 수 있다.
이때 하부전도성 고분자층(601)은 PEDOT:PSS-Ag 또는 PEDOT:PSS-Cu 나노입자층이고 상부전도성 고분자층(602)는 PEDOT:PSS-Au 나노입자층일 수 있다. 이하 하부전도성 고분자층(601)은 PEDOT:PSS-Au 나노입자층이고 상부전도성 고분자층(602)는 PEDOT:PSS-Ag 또는 PEDOT:PSS-Cu 나노입자층인 것으로 설명하나 이에 제한되지 않고 그 반대일 수도 있다.
이때 하부전도성 고분자층(601)과 상부전도성 고분자층(602)은 전도성 고분자용액을 이용하여 안정화된 금속나노입자(stabilized metal nanoparticles)를 합성하고 제조될 수 있다. 구체적으로는 서로 다른 종류의 금속나노입자가 분산된 PEDOT:PSS 용액을 적층구조로 사용하여, 예를 들어 빛의 입사방향을 기준으로 전면부에 하부전도성 고분자층(601)의 PEDOT:PSS-Ag나노입자층을 형성하여 400~500nm파장대의 광흡수를 표면플라즈몬공명에 의해 증대시키고, 후면부에 상부전도성 고분자층(602)의 PEDOT:PSS-Au (500~600nm) 또는 Cu(600~700nm) 나노입자층을 형성하여 해당 파장대의 광흡수를 표면플라즈몬공명에 의해 증대시켜, 광이용효율을 높일 수 있다.
하부전도성 고분자층(601)과 상부전도성 고분자층(602)에서 금속전구체 용액을 포함한 전도성고분자 용액을 환원용액 또는 UV조사 등의 방법을 통해 환원시켜 금속나노입자를 제작한 것이나, 금속나노입자를 별도로 유기리간드나 분산제등을 사용하여 합성한 후 전도성 고분자와 혼합하여 사용할 수도 있다.
하부광활성층(103)과 상부광활성층(503)의 재료들도 서로 동일할 수도 있고 서로 다를 수도 있으나 이하 양자의 재료들이 동일한 것으로 설명하나 이에 제한되지 않고 서로 다를 수도 있다.
광활성층(103, 503)은 다양한 형태로 구현될 수 있다. 예를 들어 광활성층(203, 503)은 (1) 전자받게(A) 또는 억셉터 물질과 전자주개(D) 또는 도너 물질의 혼합박막[(A+D) blend]층의 1층 구조일 수도 있고, (2) 전자받게(A) 물질과 전자주개(D) 물질이 각각 적층된 형태(A/D)의 2층구조일 수도 있고, (3)전자받게(A)층과 전자주개(D)층 사이에 혼합박막이 끼어 있는 3층구조[A/(A+D)/D]일 수도 있다.
전자받게(A) 또는 억셉터 물질은 풀러렌(fullerene; C60), [6,6]-페닐-C61-부티릭 액시드 메틸 에테르([6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ether; PCBM), [6,6]-페닐-C71-부티릭 액시드 메틸 에테르([6,6]-phenyl-C71-butyric acid methyl ether; PC70BM)와 같은 풀러렌 유도체, 페릴렌(perylene)과 3,4,9,10-페릴렌테트라카복실릭비스벤즈이미다졸(3,4,9,10-perylenetetracarboxylic bisbenzimidazole; PTCBI)와 같은 페릴렌 유도체, ZnO, TiO2, CdS, CdSe, 또는 ZnSe와 같은 반도체 나노입자로 이루어진 군 중에서 선택되는 하나 이상일 수 있다. 이 때 반도체 나노 입자의 크기는 1 nm 이상 100 nm 이하일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
전자주개(D) 또는 도너 물질은 CuPc(copper phthalocyanine)과 같은 프탈로 시아닌계 안료, 인디고계 안료, 티오인디고계 안료, 멜로시아닌 화합물, 또는 시아닌 화합물 등의 저분자 화합물일 수 있다.
또한 전자주개(D) 또는 도너 물질은 폴리파라페닐렌비닐렌(poly-ρ-phenylenevinylene) 등과 같은 페닐렌비닐렌계 고분자 유도체, poly[[9-(1-octylnonyl)-9H-carbazole-2,7-diyl]-2,5- thiophenediyl-2,1,3-benzothiadiazole-4,7-diyl- 2,5-thiophenediyl](PCDTBT) 등과 같은 카바졸계 고분자 유도체, poly(3-hexylthiophene)(P3HT) 등과 같은 티오펜계 고분자 유도체, poly[2,1,3-benzothiadiazole-4,7-diyl[4,4-bis(2-ethylhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2,6-diyl]](PCPDTBT), poly[(4,4-dioctyldithieno(3,2-b:2',3'-d)silole)-2,6-diyl-alt-(2,1,3-benzothia diazole)-4,7-diyl](PSBTBT), poly[4,8-bis-alkyloxybenzo(1,2-b:4,5-b')dithiophene-2,6-diyl -alt-(alkylthieno(3,4-b)thiophene-2-carboxylate)-2,6-diyl](PBDTTT), Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]](PTB7), poly[4,8-bis(2-ethyl hexyloxy)benzo(1,2-b:4,5-b')dithiophene-2,6-diyl-alt-(4-octanoyl-5-fluoro-thieno [3,4-b]thiophene-2-carboxylate)2,6-diyl](PBDTTT-CF) 등과 같은 싸이클로펜타다이티오펜계 고분자 유도체, poly[2,7-(9,9'-hexylfluorene)-alt-2,3-dimethyl-5,7-dithien-2-yl-2,1,3-benzothiadiazole](PFDTBT), poly[2,7-(9,9'-hexylfluorene)-alt-2,3-dimethyl-5,7-dithien-2-yl-thieno[3,4-b]pyrazine](PDTTP), poly[2,7-(9,9-dioctyl-fluorene)-alt-5,5-(4,7-di-2-thienyl-2,1,3-benzothiadiazole)](PFO-DBT), poly[(2,7-dioctylsilafluorene)-2,7-diyl-alt-(4,7-bis(2-thienyl)-2,1,3-benzothiadiazole)-5,5-diyl](PSiFDTBT)등과 같은 플루오렌(fluorene)계 고분자 유도체 등을 포함하는 전도성 고분자일 수 있다.
이러한 광활성층(203, 503)을 형성하는 전자받게, 전자주개 물질의 경우는 용액 혹은 슬러리 상태로 제조되어 스핀 코팅법, 스프레이 코팅법, 스크린 인쇄법, 바(bar) 코팅법, 닥터블레이드 코팅법 등이 적용될 수 있다. 또한 저분자 유기물인 경우 진공 하에서 열증착에 의해 형성될 수도 있다.
전자수송층(104)은 광활성층(103)에서 생성된 전자를 제2전극(105)으로 전달시키는 역할을 한다.
전자수송층(504)은 n형 반도체 특성을 갖는 물질을 이용할 수 있다. 전자수송층(504)은 (1)TiOx(1<x<2), TiO2, ZnO:Al, ZnO:B, ZnO:Ga, ZnO:N, SnO2와 같은 금속산화물을 포함하거나 (2) Cs2CO3, titanium(diisoproxide)bis(2,4-pentadionate)와 같은 유기-금속화합물을 포함하거나, (3) CdS, ZnS, MnS, Zn(O,S), ZnSe, (Zn,In)Se, In(OH,S), In2S3와 같은 n-type 특성의 칼코지나이드화합물을 포함하거나, (4) tetrakis(dimethylamino)ethylene, poly(ethylene oxide)와 같은 저분자와 고분자을 포함하거나, (5) hexadecanthiol, 1H,1H,2H,2H-perfluoro decanethiol 등의 분자 자기 조립(self assembly monolayer)과 같은 유기화합물을 이용할 수 있다.
이러한 전자수송층(504)은 금속전구체 졸 혹은 상기 화합물을 용매에 용해시킨 용액을 이용하여 잉크젯방식, 오프셋 인쇄방식, 그라비아 인쇄방식 등으로 박막을 형성시킬 수 있다.
또한 금속산화물 나노입자 및 n형 특성의 칼코지나이드화합물 나노입자를 제조하고 이를 분산매질에 첨가제와 함께 분산시켜 잉크, 슬러리, 페이스트 등의 형태로 제조하여 상기 제시된 인쇄방식으로 박막을 형성시킬 수 있다. 상기 금속산화물 및 n형 특성의 칼코지나이드화합물은 전술한 인쇄방식 이외에도 진공장비를 이용하여 박막을 형성할 수도 있다. 특히 칼코지나이드화합물의 경우는 화학욕증착(chemical bath deposition) 방식이나 ILGAR(ion layer gas reaction) 방식이 적용될 수도 있다.
제2전극(505)는 전자수송층(504) 상에 형성될 수 있다. 제2전극(505)은 전자를 수집하는 역할(즉, 전자수송층으로부터 전자를 받아들이는 역할)을 수행한다. 제2전극(505)은 높은 전기전도도 특성을 가질 수 있으며 전자수송층과 오믹 접합이 가능할 수 있으나 이에 제한되지 않는다.
이러한 제2전극(505)의 재료는 일함수가 작은 금속, 합금, 전기 전도성 화합물 및 이들의 혼합물 중 하나 또는 하나 이상일 수 있으나 이에 제한되지 않는다.
구체적으로 제2전극(505)의 재료는 알루미늄(Al), 아연(Zn), 타타늄(Ti), 인듐(In), 알칼리 금속, 나트륨-칼륨(Na:K) 합금, 마그네슘-은(Mg:Ag) 합금, 리튬-알루미늄(Li/Al) 이층전극, 리튬플루오라이드-알루미늄(LiF/Al) 이층전극 중 하나 또는 하나 이상일 수 있으나 이에 제한되지 않는다.
제2전극(505)은 DC 스퍼터링방식, 열증착 또는 이와 달리 화학적 증착법(CVD), 원자층 증착(ALD), 전기도금 및 각종 프린팅기술과 같은 습식방식 등에 의해 형성될 수 있다.
일실시예에 따른 유기태양전지에 빛이 입사되면, 빛은 기판(100), 제1전극(101)을 거쳐 하부전도성 고분자층(601)과 하부 광활성층(103), 상부전도성 고분자층(602)와 상부 광활성층(103)에 도달한다. 이때 PEDOT:PSS-Ag나노입자의 하부전도성 고분자층(601)은 400~500nm파장대의 광흡수를 표면 플라즈몬 공명에 의해 증대시키고 PEDOT:PSS-Au(500~600nm) 또는 Cu(600~700nm) 나노입자층의 상부전도성 고분자층(602)은 해당 파장대의 광흡수를 표면플라즈몬공명에 의해 증대시키게 된다.
해당 파장대의 빛은 각 하부 광활성층(103)과 상부 광활성층(503))에 존재하는 전자주개 또는 도너 물질에 흡수되어 여기 상태의 전자-정공 쌍이 형성된다. 전자-정공 쌍은 임의의 방향으로 확산하다가 전자받게 또는 억셉터 물질의 계면을 만나면 전자와 정공으로 분리된다. 즉, 전자는 전자 친화도가 큰 억셉터 물질로 이동하고 홀은 도너 물질에 남아 전자-정공 쌍은 전자와 정공으로 분리된다.
분리된 전자와 홀은 제1전극(101) 및 제2전극(505) 사이의 일함수 차이로 형성된 내부 자기장과 전하의 농도 차에 의해 각각의 전극으로 이동하여 수집되며 최종적으로 외부 회로를 통해 전류의 형태로 흐른다.
이때 전도성 고분자층들(601, 602)의 전도성 고분자들은 정공수송층으로 정공이 일함수가 높은 제1 전극(101)으로 이동하는 것을 용이하게 하고, 전자수송층(504)는 전자가 일함수가 낮은 제2 전극(505)으로 이동하는 것을 용이하게 한다.
전술한 일실시예에 따른 유기태양전지는 동작 중에 수분과 산소에 의해 열화가 될 수 있으므로 대기로부터 형성된 각 층을 차단시킬 필요가 있다.
우선 유리재질의 보호캡 중앙에 수분을 흡수할 수 있는 흡습제를 부착하고, 테두리 부위에는 실링재를 디스펜싱시킨다.
다음으로 제작된 유기태양전지소자를 디스펜싱된 실링재 상부에 배치시킨 다음, UV 혹은 열을 가하여 실링재를 경화시킨다. 만약 UV를 이용하여 실링재를 경화시킬 경우에는 광활성층 부분에는 UV 광이 유입되지 않도록 조치해야 하며, 이는 UV에 의해 광활성층 등이 열화가 될 수 있기 때문이다.
이외에도 실링공정은 진공 하에서 다층 박막을 형성시키는 방법을 이용할 수도 있다.
이들의 실링공정은 이미 유기전계발광소자 산업분야에서 잘 확립되어 있다. 상기와 같은 구조 및 제조공정으로 구현된 일실시예에 따른 유기태양전지는 추가적으로 제1전극(101) 상부(혹은 하부)에 그리드전극이 형성될 수도 있다. 그리드전극은 주로 금속 접촉층으로 이루어지고 전자빔 시스템 또는 다른 방법을 통하여 형성시킬 수 있으며, 주로 Ni, Al, Ag 등이 이용될 수 있으나 이에 제한되지 않는다.
또한, 기판(100) 내부 혹은 외부에 반사방지층이 추가적으로 형성될 수도 있다. 태양전지에 입사되는 태양광의 반사 손실을 줄여 효율을 더욱 더 증가시키는 기능을 하는 반사방지층은 일반적으로 실리콘나이트라이드(SiNx) 등이 사용되는데 전자빔 증발법, 화학적증착법(CVD) 등에 의하여 두께가 600~1000 Å 정도로 형성할 수 있으나 이에 제한되지 않는다.
이상 도면을 참조하여 일실시예에 따른 유기태양전지를 설명하였으나 이하 유기태양전지의 제조방법에 대해 설명한다.
도 2는 다른 실시예에 따른 적층형 유기태양전지의 제조방법의 흐름도이다.
도 2를 참조하면 적층형 유기태양전지의 제조방법은 기판 상에 제1전극을 형성하는 단계(S601), 제1전극 상에 제1전도성 고분자-제1나노금속입자의 하부 전도성 고분자층을 형성하는 단계(S602), 상기 하부전도성 고분자층 상에 하부 광활성층을 형성하는 단계(S603), 상기 하부 전도성 광활성층 상에 제2전도성 고분자-제2나노금속입자의 상부 전도성 고분자층을 형성하는 단계(S604), 상기 상부전도성 고분자층 상에 상부 광활성층을 형성하는 단계(S605), 상부 광활성층 상에 전자수송층을 형성하는 단계(S606), 전자수송층 상에 제2전극을 형성하는 단계(S607)를 포함할 수 있다. 이때 전술한 바와 S606 단계는 전자수송층을 형성하는 경우에만 수행되며 전자수송층을 형성하지 않는 경우 생략될 수 있다. 이 경우 S607단계에서 제2전극은 상부 광활성층 상에 형성된다.
이때 각 단계는 진공방식이 적용될 수도 있고 습식방식이 적용될 수도 있다. 진공방식이라 함은 진공챔버(vacuum chamber) 내에서 해당되는 단위 박막을 형성하는 것을 의미하며 각 층의 종류에 따라 열증착, 스퍼트증착, chemical vapor deposition, 전자빔 증착 등이 적용될 수 있다. 또한 습식방식이라 함은 해당되는 소재를 액상의 매질에 용해시키거나 분산시킨 후 잉크젯프린팅, 스크린프린팅, 그라비아(gravure)프린팅, 플렉소그라피(flexography), 닥터블레이드(doctor blade)코팅 방식, 전기도금 방식, 전기영동방식, 딥코팅(dip coating) 방식 등으로 박막을 형성하는 것을 의미한다.
각 단계에 대해서는 도 1에서 전술한 바와 동일하므로 구체적인 설명을 생략한다.
이상 도면을 참조하여 일실시예에 따른 유기태양전지 및 그 제조방법을 설명하였으나 이하 구체적인 실시예들 및 비교예를 상세히 설명하나 이제 제한되지 않는다.
실시예 1: PEDOT:PSS용액을 이용한 안정화된 금속나노입자 합성
전도성 고분자인 PEDOT:PSS용액을 이용하여 Au나노입자를 합성하기 위해 2mM에서 0.1M정도의 KAuCl4 또는 KAu(CN)2, HAuCl4, AuCl3 와 같은 Au수용액, 1mM에서 0.2M정도의 NaBH4 또는 Hydrazine, Sodium citrate, ascorbic acid 와 같은 환원제 수용액을 제작한다.
제작된 환원제 수용액은 얼음물에 차갑게 보관한다. PEDOT:PSS (고형분1~2wt%) 용액 5ml를 교반하면서, 먼저 환원제 수용액 1ml를 천천히 한 방울씩 투입한다.
그 후 Au수용액 1~2ml를 역시 천천히 한 방울씩 투입한다. Au수용액이 투입될수록 산화환원반응에 의해 Au나노입자가 형성되면서 PEDOT:PSS용액의 푸른색이 점차 보라색으로 변하게 된다. 투입이 끝난 후 약 2시간 정도 계속 교반을 실시한다.
하기 반응식 1은 전도성 고분자를 이용한 Au나노입자의 합성방법을 나타낸다.
[반응식 1]
한편 도 3은 합성된 PEDOT:PSS-Au나노입자 용액을 유리 기판에 스핀코팅방식으로 코팅 후 열처리하여 형성한 복합막 표면에 대한 SEM형상을 나타내고 있다.
동일한 방법으로 Ag나노입자와 Pt나노입자를 합성하기 위해 AgNO3, Ag2SO4, KAg(CN)2 등과 같은 Ag수용액, H2PtCl6, K2PtCl6, K2PtCl4 등과 같은 Pt수용액을 사용할 수 있다.
또한 합성에 사용되는 전도성 고분자는 PEDOT:PSS뿐만 아니라, PEDOT과 같은 2개의 링(ring)구조를 가지는 dioxythiophene구조를 포함하는 전도성 고분자 또는 화학식 3으로 표현되는 폴리아닐린(PANI)류 등, 예를 들어 폴리아닐린 염의 공액구조 전도성 고분자에 술폰산유도체등으로 수소이온(proton)을 도핑시켜 만든 전도성고분자염(salt)을 사용할 수 있다.
사용되는 금속용액이나 환원제용액의 용매로는 물뿐만 아니라, 에틸렌 글리콜, DMSO, DMF, NMP 등의 극성 용매가 적용될 수 있다.
도 4는 PEDOT:PSS-Au나노입자, PEDOT:PSS-Ag나노입자 복합막의 흡광도곡선이다. 도 4를 통해 알 수 있는 바와 같이 Au나노입자의 경우 550nm근처에서, Ag나노입자의 경우 410nm근처에서 고유한 표면 플라즈몬 공명 흡수피크가 나타나는 것을 확인할 수 있다.
이하 PEDOT:PSS 버퍼층과 P3HT:PC61BM조합을 사용한 일반적인 유기태양전지소자[비교예1] 및 PCPDTBT:PC71BM를 사용한 유기태양전지소자[비교예2], 일반적인 적층형 유기태양전지[비교예3]와 도 1을 참조하여 설명한 PEDOT:PSS-금속나노입자 복합 버퍼층의 조합으로 적층형 유기태양전지[실시예1]를 제작하여 효율을 비교하였다.
비교예 1: 하부 광활성층을 이용한 일반적인 유기태양전지소자 제작
먼저 일반적인 유기태양전지소자를 제작하는 공정을 기술하면 다음과 같다.
유리기판 상부에 ITO(15 Ω/sq의 시트 저항, 두께 1,500 Å) 투명전극이 형성된 기판(이하 ITO 기판이라 함)을 제조하였다. 이 ITO 기판을 아세톤, 세미코크린(풀우치과학사제), 이소프로필 알코올((주)덕산화학제)에 담근 후 각 15 분간 초음파세정을 행한 후, 건조시켰다. 다음에, 대기압 플라즈마 표면처리 장치에서 3분 동안 ITO 기판의 표면처리를 행하였다.
다음에, ITO막으로 이루어지는 양극층 위에, 정공수송층으로서, 폴리에틸렌디옥시티오펜:폴리스티렌설포네이트(스탈크사제, PEDOT:PSS라 약칭한다.)를 스핀 코팅에 의해 40nm의 막두께로 형성했다. 이 기판을 140 °C에서 15 분간 건조시킨 후, 노점 -76℃ 이하, 산소 1 ppm이하의 드라이 질소 분위기의 글러브 박스로 이송하고, 전자 공여체 재료로서, 위치 규칙적인 폴리 트리 헥실티오펜(Rieke Metals 제, P3HT라 약칭한다)을 15 mg, 전자받개 재료로서, 풀러렌 유도체인 [6,6]-페닐C61-부티릭 애시드 메틸 에스테르 (Nano-C제, PC61BM라 약칭한다)를 12 mg, 1mL의 클로로벤젠에 용해하여 조제한 용액을 스핀 코팅에 의해 정공수송층 위에 도포하는 것에 의해, 막두께 100 nm의 광활성층을 형성했다. 이 후 50 °C에서 40 분간 건조되었다.
다음에, 이 기판을 진공증착장치에 세팅하고, 광활성층 위에 리튬플로라이드를 0.5 nm의 막두께로 형성하고, 그 위에 100 nm의 막두께의 Al 박막을 진공증착법으로 형성시켜 이중층 구조(LiF/AL)의 음극층을 형성시켰다. 이를 질소분위기의 글러브박스로 이동시키고 실링공정을 거쳐 Glass/ITO/PEDOT:PSS/P3HT:PC61BM/LiF/Al와 같은 구조의 유기계태양전지를 제조하였다.
제작된 태양전지 소자는 150 °C로 맞추어진 핫플레이트 위에서 30분간 열처리되었다.
제작된 유기태양전지의 Voc 값은 0.63 V, Jsc 값은 8.07 mA/cm2, 필 팩터는 0.603로 측정되었으며, 3.07%의 광전변환 효율을 나타내었다.
비교예2: 상부 광활성층을 이용한 기존 유기태양전지소자 제작
비교예1과 같은 방식을 사용하여 광활성층만 PCPDTBT:PC71BM으로 변경하여 유기태양전지를 제작하였다. 여기서 PCPDTBT는 poly[2,6-(4,4-bis-(2-ethylhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b;3,4-b′]dithiophene)-alt-4,7-(2,1,3-benzothiadiazole)]이고, PC71BM은 phenyl-C71-butyric acid methyl ester를 나타낸다.
제작된 유기태양전지의 Voc 값은 0.67 V, Jsc 값은 9.5 mA/cm2, 필 팩터는 0.53로 측정되었으며, 3.37%의 광전변환 효율을 나타내었다.
비교예 3: 적층형 구조를 이용한 유기태양전지소자 제작
도3에 제시된 소자를 제작하기 위해 비교예1과 비교 예2에서 사용한 광활성층을 각각 하부와 상부 광활성층으로 사용하고, 중간층으로는 TiOx를, 상부 전자전달층으로는 TiOx:Cs를, 음극으로는 Al을 적용하였다.
제작된 유기태양전지의 Voc 값은 1.25 V, Jsc 값은 6.9 mA/cm2, 필 팩터는 0.58로 측정되었으며, 5.00%의 광전변환 효율을 나타내었다.
실시예1: 서로 다른 금속나노입자-PEDOT:PSS층을 사용한 적층형 유기태양전지소자 제작
도 1에 도시한 적층형 유기태양전지를 제작하기 위해 하부 정공전달층으로 PEDOT:PSS-Ag나노입자 분산용액을 스핀코팅으로 형성하고, 상부 정공전달층으로 PEDOT:PSS-Cu나노입자 분산용액을 스핀코팅으로 형성하여 소자를 제작하였다. 기타 공정은 비교예1 내지 3과 동일하게 진행하였다.
제작된 유기태양전지의 Voc 값은 1.246 V, Jsc 값은 7.3 mA/cm2, 필 팩터는 0.59로 측정되었으며, 5.37% 의 광전변환 효율을 나타내었다.
이상의 비교 예1,2,3 및 실시 예1에 의해 제작된 유기태양전지의 관전변환 효율을 측정한 결과는 표1과 같다.
| Jsc(mA/cm2) | Voc (V) | FF | PCE(%) | |
| 비교 예1(단일구조) | 8.07 | 0.63 | 0.603 | 3.07 |
| 비교 예2(단일구조) | 9.5 | 0.67 | 0.53 | 3.37 |
| 비교 예3(적층구조) | 6.9 | 1.25 | 0.58 | 5.00 |
| 실시예1(신적층구조) | 7.3 | 1.246 | 0.59 | 5.37 |
태양전지의 광전변환효율(PCE)에서 알 수 있듯이 본 발명에 의한 PEDOT:PSS-Ag, Cu의 서로다른 복합막을 적용한 적층형 유기태양전지의 경우 기존의 비교 예3보다 우수한 효율특성을 나타내는 것을 확인할 수 있었다. 이것은 하부 광활성층에서 흡수하는 영역대인 400~600nm는 Ag나노입자의 표면플라즈몬공명에 의해 광흡수가 증가하고, 상부 광활성층에서 흡수하는 영역대인 600~800nm는 Cu나노입자의 표면플라즈몬공명에 의해 광흡수가 증대되었기 때문이다.
상술한 바와 같이, 본 발명은 정공수송층에 분산된 금속나노입자의 표면플라즈몬공명에 의한 광흡수증대효과를 적층형에 도입하여 효율을 향상하는 방법을 제공한다.
또한, 기존에 표면 플라즈몬 공명 효과를 이용하기 위해 금속나노입자층/전도성고분자버퍼층의 이층구조로 형성하여 제작하던 고효율 유기태양전지를 전도성 고분자-금속나노입자 용액을 이용하면, 한 번의 간단한 용액공정에 의해 복합층을 형성함으로써 구현이 가능할 수 있다.
이상 도면을 참조하여 실시예들을 설명하였으나 본 발명은 이에 제한되지 않는다.
예를 들어 전술한 실시예들에서 사용된 금속나노입자합성법 및 전도성고분자-금속나노입자 복합층을 포함하는 유기태양전지에 대해 설명하지만 본 발명은 이에 제한되지 않는다. 본 발명은 유기태양전지뿐만 아니라 박막실리콘 태양전지, 화합물 태양전지, 염료감응태양전지 등 여러 가지 태양전지에 폭넓게 적용될 수 있으며, 본 발명의 실시예들은 여러 가지로 변형될 수 있다.
전술한 실시예에서 하부전도성 고분자층(601)과 하부 광활성층(103) 및 상부전도성 고분자층(602)와 상부 광활성층(503)이 인접한 것으로 설명하였으나 본 발명은 이에 제한되지 않는다. 본 발명은 하부전도성 고분자층(601)과 하부 광활성층(103) 및 상부전도성 고분자층(602)와 상부 광활성층(503) 사이 중간층(intermediate layer)가 삽입될 수도 있다.
전술한 실시예에서 하부전도성 고분자층(601)은 제1전도성 고분자와 제1금속나노입자를 포함하며 제1전도성 고분자-제1금속나노입자 구조를 형성하는 것으로 설명하였으나 본 발명은 이에 제한되지 않는다. 예를 들어 제1전극과 제1광활성층(하부 광활성층) 사이에 제1금속나노입자를 습식방법 또는 건식방법으로 금속나노입자층을 제1층으로 형성할 수도 있다. 제2전극과 제2광활성층(상부 광활성층) 사이에 제2금속나노입자를 습식방법 또는 건식방법으로 금속나노입자층을 제2층으로 형성할 수도 있다. 예를 들어 실리콘계 박막태양전지에서 제1전극 상에 제1금속나노입자층을 형성하고 제2전극 하부에 제2금속나노입자층을 형성할 수도 있다. 다시말해 전술한 실시예에서 태양전지에서 전도성 고분자층을 형성하지 않고 금속나노입자층만을 형성할 수도 있다.
이상에서, 본 발명의 실시예를 구성하는 모든 구성 요소들이 하나로 결합되거나 결합되어 동작하는 것으로 설명되었다고 해서, 본 발명이 반드시 이러한 실시예에 한정되는 것은 아니다. 즉, 본 발명의 목적 범위 안에서라면, 그 모든 구성 요소들이 하나 이상으로 선택적으로 결합하여 동작할 수도 있다.
또한, 이상에서 기재된 "포함하다", "구성하다" 또는 "가지다" 등의 용어는, 특별히 반대되는 기재가 없는 한, 해당 구성 요소가 내재될 수 있음을 의미하는 것이므로, 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것으로 해석되어야 한다. 기술적이거나 과학적인 용어를 포함한 모든 용어들은, 다르게 정의되지 않는 한, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다. 사전에 정의된 용어와 같이 일반적으로 사용되는 용어들은 관련 기술의 문맥 상의 의미와 일치하는 것으로 해석되어야 하며, 본 발명에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호 범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
Claims (10)
- 제1 전극;
상기 제1 전극 상에 형성된 제1금속나노입자를 포함하는 제1층;
상기 제1층 상에 형성된 제1광활성층;
상기 제1광활성층 상에 형성되며 제2금속나노입자를 포함하는 제2층, 여기서 상기 제2금속나노입자는 상기 제1금속나노입자와 서로 다른 표면프라즈몬 공명 파장대를 가짐;
상기 제2층 상에 형성된 제2광활성층; 및
상기 제2광활성층 상에 형성된 제2전극;
을 포함하는 태양전지. - 제1항에 있어서,
상기 제1층은 제1전도성 고분자를 추가로 포함하며 상기 제1금속나노입자와 상기 제1전도성 고분자가 제1전도성 고분자-제1금속나노입자를 형성하며,
상기 제2층은 제2전도성 고분자를 추가로 포함하며 상기 제2금속나노입자와 상기 제2전도성 고분자가 제2전도성 고분자-제2금속나노입자를 형성하는 것을 특징으로 하는 태양전지. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 제1금속나노입자 또는 상기 제2금속나노입자는 Au, Ag, Cu, Pt, Pd 및 이들의 복합조성으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 또는 하나 이상인 것을 특징으로 하는 태양전지. - 제2항에 있어서,
상기 제1층은 상기 제1금속나노입자가 상기 제1전극 방향으로 형성되고 상기 제2층은 상기 제2금속나노입자가 상기 제1전극 또는 상기 제2전극 방향 중 하나로 형성된 것을 특징으로 하는 태양전지. - 제1항 내지 제2항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 태양전지는 유기태양전지인 것을 특징으로 하는 태양전지. - 제2항에 있어서,
상기 제1전도성 고분자 또는 상기 제2전도성 고분자는 PEDOT:PSS[poly(3,4-ethylenedioxythiophene): poly(4-styrenesulfonate)], G-PEDOT:PSS[poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(4-styrene sulfonate): polyglycol(glycerol)], PANI:PSS[polyaniline:poly(4-styrene sulfonate)], PANI:CSA(polyaniline: camphor sulfonic acid), 다이옥시싸이오펜(dioxythiophene)유도체, 폴리아닐린류 중 하나 또는 하나 이상인 것을 특징으로 하는 태양전지. - 기판 상에 제1전극을 형성하는 단계;
상기 제1전극 상에 제1금속나노입자를 포함하는 제1층을 형성하는 단계,
상기 제1층 상에 제1광활성층을 형성하는 단계;
상기 제1광활성층 상에 제2금속나노입자를 포함하는 제2층을 형성하는 단계, 여기서 상기 제2금속나노입자는 상기 제1금속나노입자와 서로 다른 표면프라즈몬 공명 파장대를 가짐;
상기 제2층 상에 제2광활성층을 형성하는 단계; 및
상기 제2광활성층 상에 제2전극을 형성하는 단계
를 포함하는 태양전지의 제조방법. - 제7항에 있어서,
상기 제1층은 제1전도성 고분자를 추가로 포함하며 상기 제1금속나노입자와 상기 제1전도성 고분자가 제1전도성 고분자-제1금속나노입자를 형성하며,
상기 제2층은 제2전도성 고분자를 추가로 포함하며 상기 제2금속나노입자와 상기 제2전도성 고분자가 제2전도성 고분자-제2금속나노입자를 형성하는 것을 특징으로 하는 태양전지의 제조방법. - 제7항 또는 제8항에 있어서,
상기 제1금속나노입자 또는 상기 제2금속나노입자는 Au, Ag, Cu, Pt, Pd 및 이들의 복합조성으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 또는 하나 이상인 것을 특징으로 하는 태양전지의 제조방법. - 제8항에 있어서,
상기 제1전도성 고분자 또는 상기 제2전도성 고분자는 PEDOT:PSS[poly(3,4-ethylenedioxythiophene): poly(4-styrenesulfonate)], G-PEDOT:PSS[poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(4-styrene sulfonate): polyglycol(glycerol)], PANI:PSS[polyaniline:poly(4-styrene sulfonate)], PANI:CSA(polyaniline: camphor sulfonic acid), 다이옥시싸이오펜(dioxythiophene)유도체, 폴리아닐린류 중 하나 또는 하나 이상인 것을 특징으로 하는 태양전지의 제조방법.
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