KR101100717B1 - 마이크로캐비티 구조를 적용한 유기태양전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 마이크로캐비티 구조가 적용되고 양쪽 전극이 금속으로 이루어진 유기태양전지에 관한 것으로서, 구체적으로는 반투과성 금속과 반사도가 높은 금속 전극과 그 사이에 위치하고 있는 흡수 층 및 두 개의 광학 스페이서(optical spacer)로 이루어진 유기물층을 포함하고 있는 유기태양전지에 관한 것이다. 반투명한 금속박을 통해 입사된 태양광이 전지 내에서 반사도가 높은 양쪽 전극 사이를 공진하면서 마이크로캐비티 구조를 형성하며, 이를 통해 증폭된 빛이 얇은 흡수 층에서도 충분히 큰 흡수를 가지면서 엑시톤의 효과적인 전달을 유도하여 빛의 흡수와 엑시톤의 짧은 확산거리 간의 상충관계(trade-off)를 극복하여 이에 따라 태양전지의 광전변환 효율을 높일 수 있다.
Description
본 발명은 마이크로캐비티 구조가 적용되고 양쪽 전극이 금속으로 이루어진 유기태양전지에 관한 것으로서, 구체적으로는 반투과성 전극과 반사도가 높은 두 금속 전극과 그 사이에 위치하고 있는 흡수 층 및 두 개의 광학 스페이서(optical spacer)로 이루어진 유기물층을 포함하고 있는 유기태양전지에 관한 것이다. 본 발명에 따르면, 반투명 금속막을 통해 입사된 태양광이 전지 내에서 반사도가 높은 양쪽 전극 사이를 공진하면서 마이크로캐비티 구조를 형성하며, 이를 통해 증폭된 빛이 얇은 흡수 층에서도 충분히 큰 흡수를 가지면서 엑시톤의 효과적인 전달을 유도하여 층의 두께가 두꺼워질수록 증가하는 빛의 흡수와 엑시톤의 짧은 확산거리 간의 상충관계(trade-off)를 극복할 수 있다. 이에 따라 태양전지의 광전변환 효율을 높일 수 있다.
유기태양전지는 실리콘 등의 무기반도체에 비해 저 비용으로 에너지 생산이 가능한 점 때문에 지속 가능한 에너지원으로 주목받고 있다. 최근까지 유기태양전지의 광전변환효율(Power Conversion Efficiency, 이하 "PCE"라 한다.)이 6%에 도달했다고 보고되었으며 유기태양전지의 성능 향상을 위해 전 세계적으로 많은 연구가 진행 중이다.
그러나 현재 수준의 PCE를 가지는 유기태양전지가 실제 태양광발전에 쓰이는 데는 어려움이 많을 것으로 예상된다. 유기태양전지가 무기태양전지만큼의 충분한 효율을 보이지 못하는 것의 가장 큰 원인은 유기물 본래의 몇 가지 한계점 때문이다.
대부분의 유기 재료는 광흡수 스펙트럼이 좁으며, 무기 재료에서처럼 자유전하가 존재하지 않고 광흡수에 의해 전자와 정공의 결합에너지가 큰 ‘엑시톤’이 생성된다. 이 엑시톤은 확산거리가 수 나노미터에서 수십 나노미터 정도로 매우 짧기 때문에, 두께를 충분히 얇게 하지 않으면 적합한 조건을 가진 계면을 만나 자유 전하로 분리되기 전에 소멸될 가능성이 높다.
한편 빛의 흡수는 두께의 증가에 따라 그 양이 늘어나는데, 엑시톤의 짧은 확산거리를 고려할 때 이 두 점이 서로 상충하게 된다. 결과적으로 입사된 빛을 얼마나 흡수하여 엑시톤을 형성하는지와 엑시톤이 얼마나 계면까지 잘 이동하여 전자와 정공으로 분리되는지가 태양전지의 성능에 직접적인 영향을 미친다.
이러한 기본적인 유기 재료의 한계를 극복하기 위하여 표면 플라즈몬(surface plasmon) 형성을 유도하거나 광학적 거울 역할을 하도록 반사도 높은 금속 나노입자 혹은 금속 박막을 삽입하여 광흡수를 높이는 연구들이 시도 되었다. 기존의 이중층(bi-layer) 구조에서 확산거리가 짧은 엑시톤이 충분히 계면에 도달하기 어려운 점에 착안하여 계면의 면적을 늘리면서 확산거리를 줄이기 위한 벌크 이종접합(bulk heterojunction) 등의 방법도 유기태양전지의 PCE 증가에 기여한 예 중 하나이다.
본 발명은 반투과전극과 반사도가 높은 금속 전극을 이용하여 공진 조건을 만족하는 빛이 얇은 흡수층에서도 충분히 높은 흡수율을 가지도록 유도하고 엑시톤의 짧은 확산거리와 광흡수 사이의 상충관계를 극복하고 엑시톤이 전자와 정공으로 분리된 후 음극과 양극으로 잘 전달되게 함으로써 광전변환효율을 증대시키는 것을 목적으로 한다.
상기한 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 적절한 실시 형태에 따르면, 제 1전극, 제 2전극, 및 상기 제 1전극과 제 2전극 사이에 위치하고 양면에 광학 스페이서 층을 포함하는 흡수층으로 이루어진 유기물층을 포함하는 마이크로캐비티 구조의 유기태양전지를 제공한다.
본 발명의 다른 적절한 실시 형태에 따르면, 상기 광학 스페이서 층은 각각 정공전달층 및 전자전달층인 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 유기태양전지를 제공한다.
본 발명의 또 다른 적절한 실시 형태에 따르면, 상기 광학 스페이서 층 중 정공전달층은 4,4',4"-트리스(3-메틸페닐페닐-아미노)트리페닐아민, 4,4',4"-트리스[1-나프틸(페닐)아미노]트리페닐아민, 4,4',4"-트리스[2-나프틸(페닐)아미노]트리페닐아민, 4,4'-비스-(N,N-다이페닐아미노)-쿼터페닐, 1,1'-비스(다이-4-톨일아미노페닐)사이클로헥세인, 4,4',4"-트리(N-카바졸일)트리페닐아민, N,N'-다이(나프탈렌-1-일)-N-N'-다이페닐-벤지딘, N,N'-다이페닐-N,N'-비스(나프탈렌-1-일)-아미노)-바이페닐-4-일)-벤지딘, 및 4,4'-비스(4'-(N,N-비스(N-(1-나프틸)-N-페닐-아미노)-바이페닐로 이루어진 군에서 선택된 1종인 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 유기태양전지를 제공한다.
본 발명의 또 다른 적절한 실시 형태에 따르면, 상기 정공전달층은 제 3항의 물질에 산화몰리브덴(MoOx, x는 2 내지 3), 산화레늄(rhenium(VI) oxide, ReOx, x는 2 내지 3), 산화텅스텐(WO3), 테트라플루오로-테트라시아노-퀴노디메탄 (tetrafluoro-tetracyano-quinodimethane, F4-TCNQ), 산화바나듐(V2O5), 염화안티몬(SbCl5), 염화제2철(FeCl3) 및 요오드화구리(CuI)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종의 p형 도펀트로 도핑된 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 유기태양전지를 제공한다.
본 발명의 또 다른 적절한 실시 형태에 따르면, 상기 광학 스페이서 층 중 전자전달층은 알루미늄-트리스-퀴노레이트, 2-(4'-터트-부틸페닐)-l-(4"-바이페닐)-l,3-4-옥사디아졸, 1,3-비스[(4-터트-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸일]페닐렌, 1,3,5-트리스(4-터트-부틸페닐-1,3,4-졸일)벤젠, 2,2,2-(1,3,5-벤젠트리일)트리스-[1-페닐-1H-벤지미다졸], 2,5-비스(60-(20,200-바이피리딜))-1,1-다이메틸-3,4-다이페닐실롤, 바소큐프로인(bathocuproine, BCP), 바소펜안트롤린(bathophenanthroline, BPhen), [6,6]-페닐-C61-부틸릭 산 메틸 에스터, [6,6]-페닐-C71-부틸릭 산 메틸 에스터, C60 및 C70로 이루어진 군에서 선택된 1종인 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 유기태양전지를 제공한다.
본 발명의 또 다른 적절한 실시 형태에 따르면, 상기 전자전달층은 리튬(Li), 플루오르화리튬(LiF), 루비듐카보네이트(Rb2CO3), 세슘(Cs), 세슘카보네이트(Cs2CO3), 피로닌 B(pyronin B), DMC(decamethylcobaltocene), BEDT-TTF(bis(ethylenedithio)-tetrathiafulvalene), 리튬카보네이트(Li2CO3) 및 CsN3(cesium nitride) 및 로다민 B(rhodamin B)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종의 n형 도펀트로 도핑된 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 유기태양전지를 제공한다.
본 발명의 또 다른 적절한 실시 형태에 따르면, 상기 흡수층은 프탈로시아닌구리, 프탈로시아닌아연, 프탈로시아닌철, 티타닐프탈로시아닌, 루브린 및 폴리(3-헥시티오펜), α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-터시오펜(DCV3T) 및 α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-켄크시오펜(DCV5T)으로 이루어진 군에서 선택된 1종인 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 유기태양전지를 제공한다.
본 발명의 또 다른 적절한 실시 형태에 따르면, 상기 유기물층은 전자주입계면층, 정공주입계면층 또는 엑시톤 차단층을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 유기태양전지를 제공한다.
본 발명의 또 다른 적절한 실시 형태에 따르면, 기판 위에 하부 금속 전극을 형성하는 단계; 하부 금속 전극 위에 광학 스페이서 겸 정공전달 층을 형성하는 단계; 상기 광학 스페이서 겸 정공전달 층 위에 흡수 층을 형성하는 단계; 상기 층 위에 광학 스페이서 겸 전자전달 층을 형성하는 단계; 및 상기 광학 스페이서 겸 전자전달 층 위에 상부 금속 전극을 형성하는 단계를 포함하는 마이크로캐비티 구조의 태양전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명에서는 상하부 전극으로서 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr 및 이들의 화합물 등을 사용하여 공진조건을 만족하도록 하고, 기존 유기태양전지에 비해 두께가 얇은 유기물 흡수 층에서도 충분한 흡수를 가지게 하여 짧은 엑시톤 확산거리를 극복하는 것을 특징으로 한다. 또한 본 발명에서는 유기물 흡수 층에서 최대의 흡수가 일어나도록 광학 스페이서를 사용하며 흡수 층 양쪽의 광학 스페이서 두께는 광학 계산 프로그램을 통해서 결정할 수 있다는 장점이 있다.
도 1은 본 발명에 따른 마이크로캐비티 구조의 평면이종접합 태양전지를 도시한 것이다.
도 2는 실시예 1 내지 4에서 제조된 마이크로캐비티 태양전지의 전류밀도-전압(J-V)특성을 나타낸 그래프이다.
도 3은 유기물층 두께와 파장에 따른 흡수 효율을 나타낸 것이다.
도 4는 비교예 1에서 제조된 유기태양전지의 전류밀도-전압(J-V)특성을 나타낸 그래프이다.
도 2는 실시예 1 내지 4에서 제조된 마이크로캐비티 태양전지의 전류밀도-전압(J-V)특성을 나타낸 그래프이다.
도 3은 유기물층 두께와 파장에 따른 흡수 효율을 나타낸 것이다.
도 4는 비교예 1에서 제조된 유기태양전지의 전류밀도-전압(J-V)특성을 나타낸 그래프이다.
본 발명은 금속으로 이루어진 제 1전극, 제 2전극, 및 상기 제 1전극과 제 2전극 사이에 위치하고 양면에 광학 스페이서 층을 포함하는 흡수 층으로 이루어진 유기물층을 포함하는 마이크로캐비티 구조의 유기태양전지에 관한 것이다. 구체적으로 유기물층은 정공주입계면 층, 광학 스페이서 겸 정공전달 층, 흡수 층, 광학 스페이서 겸 전자전달 층, 엑시톤 차단 층, 전자주입계면 층으로 이루어질 수 있다. 본 발명의 유기태양전지의 구조는 기판 상에 형성된 제 1전극, 정공주입계면 층, 광학 스페이서 겸 정공전달 층, 흡수 층, 광학 스페이서 겸 전자전달 층, 엑시톤 차단 층, 전자주입계면 층, 제 2전극으로 이루어진다.
본 발명에서는 제 1전극 및 제 2전극은 상부 및 하부 전극으로서 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr 및 이들의 화합물 등을 사용하여 공진조건을 만족하도록 하고, 기존 유기태양전지에 비해 두께가 얇은 유기물 흡수 층에서도 충분한 흡수를 가지게 하여 짧은 엑시톤 확산거리를 극복하도록 한다.
특히 상부 금속 전극은 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr 및 이들의 화합물 등의 금속과 WO3/Ag/WO3와 같이 다층막을 이용하여 형성할 수 있으며, 상부 금속 전극의 두께는 면 저항과 빛의 투과도를 고려하여 3 내지 50 nm 내외로 하는 것이 적합하다. 빛은 상기 상부 금속 전극으로 입사한다. 상기 상하부 전극 중 하부 금속 전극은 투과도가 매우 낮도록 두께를 조절하여 사용할 수 있다.
본 발명에서는 상기 흡수 층에서 최대의 흡수가 일어나도록 흡수 층 양쪽에 광학 스페이서가 형성되는 것을 특징으로 한다.
두 금속 전극을 포함하는 본 발명의 소자구조는 공진조건을 형성하여 얇은 흡수 층에서도 입사된 빛에 대한 충분한 흡수율을 보이도록 하며, 엑시톤이 계면까지 이동해야 하는 거리를 단축시켜 흡수-엑시톤 확산거리 간의 상충관계를 극복할 수 있다. 이에 따라 소자의 광전변환효율을 높일 수 있다.
본 발명에서 광학 스페이서 겸 정공전달 층으로 사용되는 유기물은 광 흡수가 없고 정공 이동도가 좋은 물질이어야 하는데, 흡수 층과의 에너지 레벨 배열 상태에 따라 결정할 수 있다. 사용되는 유기물로는 4,4',4"-트리스(3-메틸페닐페닐-아미노)트리페닐아민 (4,4',4"-tris(3-methylphenylphenyl-amino)triphenylamine, m-MTDATA), 4,4',4"-트리스[1-나프틸(페닐)아미노]트리페닐아민 (4,4',4"-tris[1-naphthyl(phenyl)amino]triphenylamine, 1-TNATA), 4,4',4"-트리스[2-나프틸(페닐)아미노]트리페닐아민 (4,4',4"-tris[2-naphthyl(phenyl)amino]triphenylamine, 2-TNATA), 4,4'-비스-(N,N-다이페닐아미노)-쿼터페닐 (4,4'-bis-(N,N-diphenylamino)-quaterphenyl, 4P-TPD), 1,1'-비스(다이-4-톨일아미노페닐)사이클로헥세인 (1,1'-bis(di-4-tolylaminophenyl) cyclohexane, TAPC), 4,4',4"-트리(N-카바졸일)트리페닐아민 (4,4',4"-tri(N-carbazolyl)triphenylamine, TCTA), N,N,N',N'-테트라키스(4-메톡시페닐)-벤지딘 (N,N,N',N'-tetrakis(4-methoxyphenyl)-benzidin, MeO-TPD), 펜타센 (pentacene), N,N'-다이(바이페닐-2-일)-N,N'-다이페닐-(1,1'-바이페닐)-4,4'-다이아민 (N,N'-di(biphenyl-2-yl)-N,N'-diphenyl-(l,l'-biphenyl)-4,4'-diamine, o-BPD), N,N'-다이(바이페닐-3-일)-N,N'-다이페닐-(1,1'-바이페닐)-4,4'-다이아민 (N,N'-di(biphenyl-3-yl)-N,N'-diphenyl-(l, l'-biphenyl)-4,4'-diamine, m-BPD), N,N'-다이(바이페닐-4-일)-N,N'-다이페닐-(1,1'-바이페닐)-4,4'-다이아민 (N,N'-di(biphenyl-4-yl)-N,N'-diphenyl-(l , l'-biphenyl)-4,4'-diamine, p-BPD), 2,2'7,7'-테트라키스(N,N'-다이-p-메톡시페닐-아민)-9,9'-스파이로-바이플루오린스파이로 (2,2'7,7'-tetrakis(N,N'-di-p-methoxyphenyl-amine)-9,9'-spiro-bifluorene, 스파이로-OMeTAD), N,N'-다이(나프탈렌-1-일)-N-N'-다이페닐-벤지딘 (N,N'-di(naphth-1-yl)-N-N'-diphenyl-benzidin, NPB), N,N'-다이페닐-N,N'-비스(4'-(N,N-비스(나프탈렌-1-일)-아미노)-바이페닐-4-일)-벤지딘 (N,N'-diphenyl-N,N'-bis(4'-(N,N-bis(naphth-1-yl)-amino)-biphenyl-4-yl)-benzidin, Di-NPB), 및 4,4'-비스(N-(1-나프틸)-N-페닐-아미노)-바이페닐 (4,4'-bis(N-(1-naphthyl)-N-phenyl-amino)-biphenyl, α-NPB)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상 사용할 수 있으며, 트랜지스터에서 쓰이는 정공전달물질이라면 특별한 제한 없이 모두 사용할 수 있다.
광학 스페이서 겸 정공전달층은 상기에 기재한 물질 군과 이들 물질에 p형 도펀트를 도핑한 물질이 모두 사용 가능하다. p형 도펀트로는 산화몰리브덴(MoOx, x는 2 내지 3), 산화레늄(rhenium(VI) oxide, ReOx, x는 2 내지 3), 산화텅스텐(WO3), 테트라플루오로-테트라시아노-퀴노디메탄 (tetrafluoro-tetracyano-quinodimethane, F4-TCNQ), 산화바나듐(V2O5), 염화안티몬(SbCl5), 염화제2철(FeCl3) 및 요오드화구리(CuI)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 사용할 수 있지만 이에 한정되지 않는다.
본 발명에서 광학 스페이서 겸 전자전달층으로 사용되는 유기물은 흡수 층의 흡수가 있는 부분을 포함한 태양 스펙트럼에서 광 흡수가 적고 전자 이동도가 좋은 물질이어야 하며, 흡수 층과의 에너지 레벨 배열 상태에 따라 결정할 수 있다. 알루미늄-트리스-퀴노레이트(Alq3), 2-(4'-터트-부틸페닐)-l-(4"-바이페닐)-l,3-4-옥사디아졸(t-Bu-PBD), 1,3-비스[(4-터트-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸일]페닐렌 (OXD-7), 1,3,5-트리스(4-터트-부틸페닐-1,3,4-졸일)벤젠 (TPOB), 2,2,2-(1,3,5-벤젠트리일)트리스-[1-페닐-1H-벤지미다졸](TPBI), 2,5-비스(60-(20,200-바이피리딜))-1,1-다이메틸-3,4-다이페닐실롤(PyPySPyPy), 바소큐프로인(bathocuproine, BCP), 바소펜안트롤린(bathophenanthroline, BPhen), [6,6]-페닐-C61-부틸릭 산 메틸 에스터 ([60]PCBM), [6,6]-페닐-C71-부틸릭 산 메틸 에스터([70]PCBM), C60, C70 등의 전자전달물질로 이루어진 군에서 1종 이상 선택할 수 있지만 이에 한정되지 않는다.
또한 광학 스페이서 겸 전자전달층(16)은 상기 물질군과, 상기 물질에 n형 도펀트로 도핑한 물질을 모두 사용할 수 있다. n형 도펀트로는 리튬(Li), 플루오르화리튬(LiF), 루비듐카보네이트(Rb2CO3), 세슘(Cs), 세슘카보네이트(Cs2CO3), 피로닌 B(pyronin B), DMC(decamethylcobaltocene), BEDT-TTF(bis(ethylenedithio)-tetrathiafulvalene), 리튬카보네이트(Li2CO3) 및 CsN3(cesium nitride), 로다민 B(rhodamin B)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 사용할 수 있지만 이에 한정되지 않는다.
본 발명에서 양쪽의 전극으로 같은 금속을 사용할 경우 태양전지의 Voc에 직접적인 영향을 미칠 수 있는 내부전위장벽(built-in potential)을 크게 해 주기 위해 하부 전극인 음극 쪽에는 p형 도펀트를, 상부 전극인 양극 쪽에는 n형 도펀트를 얇게 증착하여 각각 정공주입계면층 및 전자주입계면층을 형성하는 것도 가능하며, 이 경우 정공주입계면층 및 전자주입계면층의 두께는 각각 0.1~20 nm가 바람직하다.
상기 정공주입계면층은 p형 도펀트로 알려진 물질은 모두 사용할 수 있지만, 바람직하게는 산화몰리브덴(MoOx, x는 2 내지 3), 산화레늄(rhenium(VI) oxide, ReOx, x는 2 내지 3), 산화텅스텐(WO3), 테트라플루오로-테트라시아노-퀴노디메탄(tetrafluoro-tetracyano-quinodimethane, F4-TCNQ), 산화바나듐(V2O5), 염화안티몬(SbCl5), 염화제2철(FeCl3) 및 요오드화구리(CuI)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 사용할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 정공주입계면층의 두께는 0.1~20 nm인 것이 바람직하다.
상기 전자주입계면층은 n형 도펀트로 알려진 물질은 모두 사용할 수 있지만, 바람직하게는 리튬(Li), 플루오르화리튬(LiF), 루비듐카보네이트(Rb2CO3), 세슘(Cs), 세슘카보네이트(Cs2CO3), 피로닌 B(pyronin B), DMC(decamethylcobaltocene), BEDT-TTF(bis(ethylenedithio)-tetrathiafulvalene), 리튬카보네이트(Li2CO3) 및 CsN3(cesium nitride), 로다민 B(rhodamin B)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 사용할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 전자주입계면층의 두께는 0.1~20 nm인 것이 바람직하다.
엑시톤 차단층은 바소큐프로인(bathocuproine, BCP), 바소펜안트롤린(bathophenanthroline, BPhen), 알루미늄(III)비스(2-메틸-8-퀴놀리나토)-4-페닐페놀레이트(aluminum (III)bis(2-methyl-8-quinolinato)-4-phenylphenolate, BAlq), 알루미늄-트리스-퀴노레이트(Alq3) 등으로 이루어진 군에서 1종을 사용할 수 있으며, 1 내지 15 nm로 증착하여 형성한다.
본 발명의 유기 태양 전지에서 상기 정공주입계면층과 전자주입계면층, 엑시톤 차단층은 경우에 따라 사용하지 않을 수도 있다.
본 발명에서 흡수층은 양쪽의 광학 스페이서와 에너지 레벨 배열이 맞고 정공이동도가 좋으며 태양 스펙트럼에서 광 흡수가 있는 모든 유기물을 사용할 수 있다. 프탈로시아닌구리(copper phthalocyanine, CuPc), 프탈로시아닌아연 (zinc pthalocyanine, ZnPc), 프탈로시아닌철 (iron phthalocyanine, FePc), 티타닐프탈로시아닌 (titanyl phthalocyanine, TiOPc), 루브린 (rubrene), 폴리(3-헥시티오펜) (poly(3-hexythiophene), P3HT, α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-터시오펜(DCV3T) 및 α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-켄크시오펜(DCV5T)로 이루어진 군에서 선택된 1종을 사용할 수 있지만, 특별히 이에 한정되지 않는다.
이하에서 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 마이크로캐비티 구조의 평면이종접합 태양전지를 도시한 것이다. 도 1을 참조하여 본 발명의 마이크로캐비티 구조의 평면이종접합 태양전지의 제조방법을 설명한다.
본 발명의 마이크로캐비티 태양전지는 기판(11) 위에 하부 금속 전극(12)을 형성하는 단계; 하부 금속 전극(12) 위에 정공주입계면층(13)을 형성하고 광학 스페이서 겸 정공전달 층(14)을 형성하는 단계; 상기 광학 스페이서 겸 정공전달 층 위에 흡수 층(15)을 형성하는 단계; 상기 흡수 층(15) 위에 광학 스페이서 겸 전자전달 층(16)을 형성하는 단계; 상기 광학 스페이서 겸 전자전달 층 위에 엑시톤 차단층(17) 및 전자주입계면층(18)을 형성한 후 상부 금속 전극(19)을 형성하는 단계를 포함하는 제조방법에 의해 제조된다.
구체적으로는, 먼저 기판(11)을 아세톤과 이소프로필 알코올로 세정한다. 이 기판(11)은 사용 전에 UV-O3에 10 내지 20분간 노출시킨다. 하지만 이 공정은 생략할 수도 있다. 상기 기판(11)은 유리기판 또는 투명한 플라스틱 기판을 사용할 수 있다. 플라스틱 기판은 절연성 유기물로 이루어질 수 있는데, 폴리에테르술폰(PES, polyethersulphon), 폴리아크릴레이트(PAR, polyacylate), 폴리에테르 이미드(PEI, polyetherimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN, polyethyelene napthalate), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET, polyethyleneterepthalate), 폴리페닐렌 설파이드(PPS, polyphenylene sulfide), 폴리아릴레이트(polyallyate), 폴리이미드(polyimide), 폴리카보네이트(PC, polycarbonate), 셀룰로오스 트리 아세테이트(TAC), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트(CAP, cellulose acetate propionate)로 이루어진 유기물로 이루어질 수 있다. 또한 기판(11)은 상기한 종류에 한정되지 않고 금속으로 형성할 수도 있다.
하부전극층(12)은 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr 및 이들의 화합물 등으로 제조할 수 있다.
다음으로 하부태양전지 전극층(12) 위에 p형 도펀트 물질을 이용하여 정공주입층계면층(13)을 형성할 수 있다. 정공주입계면층(13)은 p형 도펀트로 알려진 물질은 모두 사용할 수 있지만, 바람직하게는 산화몰리브덴(MoOx, x는 2 내지 3), 산화레늄(rhenium(VI) oxide, ReO3), 산화텅스텐(WOx, x는 2 내지 3), 테트라플루오로-테트라시아노-퀴노디메탄 (tetrafluoro-tetracyano-quinodimethane, F4-TCNQ), 산화바나듐(V2O5), 염화안티몬(SbCl5), 염화제2철(FeCl3) 및 요오드화구리(CuI)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 사용하여 0.1~20nm의 두께로 증착한다. 정공주입계면층(13)의 두께는 0.1~20nm인 것이 바람직하다.
다음으로 정공전달 층이기도 한 광학 스페이서(14)를 형성한다. 바람직한 광학 스페이서로는 흡수 층의 흡수가 있는 부분을 포함한 태양 스펙트럼에서 광 흡수가 없어야 하고 정공 또는 전자의 이동도와 전기전도도가 좋아야 한다. 정공전달층 겸 광학 스페이서(14)로는 m-MTDATA, 1-TNATA, 2-TNATA, 4P-TPD, TAPC, TCTA, MeO-TPD, 펜타센(pentacene), NPB, Di-NPB, α-NPB, o-BPD, m-BPD, p-BPD, 스파이로-OMeTAD 등 정공전달이 용이한 유기물을 사용할 수 있다. 또한 정공전달층 겸 광학 스페이서(14)에는 상기 물질에 산화몰리브덴(MoOx, x는 2 내지 3), 산화레늄(rhenium(VI) oxide, ReOx, x는 2 내지 3), 산화텅스텐(WO3), 테트라플루오로-테트라시아노-퀴노디메탄 (tetrafluoro-tetracyano-quinodimethane, F4-TCNQ), 산화바나듐(V2O5), 염화안티몬(SbCl5), 염화제2철(FeCl3) 및 요오드화구리(CuI)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 사용하여 p형 도핑하는 경우 모두 포함될 수 있다.
다음으로 상기 광학 스페이서(14) 위에 흡수 층(15)이 형성된다. 흡수 층(15)에는 가시광선 영역 흡수가 있는 물질이라면 모두 사용가능하여, 프탈로시아닌구리(copper phthalocyanine, CuPc), 프탈로시아닌아연 (zinc pthalocyanine, ZnPc), 프탈로시아닌철 (iron phthalocyanine, FePc), 티타닐프탈로시아닌 (titanyl phthalocyanine, TiOPc), 루브린 (rubrene), 폴리(3-헥시티오펜) (poly(3-hexythiophene), P3HT), α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-터시오펜 (α,α'-bis-(2,2-dicyanovinyl)-terthiophene, DCV3T), α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-켄크시오펜 (α,α'-bis-(2,2-dicyanovinyl)-quinquethiophene, DCV5T)로 이루어진 군에서 선택된 1종을 사용할 수 있으나 이에 한정되지 않는다.
다음으로 흡수 층(15) 위에 광학스페이서 겸 전자전달층(16)을 형성한다. 전자전달층(16)은 상기의 흡수 층(15)과 엑시톤 분리의 계면을 제공하는 한편 상기 정공전달층이기도 한 광학 스페이서(14)와 마찬가지로 두께에 따라 공진모드를 형성한다.
광학 스페이서 겸 전자전달층(16)은 Alq3, t-Bu-PBD, OXD-7, TPOB, TPBI, PyPySPyPy, BPhen, BCP, [60]PCBM, [70]PCBM, C60, C70 등 전자전달물질로 이루어진 군에서 1종 이상 선택할 수 있다.
또한 광학 스페이서 겸 전자전달층(16)은 상기 물질에 리튬(Li), 플루오르화리튬(LiF), 루비듐카보네이트(Rb2CO3), 세슘(Cs), 세슘카보네이트(Cs2CO3), 피로닌 B(pyronin B), DMC(decamethylcobaltocene), BEDT-TTF(bis(ethylenedithio)-tetrathiafulvalene), 리튬카보네이트(Li2CO3) 및 CsN3(cesium nitride), 로다민 B(rhodamin B)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 선택하여 n형 도핑하는 경우도 포함될 수 있다.
다음으로 광학 스페이서 겸 전자전달층(16) 위에 엑시톤 차단층(17)을 형성한다. 엑시톤 차단층(17)은 바소큐프로인(bathocuproine, BCP), 바소펜안트롤린(bathophenanthroline, BPhen), 알루미늄(III)비스(2-메틸-8-퀴놀리나토)-4-페닐페놀레이트(aluminum (III)bis(2-methyl-8-quinolinato)-4-phenylphenolate, BAlq), 알루미늄-트리스-퀴노레이트(Alq3) 등으로 이루어진 군에서 1종을 선택하며 1 내지 15 nm로 증착하여 형성한다.
다음으로 엑시톤 차단층(17) 위에 n형 도펀트로 전자주입계면층(18)을 형성한다. 구체적으로는 리튬(Li), 플루오르화리튬(LiF), 루비듐카보네이트(Rb2CO3), 세슘(Cs), 세슘카보네이트(Cs2CO3), 피로닌 B(pyronin B), DMC(decamethylcobaltocene), BEDT-TTF(bis(ethylenedithio)-tetrathiafulvalene), 리튬카보네이트(Li2CO3) 및 CsN3(cesium nitride), 로다민 B(rhodamin B)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 선택할 수 있다. 전자주입계면층(18)은 1 내지 5 nm의 두께를 가진다.
다음으로 전자주입계면층(18) 위에 상부 전극 층(19)을 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr 및 이들의 화합물 또는 WO3/Ag/WO3 와 같은 다층막을 이용하여 형성할 수 있다. 이 상부 전극 층(19)으로 빛이 입사하게 되므로 투과도를 가지도록 얇게(20 nm 이내로) 증착한다. 상기의 명시한 구조로 마이크로캐비티 태양전지를 제작할 수 있다. 상기에서 정공주입계면층(13), 엑시톤 차단층(17) 및 전자주입 계면층(18)은 경우에 따라서 사용하지 않을 수 있다.
각 층에서 쓰이는 물질은 상기한 물질 군에 한정하지 않고 유기발광다이오드, 유기태양전지, 유기박막트랜지스터에서 사용하는 모든 물질을 사용할 수 있다.
이하에서 실시예를 들어서 본 발명을 상세하게 설명하지만, 실시예에 의해 본 발명의 권리범위가 제한되는 것은 아니다.
실시예 1
유리기판을 연속적으로 아세톤과 이소프로필 알코올로 세정한다. 세정한 기판은 사용 전에 UV-O3에 10분간 노출시킨다. 은(Ag)을 하부 전극층으로 100 nm 열증착한 뒤 산화몰리브덴(MoO3) 또는 산화레늄(ReO3)을 포함하는 정공주입계면층을 증착하고, 마찬가지로 MoO3, ReO3를 포함하는 도펀트를 도핑한 NPB(p-NPB)를 광학 스페이서로 40nm의 두께로 증착한 후 연속적으로 프탈로시아닌구리(copper phthalocyanine, CuPc) 10 nm, C60 40 nm, 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(2,9-dimethyl-4,7-dipheyl-1,10-phenanthroline, BCP) 8 nm를 증착한다. 그 후 루비듐카보네이트(Rb2CO3)를 1 nm 증착하여 전자주입계면층을 형성하고 마지막으로 상부 전극인 은(Ag)을 15 nm 증착하여 마이크로캐비티 태양전지를 제조하였다. 제조된 태양전지의 전류밀도-전압(J-V)특성을 측정하여 도 2 및 표 1에 나타내었다.
실시예 2
광학 스페이서인 p-NPB의 두께를 45 nm로 한 것 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 마이크로캐비티 태양전지를 제조하였다. 제조된 태양전지의 전류밀도-전압(J-V)특성을 측정하여 도 2 및 표 1에 나타내었다.
실시예 3
광학 스페이서인 p-NPB의 두께를 50 nm로 한 것 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 마이크로캐비티 태양전지를 제조하였다. 제조된 태양전지의 전류밀도-전압(J-V)특성을 측정하여 도 2 및 표 1에 나타내었다.
실시예 4
광학 스페이서인 p-NPB의 두께를 55 nm로 한 것 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 마이크로캐비티 태양전지를 제조하였다. 제조된 태양전지의 전류밀도-전압(J-V)특성을 측정하여 도 2 및 표 1에 나타내었다.
비교예 1
유리 위에 하부 전극인 인듐도핑산화주석(Indium Tin Oxide, ITO) 150 nm가 증착된 기판을 연속적으로 아세톤과 이소프로필 알코올로 세정한다. 세정한 기판은 사용 전에 UV-O3에 10분간 노출시킨다. 연속적으로 프탈로시아닌구리(copper phthalocyanine, CuPc) 20 nm, C60 40 nm, 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(2,9-dimethyl-4,7-dipheyl-1,10-phenanthroline, BCP) 8 nm를 증착한다. 그 후 은 (Ag) 100 nm를 증착하여 태양전지를 제조하였다. 제조된 태양전지의 전류밀도-전압(J-V)특성을 측정하여 도 3 및 표 1에 나타내었다.
| PCE(%) | Jsc(mA/cm2) | Voc(V) | FF | |
| 실시예 1 | 1.01 | 4.59 | 0.37 | 0.60 |
| 실시예 2 | 1.15 | 4.76 | 0.39 | 0.61 |
| 실시예 3 | 1.10 | 4.94 | 0.37 | 0.61 |
| 실시예 4 | 0.95 | 4.16 | 0.37 | 0.62 |
| 비교예 1 | 0.86 | 3.74 | 0.41 | 0.56 |
전류밀도-전압(J-V)특성은 키슬리 237 광원측정유닛(Keithley 237 source measurement unit)으로 측정하였다. 광전류는 AM 1.5 태양 시뮬레이터(solar simulator, 300W Oriel 91160A) 조명(illumination)하에서 측정하였다. 빛 강도는 표준 실리콘 태양전지(standard silicon solar cell, NREL)를 이용하여 주의깊이 보정하였다.
도 2와 표 1은 실시예 1 내지 4의 유기 태양전지에서 P-도펀트로 도핑한 NPB 두께에 따른 전류밀도-전압(J-V) 특성을 도시한 것이다. 광학 스페이서인 NPB 두께에 따라 조금씩 다른 소자특성을 보이는데 근소한 차이지만 45 nm와 50 nm 부근에서 최대의 효율을 보이는 것으로 나타났다. 전류밀도(Jsc)는 NPB 두께 50 nm까지 4.95 mA/cm2로 점점 증가하다가 55 nm에서 다시 감소하며 개방전압(Voc)은 45 nm에서 가장 높으나 나머지 소자에서는 0.37 V로 모두 같은 값을 보인다.
이는 도 3에서 보이는 공동 길이와 파장에 따른 흡수 효율을 참고할 때 실험결과가 계산 결과에 부합한다고 할 수 있다. 흡수 효율은 소자구조를 흡수층과 양쪽 전극 두께를 고정하고 트랜스퍼 행렬법에 따라 입사광에 대한 흡수층에서 흡수된 빛의 강도를 계산한 것이다.
상기 실험결과에서 알 수 있듯이 본 발명은 광학스페이서를 삽입하고 반사도가 높은 금속을 양쪽 전극으로 하여 10 nm로 얇은 흡수층에서도 20 nm 흡수층을 가진 이중층 태양전지 소자와 같은 수준의 흡수를 가지며 최대 29%의 효율 향상을 보였다. 이로써 마이크로캐비티 구조의 단일모드 전지로 흡수-엑시톤 확산거리 간의 상충관계가 극복되었음을 확인할 수 있다.
Claims (9)
- 제 1 금속전극,
제 2 금속전극, 및
상기 제 1 금속전극과 제 2 금속전극 사이에 위치하고, 정공주입계면층, 광학 스페이서 겸 정공전달층, 흡수층, 광학 스페이서 겸 전자전달층, 전자주입계면층 및 엑시톤 차단층으로 이루어진 유기물층을 포함하는 마이크로캐비티 구조의 평면 이종접합 유기태양전지. - 삭제
- 제 1항에 있어서, 상기 광학 스페이서 겸 정공전달층은 4,4;,4"-트리스(3-메틸페닐페닐-아미노)트리페닐아민, 4,4',4"-트리스[1-나프틸(페닐)아미노]트리페닐아민, 4,4',4"-트리스[2-나프틸(페닐)아미노]트리페닐아민, 4,4'-비스-(N,N-다이페닐아미노)-쿼터페닐, 1,1'-비스(다이-4-톨일아미노페닐)사이클로헥세인, 4,4',4"-트리(N-카바졸일)트리페닐아민, N,N'-다이(나프탈렌-1-일)-N-N'-다이페닐-벤지딘, N,N'-다이페닐-N,N'-비스(나프탈렌-1-일)-아미노)-바이페닐-4-일)-벤지딘 및 4,4'-비스(4'-(N,N-비스(N-(1-나프틸)-N-페닐-아미노)-바이페닐로 이루어진 군에서 선택된 1종으로 이루어진 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 평면 이종접합 유기태양전지.
- 제 3항에 있어서, 상기 광학 스페이서 겸 정공전달층은 산화몰리브덴(MoOx, x는 2 내지 3), 산화레늄(rhenium(VI) oxide, ReOx, x는 2 내지 3), 산화텅스텐(WO3), 테트라플루오로-테트라시아노-퀴노디메탄(tetrafluoro-tetracyano-quinodimethane, F4-TCNQ), 산화바나듐(V2O5), 염화안티몬(SbCl5), 염화제2철(FeCl3) 및 요오드화구리(CuI)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종의 p형 도펀트로 도핑된 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 평면 이종접합 유기태양전지.
- 제 1항에 있어서, 상기 광학 스페이서 겸 전자전달층은 알루미늄-트리스-퀴노레이트, 2-(4'-터트-부틸페닐)-l-(4"-바이페닐)-l,3-4-옥사디아졸, 1,3-비스[(4-터트-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸일]페닐렌, 1,3,5-트리스(4-터트-부틸페닐-1,3,4-졸일)벤젠, 2,2,2-(1,3,5-벤젠트리일)트리스-[1-페닐-1H-벤지미다졸], 2,5-비스(60-(20,200-바이피리딜))-1,1-다이메틸-3,4-다이페닐실롤, [6 6]-페닐-C61-부틸릭 산 메틸 에스터, [6,6]-페닐-C71-부틸릭 산 메틸 에스터, C60, 및 C70로 이루어진 군에서 선택된 1종으로 이루어진 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 평면 이종접합 유기태양전지.
- 제 5항에 있어서, 상기 광학 스페이서 겸 전자전달층은 리튬(Li), 플루오르화리튬(LiF), 루비듐카보네이트(Rb2CO3), 세슘(Cs), 세슘카보네이트(Cs2CO3), 피로닌 B(pyronin B), DMC(decamethylcobaltocene), BEDT-TTF(bis(ethylenedithio)-tetrathiafulvalene), 리튬카보네이트(Li2CO3) 및 CsN3(cesium nitride) 및 로다민 B(rhodamin B)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종의 n형 도펀트로 도핑된 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 평면 이종접합 유기태양전지.
- 제 1항에 있어서, 상기 흡수층은 프탈로시아닌구리, 프탈로시아닌아연, 프탈로시아닌철, 티타닐프탈로시아닌, 루브린, α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-터시오펜(DCV3T) 및 α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-켄크시오펜(DCV5T)로 이루어진 군에서 선택된 1종인 것을 특징으로 하는 마이크로캐비티 구조의 평면 이종접합 유기태양전지.
- 삭제
- 기판 위에 하부 금속 전극을 형성하는 단계;
상기 하부 금속 전극 위에 광학 스페이서 겸 정공전달 층을 형성하는 단계;
상기 광학 스페이서 겸 정공전달 층 위에 프탈로시아닌구리, 프탈로시아닌아연, 프탈로시아닌철, 티타닐프탈로시아닌, 루브린, α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-터시오펜(DCV3T) 및 α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-켄크시오펜(DCV5T)로 이루어진 군에서 선택된 1종으로 흡수층을 형성하는 단계;
상기 흡수층 위에 광학 스페이서 겸 전자전달 층을 형성하는 단계; 및
상기 광학 스페이서 겸 전자전달 층 위에 상부 금속 전극을 형성하는 단계를 포함하는 마이크로캐비티 구조의 평면 이종접합 태양전지의 제조방법.
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