KR20150002071A - 엑시톤 차단층을 이용한 유기 태양전지 및 그의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 엑시톤 차단층을 정공 추출층과 전자 추출층 양쪽에 도입하는 유기 태양전지에 관한 것으로서, 구체적으로는 두 개의 금속막 내부에 정공 및 전자 엑시톤 차단층, 벌크 이종 결합으로 형성된 광 흡수층으로 구성된 유기물 태양전지에 관한 것이다. 전하 수송도가 높은 엑시톤 차단층을 정공 수송층과 전자 수송층을 동시에 도입하면 전하 수송이 원활해져서 광으로 생성된 전하 이동이 원활해 지고, 에너지 레벨 차이가 큰 물질들을 사용할 경우 누설전류 차단 효과로 인해 태양전지의 광변환 효율을 높일 수 있다.
Description
본 발명은 광 흡수층 양쪽에 엑시톤 차단층을 형성하고 양쪽 전극이 금속으로 이루어진 유기태양전지에 관한 것으로서, 구체적으로는 양극 전극과 음극 전극 사이에 위치하고 있는 흡수 층 및 두 개의 엑시톤 차단층(ExBL)으로 이루어진 유기물층을 포함하고 있는 유기태양전지에 관한 것이다. 본 발명에 따르면, 입사된 태양광을 흡수한 유기막에서 형성된 엑시톤이 정공 차단층(HBL)과 전자 차단층 (EBL)를 이용하여 엑시톤을 흡수층 내부에 한정하여, 이를 통해 광 전하 생성 효율 증대를 통한 광 전류 증대 및 누설전류 방지로 인한 동작 특성 개선의 효과를 얻을 수 있다. 이에 따라 태양전지의 광전 변환 효율을 높일 수 있다.
유기태양전지는 실리콘 등의 무기반도체에 비해 저 비용으로 에너지 생산이 가능한 점 때문에 지속 가능한 에너지원으로 주목 받고 있다. 최근까지 유기태양전지의 광전변환효율(Power Conversion Efficiency, 이하 "PCE"라 한다.)이 12%에 도달했다고 보고되었으며 유기태양전지의 성능 향상을 위해 전 세계적으로 많은 연구가 진행 중이다.
그러나 현재 수준의 PCE를 가지는 유기태양전지가 실제 태양광발전에 쓰이는 데는 어려움이 많을 것으로 예상된다. 유기태양전지가 무기태양전지만큼의 충분한 효율을 보이지 못하는 것의 가장 큰 원인은 유기물 본래의 몇 가지 한계점 때문이다.
대부분의 유기 재료는 광 흡수 스펙트럼이 좁으며, 무기 재료에서처럼 자유전하가 존재하지 않고 광 흡수에 의해 전자와 정공의 결합에너지가 큰 엑시톤이 생성된다. 이 엑시톤은 확산거리가 수 나노미터에서 수십 나노미터 정도로 매우 짧기 때문에, 두께를 충분히 얇게 하지 않으면 적합한 조건을 가진 계면을 만나 자유 전하로 분리되기 전에 소멸될 가능성이 높다.
이에 입사된 빛을 얼마나 흡수하여 엑시톤을 형성하는 지와 엑시톤이 얼마나 계면까지 잘 이동하여 전자와 정공으로 분리되는지가 태양전지의 성능에 직접적인 영향을 미친다.
이러한 기본적인 유기 재료의 한계를 극복하기 위하여 기존의 이중층(bi-layer) 구조에서 확산거리가 짧은 엑시톤이 충분히 계면에 도달하기 어려운 점에 착안하여 계면의 면적을 늘리면서 확산거리를 줄이기 위한 벌크 이종접합 (bulk heterojunction) 구조를 형성하였다. 또한 전자 주게 및 받게 물질의 전하 수송도가 높은 물질을 이용하여 생성된 전하가 소멸 없이 전극으로 이동하는 방법도 유기태양전지의 PCE 증가에 기여한 예 중 하나이다.
그러나 이러한 구조 역시 생성된 엑시톤의 일부가 정공 수송층 및 전하 수송층을 통해 이동되어 계면에 도달하지 못하고 소멸되는 문제점이 발생한다. 또한 생성된 전하들이 낮은 에너지 장벽으로 인해 반대쪽 전극으로 이동하여 이미 생성된 전하와 재결합하는 문제점이 발생하고 있다.
현재 태양전지 효율 개선을 위해서 엑시톤 누설 차단을 통한 흡수층에 엑시톤 집중화, 누설전류 최소화를 통한 재결합 최소화하기 위해 전자 수송층에 정공 차단층을 이용하는 방식이 널리 사용되고 있다. 하지만 정공 수송층에 전자 차단층을 적용하는 기술과 정공 차단층, 전자 차단층을 동시에 사용한 연구에 대해서는 제안되지 않고 있다.
본 발명의 목적은 이와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위한 것으로서 벌크 이종 결합 구조로 형성된 흡수층 양쪽에 정공 차단층과 전자 차단층을 동시에 도입하여 전력변환효율이 향상된 유기 태양전지를 제조할 수 있는 방법을 제공함에 있다.
상기 기술적 과제를 해결하기 위하여 본 발명의 일 측면은 제1 전극이 구비된 기판을 준비하는 단계, 상기 제1 전극의 상측에 정공 수송층을 적층하는 단계, 상기 정공 수송층 위에 전자 차단층을 적층하는 단계, 상기 전자 차단층 위에 광 활성층을 적층하는 단계, 상기 광활성층 위에 전자 추출층을 적층하는 단계, 상기 전자 추출층 위에 정공 차단층을 형성하는 단계, 상기 정공 차단층 위에 제2 전극을 적층하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기의 단계에서 흡수층의 LUMO 에너지 레벨 대비 0.7 eV 이상 높은 전자 차단층 및 흡수층의 HOMO 에너지 레벨 대비 0.5eV 이상 낮은 정공 차단층은 진공 증착 방식을 이용하여 박막을 형성시키는 것을 포함한다.
상술한 바와 같이 본 발명에 따르면 흡수층 양쪽에 전자 차단층 및 정공 차단층을 형성하는 경우 누설 전류가 차단되는 특징이 나타난다. 이를 통해 곡선인자(Fill Factor) 가 개선되는 특성이 나타난다. 또한 전자 차단층의 정공 수송력이 향상됨에 따라 원활한 정공 수송 능력이 향상됨에 의해 단락 전류 (Short circuit current) 및 개방 전압 (Open circuit voltage)의 개선이 나타난다.
따라서 유기 태양전지의 전자 차단층 및 정공 차단층을 흡수층 양쪽에 사용하므로 광활성화 층에서 생성된 엑시톤의 분리 효율을 높이고 누설전류를 차단하며, 분리된 전자의 이동을 촉진하고 수 있어 전력변환효율을 향상시킬 수 있다.
도 1은 전자 차단층 및 정공 차단층이 도입된 유기 태양전지의 단면도 이다.
도 2는 전자 차단층 및 정공 차단층이 도입된 유기 태양전지의 단면도 이다.
도 3은 실시 예에서 제작한 유기 태양전지의 전류-전압 곡선이다
도 4는 실시 예에서 제작한 유기 태양전지의 외부 양자효율 이다.
* 도면의 주요 부분에 대한 설명
110 : 기판에 형성된 제1 전극
120 : 정공 수송층
130 : 전자 차단층
140 : 광활성층
150 : 전자 수송층
160: 전공 차단층
170 : 제2 전극
도 2는 전자 차단층 및 정공 차단층이 도입된 유기 태양전지의 단면도 이다.
도 3은 실시 예에서 제작한 유기 태양전지의 전류-전압 곡선이다
도 4는 실시 예에서 제작한 유기 태양전지의 외부 양자효율 이다.
* 도면의 주요 부분에 대한 설명
110 : 기판에 형성된 제1 전극
120 : 정공 수송층
130 : 전자 차단층
140 : 광활성층
150 : 전자 수송층
160: 전공 차단층
170 : 제2 전극
본 명세서에 개시된 기술에 대해 도면을 참조하여 상세하게 설명하고자 한다. 도면에서 달리 명시하지 않는 한, 도면의 유사한 참조번호들은 유사한 구성요소들을 나타낸다. 또한 도면에 기재되는 구성요소들은 다양하게 다른 구성으로 배열되고, 치환되고, 결합되고, 도안될 수 있으며, 이것들의 모두는 명백하게 예상되며, 본 개시의 일부를 형성하고 있음이 용이하게 이해할 수 있을 것이다.
일 구성요소 또는 일 층이 다른 구성요소 또는 다른 층 “의 위에” 또는 “에 연결” 이라고 연급되는 경우, 상기 일 구성요소 또는 상기 일 층이 상기 다른 구성요소 또는 다른 층의 바로 위에 형성 또는 연결되는 경우는 물론, 이들 사이에 하나 이상의 구성요소 또는 층이 개재되는 경우도 포함할 수 있다.
(실시 예)
도1은 양쪽에 엑시톤 차단층을 형성한 유기 태양전지의 단면도를 나타낸다. 유기 태양전지는 기판에 형성된 제1전극 (110) / 정공 수송층 (120) /전자 차단층 (130)/ 광 활성층 (140) / 전자 수송층 (150)/정공 차단층 (160) / 음극 전극 (170) 의 순으로 적층되어 있다.
도1을 참조하면, 전류가 잘 흐르며 저항이 작은 투명한 제1 전극(110)이 기판 위에 적층한다. 사용하는 기판의 재질은 유리, 플라스틱, 실리콘, 세라믹 등 용도에 따라 다양하게 이루어 질 수 있다. 본 실시 예 에서는 0.7mm 두께의 유리기판을 사용하였다. 또한 제1 전극(110)은 태양광이 잘 투과할 수 있도록 광 투과성을 가진 재질로 마련되는 것이 적절하고, 인듐틴옥사이드 (Indium thin oxide, ITO), 인듄징크옥사이드(Indium zinc oxide, IZO) 등으로 마련될 수 있다. 금속 산화물 뿐만 아니라 금속 나노 와이어 및 전도성 고분자로 형성된 막 등으로도 가능하다. 본 실시 예 에서는 저항이 10~15Ω/m2, 두께는 150nm인 인듐틴옥사이드 (Indium thin oxide, ITO)를 사용하였다.
기판에 적층된 제1 전극(120)은 이소프로필알코올, 3차 증류수, 아세톤, 메탄올 등의 용매로 초음파 세척하고 UV-오존 처리를 하거나 하지 않고 사용할 수 있다.
상기 제1 전극(110) 위에 정공 수송층(120)을 적층한다. 정공 수송층(130) 으로는 당해 기술분야에서 통상적으로 사용되는 유기물 또는 무기물, 유기무기합성물을 사용할 수 있다. 구체적으로 산화 몰리브덴 (MoOx x=2 또는 3), 삼산화 텅스텐(WO3) 산화 니켈 (NiO) 등과 같은 금속 산화물과 poly(3,4-ethylenedioxythiophene) poly(styrenesulfonate) 과 같은 전도성 고분자, 금속 나노 입자를 이용한 박막이 있다. 본 실시 예에서는 몰리브덴 산화물을 사용하였다.
상기 정공 수송층(120) 형성된 전자 차단층은 (130) 으로는 광활성화층 (140)의 전자 주게의 LUMO 에너지 레벨이 높은 유기물 또는 무기물, 유기무기 합성물을 사용할 수 있다. 전자 차단층 (130)은 전자 이동도 대비 정공 이동도가 높으며, 전자 주재의 HOMO 에너지 레벨과 0.2eV 이내의 HOMO 를 가지는 물질이 가능하다. 막의 형성 방법은 진공 증착법 뿐만 아니라 용액 공정, 대기압 증착법 등 다양한 방법이 가능하다.
구체적으로 본 연구에서는 (4,4-bis[N-(1-naphthyl)-N-phenyl-amino]biphenyl ,α-NPD), (1,1-bis-(4-bis(4-methyl-phenyl)-amino-phenyl)-cyclohexane ,TAPC), (tris[4-(5-phenyl thiophen-2-yl)phenyl]amine ,TPTPA), (4,4',4"-tri(Ncarbazolyl)-triphenylamine, TCTA), (N,N,N',N'-tetrakis(4-methoxyphenyl)-benzidin, MeO-TPD) 와 같은 유기물을 사용하였다. 이때 유기물 층의 두께는 전자를 차단하고 정공 수송에서 손실이 없는 두께인 0.1 - 20 nm 로 진공 증착법을 이용하여 형성하였다.
이후 상기 전자 차단층(130)위에 광 활성층(140)을 적층한다. 광 활성층(140)은 통상적으로 저분자의 경우 전자 주게와 전자 받게를 적층하여 사용할 수 있고, 고분자의 경우 전자 주게와 받게를 클로로벤젠 (chlorobenzene) 이나 다이클로로벤젠 (1,2-di(ethenyl)benzene) 같은 용매에 녹여 혼합시킨 후 단일 박막으로 형성하여 사용할 수 있다. 구체적인 예로 저분자의 경우, 전자 주게 물질로는 프탈로시아닌구리, 프탈로시아닌아연, 프탈로시아닌철, 티타닐프탈로시아닌, 루브린 및 폴리(3-헥시티오펜), α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-터시오펜(DCV3T) 및 α,α'-비스-(2,2-디시아노비닐)-켄크시오펜(DCV5T), 2-{[7-(5-N,N-다이페놀사이오펜-2-yl)-2,1,3-벤조디아졸-4-yl]메틸렌} 말로노니트라일 (DTDCTB) 등이 있으며, 전자 받게 물질로는 Fullenene (C60) 등이 있다. 고분자의 경우 전자 주게 물질로는 P3HT (poly(3-hexylthiophene)), PCPDTBT (Poly[2,1,3-benzothiadiazole-4,7-diyl[4,4-bis(2-ethylhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2,6-diyl]]), PTB7 (Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]]), 전자 받게 물질로는 PC60BM (Phenyl-C60-butyric acid methyl ester), PC70BM (Phenyl-C70-butyric acid methyl ester) 등이 있다. 본 실시 예에서는 전자 주게 물질로 DTDCTB을 사용하였고, 전자 받게 물질로 C70을 사용하였다.
저분자 또는 고분자 광 활성층(140)은 진공증착 또는 용액공정 방법을 통해 형성할 수 있다. 용액공정은 스핀 코팅(spin coating), 잉크젯 프린팅 (ink jet printing), 스크린 프린팅 (screen printing) 등의 다양한 방법으로 형성이 가능하며, 형성된 각각의 두께는 다양하게 조절할 수 있다. 본 실시 예에서는 광 활성화 층은 독립된 두 개의 열원을 통해 1:1 비율로 진공 증착 하였으며, 그 두께는 40nm 이다.
이후 광 활성층(140) 위에 전자 수송층(150)을 적층하였다. 전자 수송층(150) 으로는 당해 기술분야에서 통상적으로 사용되는 유기물 또는 무기물, 유기무기합성물을 사용할 수 있다. 구체적으로는 C60, C70, 금속이 도핑된 (2,9-Dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, BCP) (4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, BPhen)등이 있다. 본 실시 예에서는 C70 을 진공 증착 방법을 통해 형성하였으며 그 두께는 7nm 이었다.
이후 정공 추출층(160)은 흡수층 대비 HOMO level이 0.5eV이상 큰 물질로 정공들의 누설을 막는 층으로 사용되며, 일반적으로 유기물, 무기물 및 유무기 복합층으로 형성 가능하다. 이때 박막의 정공 이동도는 전자 이동도 대비 매우 낮아야 하며, LUMO 레벨은 전자 수송을 위해 활성화 층의 전자 받게 LUMO 와 제2 전극의 일함수와 1eV 이내이어야 한다. 구체적으로는 BCP, Bphen 등으로 가능하다. 본 실시 예에서는 BCP를 10nm 로 형성하였다.
이후 제2 전극(170)은 알루미늄, 금, 은, Mg:Ag 등의 금속으로 사용할 수 있다. 본 실시 예에서는 알루미늄을 100nm 진공 증착을 하여 사용하였다.
제작된 유기 태양전지는 solar simulator (Newport, 91160A)의 광원에서 나오는 빛에 대해서 Keithley 237 source meter를 사용하여 측정 하였다. 빛의 세기는 교정된 Si reference cell을 이용하여 AM 1.5G (100 [mW/cm2]) 으로 보정을 하였다. 파장에 따른 광전류를 측정하기 위해서 Muller Xenon Lamp (300W) 에 AM1.5 필터와 monochromator (ARC SpectraPro-150)을 통해 빛을 분산시켰다.
도2는 도1에서의 전자 수송층(150)을 제외하고 전자 수송 기능을 정공 차단층(160)에 함께 도입한 결과이다.
도3은 도1의 정공 차단층(130)을 TPTPA, TAPC로 이용하여 제작한 유기 태양전지의 실시 예에 대한 결과 이다. 전자 차단층(130)과 정공 차단층(160)을 동시에 도입한 경우와 전자 차단층(130)을 형성하지 않고 정공 차단층(160)만 도입한 경우의 전류 전압 곡선이다. 구체적으로 TPTPA를 전자 차단층으로 사용한 경우 전자 차단층이 없는 경우 대비 전력 변환 효율이 28%, TAPC를 도입한 경우 23% 증가한다.
도4는 도3에서 표시된 소자의 입사파장 대비 전력 변화 효율 (IPCE)를 분석한 예이다. 전자 차단층(130)과 정공 차단층(160)을 동시에 도입한 경우, 전자 차단층(130)을 형성하지 않고 정공 차단층(160)만 도입한 경우대비 전 파장에서 흡수 증가가 나타난다. 구체적으로 TPTPA와 TAPC의 흡수 파장 이외에서도 전력 변환 효율이 뚜렷이 나타난다.
.
이 결과는 전자 차단층이 추가로 형성된 태양전지의 경우 태양전지 내부에서 엑시톤 분리를 향상시키고, 누설 전류를 감소시키며, 정공 이동도가 매우 높아서 광 활성층에서 생성되고 분리된 전자가 제1전극으로 빠르게 이동하였기 때문이다.
Claims (8)
- 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 위치하고 흡수층 양면에 전자 차단층 및 정공 차단층 을 포함하는 흡수층으로 이루어진 유기물 층을 포함하는 유기태양전지 및 그 제조 방법
- 제1 항에 있어서 흡수층은 이종 결합 접합 구조 혹은 이종 벌크 결합 구조인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지 및 제조방법
- 제 1항에 있어서 전자 차단층 은 α-NPD, ,TAPC, TPTPA, TCTA, MeO-TPD등으로 이루어진 군에서 선택된 1종으로 이루어진 것으로 특징으로 하는 유기 태양전지
- 제 1항에 있어서 정공 정공 차단층은 (2,9-Dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, BCP) (4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, BPhen) 으로 이루어진 군에서 선택된 1종으로 이루어진 것으로 특징으로 하는 유기 태양전지
- 제 2항에 있어서, 상기 흡수 층은 CuPc, ZnPC, FePc, TiPC, Poly thiophene, DCV3T DCV5T, DTDCTB와 같은 전자 주개 군에서 선택된 1종과 Fullerene, YF25 등으로 이루어진 전자 받개 군에서 선택된 1종인 것을 특징으로 엑시톤 차단층이 있는 유기태양전지.
- 제 3항의 전자 차단층 LUMO가 제5항의 전자 주개 군의 LUMO 대비 0.5eV 이상 높은막으로 이루어진 특징을 가지는 유기 태양전지
- 제 3항의 전자 차단 층의 정공 이동도가 제5항의 전자 주개의 정공 이동도보다 높은 특성을 나타내는 유기 태양전지
- 제 1항에 있어서, 상기 유기물층은 전자주입계면층, 정공주입계면층을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 전자 및 정공 차단층이 있는 유기태양전지.
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