KR20150002055A - Igzo를 포함하는 역구조 유기 태양전지 및 그의 제조 방법 - Google Patents

Igzo를 포함하는 역구조 유기 태양전지 및 그의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 IGZO를 이용한 역구조 유기 태양전지 및 그 제조 방법을 제공한다. 역구조 유기 태양전지는 기판 상에 순차 적층된 제1 전극, 전자 추출층, 광활성층, 정공 추출층 및 제2 전극을 포함하고, 상기 전자 추출층은 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연 선구체 용액을 졸젤 방법(sol-gel) 에 의해 형성한 금속 산화물 박막(IGZO) 인 것을 특징으로 한다. 본 발명에 따르면, 전력변환효율이 우수한 역구조 유기 태양전지를 제작할 수 있다.

Description

IGZO를 포함하는 역구조 유기 태양전지 및 그의 제조 방법 {Inverted organic solar cell with IGZO and method for fabricating thereof}
본 발명은 IGZO를 이용한 역구조 유기 태양전지에 관한 것이다. 보다 상세하게는
졸젤 방법에 의해 형성된 금속 산화물 박막을 전자 추출층으로 포함하는 역구조 유기 태양전지 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
유기 태양전지는 태양 에너지를 전기 에너지로 변환하기 위해서 제작된 전지로써, 기존의 무기 태양전지가 가지고 있지 않은 많은 장점들이 있다. 대표적으로, 용액공정으로 제조를 할 수 있기 때문에 공정비용이 크게 들지 않으며, 사용되는 재료 역시 저렴하다. 또한 유연한 기판 위에도 적용이 가능하기 때문에 향후 유연한 태양전지의 제작이 가능하다.
일반적인 유기 태양전지(conventional organic solar cell) 구조는 도 1에 도시된 바와 같이 기판 (110)/제1 전극(120)/정공 추출층(150)/광 활성층(140)/전자 추출층(130)/제2 전극(160)으로 구성되며, 높은 일함수를 가진 투명 전극인 ITO(indium tin oxide) 전극을 제1 전극(120, 양극)으로, 낮은 일함수를 가진 Al 또는 Ag 등을 제2 전극(160, 음극) 물질로 사용한다.
상기 광 활성층(140)은 크게 전자 주개 물질(electron donor)과 전자 받개 물질(electron acceptor)의 2층(bilayer)구조 또는 전자 주개 물질과 전자 받개 물질을 혼합하여 형성한 벌크 이종접합(bulk heterojunction, BHJ) 구조로 이루어질 수 있다. 다만, 태양전지에서 광 전류를 생성하기 위해서는 광 활성층(140)에서 빛의 흡수에 의해 생성된 엑시톤(exiton, 전자-정공쌍)이 전자 주개 물질과 전자 받개 물질의 접합 계면에서 전자와 정공으로 분리되어야 하는데, 엑시톤의 확산거리가 약 10nm 정도로 짧기 때문에 광 활성층(140) 내부에 넓은 접합 계면을 갖는 BHJ 구조가 엑시톤의 전자 및 정공으로 분리에 유리하다.
한편, 제1 전극(120)과 광활성층(140) 사이에 삽입된 정공 추출층(150) 및 음극(160)과 광활성층(140) 사이에 삽입된 전자 추출층(130)은 분리된 정공 및 전자의 이동·수집 효율을 향상시킬 수 있는 버퍼층(buffer layer)으로서의 역할을 수행한다.
그러나, 도 1에 도시된 종래의 태양전지의 경우, 정공 추출층(150)의 물질로 통상적으로 사용되는 PEDOT:PSS(poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(styrenesulfona te)가 강한 산성을 띠기 때문에 그 하부 전극(제1 전극, 120)을 부식시키고, 상부 전극(제2 전극, 160)으로 주로 사용되는 Al과 같은 낮은 일함수의 물질들은 공기와의 접촉 계면에서 산화막을 형성하게 되므로 소자의 수명 및 효율에 악영향을 미치는 문제가 있다.
이러한 문제를 해결하기 위한 연구의 일환으로 역구조 유기 태양전지(inverted organic solar cell)가 제안되었으며, 도 2에 도시된 바와 같이 기판(110)/제1 전극(120)/전자 추출층(130)/광 활성층(140)/정공 추출층(150)/제2전극(160)의 구조를 갖는다.
현재 역구조 유기 태양전지에서 전자 추출층(130)으로 사용되는 금속 산화물의 경우 주로 산화아연(ZnO), 이산화 타이타늄 (TiO2) 등이 사용되는데, 이 경우 전자 이동도가 낮고 고품위 박막을 형성하는 것에 어려움이 있기 때문에 고효율 태양태양전지 제작하는 것은 실질적으로 불가능 하다.
따라서 고효율 역구조 유기 태양전지의 구현을 위해서는 전자 추출층의 전자 이동도가 높고, 고품위 박막으로 형성하는 기술이 필수적으로 요구된다고 할 것이다.
따라서, 본 발명의 목적은 이와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연을(IGZO) 열처리 공정을 통해 고른 박막으로 형성시키는 방법과 이를 역구조 유기 태양전지의 전자 추출층으로 사용하여 전력변환효율이 향상된 역구조 유기 태양전지를 제조할 수 있는 방법을 제공함에 있다.
상기 기술적 과제를 해결하기 위하여 본 발명의 일 측면은 제1 전극이 구비된 기판을 준비하는 단계, 상기 제1 전극의 상측에 전자 추출층을 적층하는 단계, 상기 전자 추출층을 위에 광 활성층을 적층하는 단계, 상기 광활성층 위에 정공 추출층을 적층하는 단계, 상기 정공 추출층 위에 제2 전극을 적층하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기의 단계에서 전자 추출층은 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연을(IGZO) 선구체용액을 스핀코팅 방법으로 얇게 형성하고, 450˚C 열처리를 통해 고른 박막의 IGZO를 형성시키는 것을 포함한다.
상술한 바와 같이 본 발명에 따르면 450˚C 열처리를 포함하는 졸젤방법 (sol-gel) 의해 형성된 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연(IGZO) 박막은 도핑하지 않은 산화아연(ZnO) 박막에 비해서 고품위로 형성되며 전자 이동도가 매우 높다.
따라서 이를 역구조 유기 태양전지의 전자 추출층으로 사용하므로 광 활성층에서 생성되고 분리된 전자의 이동을 촉진시킬 수 있어 전력변환효율을 향상시킬 수 있다.
도 1은 정구조 유기 태양전지의 단면도 이다.
도 2는 역구조 유기 태양전지의 단면도 이다.
도 3은 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연을(IGZO)과 도핑하지 않은 산화아연(ZnO)의 표면 이다.
도 4는 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연을(IGZO)과 도핑하지 않은 산화아연(ZnO)의 전자 이동도 이다.
도 5는 실시 예에서 제작한 역구조 유기 태양전지의 전류-전압 곡선이다.
* 도면의 주요 부분에 대한 설명
110 : 기판
120 : 제1 전극
130 : 전자 추출층
140 : 빛을 흡수하는 광활성층
150 : 정공 추출층
160 : 재2 전극
본 명세서에 개시된 기술에 대해 도면을 참조하여 상세하게 설명하고자 한다. 도면에서 달리 명시하지 않는 한, 도면의 유사한 참조번호들은 유사한 구성요소들을 나타낸다. 또한 도면에 기재되는 구성요소들은 다양하게 다른 구성으로 배열되고, 치환되고, 결합되고, 도안될 수 있으며, 이것들의 모두는 명백하게 예상되며, 본 개시의 일부를 형성하고 있음이 용이하게 이해할 수 있을 것이다.
일 구성요소 또는 일 층이 다른 구성요소 또는 다른 층 “의 위에” 또는 “에 연결” 이라고 연급되는 경우, 상기 일 구성요소 또는 상기 일 층이 상기 다른 구성요소 또는 다른 층의 바로 위에 형성 또는 연결되는 경우는 물론, 이들 사이에 하나 이상의 구성요소 또는 층이 개재되는 경우도 포함할 수 있다.
(실시 예)
도2는 역구조 유기 태양전지의 단면도를 나타낸다. 역구조 유기 태양전지는 기판(110) 위에 제1전극 (120) / 전자 추출층 (130) / 광 활성층 (140) / 정공 추출층 (150) / 음극 전극 (160) 의 순으로 적층되어 있다.
도2를 참조하면, 전류가 잘 흐르며 저항이 작은 투명한 제1 전극(120)이 기판(110) 위에 적층된다. 사용하는 기판(110)의 재질은 유리, 플라스틱, 실리콘, 세라믹 등 용도에 따라 다양하게 이루어 질 수 있다. 본 실시 예 에서는 0.7mm 두께의 유리기판을 사용하였다.
또한 제1 전극(120)은 태양광이 잘 투과할 수 있도록 광 투과성을 가진 재질로 마련되는 것이 적절하고, 인듐틴옥사이드 (Indium thin oxide, ITO), 인듄징크옥사이드(Indium zinc oxide, IZO) 등으로 마련될 수 있다. 본 실시 예 에서는 저항이 10~15Ω/□, 두께는 150nm인 인듐틴옥사이드 (Indium thin oxide, ITO)를 사용하였다.
기판(110)과 적층된 제1 전극(120)은 이소프로필알코올, 3차 증류수, 아세톤, 메탄올 등의 용매로 초음파 세척하고 UV-오존 처리를 하거나 하지 않고 사용할 수 있다.
상기 제1 전극(120) 위에 전자 추출층(130) 을 적층한다. 전자 추출층(130) 으로는 당해 기술분야에서 통상적으로 사용되는 유기물 또는 무기물, 유기무기합성물을 사용할 수 있다. 구체적으로 산화아연(ZnO), 이산화 타이타늄(TiO2), 이산화산화 주석(SnO2) 등이 있다. 본 실시 예에서는 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연(IGZO)을 사용하였다.
구체적으로 여기서 사용된 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연(IGZO) 선구체 용액은 산화 아세테이트 수하물(Zinc acetate dehydrate) 0.5487g, 인듐(In) 0.15041g, 갈륨(Ga) 0.12787g, 이를 녹일 수 있는 용매로 에탄올(ethanol) 10ml, 그리고 촉매제인 에탄올아민(ethanolamine) 0.15ml 를 섞어서 만들 수 있다.
이렇게 만든 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연(IGZO) 선구체 용액을 3500rpm, 40초로 스핀코팅을 하고, 공기 중에서 450˚C 2시간 열처리를 통해서 고른 박막으로 형성 할 수 있다.
이후 상기 전자 추출층(130)위에 광 활성층(140)을 적층한다. 광 활성층(140)은 통상적으로 저분자의 경우 도너(doner)와 억셉터(accepter)를 적층하여 사용할 수 있고, 고분자의 경우 도너(doner)와 업셉터(accepter)를 클로로벤젠 (chlorobenzene) 이나 다이클로로벤젠 (1,2-di(ethenyl)benzene) 같은 용매에 녹여 혼합시킨 후 단일 박막으로 형성하여 사용할 수 있다. 구체적인 예로 저분자의 경우, 도너(doner) 물질로는 프탈로시아닌(phthalocyanine) 계열인 CuPC (Copper phthalocyanine), ZnPC (Zinc phthalocyanine), SubPC (Subphthalocyanine), 억셉터(accepter) 물질로는 C60 (Fullenene) 등이 있으며, 고분자의 경우 도너(doner) 물질로는 P3HT (poly(3-hexylthiophene)), PCPDTBT (Poly[2,1,3-benzothiadiazole-4,7-diyl[4,4-bis(2-ethylhexyl)-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-2,6-diyl]]), PTB7 (Poly[[4,8-bis[(2-ethylhexyl)oxy]benzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene-2,6-diyl][3-fluoro-2-[(2-ethylhexyl)carbonyl]thieno[3,4-b]thiophenediyl]]), 억셉터(accepter) 물질로는 PC60BM (Phenyl-C60-butyric acid methyl ester), PC70BM (Phenyl-C70-butyric acid methyl ester) 등이 있다. 본 실시 예에서는 도너(doner) 물질로 PTB7을 사용하였고, 업셉터(accepter) 물질로 PC70BM 을 사용하였다. 더욱 상세하게는 PTB7과 PC70BM을 1:2 비율로 클로로벤젠 (chlorobenzene)에 1mg/ml 농도로 녹여서 사용하였다. 이때에 추가 용매로 1,8-Diiodooctane를 전체 용액의 3% 추가하였다.
저분자 또는 고분자 광 활성층(140)은 진공증착 또는 용액공정 방법을 통해 형성할 수 있다. 용액공정은 스핀 코팅(spin coating), 잉크젯 프린팅 (ink jet printing), 스크린 프린팅 (screen printing) 등의 다양한 방법으로 형성이 가능하며, 형성된 각각의 두께는 다양하게 조절할 수 있다. 본 실시 예에서는 스핀코팅 방법을 통해 광 활성층(140)을 70nm 적층 하였다.
이후 광 활성층(140) 위에 정공 추출층(150)을 적층하였다. 정공추출층(150) 으로는 당해 기술분야에서 통상적으로 사용되는 유기물 또는 무기물, 유기무기합성물을 사용할 수 있다. 구체적으로 PEDOT:PSS (Poly(3,4-ethylenedioxythiophene:poly (styrenesulfonate)), MoO3, WO3, V2O5, CuPC 등이 있다. 본 실시 예에서는 MoO3 을 진공 증착방법을 통해 10nm 증착하여 사용하였다.
이후 제2 전극(160)은 알루미늄, 금, 은, Mg:Ag 등의 금속으로 사용할 수 있다. 본 실시 예에서는 알루미늄을 100nm 진공 증착을 하여 사용하였다.
제작된 역구조 유기 태양전지는 solar simulator (Newport, 91160A)의 광원에서 나오는 빛에 대해서 Keithley 237 source meter를 사용하여 측정 하였다. 빛의 세기는 교정된 Si reference cell을 이용하여 AM 1.5G (100 [mW/cm2]) 으로 보정을 하였다. 파장에 따른 광전류를 측정하기 위해서 Muller Xenon Lamp (300W) 에 AM1.5 필터와 monochromator (ARC SpectraPro-150)을 통해 빛을 분산시켰다.
도3는 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연을(IGZO)과 도핑하지 않은 산화아연(ZnO)의 표면 이다.
도4는 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연을(IGZO)과 도핑하지 않은 산화아연(ZnO)의 전자 이동도 이다.
도5는 도2의 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연을(IGZO)을 이용하여 제작한 역구조 유기 태양전지의 실시 예에 대한 결과이다. 구체적으로 광 활성층(140)과 제1 전극(120) 사이에 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연을 사용하는 것과 도핑하지 않은 산화아연을 사용한 태양전지의 전류 전압 곡선을 나타낸 그래프이다. 도 5의 그래프를 참조하면 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연이 삽입된 역구조 유기 태양전지가 도핑하지 않은 산화아연을 사용한 역구조 유기태양전지 보다 단락전류밀도와 곡선인자, 그리고 전력변환효율이 각각 19%, 23%, 40% 증가한다.
이 결과는 인듐(In), 갈륨(Ga)을 도핑한 산화아연(IGZO) 박막이 고품위로 고르게 형성되어 태양전지 내부의 저항을 낮추었으며, 전자 이동도가 매우 높아서 광 활성층에서 생성되고 분리된 전자가 제1전극으로 빠르게 이동하였기 때문이다.

Claims (8)

  1. 제1 전극이 구비된 기판을 준비하는 단계 및 상기 제1 전극 상에 전자 추출층, 유기 광 활성층, 정공 추출층 및 제2 전극을 순차 적층하는 단계를 포함하고, 상기 전자 추출층은 졸젤(sol-gel) 방법을 이용하여 금속 산화물 박막을 형성하는 역구조 유기 태양전지 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 금속 산화물 박막은 인듐(In), 갈륨(Ga)을 첨가한 산화아연 박막인 역구조 유기 태양전지 제조방법.
  3. 제 2항에 있어서 인듐(In), 갈륨(Ga), 아연(Zn) 의 비율이 1:1:2.5 인 것을 특징으로 하는 역구조 유기 태양전지 제조 방법
  4. 제 1항에 있어서, 졸젤(sol-gel) 방법을 이용한 금속 산화물 박막의 형성은 450˚C의 열처리를 포함하고, 30~40nm 두께로 형성하는 것을 특징으로 하는 역구조 유기 태양전지 제조방법
  5. 제 1항에 있어서, 광 활성층은 고분자 도너(doler)물질인 PTB7, 억셉터(accepter) 물질로는 PC70BM 을 사용하는 것을 특징으로 하는 역구조 유기 태양전지 제조방법
  6. 제 5항에 있어서, PTB7 과 PC70BM 을 chlorobenzene에 1:2의 비율로 녹이고, 박막의 두께는 70~80nm를 형성하는 것을 특징으로 하는 역구조 유기 태양전지 제조방법.
  7. 제 1항에 있어서, 정공 추출층은 MoO3를 10nm의 두께로 사용하는 것을 특징으로 하는 역구조 유기 태양전지.
  8. 제 1항에 있어서, 음극전극을 금속(Al, Au, Ag, Mg:Ag 등)으로 형성하는 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.

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