KR100905290B1 - 수소발생용 촉매 반응기 - Google Patents

Abstract

본 발명은 버너에 의해 가열된 연소 배기가스가 상승과 하강을 원활하게 반복하도록 하고 촉매층과의 접촉면적을 향상시켜 개질반응에 필요한 열량을 반응기의 외주면에 충진된 촉매에 골고루 전달하여 상기 촉매의 활성효율을 높임으로써 적은 연료로 고농도의 수소를 포함하는 개질 합성가스를 제조할 수 있는 촉매 반응기에 관한 것이다.

연소부, 버너, 내관, 외관, 통공, 촉매, 튜브관, 반응기 몸체

Description

수소발생용 촉매 반응기{A catalytic reactor for formation of the hydrogen}

본 발명은 연료전지의 발전시스템 등에 사용되는 수소발생용 촉매 반응기에 관한 것으로, 좀 더 상세하게는 버너를 열원으로 하여 촉매의 수증기 개질반응에 의해 탄화수소계 원료로 부터 고농도의 수소를 생성시키는 촉매 반응기에 관한 것이다.

연료전지의 발전시스템은 메탄올이나 천연가스 등 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 공기 중의 산소를 연료로 하여 일어나는 전기화학 반응에 의하여 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 발전 장치로서 기존의 연소 기관이나 충·방전형 전지와는 달리 고효율의 청정에너지 변환장치이다.

상기와 같은 연료전지발전시스템은 탄화수소계 연료로부터 촉매반응에 의해서 수소를 생성하는 촉매 반응기가 필수적으로 구성되는데, 이러한 촉매 반응기는 촉매를 외부면에 충전한 반응기에 탄화수소계 연료와 물과 공기 등의 산소를 함유하는 산화제 가스를 공급하여, 탄화수소계 연료의 수증기 개질반응과 탄화수소의 산화반응을 동시에 진행시켜 주로 수증기 개질반응에 의해서 수소를 생성한다.

이러한 수증기 개질반응은 약 700℃ 이상의 고온에서 진행하는 흡열반응이기 때문에 지속적인 연소 배기가스의 발생으로 개질반응에 필요한 열량을 공급하여야 하며, 이에 열원으로 반응기 내부에 버너를 설치하고 반응기 내의 온도를 일정 이상의 수준까지 제어하는 것이 바람직하다.

상기한 수소발생용 촉매 반응기는 통상적으로 원통형의 반응기의 외부에는 촉매 물질이 충진되고 내부에는 버너가 설치된 연소실이 구비되어, 상기 버너에 의해 가열된 연소 배기가스가 연소실에서 촉매와 간접적으로 접촉하여 개질반응에 필요한 열량을 전달하게 된다.

이와 같이 열원공급방식이 버너에 의해 이루어질 경우 버너에 소모되는 열량에 따라 연소기기 및 반응기의 효율이 결정되게 되는데, 따라서 버너로 공급되는 천연가스의 양을 감소시키면서도 촉매의 반응효율을 높여 수소 생산량을 증대시키는 것은 해당분야에서 중요한 사안이며, 이를 위한 개선 방안으로 다양한 기술들이 제시되고 있다.

상기와 같은 개선방안으로 반응기의 내부 연소실을 이중 또는 삼중관의 형태로 설치하여 가열된 연소 배기가스가 상기 이중 또는 삼중관을 따라 상승 및 하강을 반복하도록 하여 반응기의 상. 하단에 충진된 촉매에 열량을 골고루 전달함으로써 촉매효율을 향상시키는 것은 이미 공지된 기술이다.

그러나, 이러한 기술은 연소 배기가스의 온도차에 의한 대류현상을 기반으로 하여 이중 또는 삼중관을 따라 이송되도록 하고 있으나, 이와 같은 이송과정에서 반응기의 구조에 따라 한번 상승된 배기가스는 원활하게 이송되지 못하고 계속 상승된 상태로 정체되거나 오히려 역류되어 반응기의 상단과 하단에 불균일한 열량을 공급하게 되며, 이는 촉매반응의 불균형을 초래하여 반응효율을 저하시키는 하나의 요인이 되고 있다.

또한, 상기와 같이 반응기의 촉매 반응효율은 연소 배기가스와 촉매층의 접촉면적이 넓을수록 그 반응효율이 향상되는 바, 이를 구조적으로 해결하기 위한 방안이 모색되고 있으나, 아직까지는 그 해결방안에 대한 연구가 미진한 실정이다.

따라서 본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 버너에 의해 가열된 연소 배기가스가 상승과 하강을 원활하게 반복하도록 하고 촉매층과의 접촉면적을 향상시켜 개질반응에 필요한 열량을 반응기의 연소실 외주면에 충진된 촉매에 골고루 전달하여 상기 촉매의 활성효율을 높임으로써 적은 연료로 고농도의 수소를 생성시킬 수 있는 촉매 반응기를 제공하는 것을 목적으로 한다.

상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명은,

버너를 열원으로 하여 촉매의 개질반응에 의해 탄화수소계 원료로 부터 수소를 생성시키는 촉매 반응기에 있어서,

중심부에는 연소주입관과 연결된 버너가 구비되며, 상기 버너의 주위를 감싸며 상단이 개방되게 직립된 내관 및 상기 내관을 둘러싸며 외부와 밀폐되게 직립된 외관이 이중구조로 설치되고, 상기 내관의 상부에는 외관과 연결된 다수의 통공이 형성된 연소부와; 상기 연소부의 외부를 감싸며 촉매물질이 충진된 촉매충진부와; 상기 촉매충진부를 관통하며 설치된 다수의 튜브관과; 상기 촉매충진부의 외주면을 단열재로 감싸고, 하단에는 연소부를 통과한 연소 배기가스가 튜브관으로 유입되도록 공간부를 갖고, 상단에는 상기 튜브관을 거친 연소 배기가스를 배출하기 위한 연소배출구가 구비된 반응기 본체와; 상기 반응기 본체 일측에 장착되어 탄화수소 계 원료 및 수증기를 촉매충진부까지 이송하기 위한 원료유입구와; 상기 촉매충진부에서 원료 및 촉매의 수증기 개질반응을 통해 생성된 반응물을 외부로 배출하기 위한 반응물 배출구;를 포함하는 것을 특징으로 하는 수소발생용 촉매 반응기를 제공함으로써 달성된다.

또한, 본 발명은 상기한 촉매 반응기의 버너가 연소실의 중단에 위치됨을 특징으로 하는 수소발생용 촉매 반응기를 제공한다.

아울러, 본 발명은 상기한 촉매 반응기의 버너가 연소실 내에서 상. 하 이동이 가능하도록 승강수단이 구비된 것을 특징으로 하는 수소발생용 촉매 반응기를 제공한다.

마지막으로, 본 발명은 상기한 촉매 반응기의 원료주입구를 통해 주입된 탄화수소계 원료와 수증기가 촉매충진부로 이송되기 전에 연소 배기가스와 간접적으로 접촉하여 예열처리됨을 특징으로 하는 수소발생용 촉매 반응기를 제공한다.

상술한 바와 같이 본 발명의 수소발생용 촉매 반응기는 버너에 의해 가열된 연소 배기가스가 상승과 하강을 원활하게 반복하도록 하고 촉매층과의 접촉면적을 향상시켜 수증기 개질반응에 필요한 열량을 반응기의 외주면에 충진된 촉매에 골고루 전달하여 상기 촉매의 활성효율을 높임으로써 적은 연료로 고농도의 수소를 생성시킬 수 있는 효과를 가져온다.

이하에서는 본 발명에 대하여 첨부된 도면에 도시된 실시예에 따라 구체적으로 설명하기는 하나, 본 발명이 도면에 도시된 실시예만으로 한정되는 것은 아니다.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 촉매 반응기를 나타낸 정단면도이고, 도 2는 도 1의 평단면도이다.

이에 도시된 바와 같이 본 발명의 촉매 반응기는 가열된 연소 배기가스의 열량을 촉매 물질에 간접적으로 전달하는 연소부(10)와; 탄화수소계 원료와 수증기 개질반응하는 촉매가 충진된 촉매충진부(20)와; 상기 촉매충진부(20)를 관통하며 설치된 튜브관(30)과; 상기 촉매충진부(20)의 외부를 감싸며 설치된 반응기 본체(40)와; 탄화수소계 원료와 수증기를 촉매충진부(20)까지 이송하기 위한 원료유입구(50)와; 촉매와의 수증기 개질반응에 의해 생성된 반응물을 외부로 배출하기 위한 반응물 배출구(60)로 이루어져 있다.

상기와 같은 구성에 있어서, 연소부(10)는 중심부에 연소주입관(11)과 연결된 버너(12)가 구비되어 연소 배기가스를 생성하게 되며, 상기 버너(12)의 주위를 감싸며 상단이 개방되게 직립된 내관(13) 및 상기 내관(13)을 둘러싸며 외부와 밀폐되게 직립된 외관(14)이 이중구조로 설치되어 연소 배기가스의 이동통로를 형성하게 된다.

아울러, 상기 내관(13)의 상부에는 외관과 연결된 다수의 통공(15)이 형성되어 있는데, 이는 버너(12)에 가열된 연소 배기가스가 내관(13)의 개방된 상단을 통 해 외관(14)으로 넘어감에 있어 배기가스가 상단에 정체된 채로 최초 촉매충진부(20)와 접촉하여 열량을 공급함에 따라 수증기 개질 반응에 의한 급격한 온도저하로 인하여 촉매 충진부(20)의 상단과 하단에 급격한 온도 편차를 유도하게 된다.

따라서, 상기 통공(15)을 통해 연소 배기가스가 외관(14)으로 직접 이동되도록 하여 촉매충진부(20)의 상단에서 탄화수소계의 연료와 수증기의 낮은 유입온도와 수증기 개질 반응에 의해 하강된 온도를 다시 상승시켜며, 연소 배기가스의 이동도 원활하게 진행되도록 한다. 상기 통공(15)은 반응기 내의 연소실 규모나 모양에 따라 조금씩 차이는 있으나, 바람직하게 내관(14)의 직경방향으로 90˚의 간격으로 각각 대칭을 이루며 형성된다. 상기 통공(15)의 크기는 1~3㎜로 형성하는 것이 바람직하다.

아울러, 상기 버너(12)는 연소실(10) 내의 위치상 통상적으로 가장 하단에 위치되는데, 본 발명에서는 상기 버너(12)의 위치가 연소실(10)의 중단 부근에 위치되도록 한다.

이는 상기 버너(12)가 연소실(10) 내에 가장 하단에 위치될 경우, 상기 버너(12)의 복사열이 내관(13)과 외관(14) 사이를 이동하고 있는 연소 배기가스에 직접으로 가해져 하단 부근에만 더 높은 온도를 형성하게 되어 연소실(10) 내의 온도 불균형을 초래하게 되며, 이와 같이 가열된 연소 배기가스는 내관(13)과 외관(14) 사이에서 역류되어 원활한 이동이 이루어지지 않도록 하는 요인이 될 수 있다.

따라서, 본 발명은 상기 버너(12)의 위치가 연소실(10)의 중단 부근에 위치되도록 하여 상기와 같은 문제점을 해결하여 연소 배기가스의 이동이 원활이 이루 어질 수 있도록 하며, 내관(13)에서 외관(14)으로 이동하는 과정에서 촉매에 열량을 뺏겨 온도가 낮아진 연소 배기가스를 중단에서 다시 버너(12)의 복사열에 의해 재가열시킴으로써 연소실(10) 내의 온도가 균일하게 제어할 수 있다.

또한, 상기 버너(12)는 연소실(10) 내의 온도를 더욱 용이하게 제어할 수 있도록 상. 하 이동이 가능하도록 하는 것이 바람직하다. 즉, 상기 버너(12)에 높이를 조절할 수 있는 승강수단이 구비되도록 함에 따라, 연소실(10) 내의 상단 및 중단, 하단의 온도를 체크해 가면서 상대적으로 낮은 온도를 갖는 쪽으로 버너(12)를 이동시켜 연소실(10) 내의 온도를 더욱 용이하게 제어할 수 있다. 상기 버너(12)의 승강수단은 공지된 기술에 의해 충분히 실현 가능한 바, 이에 대한 자세한 설명은 생략하기로 한다.

촉매충진부(20)는 연소부(10)의 외부를 감싸며 설치되며 그 내부에는 탄화수소계 원료와 수증기 개질반응하는 촉매물질이 충진된다. 상기 촉매물질은 연료전지 분야에서 통용되고 있는 촉매들로서, 본 발명에서는 직접적인 연관이 없는 바 자세한 언급은 하지 않기로 한다.

튜브관(30)은 촉매충진부(20)의 내부를 관통하며 다수개가 설치되어 있는데, 이러한 튜브관(30)은 연소부(10)로 부터 빠져나온 연소 배기가스를 바로 외부로 보내지 않고, 다시 촉매충진부(20)를 통과하도록 하여 촉매 물질에 열량을 재공급함에 따라 촉매의 활성효율을 높이고자 한 것이다.

반응기 본체(40)는 촉매충진부(20)의 외주면을 단열재(41)로 감싸 외부와의 열교환을 최소화하며, 하단에는 연소부(10)를 통과한 연소 배기가스가 튜브관(30) 으로 유입될 수 있도록 소정의 공간부(42)가 구비되고, 상단에는 상기 튜브관(30)을 거친 연소 배기가스를 외부로 배출하기 위한 연소배출구(43)가 구비되어 있다.

제1 원료유입구(50)는 반응기 본체(40)의 상단 일측에 장착되어 탄화수소계 원료 및 수증기를 촉매충진부(20)까지 이송하기 위한 것이며, 반응물 배출구(60)는 촉매충진부(20)에서 원료 및 촉매의 수증기 개질반응을 통해 생성된 반응물을 외부로 배출하기 위한 것이다.

이상과 같은 구성을 갖는 본 발명의 촉매 반응기에 대한 연소 배기가스와 탄화수소계 원료의 이동경로를 살펴보면 다음과 같다.

먼저, 연소 배기가스는 연소주입관(11)을 통해 주입된 천연가스 및 공기가 버너(12)의 연소반응에 의해 생성되며, 이와 같이 생성된 연소 배기가스는 내관(13)을 따라 연소실(10)의 위로 상승하여 상단의 개폐된 부위와 측면의 통공(15)을 통해 외관(14)으로 이송된 후, 상기 외관(14)을 따라 연소실(10) 아래로 하강하며, 상기 연소실(10)을 빠져나온 연소 배기가스는 반응기 몸체(40)의 공간부(42)를 거쳐 튜브관(30)을 따라 촉매충진부(20) 사이를 통과한 다음, 연소배출구(43)를 통해 외부로 배출된다.

탄화수소계 원료와 수증기는 제1 원료주입구(50)를 통해 반응기 몸체(40) 내부로 유입된 후, 촉매충진부(20)로 이송되어 그 내부에 충진된 촉매 물질 사이를 통과하면서 연소부(10)의 연소 배기가스에 의해 공급된 열량을 바탕으로 수증기 개질반응을 일으키게 되고, 이러한 개질반응을 통해 생성된 수소와 일산화탄소는 촉매충진부(20)를 빠져나와 반응물 배출구(60)를 통해 외부로 배출된다. 이와 같이 배출된 반응물은 별도의 제거장치를 통해 일산화탄소를 제거하고 고농도의 수소를 제조하여 연료전지에 공급된다.

이상과 같은 본 발명의 촉매 반응기는 버너에 의해 가열된 연소 배기가스가 상승과 하강을 원활하게 반복하도록 하고 촉매층과의 접촉면적을 향상시켜 수증기 개질반응에 필요한 열량을 반응기의 연소실 외주면에 충진된 촉매에 골고루 전달하여 상기 촉매의 활성효율을 높임으로써 적은 연료로 고농도의 수소를 생성시킬 수 있다.

도 3은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 촉매 반응기를 나타낸 정단면도이다.

이에 도시된 바와 같이, 전술한 도 1 및 도 2의 구성을 갖는 촉매 반응기에 있어서, 탄화수소계 원료와 수증기를 반응기 몸체(40)에 유입하기 위한 제2 원료주입구(55)가 연소 배기가스가 이동되는 공간부(42)와 간접적으로 접촉된 후 이송관(56)을 따라 촉매충진부(20)로 이송되는 것을 보여주고 있다.

이는 상기 탄화수소계 원료와 수증기를 촉매충진부(20)로 이송시키기 전에 공간부(42) 내의 연소 배기가스와의 열교환에 의해 소정의 온도까지 예열시킴으로써, 추후 촉매충진부(20)에서 발생되는 흡열반응인 촉매 개질반응이 적은 열량으로도 용이하게 이루어지도록 한다.

한편, 본 발명의 효과를 입증을 하기 위하여, 도 3과 같이 구성된 촉매 반응기의 상단 및 중단, 하단에 각각 온도센서를 장착한 상태에서 12시간 동안 구동시킨 다음, 촉매충진부의 상단과 중단, 하단에 대하여 시간에 따른 온도변화를 측정 하여 첨부된 도 4에 나타내었다.

이 때 상기 촉매충진부와 접촉하고 있는 연소부의 높이는 31.4㎝였으며, 상기 온도를 측정한 온도센서는 촉매충진부의 바닥면으로 부터 각각 5.2㎝,15.7㎝,26.2㎝의 높이에 설치하여 측정하였다.

상기와 같은 방법으로 측정한 결과, 도 4에서도 나타나듯이 반응기의 촉매충진부의 상. 중. 하단에 따른 온도편차는 100℃ 이내로 나타났으며, 비교적 반응기 내에 균일한 온도를 안정적으로 공급할 수 있음을 알 수 있었다.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 촉매 반응기를 나타낸 정단면도

도 2는 도 1의 평단면도이다.

도 3은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 촉매 반응기를 나타낸 정단면도

<도면의 주요 부호에 대한 상세한 설명>

10 : 연소부

11 : 연소주입관 12 : 버너

13 : 내관 14 : 외관

15 : 통공

20 : 촉매충진부

30 : 튜브관

40 : 반응기 몸체

41 : 단열재 42 : 공간부

43 : 연소배출구

50 : 제1 원료주입구

55 : 제2 원료주입구

56 : 이송관

60 : 반응물 배출구

Claims (5)

1. 버너를 열원으로 하여 촉매의 개질반응에 의해 탄화수소계 원료로 부터 수소를 생성시키는 촉매 반응기에 있어서,

   중심부에는 연소주입관과 연결된 버너가 구비되며, 상기 버너의 주위를 감싸며 상단이 개방되게 직립된 내관 및 상기 내관을 둘러싸며 외부와 밀폐되게 직립된 외관이 이중구조로 설치되고, 상기 내관의 상부에는 외관과 연결된 다수의 통공이 형성된 연소부와;

   상기 연소부의 외부를 감싸며 촉매물질이 충진된 촉매충진부와;

   상기 촉매충진부를 관통하며 설치된 다수의 튜브관과;

   상기 촉매충진부의 외주면을 단열재로 감싸고, 하단에는 연소부를 통과한 연소 배기가스가 튜브관으로 유입되도록 공간부를 갖고, 상단에는 상기 튜브관을 거친 연소 배기가스를 배출하기 위한 연소배출구가 구비된 반응기 본체와;

   상기 반응기 본체 일측에 장착되어 탄화수소계 원료 및 수증기를 촉매충진부까지 이송하기 위한 원료유입구와;

   상기 촉매충진부에서 원료 및 촉매의 수증기 개질반응을 통해 생성된 반응물을 외부로 배출하기 위한 반응물 배출구;를 포함하는 것을 특징으로 하는 수소발생용 촉매 반응기.
2. 청구항 1에 있어서, 상기 통공이 그 직경은 1~3㎜이며, 그 형성위치는 내관의 직경방향으로 90˚의 간격으로 각각 대칭을 이루며 형성된 것을 특징으로 하는 수소발생용 촉매 반응기.
3. 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 버너는 연소실의 중단에 위치됨을 특징으로 하는 수소발생용 촉매 반응기.
4. 청구항 3에 있어서, 상기 버너는 연소실 내에서 상. 하 이동이 가능하도록 승강수단이 구비된 것을 특징으로 하는 수소발생용 촉매 반응기.
5. 청구항 4에 있어서, 상기 원료주입구를 통해 주입된 탄화수소계 원료와 수증기가 촉매충진부로 이송되기 전에 연소 배기가스와 간접적으로 접촉하여 예열처리됨을 특징으로 하는 수소발생용 촉매 반응기.

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