KR100868958B1 - 질소산화물 제거를 위한 개선된 선택적 촉매 환원 반응용촉매 모듈 소자의 제조방법 및 이를 적층하여서 된 선택적촉매 환원 반응용 촉매 모듈 - Google Patents
질소산화물 제거를 위한 개선된 선택적 촉매 환원 반응용촉매 모듈 소자의 제조방법 및 이를 적층하여서 된 선택적촉매 환원 반응용 촉매 모듈 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 파형의 유리섬유 시트와 판형의 유리섬유 시트를 촉매 모듈 틀에 교대로 적층 한 후 선택적 촉매환원반응용 촉매를 이용한 코팅제 조성물(특허번호: 한국등록특허 제10-0589513호) 중에서 무기질 바인더만을 코팅제로 사용하여 침적 코팅, 건조하는 것에 의해 서로 접합시켜서 강도가 우수하고 내열성이 좋은 파형과 시트가 접합된 조립체를 만든 다음, 질소산화물 제거를 위한 선택적 촉매환원반응용 촉매를 이용한 코팅제 조성물을 코팅하여서 촉매 모듈 소자를 제조하는 방법인 것이다.
본 발명의 제조 방법에 의하면, 질소산화물 제거를 위한 선택적 촉매환원반응용 촉매의 코팅 두께를 자유로이 조절 할 수 있으며, 질소산화물 제거 분해 효율이 우수하고, 가볍고 내구성, 촉매의 강도가 강하고, 경제성이 우수한 질소산화물 제거를 위한 선택적 촉매환원반응용 촉매 모듈 소자를 안정적이고 연속적이고 대량으로 생산할 수 있다.
촉매 모듈, 질소산화물, 촉매 환원 반응, 무기질 바인더, 유리섬유 시트, 파형
Description
본 발명은 질소산화물 제거를 위한 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자의 제조방법 및 이를 적층하여서 된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈에 관한 것이다. 더욱 상세하게, 파형 및 판형의 유리섬유 시트를 교대로 적층 한 후 선택적 촉매환원반응용 촉매를 이용한 코팅제 조성물(특허번호: 한국등록특허 제10-0589513호) 중에서 무기질 바인더만을 코팅제로 사용하여 침적 코팅, 건조하는 것에 의해 서로 접합시키고 여기에 질소산화물 제거를 위한 선택적 촉매환원반응용 촉매를 이용한 코팅제 조성물을 코팅하여서 촉매 모듈 소자를 제조하는 방법 및 이들을 적층하여서 된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈에 관한 것이다.
선택적 촉매환원(SCR) 방법은 배기 가스로부터 질소산화물을 제거하기 위해 발전소 등에서 오랫 동안 사용되어 왔다. 상기 방법은, 암모니아(NH3)를 배기 가스에 공급하고, 이를 적합한 촉매 상에서 질소산화물과 선택적으로 반응시켜 질소와 물을 수득하게 된다.
선택적 촉매환원반응에서 보통 SCR 촉매로는 금속산화물계, 제올라이트계, 알칼리토금속계, 희토류계 등이 사용되며, 구체적으로는 바나듐, 몰리브덴, 니켈, 텅스텐, 철, 구리 등의 산화물이 많이 사용되며, 촉매의 담체로는 티타니아(titania), 알루미나(alumina), 실리카(silica), 지르코니아(zirconia) 등이 사용되는데, 특히 V2O5/TiO2 형태가 상용화된 배연탈질 기술 중 대부분을 차지하고 있다. 또한, 배가스 중의 질소산화물을 제거하기 위한 여러 가지 SCR 촉매가 한국 등록특허 제382051호, 제473080호, 제275301호 등 다수의 특허문헌에 공지되어 있다.
SCR 촉매 모듈 소자로는 보통 세라믹 허니컴(honeycomb; 일종의 격자무늬 모양의 사각형 벽돌 모양) 형태가 많이 사용되었으며, 종래, 일반적으로 가장 널리 알려진 촉매 모듈 소자의 제작 방법으로는 워쉬 코팅(Wash coating)과 압출 성형(Extrusion) 기술이 있다.
워쉬 코팅 기술은 자동차 배기 가스 정화장치로 사용되는 촉매 컨버터를 제조하는데 이용되는 기술로서, 허니컴 형태를 갖는 코디어라이트의 표면 상에 촉매를 코팅하는 기술이다. 그러나, 이러한 방법은 SCR 촉매를 두껍게 코팅하기 위해서는 전 작업이 수작업으로 이루어지기 때문에 대량 생산이 곤란하고, 가격면에 있어서도 고가의 코디어라이트를 담체로 사용하기 때문에 저가의 촉매를 직접 압출 성 형하는 것에 비하여 가격 경쟁력이 떨어지게 되므로 비경제적이다.
한편, 압출 성형 기술은 일반적으로 SCR용 촉매 분말을 고점도의 액상으로 만들어 압출 방식으로 허니컴을 생산하여 사용한다. 그러나, 압출 방식으로 생산한 허니컴은 무게가 무거울 뿐만 아니라, 성형된 압출물의 건조 및 소성 시 성형품에 크랙이 발생되는 문제점이 있다. 즉, 촉매의 건조 공정에서 발열반응이 일어나 유기 바인더가 급작스럽게 휘발하게 되므로 촉매에 크랙이 발생하게 된다. 또한 소성에 많은 시간이 소요되므로 경제적이지 못하고, 물리적 강도가 떨어지게 되며, 질소산화물 제거 효율이 낮고, 다양한 형태의 촉매 모듈 소자를 만들 수 없다는 문제점이 있다.
이에 본 발명의 발명자는 유리섬유시트에 무기질 바인더을 함침, 코팅, 건조시킨 후에 시트를 판형 또는 파형으로 제작하여 시트 형태와 파형 형태를 교대로 적층하여 촉매 모듈 소자를 제조하기 위한 제조공정으로 생산 방법이 간단하여 경제적이고 생산적이며, 배가스 내 질소산화물의 분해효율이 우수할 뿐만 아니라, 내구성, 경제성, 및 내열충격성이 우수하며, 또한 현장에 바로 투입하여 작업에 이용될 수 있는 선택적 촉매환원반응용 촉매 모듈 소자를 발명하여 한국등록특허 제589,513호를 획득하였고, 또한 상기 한국등록특허 제589,513호에 기재된 촉매환원반응용 촉매 모듈 소자를 제조하기 위해서는 코팅된 유리섬유에 일정한 높이와 피치의 파형을 만드는 것과 대량으로 생산할 수 있도록 하는 것이 중요하다. 그러나 종래의 제조 장치는 파형성형기와 소성기가 분리되어, 일정 모양의 파형소자를 대량으로 제조하는데 문제점이 있어, 이의 생산에 적합한 제조장치의 개발이 절실히 필요하여 그 선택적 촉매환원반응용 촉매 모듈 제조 장치(특허번호: 한국등록특허 제711,185호)를 발명하였다.
이에 본 발명에서는 유리섬유 시트를 이용하여 촉매 모듈 소자를 제조하기 위한 전 단계에 유리섬유 시트와 이를 이용하여 파형을 만든 후 판형의 유리섬유 시트와 교대로 적층 및 접착하여 강도가 우수한 촉매 모듈 조립체를 만든 후에 선택적 촉매환원반응용 촉매 코팅액을 코팅하여 촉매모듈을 제조하는 방법으로 보다 획기적으로 대량 생산할 수 있는 것을 기술적 과제로 한다.
또한, 선택적 촉매환원반응용 촉매 모듈 소자의 제조 방법을 새롭게 개선하여 촉매 모듈를 안정적으로 제조하는 방법을 제공한다.
본 발명의 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자의 제조방법은 다공성 판형의 유리섬유시트를 파형으로 만든 후에 판형의 유리섬유 시트와 교대로 적층 및 접합하고, 무기질 바인더만을 코팅제로 사용하여 침적 코팅한 후에 100 내지 500℃에서 10 내지 50분간 건조 및 소성을 하여 촉매 모듈 조립체를 제조하는 단계;
상기 촉매 모듈 조립체에 촉매 조립체 코팅틀을 이용하여 촉매 코팅액을 다시 코팅한 후 100 내지 500℃에서 1시간 내지 50시간 동안 건조 및 소성시키는 단계로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명은 상기의 방법에 의하여 제조된 촉매 모듈 소자를 적층하여서 된 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자의 제조 방법은 종전의 방법에 비해 간편하고, 판형과 파형의 유리섬유 시트를 서로 교대로 적층하여 세라믹계 무기질바인더로 함침, 건조, 소성하여 붙임으로써 세라믹계 무기질 바인더가 유리섬유 조직사이에 침투하여 유리섬유가 세라믹의 강도를 유지하고 하나의 일체형으로 종전의 개발품보다는 강도가 더욱 우수한 효과가 있다.
또한, 종전에는 유리섬유시트에 코팅조성물을 함침, 코팅, 건조시킨 후에 시트를 판형 또는 파형으로 제작하여 시트 형태와 파형 형태를 교대로 적층하여 촉매 모듈 소자를 제조하는 것은 각각의 시트에 촉매 코팅 조성물을 코팅하고 건조 소성하는데 시간이 많이 소요되는데, 일체형의 경우는 촉매 지지체를 먼저 만든 다음 촉매 코팅액을 한번에 코팅하고 건조 소성하므로 시간을 많이 단축 할 수 있으며, 대량 생산도 가능하고, 촉매의 도막 두께도 쉽게 조절이 가능하고, 질소산화물의 분해 효율도 우수하며, 또한, 가볍고, 내구성, 경제성 및 열 충격성이 우수한 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 소자를 제조할 수 있는 효과가 있다.
첨부 도면 중 도 1은 본 발명에 따른 질소산화물 제거를 위한 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자의 전체 제조 공정도이고, 도 2a 내지 도 2c는 판형의 유리섬유 시트와 파형의 유리섬유 시트를 교대로 적층 및 조립시킨 여러 가지 구조를 갖는 촉매 모듈 조립체의 사시도들이다. 도 3은 도 2a의 촉매 모듈 조립체를 무기질 바인더에 침적하기 위한 촉매 모듈 코팅틀의 사시도이다.
본 발명의 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자는 첨부 도면 중 도 1에 나타낸 바와 같이, 특허등록 제10-0711185호에 게재된 선택적 촉매환원반응용 촉매 모듈 소자의 제조 장치를 이용하여 다공성 판형의 유리섬유 시트(21)를 여러 가지 형태의 파형의 유리섬유 시트(22)로 제작한 후에, 도 3의 촉매 코팅틀(31) 내부에서 판형의 유리 섬유 시트와 도 2a 내지 2c에 예시한 바와 같이 교대로 적층한 후 한국등록특허 제10-0589513호에 공지되어 있는 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 코팅제 조성물중의 알콕실란과 수분산성 실리카의 가수분해 축합반응에 의해 제조된 나노 실리카계 산화물인 무기질 바인더 코팅제에 침적 코팅시킨 후 100 내지 500℃에서 10 ~ 50분간 건조 및 소성하는데 그 이유는 나노 실리카계 산화물인 무기질 바인더 코팅제가 가수분해 축합반응이 될 수 있는 온도 조건과 시간이 필요하며 가수분해 축합반응이 완성됨으로써 촉매코팅 지지체인 유리섬유의 강도가 세라믹과 동일한 우수한 강도와, 내열성이 좋은 파형과 시트가 접합된 촉매 모듈 조립체(32)를 제조할 수 있게 된다.
여기서, 상기 촉매 모듈 조립체(32)를 위한 유리섬유 시트(21)는 두께가 0.2 ~ 1.5mm, 폭은 100 ~ 900mm인 유리 섬유 원단을 사용하는 것이 바람직하며, 이 유리섬유 시트의 구성 성분은 유리 장섬유의 길이가 2~200mm인 것을 70 내지 95% 정도 선택하여 사용하는 것이 바람직하다. 그 이유로는 유리섬유 시트의 두께가 0.2mm이하 경우에는 촉매의 지지체로서 일정한 강도가 유지되어야 하는데 그 역할 을 할 수 없으며, 1.5mm이상일 경우 파형성형이 어렵고, 촉매를 성형하면 압력손실이 크게 발생하기 때문이다.
그리고 폭 100~900mm로 한정하는 이유는 배기 가스가 지나가면서 일정시간 동안 촉매와 접촉하여 분해될 수 있는 비표면적이 필요하며, 사용 설계와 유량에 따라 폭을 달리 해야 하기 때문이다.
또, 유리섬유 시트의 구성물인 유리 장섬유 길이가 2~200mm인 것을 70 내지 95%로 사용하는 이유는 이렇게 함으로써 유리 섬유 시트에 많은 다공성을 확보 할 수 있어 촉매를 유리 섬유표면에 많이 코팅할 수 있으며, 기공 사이에 촉매를 단단히 고정시킬 수 있기 때문이다.
도 3에 예시한 바와 같이 상기 촉매 모듈 조립체(32)를 먼저 무기질 바인더를 코팅탱크 내부에 채운 후에 완전히 침적시키는 것이 바람직하다. 예들 들어, 도 4에 나타낸 바와 같이, 탱크(41)에 무기질 바인더(42)를 채운 다음에 모듈 조립체(32)를 완전히 침적이 가능하도록 담근다. 이때 순환 펌프(43)를 이용하여 무기질 바인더(42)를 추가로 넣거나 액을 순환시킬 수 있다. 여기서 부호 44는 촉매 모듈 조립체(32)의 무게가 무거워 침적시나 꺼내거나 이동을 쉽게하기 위한 크레인이다. 이때, 침적 시간은 10~50분으로 촉매의 사용 용도예를 들면, 가스용, 중유용, 석탄용에 따라 촉매 모듈의 유리섬유 두께와 폭의 종류에 따라 모듈에 무기질 바인더가 충분히 스며들 수 있도록 하기 위하여 침적 횟수를 달리하며, 따라서 코팅 두께도 달라질 수 있으며, 이에 탈질 촉매의 성능도 결정된다. 본 발명에서의 침적 횟수로는 1~5회가 적당하다.
다음에 상기 촉매 모듈 조립체(32)에 한국등록특허 제10-0589513호에 게재되어 있는 질소산화물 제거를 위한 선택적 촉매환원반응용 촉매를 이용한 코팅제 조성물을 촉매 코팅한 후 100 내지 500℃에서 1~50시간 동안 건조 및 소성하여 기존의 촉매 모듈 소자 보다 성능이 우수한 모듈 소자를 제조할 수 있다.
상기 코팅제 조성물은 전체 조성물에 대해 20 내지 70중량부의 실리콘계 고분자, 1 내지 20중량부의 실리콘계 세라믹 분말 또는 유리섬유 분말 및 30 내지 80중량부의 선택적 촉매환원반응용 촉매 분말로 구성되어 있으며, 상기 실리콘계 고분자는 하기 화학식 1로 표시되는 알콕시실란 및 수분산성 실리카의 가수분해 축합 생성물이고, 상기 수분산성 실리카는 pH가 3 내지 11, 입자의 크기가 15 내지 40㎛ 및 고형분 함량이 상기 수분산성 실리카의 전체 조성물에 대하여 20 내지 80중량%로 함유된 것이다.
[화학식 1]
R-Si-(OR)3
(상기 화학식 1에서 R은 탄소수 1 내지 6의 알킬기 및 탄소수 6 내지 20의 아릴기 중에서 선택됨)
첨부 도면 중 도 5는 이와 같은 선택적 촉매환원반응용 촉매를 코팅한 모듈 소자(51)의 사시도이고, 도 6은 도 5의 완성된 촉매환원반응용 촉매 모듈 소자를 최종적으로 적층 조립한 촉매 모듈(61)의 사시도로서, 특허등록 제10-589513호와 동일한 구조로 구성되어 있다.
본 발명의 방법에 따라 제조된 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈과 종래의 촉매 모듈에 대해 표1에서와 같이 같은 Cell, 유량, 농도, 온도에서 탈질 성능 장비인 Fast SCR test unit로 탈질 촉매 성능 시험을 비교한 결과 질소 산화물 분해 효율(%)이 다음 표 1에 나타내었다. 다음 표에 의하면, 본 발명의 촉매 모듈이 종래의 것에 비해 훨씬 우수하다는 점을 확인할 수 있었다.
[표 1]
도 1은 본 발명에 따른 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자의 제조 공정도이다.
도 2a는 도 1의 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자를 위한 파형의 유리섬유 시트와 판형의 유리섬유 시트를 교대로 적층 및 조립한 상태의 촉매 모듈 조립체의 사시도이다.
도 2b ~ 도 2c는 도 2a의 다른 구조를 갖는 촉매 모듈 조립체의 사시도이다.
도 3은 도 2a의 촉매 모듈 조립체를 바인더에 침적하기 위한 촉매 모듈 조립체 코팅틀의 사시도이다.
도 4는 도 3의 촉매 모듈 조립체 코팅틀을 상하로 왕복 운동시키면서 침적 코팅을 수행하게 되는 코팅탱크의 개략도이다.
도 5는 도 4의 코팅탱크로부터 선택적 촉매환원반응용 촉매를 코팅한 모듈 소자의 사시도이다.
도 6은 도 5의 완성된 촉매환원반응용 촉매 모듈 소자를 최종적으로 적층 조립한 촉매 모듈의 사시도이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
21 ---- 판형의 유리섬유 시트
22 ---- 파형의 유리섬유 시트
31 ---- 촉매 모듈 조립체 코팅틀
32 ---- 촉매 모듈 조립체
33 ---- 촉매 모듈 조립체 코팅고리
41--- 바인더 탱크
42--- 무기질 바인더
43---무기질 바인더 순환 및 보충 펌프
44---촉매 모듈 침적 크레인
51---촉매코팅이 완성된 촉매 모듈소자
61---촉매 모듈 소자를 조립한 촉매모듈
Claims (6)
- 다공성 판형의 유리섬유시트를 파형으로 만든 후에 판상의 유리섬유시트와 교대로 적층 및 접합하고, 무기질 바인더를 코팅제로 사용하여 침적 코팅한 후에 100 내지 500℃에서 10 내지 50분간 건조 및 소성을 하여 촉매 모듈 조립체를 제조하는 단계;상기 촉매 모듈 조립체에 촉매 코팅액을 다시 코팅한 후 100 내지 500℃에서 1시간 내지 50시간 동안 건조 및 소성시키는 단계로 이루어지는 것을 특징으로 하는 질소산화물 제거를 위한 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자의 제조방법.
- 제 1항에 있어서, 상기 유리섬유 시트는 두께가 0.3 네지 1.5mm이고, 폭은 100 내지 900 mm인 유리섬유 원단을 선택하여 사용하는 것을 특징으로 하는 질소산화물 제거를 위한 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자의 제조방법.
- 제 2항에 있어서, 상기 유리섬유 시트는 장섬유 길이가 2~200mm인 것을 70 내지 95% 함유한 것을 선택하여 사용하는 것을 특징으로 하는 질소 산화물 제거를 위한 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자의 제조방법.
- 제 1항에 있어서, 상기 무기질 바인더 코팅은 상기 촉매 모듈 조립체를 촉매 모듈 조립체 코팅틀에 넣고 무기질 바인더 코팅액에 담겨져 있는 코팅탱크 내에서 침적 코팅을 수행하여서 되는 것을 특징으로 하는 질소산화물 제거를 위한 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자의 제조방법.
- 제 4항에 있어서, 상기 침적 코팅의 횟수는 1 내지 5회의 범위 내에서 수행하는 것을 특징으로 하는 질소산화물 제거를 위한 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매 모듈 소자의 제조방법.
- 제 1항 내지 제5항 중 어느 하나의 항에 따른 방법에 의해 제조된 촉매 모듈 소자를 적층하여서 된 질소산화물 제거를 위한 개선된 선택적 촉매 환원 반응용 촉매.
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