KR100844004B1 - 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명에서는, 서로 대향되게 배치되는 양극(anode electrode) 및 음극(cathode electrode)과, 상기 양극 및 음극 사이에 개재된 유기발광층을 포함하는 유기전계발광 소자에 있어서, 상기 유기발광층을 이루는 정공주입층(hole injection layer)과 접하는 양극용 투명 도전막에 있어서, 기판 상에 투명 도전막을 형성하는 단계와; 상기 투명 도전막 표면을 불순물 도핑(doping)처리하는 단계와; 상기 불순물 도핑처리된 투명 도전막을 어닐링(annealing)처리하는 단계를 포함하는 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법을 제공함으로써, 유기 박막과 접촉 계면에서의 일함수차를 낮출 수 있어, 소자 특성을 향상시킬 수 있고, 어닐링 처리를 통한 표면 거칠기 감소 및 투과율 향상에 따라, 화질 저하 방지 및 소자 수명을 향상시킬 수 있는 장점을 가진다.

Description

유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법{Transparent Conductive Film for Organic Electroluminescent Device and Method for Fabricating the same}
도 1은 일반적인 유기전계발광 소자에 대한 밴드 다이어그램(band diagram)을 나타낸 도면.
도 2a, 2b는 본 발명의 일 실시예에 따른 ITO 박막의 제조 공정을 단계별로 나타낸 도면.
도 3은 본 발명에 따른 다층 유기전계발광 소자의 에너지 밴드 다이어그램에 있어서, 양극과 정공주입층간의 에너지 밴드 갭을 중심으로 나타낸 도면.
〈도면의 주요부분에 대한 부호의 설명〉
110 : 기판 112 : ITO 박막
본 발명은 유기전계발광 소자(Organic Electroluminescent Device)에 관한 것으로, 특히 유기전계발광 소자용 투명 도전막 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
상기 유기전계발광 소자를 포함한 평판디스플레이(FPD ; Flat Panel Display) 분야에서, 지금까지는 가볍고 전력소모가 적은 액정표시장치(LCD ; Liquid Crystal Display Device)가 가장 주목받는 디스플레이 소자였지만, 상기 액정표시장치는 발광소자가 아니라 수광소자이며 밝기, 콘트라스트(contrast), 시야각, 그리고 대면적화 등에 기술적 한계가 있기 때문에 이러한 단점을 극복할 수 있는 새로운 평판디스플레이 소자에 대한 개발이 활발하게 전개되고 있다.
새로운 평판디스플레이 중 하나인 상기 유기전계발광 소자는 자체발광형이기 때문에 액정표시장치에 비해 시야각, 콘트라스트 등이 우수하며 백라이트가 필요하지 않기 때문에 경량박형이 가능하고, 소비전력 측면에서도 유리하다. 그리고, 직류저전압 구동이 가능하고 응답속도가 빠르며 전부 고체이기 때문에 외부충격에 강하고 사용온도범위도 넓으며 특히 제조비용 측면에서도 저렴한 장점을 가지고 있다.
특히, 상기 유기전계발광 소자의 제조공정에는, 액정표시장치나 PDP(Plasma Display Panel)와 달리 증착 및 봉지(encapsulation) 장비가 전부라고 할 수 있기 때문에, 공정이 매우 단순하다.
한편, 이러한 유기전계발광 소자의 구동방식으로는 별도의 박막트랜지스터를 구비하지 않는 패시브 매트릭스(passive matrix)방식이 주로 이용됐었다.
그러나, 패시브 매트릭스 방식은 해상도나 소비전력, 수명 등에 많은 제한적인 요소를 가지고 있기 때문에, 고해상도나 대화면을 요구하는 차세대 디스플레이 제조를 위한 액티브 매트릭스형 유기전계발광 소자가 연구/개발되고 있다.
상기 패시브 매트릭스 방식에서는 주사선(scan line)과 신호선(signal line)이 교차하면서 매트릭스 형태로 소자를 구성하는 반면, 액티브 매트릭스 방식에서는 각 화소(pixel)를 개폐하는 박막트랜지스터(Thin Film Transistor)가 화소마다 위치하고, 이 박막트랜지스터가 스위치 역할을 하여, 제 1 전극은 화소단위로 온/오프(on/off)를 시키고, 이 제 1 전극과 대향하는 제 2 전극은 공통전극으로 사용된다.
이하, 도 1은 일반적인 유기전계발광 소자에 대한 밴드 다이어그램(band diagram)을 나타낸 도면이다.
도시한 바와 같이, 유기전계발광 소자는 양극(1 ; anode electrode) 및 음극(7 ; cathode electrode)과, 양극(1) 및 음극(7) 사이에 개재되며, 양극(1)과 접하는 층에서부터 정공주입층(hole injection layer)(2), 정공수송층(hole transporting layer)(3), 발광층(emission layer)(4), 전자수송층(electron transporting layer)(5), 전자주입층(electron injection layer)(6)이 차례대로 구성되어 있다.
이때, 상기 양극(1)으로부터 정공주입층(2)과 정공수송층(3)을 통해 발광층(4)으로 주입된 정공(hole)과, 음극(7)으로부터 전자주입층(6) 및 전자수송층(5)을 통해 발광층(4)으로 주입된 전자(electron)는 여기자(exciton)(8)를 형성하게 되는데, 이 여기자(8)로부터 정공과 전자 사이의 에너지에 해당하는 빛이 발하게 된다.
유기전계발광 소자를 다층박막 구조로 제작하는 이유는 유기 물질의 경우 정공과 전자의 이동도가 크게 차이가 나므로 정공전달층과 전자전달층을 사용하면 정공과 전자가 발광층으로 효과적으로 전달될 수 있고, 이렇게 하여 발광층에서 정공과 전자의 밀도가 균형을 이루도록 하면 발광 효율이 높기 때문이다.
상기 양극(1)은 ITO(indium tin oxide)와 같은 투명 도전성 물질에서 선택된다. 그리고, 상기 음극(7)을 이루는 물질은 일함수값이 낮고 화학적으로 안정된 물질에서 선택되고, 일함수값이 낮게 되면 구동전압이 낮아질 뿐만 아니라 휘도-전류밀도특성도 향상되는 장점이 있다. 이러한 특성을 갖는 음극용 금속물질로는 Al, Ca, Li : Al, 그리고 Mg : Ag 등을 들 수 있다.
도면 상에서, "I"는 양극(1)과 정공주입층(2)간의 에너지 밴드 갭(energy band gap)을 나타내는 것으로, 기존의 양극(1)을 이루는 ITO의 일함수값은 대략 4.7 ~ 4.8 eV이고, 정공주입층(2)의 일함수값은 5.2 ~ 5.3eV의 범위를 가지므로, 양극(1)과 정공주입층(2)이 이루는 일함수차에 의해 양극(1)에서 공급되는 정공 캐리어(carrier) 주입효율이 떨어지게 되고, 유기전계발광 소자는 캐리어 주입형 발광소자이므로, 캐리어 주입효율의 저하는 소자의 성능에 악영향을 주게 된다.
더욱이, 유기전계발광 소자에 있어서, 유기 박막과 양극 사이의 접착특성은 근본적으로 좋지 않기 때문에 구동 전압 및 온도가 높을 경우 계면 전압 차이 및 서로 다른 열팽창 계수 때문에 층간 분리가 일어나 소자가 열화되기 쉬워, 소자 수명이 단축되는 문제점이 있었다.
상기 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명에서는 소자 특성이 향상된 유기전계발광 소자를 제공하는 것을 목적으로 한다.
일반적으로 유기전계발광 소자 내에서의 전체적인 발광영역은 대략 100 nm 정도 두께의 유기물 층에 한정되는데 이러한 박막구조 상에서는 투명 도전막의 표면 균일도나 유기층과의 접촉특성이 소자의 발광 특성에 커다란 영향을 미치게 된다. 따라서, 광투과 정도, 정공수송층으로의 전하전달 특성 등이 우수한 양극으로서의 투명 도전막 특성이 충분히 고려되어야 한다.
그러므로, 상기 유기전계발광 소자에서 캐리어 주입효율을 향상시키기 위해서는, 양극의 저 저항화와 양극과 유기박막 접합계면의 일함수 값의 적절한 균형이 중요하므로, 이를 위하여 본 발명에서는 양극을 이루는 투명 도전막을 불순물 도핑 및 어닐링 처리를 하고자 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에서는 서로 대향되게 배치되는 양극(anode electrode) 및 음극(cathode electrode)과, 상기 양극 및 음극 사이에 개재된 유기발광층을 포함하는 유기전계발광 소자에 있어서, 상기 유기발광층을 이루는 정공주입층(hole injection layer)과 접하는 양극용 투명 도전막에 있어서, 기판 상에 투명 도전막을 형성하는 단계와; 상기 투명 도전막 표면을 불순물 도핑(doping)처리하는 단계와; 상기 불순물 도핑처리된 상기 투명 도전막을 어닐링(annealing)처리하는 단계를 포함하는 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법을 제공한다.
상기 투명 도전막은 ITO(indium tin oxide) 박막이며, 상기 ITO 박막과 접하는 상기 정공주입층의 일함수(work function)값은 5.2 ~ 5.3 eV이고, 상기 정공주입층과 접하는 상기 ITO 박막의 일함수값은 4.84 eV인 것을 특징으로 한다.
그리고, 상기 불순물 도핑처리하는 단계에서, p형(positive type) 불순물을 이용하며, 상기 p형 불순물은 보론(B)을 포함하는 혼합물인 것을 특징으로 한다.
상기 불순물 도핑처리 단계에서는, 3e15의 도즈(Dose)량과, 30 KV의 가속전압 조건 하에서 도핑처리하는 단계를 포함하고, 상기 어닐링처리 단계에서는, 230 ~ 400 ℃ 하에서 30분 내지 2시간동안 어닐링하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 불순물 도핑단계에서는, n형 불순물을 이용하며 상기 n형 불순물은 인(P)을 포함하는 혼합물인 것을 특징으로 한다.
즉, 본 발명에서는 불순물 도핑 및 어닐링 처리에 의해 전도성이 향상된 투명 도전막을 유기전계발광 소자용 양극에 적용함에 따라, 양극과 접촉계면에 위치하는 홀주입층과의 일함수차를 낮추어 홀주입 효율을 향상시켜, 소자 수명이 향상된 유기전계발광 소자를 제공하는 것을 특징으로 한다.
상기 투명 도전막의 불순물 도핑 과정은, 투명 도전막의 전도성을 향상시키고자 하는 단계이고, 어닐링 단계는 불순물 도핑 과정을 거친 후 투명 도전막의 표면 거칠기 및 투과율을 향상시키고자 하는 단계인 것을 특징으로 한다.
이하, 상기 투명 도전막을 이루는 대표적인 물질은 ITO 박막을 이용한 제조 공정에 대해서 도면을 참조하여 설명한다.
도 2a, 2b는 본 발명의 일 실시예에 따른 ITO 박막의 제조 공정을 단계별로 나타낸 도면이다.
도 2a에서는, 기판(110) 상에 ITO 박막(112)을 형성하는 단계와, ITO 박막(112) 표면을 불순물 도핑처리하는 단계이다.
상기 불순물 도핑처리 단계에서는, 이온 주입 장치 내에 p형 불순물인 B2H6 : H2를 20 % : 80 %로 혼합한 혼합물을 이용하여 5e14의 도즈(Dose)량과, 30 KV의 가속 전압 하에서 도핑처리하는 것이 바람직하다.
또한, 다른 한 예로 n형 불순물을 이용하여 도핑처리할 수 있으며, n형 불순물로는 PH3를 포함하는 혼합물을 이용하여 도핑처리하는 방법을 적용할 수도 있다.
상기 ITO 박막(112)의 형성두께는 1400 Å이며, 이러한 ITO 박막(112)의 도핑두께는 ITO 박막(112)의 표면에서부터 대략 40 Å정도로, 전체 ITO 두께의 대략 30%로 하는 것이 바람직하다.
이러한 불순물 도핑처리에 의하면, ITO 박막(112)의 일함수값은 기존보다 0.14 내지 0.04 eV만큼 높아진 것을 CV(cycle-voltamogram) 방법으로 측정되었다.
이에 따라, 일함수값이 향상된 ITO 박막 상에 유기 박막을 형성하게 되면, 유기 박막의 정공주입층과의 일함수값 차를 줄일 수 있어, 정공주입 효율을 향상시킬 수 있다.
도면으로 상세히 제시하지 않았지만, 상기 기판(110)은 적용되는 유기전계발광 소자의 구동방식에 따라 투명 기판 또는 어레이 기판 중 어느 하나일 수 있다.
도 2b에서는, 상기 불순물 도핑 처리된 ITO 박막(114)을 어닐링 처리하는 단계이다.
이 단계는, 불순물 도핑 처리된 ITO 박막(114)의 표면 거칠기를 감소시키고 투과율을 향상시키기 위한 단계로서, 230 ~ 400 ℃ 하에서 30 분 내지 2 시간동안 어닐링하는 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 400 ℃에서 30 분동안 어닐링하는 것이다.
이하, 하기 표 1의 데이터를 통해 기존의 ITO 박막과 본 발명에 따른 제조방법에 의해 제작된 ITO 박막 간의 비저항 및 투과율 특성에 대해서 비교하였다.
Figure 112002007660432-pat00001
이와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 공정 조건 하에서 제작된 ITO 박막 은 다른 비교예 ITO 박막보다 비저항값을 현저히 낮출 수 있고, 더욱이 어닐링 처리에 의해 투과율 특성을 기존의 ITO 박막 수준으로 유지할 수 있음을 알 수 있다.
도 3은 본 발명에 따른 다층 유기전계발광 소자의 에너지 밴드 다이어그램에 있어서, 양극과 정공주입층간의 에너지 밴드 갭을 중심으로 나타낸 도면으로서, 미도시한 부분에 대해서는 상기 도 1의 구조를 적용할 수 있다.
도시한 바와 같이, 양극(212)과 접하는 계면에 정공주입층(214), 정공수송층(216)이 접하는 구조를 가지는 유기전계발광 소자(200)에 있어서, 본 발명에 따른 양극(212)은 불순물 도핑처리에 의해 일함수값이 기존의 양극(1)보다 일정범위 증가된 투명 도전막을 이용하기 때문에, 양극(212)과 정공주입층(214)간의 접촉 계면에서의 전위차 감소에 따라 양극(212)과 정공주입층(214)간의 에너지 밴드 갭(II)은 기존의 "I"보다 작아지게 된다. 이에 따라, 양극(212)으로부터 정공주입층(214)으로의 캐리어 주입효율이 높아짐에 따라 소자특성을 향상시킬 수 있고, 또한 본 발명에서는 양극(212)으로 이용되는 투명 도전막의 불순물 도핑 처리 후 표면 거칠기 감소 및 투과율 향상을 목적으로 어닐링 처리를 더욱 포함하기 때문에, 양극(212)과 정공주입층(214)간의 계면특성을 향상시킬 수 있다.
결론적으로, 저저항 특성이 향상되고, 표면 균일도가 향상된 투명 도전막을 유기전계발광 소자에 적용함에 따라 디스플레이에서 항상 문제가 되는 흑점(dark spot)의 발생을 억제할 수 있고, 소자 수명을 효과적으로 향상시킬 수 있다.
그러나, 본 발명은 상기 실시예로 한정되지 않고, 본 발명의 취지를 벗어나지 않는 한도 내에서 다양하게 변경하여 실시할 수 있다.
예를 들어, 본 발명에서는 전술한 투명 도전막은 ITO 박막외에도 투명 도전성 물질에서 다양하게 선택될 수 있다.
그리고, 본 발명에 따른 투명 도전막이 적용되는 유기전계발광 소자용 유기 박막은 고분자 물질 또는 저분자 물질 중 어느 한 물질에서 선택될 수 있으며, 한 예로 저분자 물질로 이루어진 유기 박막에서는 별도의 정공수송층(전자수송층)이 생략될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 유기전계발광 소자는 액티브 매트릭스 타입 뿐만 아니라, 패시브 매트릭스 타입에도 광범위하게 적용할 수 있으며, 본 발명에 따른 투명 도전막은 유기 박막의 정공주입층과 접촉하는 양극으로 이용되는 것을 특징으로 하지만, 빛의 발광방향에 따라 상부 전극 또는 하부 전극으로 전환가능하다.
이와 같이, 본 발명에 따른 유기전계발광 소자용 투명 도전막 및 그의 제조 방법에 의하면, 다음과 같은 효과를 거둘 수 있다.
첫째, 유기 박막과 접촉 계면에서의 일함수차를 낮출 수 있어, 소자 특성을 향상시킬 수 있다.
둘째, 어닐링 처리를 통한 표면 거칠기 감소 및 투과율 향상에 따라, 화질 저하 방지 및 소자 수명을 향상시킬 수 있다.

Claims (10)

  1. 서로 대향되게 배치되는 양극(anode electrode) 및 음극(cathode electrode)과, 상기 양극 및 음극 사이에 개재되며 정공주입층(hole injection layer)으로 이루어지는 유기발광층을 포함하는 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조방법으로서,
    기판 상에 투명 도전막을 형성하는 단계와;
    상기 투명 도전막의 표면을 불순물 도핑(doping)처리하는 단계와;
    상기 불순물로 도핑처리된 상기 투명 도전막을 어닐링(annealing)처리하는 단계;
    를 포함하는 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 투명 도전막은 ITO(indium tin oxide) 박막인 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 ITO 박막과 접하는 상기 정공주입층의 일함수(work function)값은 5.2 ~ 5.3 eV이고, 상기 불순물 도핑 및 상기 어닐링 처리 후 상기 ITO 박막의 일함수값은 4.84 eV인 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 불순물 도핑처리하는 단계에서, p형(positive type) 불순물을 이용하는 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 p형 불순물은 보론(B)을 포함하는 혼합물인 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법.
  6. 제 2 항에 있어서,
    상기 불순물 도핑처리 단계에서는, 3e15의 도즈(Dose)량과, 30 KV의 가속전압 조건 하에서 도핑처리하는 단계를 포함하는 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법.
  7. 제 2 항에 있어서,
    상기 어닐링처리 단계에서는, 230 ~ 400 ℃ 하에서 30분 내지 2시간동안 어닐링하는 단계를 포함하는 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 불순물 도핑단계에서는, n형 불순물을 이용하는 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 n형 불순물은 인(P)을 포함하는 혼합물인 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법.
  10. 제 2 항에 있어서,
    상기 ITO 박막의 상기 불순물의 도핑두께는 상기 ITO 박막 두께의 30%로 하는 유기전계발광 소자용 투명 도전막의 제조 방법.
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