KR100810680B1 - 4.4v 이상의 고전압용 리튬 2차전지용 비수성 전해액 및 이를 포함하는 리튬 2차전지 - Google Patents

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Abstract

4.4V급의 고전압 적용시 우수한 사이클 특성을 가질 수 있는 리튬 2차전지용 비수성 전해액이 제공된다. 본 발명의 리튬 2차전지용 비수성 전해액은 유기용매, 리튬염, 및 하기의 화학식 1 내지 화학식 2에 나타낸 비스 트리플루오로알킬 벤젠 중 하나 이상을 포함한다.
Figure 112006027338823-pat00001
리튬 2차전지, 전해액, 비스 트리플루오로알킬 벤젠, 사이클

Description

4.4V 이상의 고전압용 리튬 2차전지용 비수성 전해액 및 이를 포함하는 리튬 2차전지{Nonaqueous electrolyte for secondary battery and Li secondary battery thereby}
도 1는 양전극 금속으로 알루미늄(Al)을, 음전극 금속으로 구리(Cu)를 사용하고 양전극 활물질로서 LiCoO2, 음전극 활물질로서 탄소를 사용하며 본 발명의 비수성 전해액을 전해액으로서 사용한 리튬 2차전지를 나타내는 모식도이다.
도 2는 본 발명의 실시예들과 비교예들에 대한 사이클 특성에 대한 그래프이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
100: 양전극 110: 음전극
130: 전해액 140: 세퍼레이터
본 발명은 리튬 2차전지용 비수성 전해액 및 이를 포함하는 리튬 2차전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 종래의 리튬 2차전지용 비수성 전해액(nonaqueous electrolyte)에 전지특성에는 영향을 주지 않으면서도 고전압 적용시 사이클 특성을 향상시킬 수 있는 첨가제를 포함하는 리튬 2차전지용 비수성 전해액 및 이를 포함하는 리튬 2차전지에 관한 것이다.
2차전지란 1차전지와는 달리 재충전(recharge)이 가능해 반영구적으로 사용할 수 있는 화학전지를 말하며 최근 노트북, 이동통신기기, 디지털카메라 등의 대량 보급으로 인해 그 시장규모가 기하급수적으로 커지고 있으며, 특히 최근에는 반도체, 디스플레이와 더불어 21세기 3대 부품산업으로 급성장하고 있다.
2차전지는 음극(cathode) 재료나 양극(anode) 재료에 따라 납축전지, 니켈-카드뮴(Ni-Cd)전지, 니켈-수소(Ni-MH)전지, 리튬전지 등이 있으며, 전극재료의 고유특성에 의해 전위와 에너지 밀도가 결정된다. 이 중에서 특히 리튬 2차전지는 리튬의 낮은 산화환원 전위와 분자량으로 인해 에너지 밀도가 높기 때문에 휴대용 전자기기의 구동 전원으로 많이 사용되고 있다.
이러한 리튬 2차전지 중에서 특히 비수 전해액(nonaqueous electrolyte)을 이용한 리튬 2차전지는 양극(anode)으로서 금속에 양극 활물질로서 리튬금속 혼합산화물이 코팅된 것이 사용되며, 음극(cathode)으로서 금속에 음극 활물질로서 탄소재료 또는 금속리튬 등을 코팅하여 사용하며, 이들 양극과 음극을 사이에 두고 유기 용매에 리튬염을 적당히 용해시킨 전해액(electrolyte)이 위치하게 된다.
이러한, 리튬 2차전지의 작동원리를 간단히 살펴보면, 전해액 내에서 이온 상태로 존재하는 리튬이온(Li+)이 충전(charge) 시에는 양극에서 음극으로, 방전(discharge) 시에는 음극에서 양극으로 이동하면서(이때 전자는 양극과 음극을 이어주는 도선을 따라 리튬이온과 반대로 움직임) 전기를 생성한다.
이러한 리튬 2차전지의 평균 방전 전압은 3.6~3.7V 정도로 다른 2차전지인 알칼리 전지, Ni-MH 전지, Ni-Cd 전지 등에 비하여 높은 전력을 얻을 수 있는데, 이러한 높은 전압을 얻기 위해서는 충방전 전압영역인 0~4.2V에서 전기화학적으로 안정한 전해액이 요구된다.
리튬 2차전지에서 전해액은 상기에서 설명한 바와 같이 양극(anode)과 음극(cathode) 사이에서 리튬이온(Li+)을 이동시키는 매질로서, 전지의 작동전압범위에서 안정하여야 하고, 빠른 속도로 이온을 전달시킬 수 있는 능력을 가져야 한다.
이러한 리튬 2차전지는 현재 3.6V 정도의 기전력을 발생시키고 3000mA정도의 전기용량을 가진 것들이 상용화되고 있다.
그러나, 최근 전지의 성능 향상요구, 특히 3000mA 이상의 고용량, 고전압에 대한 요구가 증가 되고 있어, 이를 충족시키기 위해서 리튬 2차전지의 전해액에 특성 화합물을 부가함으로써 특성을 향상시키는 기술의 개발이 진행되고 있다. 특히, 4.4V 이상의 고전압 리튬 2차전지의 경우 기존의 4.2V급 리튬 2차전지에 비해, 충방전특성과 사이클(cycle) 특성이 저하되어 이를 개선하기 위한 기술의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 리튬 2차전지, 특히 비수성 전해액을 사용하는 리튬 2차전지에 있어서 비수성 전해액에 일정한 첨가물을 첨가함으로써 4.4V급의 고전압 적용시 우수한 사이클 특성을 가질 수 있는 리튬 2차전지용 비수성 전해액을 제공하는데에 있다.
본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 본 발명의 비수성전해액을 포함하는 리튬 2차전지를 제공하는데에 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기의 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지용 비수성 전해액은 유기용매, 리튬염, 및 하기의 화학식 1 내지 화학식 2에 나타낸 비스 트리플루오로알킬 벤젠 중 하나 이상을 포함한다.
Figure 112006027338823-pat00002
상기의 다른 기술적 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지는 본 발명의 실시예들에 따른 전해액, 전해액을 사이에 두고 서로 대향되게 위치하는 양전극과 음전극으로 구성된 전극부, 및 양전극과 음전극을 전기적으로 분리해주는 세퍼레이터를 포함한다.
기타 실시예들의 구체적인 사항들은 상세한 설명 및 첨부 도면들에 포함되어 있다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성요소를 지칭한다.
본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지용 비수성(nonaquaous) 전해액(electrolyte)은 용어 그대로 물(H2O)을 포함하고 있지 않으며 오직 유기용매만을 용매로 한다.
이때 사용되는 유기용매로는 카보네이트계, 에스테르계, 에테르계, 케톤계 및 방향족 화합물이 사용될 수 있으나, 바람직하게는 카보네이트계 유기용매가 사용된다.
카보네이트계 유기용매는 구체적으로, 에틸렌카보네이트(EC), 프로필렌카보네이트(PC)와 같은 환형 탄산염 유기용매 중 하나 이상을 포함하거나, 디메틸카보네이트(DMC), 디에틸카보네이트(DEC), 디프로필카보네이트(DPC), 에틸메틸카보네이트(EMC), 메틸프로필카보네이트(MPC) 및 에틸프로필카보네이트(EPC)과 같은 선형 탄산염 유기용매중 하나 이상을 1:4 내지 2:2로 혼합한 것을 사용하는 것이 바람직하다.
다만, 본 발명의 실시예에 따른 2차전지용 비수성 전해액에 사용되는 유기용매에는 γ-부틸로락톤, 메틸아세테이트(MA), 에틸아세테이트(EA), 프로필아세테이트(PA), 부틸아세테이트(BA), 메틸프로피온산(MP), 에틸프로피온산(EP), 및 플로오르벤젠(FB)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 첨가용매를 더 포함할 수도 있다.
본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지용 비수성 전해액에는 용질(염)로서 리튬염이 사용되는데, 구체적으로는 LiPF6, LiClO4, LiAsF6, LiBF4, LiN(C2F5SO3)2, LiN(CF3SO2)2 중에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 리튬염이 사용된다.
이때, 첨가되는 리튬염의 양은 전체 전해액의 농도가 0.6 ~ 2.0M 범위가 되도록 첨가해주는 것이 바람직한데, 그 이유는 리튬염의 농도가 0.6M 미만일 경우에는 전해액의 전기전도도가 낮아짐으로써 전해액 성능이 떨어지고, 2.0M 초과할 경우에는 저온에서의 점도 증가에 기인한 저온 성능이 떨어지는 문제점이 있기 때문이다.
본 발명의 리튬 2차전지용 비수성 전해액에는 상기 유기용매 및 리튬염 이외에 상기의 화학식 1 내지 화학식 2으로 표시되는 비스 트리플루오로알킬 벤젠 하나 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
Figure 112006027338823-pat00003
이때 이 본 발명의 비수성 전해액에 첨가되는 비스 트리플루오로알킬 벤젠의 양은 첨가되는 유기용매의 양을 중량부라고 하였을때 0.01 ~ 50중량부, 바람직하게는 0.1 ~ 10 중량부를 첨가해 주는데, 그 이유는 첨가되는 비스 트리플루오로알킬 벤젠의 첨가량이 0.01 중량부 이하이면 본 발명의 기술적 과제를 해결하는데 있어 개선효과가 미미하고, 50 중량부 이상이면 리튬 2차전지의 충방전 및 수명특성이 더 이상 좋아지지 않고 오히려 수명저하가 발생하기 때문이다.
보다 구체적으로 본 발명의 비수성 전해액의 구성을 가장 바람직한 실시예로 나타내면 유기용매로서 에틸렌카보네이트(EC)와 디메틸카보네이트(DMC), 및 디에틸카보네이트(DEC)가 각각 3:2:5의 비율로 혼합된 유기용매에 리튬염으로써 LiPF6를 1M의 농도가 되도록 혼합된 것을 기본 전해액으로 하고, 상기 유기용매 100중량부를 기준으로 본 발명에서 제시된 비스 트리플루오로알킬 벤젠을 50 중량% 미만으로 첨가하여 구성하는 것이다.
본 발명의 리튬 이차 전지의 전해액은 통상 -20∼60℃의 온도 범위에서 안정하여 4V 이상의 전압에서도 안정적인 특성을 유지하므로 리튬 이차 전지의 안전성과 신뢰성을 향상시킨다. 본 발명의 전해액은 리튬 이온 전지, 리튬 폴리머 전지 등 모든 리튬 이차 전지에 적용될 수 있다.
도 1는 양전극(100)금속으로 알루미늄(Al)을, 음전극(110)금속으로 구리(Cu)를 사용하고 양전극(100) 활물질로서 LiCoO2, 음전극 활물질로서 탄소(C)를 사용하며 본 발명의 비수성 전해액을 전해액(130)로서 사용한 리튬 2차전지를 나타내는 모식도이다.
도 1에 도시된 바와 같이 본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지는 양전극(100)과 음전극(110), 전해액(130) 및 세퍼레이터(140)를 포함한다.
다만, 본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지에 사용되는 전해액(130)은 앞서 설명했던 본 발명의 실시예에 따른 비수성 전해액이 사용되므로 그에 대한 설명은 상기에서 이미 하였으므로 여기서는 생략하기로 한다.
양전극(100)과 음전극(110)은 전해액(130)을 사이에 두고 서로 대향되도록 배치되어 있다.
양전극(100)은 금속에 활물질로서 LiCoO2, 가 코팅되어 있는 것을 사용하였으나, 이외에도 LiMnO2, LiMn2O4, LiNiO2, LiN1-x-yCoxMyO2(0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x+y≤1, M은 Al, Sr, Mg, La)와 같은 리튬금속산화물 또는 리튬 칼코게나이드 화합물과 같은 리튬 인터칼레이션 화합물이 사용될 수 있다.
음전극(110)은 금속에 탄소(결정질 탄소, 비정질 탄소 모두 가능) 활물질이 코팅되어 있는 것을 사용하였으나, 이외에도 탄소복합체, 리튬금속 또는 리튬합금이 사용될 수 있다.
이때, 양전극(100)과 음전극(110)에 사용되는 금속은 충전시에 외부로부터 전압이 가해지고, 방전시 외부로 전압을 공급하는 부분이며, 양극 활물질들은 양전하들을 모으는 집전체(collector), 음극 활물질은 음전하들을 모으는 집전체로서의 역할을 수행하게 된다.
세퍼레이터(140)는 양전극(100)과 음전극(110)을 전기적으로 분리시켜주는 역할을 하는 것이다.
세퍼레이터(140)로는 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌으로 된 단층 세퍼레이 터, 폴리에틸렌/폴리프로필렌이 적층된 2층 세퍼레이터, 폴리에틸렌/폴리프로필렌/폴리에틸렌, 또는 폴리프로필렌/폴리에틸렌/폴리프로필렌이 적층된 3층 세퍼레이터 중 하나를 사용한다.
이하에서는 본 발명의 실시예들에 따른 리튬 2차전지용 비수성 전해액에 의할 경우 리튬 2차전지의 사이클 특성이 향상된다는 것을 구체적인 실시예들 및 비교예를 들어 설명한다. 여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략한다.
1. 실시예
<실시예 1>
에틸렌카보네이트(EC)와 디메틸카보네이트(DMC), 및 디에틸카보네이트(DEC)가 각각 3:5:2의 비율로 혼합된 유기용매에 리튬염으로써 LiPF6를 1M의 농도가 되도록 혼합한 것을 기본전해액으로 하고, 이 기본전해액 100 중량부에 대하여 첨가물로서 1,3-Bis(trifluoromethyl)benzene을 2 중량부 첨가하여 전해액을 제조하였다.
양극 활물질로서 LiCoO2, 바인더로서 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF), 도전제로서 아세틸렌블랙을 사용하여 각각 92/4/4의 중량비로 혼합한 다음, N-메틸-2-피롤리돈에 분산시켜 양극 슬러리를 제조하였다. 이 슬러리를 두께 20㎛의 알루미늄 호일에 코팅한 후 건조, 압연하여 양극을 제조하였다.
음극 활물질로서는 흑연 및 도전제인 PVDF를 92/8의 중량비로 혼합한 다음, N-메틸-2-피롤리돈에 분산시켜 음극 슬러리를 제조하였다. 이 슬러리를 두께 15㎛의 구리 호일에 코팅한 후 건조, 압연하여 음극을 제조하였다.
상기 제조된 전극들을 두께 16㎛의 폴리에틸렌 재질의 세퍼레이터를 사용하여 권취, 압축하여 30㎜ㅧ48㎜ㅧ6㎜인 각형 캔에 넣은 후, 이 전해액 조성물을 각형 캔의 전해액 주입구로 주입한 후 주입구를 밀봉하여 각형 전지를 제조하였다.
<실시예 2>
첨가제로 1,4-Bis(trifluoromethyl) benzene을 2 중량부 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
<비교예>
비스트리플루오르알킬 벤젠 첨가제를 사용하지 않은 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
2. 사이클 특성의 측정
사이클 특성을 측정하기 위하여 일본 TOYO SYSTEM 의 TOSCAT 3600 충방전기를 사용하였고, 측정방법은 방전모드 CC (Constant current) 로 1.0C-rate 3.0V 까지, 충전모드는 CC-CV 로 1.0C-rate 4.2V 로 진행을 하였다.
상기와 같이 제조된 실시예들 및 비교예를 상기와 같은 방법으로 사이클 특 성을 측정한 결과를 표 1 및 도 2에 나타내었다.
Figure 112006027338823-pat00004
표 1은 3.0~4.5V 까지의 CC charge-discharge 수명 평가 결과를 나타낸 표이고, 도 2는 상기 표 1의 결과를 그래프로 표시한 것이다.
표 1 및 도 2에 나타난 바와 같이 본 발명의 실시예들의 경우 약 100 사이클의 충방전을 거듭하더라도 수명효율(%)이 실시예 1의 경우에는 89%, 실시예 2이 경우에는 93%로 비교적 높은 값을 유지하고 있으나, 비교예의 경우에는 84% 정도로 본 발명의 실시예들 보다는 낮은 값을 보이고 있음을 알 수 있다.
이상 첨부된 도면 및 표를 참조하여 본 발명의 실시예들을 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 제조될 수 있으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.
본 발명의 실시예에 따른 리튬 2차전지용 비수성 전해액 및 이를 포함하는 리튬 2차전지에 의하면 고전압 적용시 전지의 성능은 그대로 유지하면서 사이클 특성을 크게 향상 시킬 수 있게 된다.

Claims (9)

  1. 유기용매, 리튬염, 및 상기 유기용매 100중량부에 대하여 하기의 화학식 1 내지 화학식 2에 나타낸 비스 트리플루오로알킬 벤젠 중 하나 이상을 0.01~50중량부 포함하는 4.4V 이상의 고전압용 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
    Figure 112007052900771-pat00005
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 유기용매는 에틸렌카보네이트(EC) 및 프로필렌카보네이트(PC) 중 하나 이상의 환형 탄산염 유기용매와 디메틸카보네이트(DMC), 디에틸카보네이트(DEC), 디프로필카보네이트(DPC), 에틸메틸카보네이트(EMC), 메틸프로필카보네이트(MPC) 및 에틸프로필카보네이트(EPC) 중 하나 이상의 선형 탄산염 유기용매를 1:4 내지 2:2로 혼합한 것을 특징으로 하는 4.4V 이상의 고전압용 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 유기 용매는 γ-부틸로락톤, 메틸아세테이트(MA), 에틸아세테이트(EA), 프로필아세테이트(PA), 부틸아세테이트(BA), 메틸프로피온산(MP), 에틸프로피온산(EP) 및 플루오르벤젠(FB)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 4.4V 이상의 고전압용 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 리튬염은 LiPF6, LiClO4, LiAsF6, LiBF4, LiN(C2F5SO3)2, LiN(C2F5SO2)2, LiN(CF3SO2)2 중에서 선택되는 하나 이상을 전체 농도가 0.6 내지 2.0M이 되도록 포함하는 것을 특징으로 하는 4.4V 이상의 고전압용 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  5. 삭제
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 비스 트리플루오로알킬 벤젠은 상기 유기용매 100 중량부를 기준으로 0.1 내지 10 중량부 포함되는 것을 특징으로 하는 4.4V 이상의 고전압용 리튬 2차전지용 비수성 전해액.
  7. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항의 전해액;
    상기 전해액을 사이에 두고 서로 대향되게 위치하는 양전극과 음전극으로 구성된 전극부; 및
    상기 양전극과 음전극을 전기적으로 분리해주는 세퍼레이터를 포함하는 리튬 2차전지.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 양전극은 금속에 LiCoO2, LiMnO2, LiMn2O4, LiNiO2, LiN1-x-yCoxMyO2(0≤x≤1, 0≤y≤1, 0≤x+y≤1, M은 Al, Sr, Mg, La)중 선택되는 하나의 활물질이 코팅되어 있는 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 음전극은 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 리튬 합금인 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지.
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