KR100723082B1 - 기체 스트림으로부터 질소 산화물을 제거하는 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 노(爐) 또는 상용 보일러(utility boiler)의 연도(flue) 기체 스트림과 같은 기체 스트림으로부터 질소 산화물을 제거하는 방법에 관한 것이다. 오존 흡착 시스템이 사용되어 오존을 흡착하고 농축시킨다. 질소 산화물을 함유하는 슬립(slip) 스트림이 오존 흡착 시스템으로 도입되어 오존을 탈착시키고, 이후 오존-함유 슬립 스트림의 기체는 질소 산화물-함유 기체의 주요 스트림과 함께 반응기 도관으로 향하게 되고, 여기서 질소 산화물이 N2O5로 전환된다.

Description

기체 스트림으로부터 질소 산화물을 제거하는 방법{PROCESS FOR THE REMOVAL OF NITROGEN OXIDES FROM GAS STREAMS}
도 1은 본 발명이 실행될 수 있는 기체 정제 시스템의 한 양태를 도식적으로 나타낸 것이다.
본 발명은 오존을 이용하여 연도 기체 스트림으로부터 질소 산화물을 제거하는 방법에 관한 것이고, 보다 구체적으로는 본 발명은 오존이 연도 기체 스트림 중의 질소 산화물과 반응하기 이전에 오존을 농축시키는 기술수단을 제공하는 것이다.
최근에 연방 및 지방 환경법은 유해 기상 물질의 대기 중으로의 방출량을 매우 크게 감축할 것을 요구하고 있다. 이러한 유해 공기 오염 물질중 주된 물질은 질소 산화물(NOx)이다. 이들 법안의 엄격한 시행력에 대응하여, 공기를 오염시키는 산업에 종사하는 사람들은 산업에 의한 또는 도시에서 발생되는 기상 유출물에서 공기 중으로 방출되는 이들 유해 물질의 양을 감소시키기 위해 상당한 노력을 해왔다. 기상 유출물중 NOx의 농도를 감소시킨 성공적인 노력은 종종 폐기 가스 중의 NOx를 질소계 환원제와 반응시킴을 포함한다. 기체 스트림으로부터 NOx를 감소시키는 상업적으로 사용되는 한 방법은 촉매를 사용하지 않고 NOx를 암모니아 또는 암모니아 전구체, 예컨대 우레아와 접촉시키는 것(이는 선택적인 비촉매성 환원(SNCR)으로 공지된 기법임)을 포함한다. 암모니아는 NOx를 질소로 환원시키면서 그 자체는 질소 및 물로 산화된다. 전형적인 SNCR에 기초한 방법들이 미국 특허 제 5,233,934호 및 제 5,453,258호에 개시되어 있다. SNCR 방법은 매우 높은 온도, 예를 들면 약 800 내지 1200℃의 온도를 필요로 하지만, 이러한 온도에서 조차도 단지 낮은 NOx의 전환율이 얻어질 뿐이다. 예를 들면, SNCR에 기초한 방법들에 의해 40 내지 50% 범위의 NOx 환원율이 달성되는 것은 드문 일이 아니다.
폐기 가스 스트림으로부터 NOx를 제거하는 또다른 기법은, SNCR 방법에서와 마찬가지로, NOx가 질소로 환원되는 것을 촉진시키는 물질의 존재하에 폐기 가스를 암모니아 또는 암모니아 전구체와 접촉시키는 것을 포함한다. 이러한 촉매성 환원 방법은 선택적인 촉매성 환원(SCR)으로 칭해진다. SCR 방법은 SNCR 방법에 비해 몇가지 이점을 갖는다. 이들은 SNCR 방법이 수행되는 온도에 비해 상당히 낮은 온도에서 수행될 수 있다. 예를 들면, 이들은 약 250 내지 600℃의 온도에서도 매우 효과적이다. 전형적인 SCR 방법은 미국 특허 제 4,119,703호, 제 4,975,256호, 제 5,482,692호, 제 5,589,147호, 제 5,612,010호 및 제 5,743,929호에 상세히 기재되어 있다. NOx를 질소로 환원시키는데 있어서 SCR 방법이 SNCR 방법에 비해 보다 더 효과적이지만, 이들은 SNCR 방법에 비해 보다 비용이 많이 든다는 단점을 갖고, 촉매가 독성을 갖거나 불활성화될 수 있고, 종종 이들 방법으로는 처리될 기체 스트림으로부터 모든 NOx가 제거되지는 않는다.
SCR 및 SNCR 방법 둘다가 갖는 다른 단점은, 그 자체가 환경적으로 허용될 수 없는 오염 물질로서 간주되는 암모니아가 종종 반응기로부터의 기상 유출물 중에서 대기 중으로 빠져나간다는 것인데, 이는 반응이 종종 과량의 암모니아의 존재하에 수행되고/되거나 NOx를 생성하는 공정중의 갑작스런 변화 때문이다. 또한, 시간의 경과에 따른 오염에 의해 촉매가 소모되거나 차폐되기 때문에 암모니아가 방출될 수도 있다.
기체 스트림으로부터 NOx를 제거하는 또다른 공지 방법은 NOx를 오존과 접촉시켜 NOx를 보다 높은 산화상태의 질소 산화물(예컨대, N2O5)로 산화시키고 수성 세정장치(scrubber)에 의해 기체 스트림으로부터 보다 높은 산화상태의 산화물을 제거함을 포함한다.
오존 사용에 기초한 NOx 산화 방법에 대한 자세한 설명은 미국 특허 제 5,206,002호 및 제 5,316,737호에 개시되어 있고, 이의 개시내용은 본원에 참고로 인용되어 있다. 오존 사용에 기초한 NOx 산화 방법은 오존의 제조 비용이 높기 때문에 비용이 꽤 많이 든다.
엄격한 환경 법규로 인해, NOx의 대기 중으로의 방출을 최소화하거나 없애기 위한 NOx 제거 방법을 개선시키려는 노력들이 지속되어 왔다. 본 발명은 이러한 목적을 달성시키기 위한 방법을 제공하고자 한다.
본 발명은 기체 스트림으로부터 질소 산화물(NOx)을 제거하는 방법 및 NOx를 제거하는데 사용하기 위한 오존 농축 방법을 제공한다. 이 방법은 오존 발생기로부터의 오존/산소 생성물 스트림을 적합한 오존 흡착제가 함유된 흡착 반응기 층(bed)에 공급하는 것을 포함한다. 오존 흡착 시스템은 오존을 흡착하고 농축시키기 위해 사용된다. 오존 흡착 시스템으로부터 배출된 대부분이 산소로 이루어진 기체 스트림은 오존 발생기로 재순환된다. 질소 산화물이 함유된 연도 기체 스트림은 흡착 반응기로 지향되는데, 여기서 질소 산화물은 오존과 반응하여 N2O5를 생성하고, 수분이 연도 기체에 존재하는 경우에는 HNO3를 생성하며, 배출물로부터 제거된다.
전형적인 오존 발생기는 약 10 중량%의 오존을 함유하는 생성물 스트림을 생성시킬 수 있다. 오존을 농축시키는 능력은 다량의 오존이 요구되는 이들 시스템에 있어서 경제적이다. 본 발명은 산소 발생기 및 산화 반응기 둘다의 크기를 감소시키므로 또한 경제적이다.
본 발명은 오존/산소 스트림을 오존 흡착 시스템으로 공급하는 단계; 질소 산화물-함유 기체 스트림으로부터의 슬립 스트림을 오존 흡착 시스템으로 공급함으로써 오존을 시스템으로부터 탈착시켜 기체 스트림에 함유시키는 단계; 및 오존-함유 슬립 스트림과 질소 산화물-함유 기체 스트림을 반응 도관에 공급하여 질소 산화물을 N2O5로 전환시키는 단계를 포함하는, 기체 스트림으로부터 질소 산화물을 제거하는 방법에 관한 것이다.
본 발명의 방법에서, 오존/산소 기체 스트림은 오존 발생기에 의해 생성되고 오존에 대한 적합한 흡착제를 함유하는 흡착 층으로 공급된다. 흡착 시스템을 빠져나가는 스트림은 주로 산소이고 오존 발생기로 재순환된다.
질소 산화물-함유 기체 스트림은, 오존이 흡착되어 있는 오존 흡착 시스템으로 공급되는 상기 스트림의 슬립 스트림으로 나누어진다. 이렇게 해서 오존을 함유하게 된 슬립 스트림은 반응기 도관으로 공급되고, 여기서 나뉘어졌던 질소 산화물-함유 기체 스트림의 주요 부분과 혼합된다.
반응 도관에서, 질소 산화물(NOx)은 N2O5로 산화되고, 공기 중에 수분이 존재한다면, 질산이 또한 생성될 것이다. 이어서, N2O5와 질산을 함유하는 반응기 도관을 빠져나온 스트림은 습식 세정장치로 공급될 수 있고, 여기서 과량의 N2O5는 질산을 형성시키면서 물에 용해되어 배출 기체 스트림으로부터 세정된다.
본 발명의 더욱 상세한 설명을 위해, 도 1을 참조한다. 산소 발생기(A)는 라인(1)을 통해 오존 발생기(B)로 산소를 공급한다. 산소 발생기는 공기로부터 산소 또는 산소가 풍부한 기체를 생성시키는 임의의 장치일 수 있다. 전형적으로, 상기 산소 발생기는 흡착장치 또는 소규모의 극저온 공기 분리 공장이다. 다르게는, 산소 또는 산소가 풍부한 공기는 외부 공급원으로부터 시스템으로 도입될 수 있다.
오존 발생기(B)는 고전압의 코로나 방전 발생기와 같은 임의의 유형의 오조나이저(ozonizer)일 수 있다. 전형적으로, 오존-함유 기체는 산소 및 기체 성분과 균형을 이루면서 약 3 내지 약 10 중량%의 오존을 포함한다. 오존 발생기는 오존/산소 혼합물이 통과되는 라인(3)을 통해 오존 흡착 시스템(C)으로 연결된다.
상기 주지된 오존 흡착 시스템(C)은 오존 발생기로부터 라인(3)을 통해 오존/산소 혼합물을 수용한다. 라인(7)은 오존 흡착의 부산물인 산소를 오존 발생기로 되돌려 보낸다. 이렇게 재순환된 산소는 전체 공정을 더욱 효율적이고 경제적으로 만든다.
오존 흡착 시스템은 질소 산화물을 함유하는 주요 기체 스트림(9)으로부터 라인(5)을 통해 질소 산화물-함유 기체 스트림의 슬립 스트림을 수용한다. 질소 산화물-함유 기체 스트림은 불순물을 함유하는 임의의 기체 스트림일 수 있지만, 전형적으로는 노 연도 기체이다.
오존 흡착 시스템은 흡착 사이클 및 재생 사이클을 위한 이중 고정상(fixed-bed) 형태일 수 있거나, 원반 또는 원통 형태의 회전식 휠(rotary wheel)일 수 있다. 회전식 휠인 경우에, 회전식 휠이 회전할 때 회전식 휠의 흡착 구획과 재생 구획을 교대시키는 구조화된(structured) 흡착제로 구성된다. 회전식 휠은, 오존 기체가 지정된 시간 동안 흡착 구획을 통과하고 이어서 질소 산화물-함유 기체가 지정된 시간 간격에 따라 회전식 휠의 재생 구획을 통과하도록 구성될 수 있다. 이러한 시간 간격은 물론 처리되는 기체 스트림의 오염물 농도에 따라 달라지지만, 또한 사용되는 구조화된 흡착제 물질에 의해서도 달라진다.
바람직하게는, 두 가지 유형의 흡착 시스템중 어느 하나에서 사용되는 구조화된 흡착 물질은 실리카 겔이다. 다른 구조화된 흡착 물질은 실리칼라이트, 알루미늄 제거된 Y 제올라이트(DAY) 등을 포함하나, 이에 한정되지 않는다.
반응기 도관(D)은 라인(11)을 통해 오존이 풍부한 슬립 스트림을 수용하고, 라인(9)를 통해 질소 산화물-함유 기체의 주요 스트림을 수용한다. 반응기 도관은 질소 산화물-함유 기체 스트림과 오존의 밀접한 혼합을 수행하기 위한 임의의 적합한 반응기일 수 있다. 상기 반응기 도관은 혼합 조절장치를 포함하는 비어있는 용기일 수 있거나, 상기 도관은 오존과 처리될 기체 사이의 접촉을 개선시키기 위한 불활성 물질로 가득 채워질 수 있다.
처리된 기체 스트림은 라인(13)을 통해 반응기 도관을 빠져나간다. 이러한 스트림은 대부분 공기, N2O5, HNO3 및 물을 포함하고 세정장치 시스템(E)으로 도입된다. 세정장치 시스템(E)은 세정액 공급 라인(15), 세정액 방출 라인(17) 및 정제된 기체 방출 라인(19)을 갖춘다. 세정장치는 임의의 적합한 용기일 수 있고, 조절장치, 또는 세정액과 정제될 기체 사이의 접촉을 개선시키는 불활성 물질을 갖출 수 있다.
수성 액체 세정 단계는 바람직하게는 7보다 큰 pH에서 수행되고, 가장 바람직하게는 9보다 큰 pH에서 수행된다. 수성 액체는 물일 수 있고, 이러한 경우 묽은 수성 질산 용액이 생성된다. 그러나, 바람직한 양태에서, 수성 액체는 묽은 염기성 용액이다. 적합한 염기성 수용액은 수산화 나트륨, 수산화 칼륨 등의 알칼리 금속 수산화물, 및 수산화 칼슘, 수산화 마그네슘 등의 알칼리 토금속 수산화물, 및 수산화 암모늄을 포함한다. 바람직한 수용액은 수산화 나트륨, 수산화 칼륨, 수산화 암모늄 등과 같은 양호한 수용성을 갖는 염기를 함유한다. 더욱 바람직한 염기성 용액은 구입이 용이하고, 비교적 값싸고, 연도 기체 성분과 반응시 환경적으로 허용되는 생성물을 생성시키는 수산화 나트륨의 수용액이다. 수성 세정 단계가 수행되는 온도 및 압력은 중요하지는 않다. 이 단계는 전형적으로 약 10℃ 내지 약 90℃의 온도에서 수행되고, 바람직하게는 약 20℃ 내지 약 60℃의 온도에서 수행되고, 일반적으로 대기압 부근에서 수행된다. 세정액은, 세정장치가 속이 빈 챔버(chamber)인 경우 스프레이의 형태일 수 있거나, 세정장치가 불활성 충전물로 채워진다면 세류의 스트림일 수 있다. 세정액은 처리되는 기체로부터 N2O5 및/또는 HNO3을 씻어내고, 이를 묽은 질산 또는 질산염 용액으로서 라인(17)을 통해 보낸다.
질소 산화물이 실질적으로 제거된 정제된 기체 스트림은 라인(19)을 통해 세정장치 시스템으로부터 빠져나오고 대기 중으로 또는 추가의 공정을 위해 배출된다.
스트림의 농도를 모니터하고 시스템 내의 다양한 공정 스트림의 유동을 자동적으로 조절하기 위한 통상적인 장치를 사용하여 시스템을 완전히 자동화하여 효율적인 방식으로 연속적으로 수행될 수 있는 것은 본 발명의 범주내이다.
본 발명은 그의 특정 양태에 대하여 기재되어 있지만, 본 발명에 대한 다수의 다른 형태 및 변경은 당업자에게는 명백할 것이다. 첨부된 특허청구범위 및 본 발명은 일반적으로 본 발명의 진정한 취지 및 범주내인 모든 명백한 형태 및 변경을 포함하는 것으로 간주된다.
본 발명에 따라, 기존의 오존을 이용한 연도 기체 스트림 중의 질소 산화물 제거 방법에 비해 더욱 효과적이면서도 저렴하게 상기 질소 산화물을 제거할 수 있다.

Claims (11)

  1. 오존/산소 스트림을 오존 흡착 시스템으로 공급하는 단계;
    질소 산화물-함유 기체 스트림으로부터의 슬립(slip) 스트림을 상기 오존 흡착 시스템으로 공급함으로써, 오존을 상기 시스템으로부터 탈착시켜 오존 농도가 상기 오존/산화 스트림에서보다 높은 오존의 슬립 스트림을 형성하는 단계; 및
    오존-함유 슬립 스트림과 상기 질소 산화물-함유 기체 스트림을 반응 도관에 공급하여 질소 산화물을 N2O5로 전환시키는 단계를 포함하는,
    기체 스트림으로부터 질소 산화물을 제거하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    오존 흡착 시스템이 흡착 사이클 및 재생 사이클 둘다를 위한 이중 고정층(fixed-bed) 형태인 방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    오존 흡착 시스템이 구조화된(structured) 흡착제를 함유하는 회전식 휠(rotary wheel) 흡착장치인 방법.
  4. 제 3 항에 있어서,
    구조화된 흡착제가 실리카 겔, 실리칼라이트 및 알루미늄 제거된 Y 제올라이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 방법.
  5. 제 3 항에 있어서,
    회전식 휠 흡착장치가 회전할 때 흡착 구획 및 재생 구획이 교대되는 방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    오존/산소 스트림이 오존 발생기로부터 생성되는 방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    오존/산소 스트림이 약 3 내지 약 10 중량%의 오존을 함유하는 방법.
  8. 제 5 항에 있어서,
    오존 흡착 시스템으로부터의 산소가 오존 발생기로 재순환되는 방법.
  9. 제 1 항에 있어서,
    반응 도관으로부터 물 및 묽은 염기성 용액으로 이루어진 군으로부터 선택된 수성 액체를 함유하는 습식 세정장치(scrubber) 시스템으로 기체 스트림을 공급하는 단계를 추가로 포함하는 방법.
  10. 제 1 항에 있어서,
    황 산화물을 또한 함유하는 기체 스트림을 공급하는 단계를 추가로 포함하는 방법.
  11. 제 1 항에 있어서,
    질소 산화물-함유 기체 스트림이 연도(flue) 기체 스트림, 및 노(爐) 또는 상용 보일러(utility boiler) 연도 기체 스트림으로 이루어진 군으로부터 선택되는 방법.
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