KR100707113B1 - 고립 전해질을 이용한 단실형 고체 산화물 연료전지 - Google Patents

고립 전해질을 이용한 단실형 고체 산화물 연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 단실형 고체 산화물 연료전지에 관한 것으로, 전극을 전해질과 동일 평면상에 배치하고 집적화를 통하여 단실형 고집적 마이크로 연료전지를 제공한다. 이를 통해 연료 전지의 고출력 밀도를 얻을 수 있으며, 단위 셀을 다양한 형태로 직렬 혹은 병렬로 구성하여 고전압, 고전류를 발생하는 마이크로 연료전지를 구현할 수 있다.
단실형 고체 산화물 연료전지, 마이크로 연료전지, 고집적 전력소자

Description

고립 전해질을 이용한 단실형 고체 산화물 연료전지{SINGLE CHAMBER SOLID OXIDE FUEL CELLS WITH ISOLATED ELECTROLYTE}
도 1 내지 5는 본 발명에 따른 고립 전해질을 이용한 다양한 형태의 단실형 고체 산화물 연료전지(Single Chamber Solid Oxide Fuel Cells; SC-SOFC)의 단면도이다.
도 6 내지 8은 본 발명에 따른 SC-SOFC에 적용 가능한 다양한 형태의 집전체(Current Collector) 디자인을 나타내는 단면도와 평면도이다.
도 9 및 10은 본 발명에 따른 SC-SOFC에 의해 제조 가능한 단위 셀이 병렬 배치된 고전류 전력소자의 단면도와 평면도이다.
도 11 및 12는 본 발명에 따른 SC-SOFC에 의해 제조 가능한 단위 셀이 직렬 배치된 고전압 전력 소자의 단면도와 평면도이다.
도 13은 본 발명에서 제안하는 두 가지 형태의 SC-SOFC에 대한 출력 밀도를 보인 그래프이다.
도 14는 본 발명에 따라 직/병렬로 집적화된 연료 전지를 보인 사진이다.
도 15는 본 발명에 따른 집적화된 연료 전지의 출력 거동을 보인 그래프 이다.
*** 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 ***
10:지지체 20,22:전극
25:전해질 30:집전체
본 발명은 연료가스와 산화가스를 혼합하여 공급하는 단실형 고체산화물 연료전지(Single Chamber Solid Oxide Fuel Cell : SC-SOFC)에 관한 것으로, 상세하게는 휴대폰이나 노트북과 같은 초소형 정밀 부품 및 휴대용 정보 통신 기기의 전력원으로 사용될 수 있도록 소형으로 집적화시킨 단실형 고체산화물 연료전지의 새로운 구조에 관한 것이다.
SC-SOFC의 작동 원리는 다음과 같다. 전해질의 한면에 양극과 음극이 교대로 배치되거나 전해질의 양면에 양극과 음극이 분리되어 배치되며, 연료 가스인 탄화수소와 산화 가스인 공기가 혼합되어 연료 전지 시스템에 주입된다. 희토류 원소가 도핑된 세리아(ceria)계 산화물에 니켈(Ni), 팔라듐(Pd), 루테늄(Ru) 등의 금속 원소가 있어 주입된 탄화수소 연료가스의 내부 개질을 촉진한다. 수소와 일산화탄소의 산화반응과 양극에서 생기는 산소의 환원반응에 의해 전기가 발생된다.
SC-SOFC는 작동 특성을 좌우하는 각 전극의 혼합가스에 대한 선택 반응성을 위해 음극과 양극 재료의 선정이 매우 중요하고, 저온에서의 높은 출력밀도를 얻기 위해 전해질 재료의 저온 이온전도도가 충분히 확보되어 이동하는 산소이온에 의한 저항분극이 작아야 한다.
SOFC는 이 기술이 가지는 원초적인 장단점들로 인해 주로 중대형 발전 시스템을 목표로 초기에 개발되기 시작하였다.
휴대폰, 노트북과 같은 휴대용 전자기기의 필요 전력은 0.5~20W 정도이다. 따라서 이러한 시스템에 전력공급원으로 사용될 소형 연료전지는 10~250kW 가량의 전력이 발생하는 대형 연료전지와는 차별화 된 기술 영역에 속한다. 기존에 많이 연구되어온 대면적 연료전지 기술은 휴대용 전자기기를 위한 소형 연료전지에 대해서 최적화된 기술이 아니다. 소형 연료전지를 개발하고자 하는 노력은 상업적 이용 가능한 디자인을 아직 제시하지 못하고 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 전술한 문제점을 해결하고 마이크로 혹은 나노미터 수준의 동일 평면상 전극 시스템을 가진 단실형 마이크로 고체산화물 연료전지의 구조적 형태를 제안하는 것이다.
본 발명은 또한 이와 같은 구조적 형태를 가진 연료전지 단위 셀을 집적하여 이동성이 뛰어난 소형의 고전압, 고출력의 마이크로 출력 시스템의 디자인을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 고립된 형태로 패터닝된 전해질, 이와 유사한 전기화학적 기능을 하도록 하는 유사 고립 형태의 전해질, 그리고 극소형의 전극 시스템을 직렬 혹은 병렬로 연결하는 다양한 형태의 집전체 디자인을 제안한다.
구체적으로 본 발명은 지지체 상에 서로 고립된 형태로 패터닝하여 형성한 전해질과, 상기 전해질과 접촉하도록 배치된 동일 평면상의 전극, 및 상기 지지체 상에 배치되며 상기 전극에 연결되는 집전체를 포함하는 단실형 고체산화물 연료전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 지지체 상에 서로 고립된 형태로 패터닝하여 형성한 전해질과, 상기 전해질과 접촉하도록 배치된 동일 평면상의 전극, 및 상기 지지체 상에 배치되며 상기 전극에 연결되는 집전체를 포함하는 다수의 단위 셀이 집적되어 형성되며, 상기 집전체는 상기 단위 셀을 병렬 연결하는 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물 연료전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 지지체 상에 서로 고립된 형태로 패터닝하여 형성한 전해질과, 상기 전해질과 접촉하도록 배치된 동일 평면상의 전극, 및 상기 지지체 상에 배치되며 상기 전극에 연결되는 집전체를 포함하는 다수의 단위 셀이 집적되어 형성되며, 상기 집전체는 상기 단위 셀을 직렬 연결하는 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물 연료전지를 제공한다.
상기 지지체는 실리콘(Si), 이산화규소(SiO2), 질화규소(Si3N4), 산화알루미늄(Al2O3), 산화마그네슘(MgO), 타이타니아(TiO2), 지르코니아(ZrO2) 및 상기 재료들의 도핑상으로부터 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 지지체로 실리콘(Si) 웨이퍼 등의 반도체성 물질을 사용하는 경우, 상기 지지체 위에 절연 및 열팽창 버퍼층으로서 이산화규소(SiO2), 질화규소(Si3N4), 산화알루미늄(Al2O3), 이산화티타늄(TiO2), 산화마그네슘(MgO), 지르코니아(ZrO2) 및 상기 재료들의 도핑상으로부터 선택되는 어느 하나를 더 포함할 수 있다.
상기 지지체로 전해질을 직접 사용할 수 있으며, 이 경우 전해질은 소정 간격으로 사각형, 삼각형 등의 홈(groove)을 형성함으로써 고립된 형태와 유사하게 형성할 수 있다.
상기 전극은 전해질의 측벽에 접촉하거나, 전해질의 상단에 접촉하거나, 혹은 전해질의 말단에 접촉하도록 다양하게 변화시킬 수 있다. 이와 같은 형태 내지는 배치의 변화를 통해 연료전지의 물성을 다르게 할 수 있다.
상기 집전체는 상기 전극의 측벽과 전해질에 접촉하도록 하거나, 전극의 상면 및 측벽에 접촉하도록 하거나, 혹은 전극의 끝단에만 접촉하도록 할 수 있다. 집전체의 형태 내지 배치를 달리함으로써 연료전지의 물성을 변화시킬 수 있고, 단위 셀의 직렬 연결 또는 병렬 연결에 응용할 수 있다.
본 발명에 따라 제안되는 다양한 형태의 고립 전해질 시스템 및 이와 상응하는 기능을 하는 특수한 전해질 디자인은 도 1 내지 5에 도시된 바와 같다.
도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 고립형 전해질 시스템은 지지체(substrate)(10) 위에 여러 개의 전해질(25)을 고립된 형태로 패터닝하여 형성하고 전극(20, 22)을 각각의 전해질의 측벽과 상단에 걸쳐서 형성할 수 있다. 또한, 도 2에 도시된 바와 같이, 여러 개의 전해질(25)을 고립된 형태로 지지체(10) 위에 패터닝 하고, 전극(20, 22)을 각 전해질의 상단에만 형성할 수 있다.
또한, 도 3에 도시된 바와 같이, 고립형 전해질 대신, 연속적인 전해질(25)에(또는 전극에) 삼각 혹은 사각 형상의 홈(groove)(25’)을 형성시켜 준고립(semi-isolated) 형태로 제조할 수도 있다.
한편, 도 4에 도시된 바와 같이, 여러 개의 전해질(25)을 고립된 형태로 지지체(10) 위에 패터닝 하고, 각 전해질의 양 측벽에 각각 양극(cathode: 22)과 음극(anode: 20)을 형성하는 디자인도 가능하다. 이와 달리, 도 5에 도시된 바와 같이, 여러 개의 고립된 전해질(25)에 패터닝된 양극(cathode: 22)과 음극(anode: 20)이 양극은 양극끼리, 음극은 음극끼리 서로 마주보는 형태로 전극을 배치하는 디자인도 가능하다.
전해질과 전극은 예를 들어 반도체 공정 등에서 이용되는 박막 형성 기술을 이용하여 형성할 수 있을 것이다. 제조되는 전해질이나 전극의 두께는 마이크로미터 수준 이하의 극소형으로 형성할 수 있다.
도 6 내지 8은 본 발명에서 제안하는 집전체의 형태를 도시한다. 집전체는 단위 셀을 연결하여 각 셀을 직렬 혹은 병렬로 구성해주는 역할을 하며, 다공성 혹은 치밀한 금(Au), 백금(Pt), 은(Ag), 팔라듐(Pd) 등의 귀금속류와 내산화성 금속 등을 이용해 형성한다.
구체적으로 본 발명의 실시예에 따르면, 집전체(30)를 전극(20, 22)의 측벽 에 접촉하도록 형성하는 타입(도 6), 전극(20, 22)의 거의 대부분을 덮는 타입(도 7), 전극(20, 22)의 말단부만 연결하는 타입(도 8) 등의 디자인을 제안한다.
도 9 및 10은 본 발명에 따라 구성한 고립 전해질을 가진 단위 SC-SOFC를 집 전체 구성을 통해 병렬로 연결한 실시예이다.
각 단위셀의 양극(20)을 집전체(30)를 이용해 모두 연결하고, 음극(22)을 각각 따로 집전체(30)를 이용하여 연결함으로써 단위셀들을 병렬적으로 연결할 수 있다. 이를 통해 높은 전류량을 요구하는 시스템에 적합한 직접된 형태로 제품화가 가능하다.
도 11 및 12는 본 발명에 따라 구성한 고립 전해질을 가진 단위 SC-SOFC를 집전체 구성을 통해 직렬로 연결한 실시예이다. 각 단위셀의 양극(20)과 음극(22)을 집전체(30)를 이용해 서로 연결함으로써 단위셀들을 직렬로 연결할 수 있다. 이를 통해 높은 전압치를 요구하는 시스템에 적합한 직접된 형태로 제품화가 가능하다.
도 13은 본 발명에 따라, 고립된 전해질의 윗면에만 전극을 형성한 도 2의 실시예와 측면에만 전극을 형성한 도 5의 실시예에 따르는 단위 연료 전지의 출력밀도를 전산모사 해석을 통해 예측하여 나타낸 그래프이다. 도 13에서 흰 색의 삼각형 마크와 사각형 마크는 도 2와 도 5의 전지의 출력 밀도를 각각 나타내고, 검은색의 삼각형 마크와 사각형 마크는 도 2와 도 5의 전지의 포텐셜 값을 각각 나타낸다.
전극 배치에 따라 전해질에서 발생하는 옴 손실(Ohmic loss)가 줄어들게 되어, 도 5에 따른 형태의 전극 배치가 0.5A/cm2의 전류밀도에서 약 43mW/cm2 가량의 출력밀도 향상을 보인다. 여기에서 제시한 출력밀도는 유한요소법(finite element method)에 기반한 전산모사(computational simulation)를 단위 셀에 대해 해석하여 얻었고, 작동온도는 500oC, 기준압력은 1atm으로 하였다. 전해질에는 GDC(Gd0.1Ce0.9O1.95), 양극은 SSC(Sm0 .5Sr0 .5CoO3), 음극은 Ni-GDC을 구성 성분으로 사용하였고, 이 재료들의 기계, 전기, 화학적 물성치는 각종 문헌에 보고된 값을 이용하였다. 입력 가스는 수소, 질소, 산소의 혼합가스를 0.3m/s로 공급하는 시스템에서 해석 하였다.
도 14는 본 발명에 따라, 고립된 전해질의 윗면에만 전극을 형성하고(도 2의 실시예) 전극의 말단부만 집전체를 연결한(도 8의 실시예) 연료전지를 직/병렬로 집적화된 연료 전지의 실제 모습을 나타낸 사진이다.
도 15는 도 14에서 제시한 본 발명의 실시예로 제조한 집적화된 연료 전지의 출력 거동을 실제 실험을 통해 얻은 그래프 이다.
먼저 전기 절연성 지지체로 쓰일 99.9% 알루미나(Al2O3) 기판를 세척한 후, 전해질로 사용되는 8 mol% Y2O3-ZrO2 (Yittria Stabilized Zirconia; YSZ) 페이스트를 이용해 4회 스크린 프린팅 하여 고립된 전해질 막을 알루미나 지지체 위에 형성한다.
패터닝된 고립 전해질 위에 음극용 페이스트를 로보 디스펜싱(Robo-Dispensing) 하여 전극을 형성하였다. 로보 디스펜싱 기법은 적절한 점도의 페이스트를 위치 제어가 가능한 노즐을 통해 토출하여 미세 전극 패턴을 형성하는 방법이다. 이렇게 형성한 전극에서 휘발성 용매를 제거하기 위하여 충분히 건조시키고, 이후 소성공정을 통하여 최종적으로 다공성의 음극 전극을 얻었다. 소성된 음극 전극 패턴의 옆, 적절한 위치에 전술한 방법과 동일하게 로보 디스펜싱 공정을 다시 실시하여 양극 전극을 형성하였다.
음극 재료로는 NiO-GDC에 Pd이 극소량 첨가된 조성을, 양극 재료는 La0.8Sr0.2MnO3와 YSZ의 복합재료를 사용하였으며, 음극은 1350°C에서 1시간, 양극은 1200°C에서 1시간 소성하였다.
도 14는 본 발명을 통해 제조한 고립 전해질을 가진 SC-SOFC의 전체 셀의 모습을 보여준다. 전제 셀은 3개의 단위 전지들이 직렬로 연결되고, 이렇게 형성된 2개의 시스템이 병렬로 전체 셀을 구성하고 있다. 완성된 SC-SOFC를 양극과 음극의 말단부에 금 페이스트(Au paste)를 이용하여 집적화 하였으며, 금 선(Au wire)를 이용해 측정시스템에 연결하였다. 단전지의 개회로 전압(Open Current Voltage; OCV) 및 운전중의 출력 전압은 전압계를 사용하여 측정하였으며 이로부터 단전지의 전류-전압 출력 특성을 구하였다. 연료가스로는 CH4 96sccm을 산화가스로는 공기 80sccm, 밸런스 가스는 N2를 100sccm 사용하였다. 도 15와 같이, 본 발명의 방법으로 제조한, 고립 전해질을 이용한 집적화 SC-SOFC는 900°C에서 약 1.95V의 개방회로 전압과 약 0.115mW의 출력성능을 나타내었다. 이와 같은 결과는 고립 전해질을 이용해 단위 전지의 직렬 및 병렬 조합을 통해 고집적 전력소자 시스템의 구성이 가능함을 잘 보여주고 있다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명에 의한 연료전지의 구조는 기존의 고체산화물 연료전지에서 구현하기 힘든 극소형 사이즈를 가지면서 고집적화된 마이크로 전력 소자를 제조할 수 있고, 그 출력밀도 및 생산 효율성이 우수하고, 타 기술로의 이식성과 확장성 또한 매우 우수하다. 그리고 본 발명에 따라 제조한 소형 연료전지는 이동형 차세대 소형 전력 공급 장치로서 연료전지 단위 셀의 고집적화와 초소형화가 가능하게 되어 큰 경제적 가치를 갖는다.

Claims (16)

  1. 지지체 상에 서로 고립된 형태로 패터닝하여 형성한 전해질과,
    상기 전해질과 접촉하도록 배치된 동일 평면상의 전극, 및
    상기 지지체 상에 배치되며 상기 전극에 연결되는 집전체를 포함하는
    단실형 고체산화물 연료전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 지지체는 이산화규소(SiO2), 질화규소(Si3N4), 산화알루미늄(Al2O3), 산화마그네슘(MgO), 타이타니아(TiO2), 지르코니아(ZrO2) 및 상기 재료들의 도핑상으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 지지체는 실리콘(Si) 웨이퍼인 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 지지체 위에 절연 및 열팽창 버퍼층으로서 이산화규소(SiO2), 질화규소(Si3N4), 산화알루미늄(Al2O3), 이산화티타늄(TiO2), 산화마그네슘(MgO), 지르코니아(ZrO2) 및 상기 재료들의 도핑상으로부터 선택되는 어느 하나를 포함하는 단실형 고체산화물연료전지.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 지지체로 전해질을 직접 사용하며, 이 경우 전해질은 소정 간격으로 사각형, 삼각형 등의 홈(groove)을 형성함으로써 고립 형태로 형성된 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 전극은 고립된 각 전해질의 측벽에 접촉하는 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  7. 제 1 항 또는 제 6 항에 있어서, 상기 전극은 고립된 각 전해질의 상단에 접촉하는 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 전극은 고립된 각 전해질의 말단에 접촉하는 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  9. 제 6 항에 있어서, 상기 전극은 같은 극이 서로 마주보는 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  10. 제 6 항에 있어서, 상기 전극은 다른 극이 서로 마주보는 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 집전체는 상기 전극의 측벽에만 접촉하는 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 집전체는 상기 전극의 상면 및 측벽에 접촉하는 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  13. 제 1 항에 있어서, 상기 집전체는 상기 전극의 말단에만 접촉하는 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  14. 제 1 항에 있어서, 상기 집전체는 금(Au), 백금(Pt), 은(Ag) 등의 귀금속류와 내산화성 금속에서 선택되는 어느 하나로서 다공성 혹은 치밀한 형태로 형성된 것을 특징으로 하는 단실형 고체산화물연료전지.
  15. 지지체 상에 서로 고립된 형태로 패터닝하여 형성한 전해질과,
    상기 전해질과 접촉하도록 배치된 동일 평면상의 전극, 및
    상기 지지체 상에 배치되며 상기 전극에 연결되는 집전체를 포함하는 다수의 단위 셀이 집적되어 형성되며,
    상기 집전체는 상기 단위 셀을 병렬 연결하는 것을 특징으로 하는
    단실형 고체산화물 연료전지.
  16. 지지체 상에 서로 고립된 형태로 패터닝하여 형성한 전해질과,
    상기 전해질과 접촉하도록 배치된 동일 평면상의 전극, 및
    상기 지지체 상에 배치되며 상기 전극에 연결되는 집전체를 포함하는 다수의 단위 셀이 집적되어 형성되며,
    상기 집전체는 상기 단위 셀을 직렬 연결하는 것을 특징으로 하는
    단실형 고체산화물 연료전지.
KR1020050126390A 2005-12-20 2005-12-20 고립 전해질을 이용한 단실형 고체 산화물 연료전지 KR100707113B1 (ko)

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