KR100695143B1 - 나노입자 전기발광 소자 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

나노입자 전기발광 소자 및 그 제조방법이 개시된다. 본 발명에 따르면, 투명 전도성 물질로 형성된 전면전극, 전도성 물질로 형성된 배면전극 및 상기 전면전극과 배면전극 사이에 개재되는 것으로 실리콘으로 형성된 코어와 상기 코어의 표면에 실리콘산화물 또는 실리콘질화물로 형성된 쉘을 가지는 코어/쉘 구조의 나노입자들을 포함하는 발광층;을 구비하는 나노입자 전기발광 소자 및 그 제조방법이 제공된다.

Description

나노입자 전기발광 소자 및 그 제조방법{Nanoparticle electroluminescence device and fabrication method of the same}
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 나노입자 전기발광 소자의 개략적 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 나노입자 전기발광 소자의 개략적 단면도이다.
도 3a 내지 도 3f는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 나노입자 전기발광 소자의 제조방법을 보여주는 공정흐름도이다.
도 4는 코어/쉘 구조의 Si-나노입자들의 PL(photo-luminescence) 발광특성을 보여주는 사진이다.
< 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 >
10:투명 기판 20:전면전극
22a, 22b, 22c, 22d:절연층 24:나노입자층
24a:코어/쉘 구조의 Si-나노입자 30:발광층
40:배면전극
본 발명은 전기발광 소자 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 발광효율(luminescence efficiency)이 개선되고 광출력(light emission)이 우수한 나노입자 전기발광 소자 및 그 제조방법에 관한 것이다.
전기발광(Electroluminescence;EL) 소자란 전기적 여기(excitation)에 의해서 빛을 발광하는 소자이다. 예를 들어, 바닥상태의 전자에 전기에너지를 공급하여 들뜬 상태로 만든 후, 전기에너지의 공급을 중단하면, 들뜬상태의 전자가 다시 바닥상태가 되면서 특정파장의 빛이 발생될 수 있다. 이러한 EL소자의 대표적인 예로서, 유기EL 소자가 있다. 유기EL 소자는 기본적으로, 투명전극인 양극(ITO)과 일함수가 낮은 금속, 예를 들어 Ca, Li, Al/Li, Mg/Ag 등을 사용한 음극 사이에 두께 100~200㎚ 정도의 얇은 유기발광층이 개재되어 있는 구조를 가진다. 이와 같은 유기EL소자에서 전기발광은 양쪽 전극으로부터 주입된 전자와 정공의 재결합에 의해 발생된다.
종래에, 이러한 EL소자의 발광층소재로서 나노미터 크기의 발광입자들, 즉 나노발광입자들을 이용하려는 연구가 진행되고 있다. 나노입자는 마이크로미터 크기의 입자, 즉 벌크입자와는 달리 불연속적인 에너지를 가지며, 그 물리화학적인 성질과 광전자 성질이 벌크입자와는 전혀 다른 특성을 가진다. 특히, 이러한 나노입자는 그 크기가 작아짐에 따라 에너지밴드갭의 증가와 양자효과로 인해 다양한 파장의 광, 즉 전 가시광영역 및 청색에서 자외선영역까지의 광을 용이하게 얻을 수 있어, 발광층소재로서 이용될 수 있다는 것이 알려져 있다.
근래, Si을 미립자화하여, 그 사이즈가 나노미터크기가 되면, 실온에서 가시광영역의 발광이 얻어지는 것이 알려져 있다. 예를 들어, 평균입경 3nm의 Si 나노입자들로 형성된 박막으로부터 보랏빛으로부터 청색영역까지의 발광이 관측될 수 있으며, 양자 사이즈 효과에 의한 Si-결정내의 직접천이를 시사하는 결과가 이미 보고된 바 있다. 그렇지만 Si-미립자에 관한 연구는 아직 실혐 단계이고, 미지의 부분이 많으며, 신기능의 소자를 실현하기 위해 보다 강한 발광강도와 짧은 발광파장의 광을 발생시키는 발광층소재의 개발이 더 요구된다.
일본특허 JP 1997-181353은 Si 미립자의 제조 방법과 Si 미립자 박막을 사용한 발광소자가 개시된다. 여기에서, 상기 Si 미립자는 기상(vapor)의 Si을 용매로 냉각함으로써 제조되며, 상기 발광소자는 이러한 Si 미립자가 적층된 박막을 포함한다. 그러나, 상기와 같은 Si-미립자의 표면에 댕글링 본드(Dangling bonds), 빈자리(vacancy) 등과 같은 결함(defects) 등이 존재할 수 있으며, 이러한 결함들은 Si-미립자의 발광효율 및 발광특성에 악영향을 미칠 수 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 상술한 종래기술의 문제점을 개선하기 위한 것으로, 발광효율(luminescence efficiency)이 개선되고 광출력(light emission)이 우수한 나노입자 전기발광 소자 및 그 제조방법을 제공함에 있다.
본 발명에 따른 나노입자 전기발광 소자는,
투명 전도성 물질로 형성된 전면전극;
전도성 물질로 형성된 배면전극; 및
상기 전면전극과 배면전극 사이에 개재되는 것으로 실리콘으로 형성된 코어와 상기 코어의 표면에 실리콘산화물 또는 실리콘질화물로 형성된 쉘을 가지는 코어/쉘 구조의 나노입자들을 포함하는 발광층;을 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 나노입자 전기발광 소자의 제조방법은,
투명 기판을 준비하는 단계;
상기 기판 위에 투명 전도성 물질로 전면전극을 형성하는 단계;
상기 전면전극 위에 실리콘으로 형성된 코어와 상기 코어의 표면에 실리콘산화물 또는 실리콘질화물로 형성된 쉘을 가지는 코어/쉘 구조의 나노입자들을 포함하는 발광층을 형성하는 단계; 및
상기 발광층 위에 전도성 물질로 배면전극을 형성하는 단계;를 포함한다.
상기와 같은 구성을 가지는 본 발명에 따르면, 발광효율(luminescence efficiency)이 개선되고 광출력(light emission)이 우수한 나노입자 전기발광 소자를 얻을 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 나노입자 전기발광 소자 및 그 제조방법의 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참조하여 상세히 설명한다. 이 과정에서 도면에 도시된 층이나 영역들의 두께는 명세서의 명확성을 위해 과장되게 도시된 것이다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 나노입자 전기발광 소자의 개략적 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 나노입자 전기발광 소자는 전면전극(20)과 배면전극(40) 및 상기 전면전극(20)과 배면전극(40) 사이에 개재된 발광층(30)을 포함한다.
상기 발광층(EML;Emitting Layer)(30)은 상기 양쪽 전극(20, 40)으로부터 공급된 전자와 정공의 재결합이 이루어지면서 발광이 일어나는 영역이다. 여기에서, 상기 발광층(30)은 실리콘으로 형성된 코어(core)와 상기 코어의 표면에 실리콘산화물 또는 실리콘질화물, 예를 들어 SiO2 또는 Si3N4로 형성된 쉘(shell)을 가지는 코어/쉘 구조의 나노입자들(24a)을 포함하는 것을 특징으로 한다. 여기에서, 상기 코어/쉘 구조의 나노입자들(24a)은 열분해(Pyrolysis)법 또는 레이저어블레이션(Laser ablation)법에 의해 제조될 수 있다. 상기 열분해(Pyrolysis)법 또는 레이저어블레이션(Laser ablation)법에 의한 입자들의 생성방법은 일반적으로 널리 공지되어 있으며, 따라서 이들에 대한 상세한 설명은 생략하기로 한다. 상기 열분해법은 IEDM Technical Digest, p683-686(2000)에 게재된 "A novel, aerosol-nanocrytal floating-gate device for non-volatile memory applications" 논문에 개시되어 있다. 그리고, 상기 레이저어블레이션법은 Applied Physics Letters vol 78, Number 8, p1128-1130(2001)에 게재된 "Large-scale production of nanocrystals by laser ablation of microparticles in a flowing aerosol" 논문에 개시되어 있다. 상기 나노입자들(24a)의 생성과정에서, 제조된 Si-코어를 산소(O2) 또는 암모니아(NH3) 가스분위기에서 소정온도로 열처리하여, 상기 코어의 표면에 실리콘산화물 또는 실리콘질화물의 쉘이 형성된 코어/쉘 구조의 나노입자들(24a)을 얻을 수 있다. 이와 같은 코어/쉘 구조의 나노입자들(24a)에 의하면, 상기 쉘에 의해 Si-코어가 효율적으로 캡핑(capping)되기 때문에 Si-코어의 계면특성 및 발광특성이 개선될 수 있다. 특히, 상기 쉘에 의해 Si-코어의 표면에 댕글링 본드(Dangling bonds), 빈자리(vacancy) 등과 같은 결함(defects) 등의 형성이 억제되기 때문에, Si-코어의 계면이 안정화될 수 있다. 이와 같은 상기 나노입자(24a)의 직경은 1~10nm의 범위에 있다.
바람직하게, 상기 발광층(30)은 상기 코어/쉘 구조의 나노입자들(24a)로 형성된 나노입자층(24)과 상기 나노입자층(24)의 상하부에 각각 마련된 절연층(22a, 22b)을 포함한다. 여기에서, 상기 절연층(22a, 22b)은 실리콘산화물 또는 실리콘질화물, 예를 들어 SiO2 또는 Si3N4로 형성된 것이다.
상기 전면전극(20)은 상기 발광층(30)으로부터 출사된 광이 투과될 수 있도록, 투명 전도성 물질로 형성되며, 이와 같은 투명 전도성 물질의 예로서, 인듐주석산화물(ITO;Indium Tin Oxide) 등이 있다. 또한, 상기 배면전극(40)은 전도성 물질, 예를 들어 알루미늄(Al) 또는 마그네슘(Mg)으로 형성된다. EL소자(electroluminescence device)에서, 상기 전면전극(20) 및 배면전극(40)은 그 기능 및 재질이 일반적으로 널리 공지되어 있으며, 따라서 이들에 대한 상세한 설명은 생략하기로 한다.
상기와 같은 구성을 가지는 본 발명에 따르면, 쉘에 의한 효율적인 캡핑에 의해 Si-코어의 계면특성이 향상됨으로써, 발광효율이 개선되고 광출력이 우수한 나노입자 전기발광 소자를 얻을 수 있다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 나노입자 전기발광 소자의 개략적 단면도이다. 여기에서, 도 1의 실시예와 중복되는 부분에 대한 설명은 생략하기로 하며, 동일한 구성요소에 대하여는 동일한 참조번호를 그대로 인용하기로 한다.
도 2의 실시예에 따른 나노입자 전기발광 소자에서, 전면전극(20)과 배면전 극(40) 사이에 마련된 발광층(31)은 도 1에 실시된 발광층(30) 위에 이와 동일한 적어도 하나의 발광층(30)을 더 포함한다. 구체적으로 살펴보면, 도 2의 실시예에 따른 발광층(31)은 상기 코어/쉘 구조의 나노입자들(24a)로 형성된 복수개의 나노입자층(24)과 상기 각각의 나노입자층(24)의 상하부에 각각 마련된 절연층(22a, 22b, 22c, 22d)을 포함한다. 이와 같이 복수개의 발광층이 구비됨으로써, 단층의 발광층을 구비할 때 보다 광출력이 더 큰 나노입자 전기발광 소자를 얻을 수 있다.
도 3a 내지 도 3f는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 나노입자 전기발광 소자의 제조방법을 보여주는 공정흐름도이다.
도 3a 내지 도 3c를 참조하면, 먼저 투명 기판(10)을 준비하여, 상기 기판(10) 위에 투명 전도성 물질, 예를 들어 ITO 물질로 전면전극(20)을 형성한다. 다음에, 상기 전면전극(20) 위에 하부 절연층(22a)을 형성한다. 상기 투명 기판(10)의 예로서, 글라스(glass) 기판, 플라스틱 기판 또는 사파이어 기판 등이 있다. 여기에서, 상기 하부 절연층(22a)은 통상 실리콘산화물 또는 실리콘질화물, 예를 들어 SiO2 또는 Si3N4로 형성되나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니며 다른 절연물질로 형성될 수 있다. 상기 전면전극(20) 및 하부 절연층(22a)은 공지된 박막증착법, 예를 들어 CVD(chemical vapor deposition)법 또는 PVD(physical vapor deposition)법에 의해 형성될 수 있다.
도 3d를 참조하면, 상기 하부 절연층(22a) 위에 실리콘으로 형성된 코어와 상기 코어의 표면에 실리콘산화물 또는 실리콘질화물, 예를 들어 SiO2 또는 Si3N4로로 형성된 쉘을 가지는 코어/쉘 구조의 나노입자들(24a)을 도포하여 나노입자층(24)을 형성한다. 상기 나노입자(24a)의 직경은 1~10nm의 범위에 있다. 여기에서, 상기 나노입자들(24a)은 열분해(Pyrolysis)법 또는 레이저어블레이션(Laser ablation)법에 의해 제조될 수 있다. 상기 열분해(Pyrolysis)법 또는 레이저어블레이션(Laser ablation)법에 의한 입자들의 생성방법은 일반적으로 널리 공지되어 있으며, 따라서 이들에 대한 상세한 설명은 생략하기로 한다. 상기 열분해법은 IEDM Technical Digest, p683-686(2000)에 게재된 "A novel, aerosol-nanocrytal floating-gate device for non-volatile memory applications" 논문에 개시되어 있다. 그리고, 상기 레이저어블레이션법은 Applied Physics Letters vol 78, Number 8, p1128-1130(2001)에 게재된 "Large-scale production of nanocrystals by laser ablation of microparticles in a flowing aerosol" 논문에 개시되어 있다. 나노입자들(24a)의 생성과정에서, 제조된 Si-코어를 산소(O2) 또는 암모니아(NH3) 가스분위기에서 소정온도로 열처리하여 상기 코어의 표면에 실리콘산화물 또는 실리콘질화물의 쉘이 형성된 코어/쉘 구조의 나노입자들(24a)을 얻을 수 있다.
또한, 상기 나노입자들(24a)의 도포는 열영동법 또는 전기영동법에 의해 수행될 수 있다. 이와 같은 열영동법 또는 전기영동법은 일반적으로 널리 공지되어 있으며, 따라서 이들에 대한 상세한 설명은 생략하기로 한다. 상기 열영동법은 Jounal of Electrochemical Society vol 148, Number 5, G265-G270(2001)에 게재된 "Ultraclean Two-Stage Aerosol Reactor for Production of Oxide-Passivated Silicon Nanoparticles for Novel Memory Devices" 논문에 개시되어 있다. 그리고, 상기 전기영동법은 Applied Physics Letters vol 81, Number 10, p1893-1895(2002)에 게재된 "Gas-phase production of monodisperse lead zirconate titanate nanoparticles" 논문에 개시되어 있다.
도 3e 및 도 3f를 참조하면, 상기 나노입자층(24)의 위에 상부 절연층(22b) 및 배면전극(40)이 순차적으로 적층된다. 상기 상부 절연층(22b)은 통상 실리콘산화물 또는 실리콘질화물, 예를 들어 SiO2 또는 Si3N4로 형성되나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니며 다른 절연물질로 형성될 수 있다. 상기 배면전극(40)은 전도성 물질, 예를 들어 알루미늄(Al) 또는 마그네슘(Mg)으로 형성된다. 상기 상부 절연층(22b) 및 배면전극(40) 및 은 공지된 박막증착법, 예를 들어 CVD(chemical vapor deposition)법 또는 PVD(physical vapor deposition)법에 의해 형성될 수 있다.
상기와 같은 공정과정을 통하여 발광효율이 개선되고 광출력이 우수한 나노입자 전기발광 소자를 얻을 수 있다. 특히, 상기 나노입자 전기발광 소자의 제조공정시 나노입자들의 크기를 제어함으로써, 상기 나노입자들로부터 크기 제어(size control)에 따른 양자고립효과(quantum confinement effect)를 얻을 수 있다. 이와 같은 구조의 발광소자는 제조공정이 용이할 뿐만 아니라 제조단가가 낮다.
바람직하게, 순차적으로 적층된 하부 절연층(22a), 나노입자층(24) 및 상부 절연층(22b)은 하나의 발광층(30)을 구성하며, 상기 발광층(30) 위에 이와 동일한 적어도 하나의 발광층(30)을 더 형성할 수 있다. 이와 같이 복수개의 발광층(30)이 구비됨으로써, 단층의 발광층(30)을 구비할 때 보다 광출력이 더 큰 나노입자 전기발광 소자를 얻을 수 있다.
도 4는 코어/쉘 구조의 Si-나노입자들의 PL(photo-luminescence) 발광특성을 보여주는 사진이다.
상기와 같은 구성을 가지는 본 발명에 따르면, 쉘에 의한 효율적인 캡핑에 의해 Si-코어의 계면특성이 향상됨으로써, 발광효율(luminescence efficiency)이 개선되고 광출력(light emission)이 우수한 나노입자 전기발광 소자를 얻을 수 있다. 특히, 본 발명에 따른 나노입자 전기발광 소자의 발광층은 코어/쉘 구조의 나노입자들을 포함하여, 상기 쉘에 의해 Si-코어가 효율적으로 캡핑(capping)되기 때문에 Si-코어의 계면특성 및 발광특성이 개선될 수 있다.
이러한 본원 발명의 이해를 돕기 위하여 몇몇의 모범적인 실시예가 설명되고 첨부된 도면에 도시되었으나, 이러한 실시예들은 단지 넓은 발명을 예시하고 이를 제한하지 않는다는 점이 이해되어야 할 것이며, 그리고 본 발명은 도시되고 설명된 구조와 배열에 국한되지 않는다는 점이 이해되어야 할 것이며, 이는 다양한 다른 수정이 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 일어날 수 있기 때문이다.

Claims (14)

  1. 투명 전도성 물질로 형성된 전면전극;
    전도성 물질로 형성된 배면전극; 및
    상기 전면전극과 배면전극 사이에 개재되는 것으로 실리콘으로 형성된 코어와 상기 코어의 표면에 실리콘산화물 또는 실리콘질화물로 형성된 쉘을 가지는 코어/쉘 구조의 나노입자들을 포함하는 발광층;을 포함하는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 발광층은,
    상기 나노입자들로 형성된 나노입자층;과
    상기 나노입자층의 상하부에 각각 마련된 절연층;을 포함하는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 절연층은 실리콘산화물 또는 실리콘질화물로 형성된 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자.
  4. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 나노입자의 직경은 1~10nm 범위에 있는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자.
  5. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 발광층 위에 이와 동일한 적어도 하나의 발광층이 더 마련된 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자.
  6. 투명 기판을 준비하는 단계;
    상기 기판 위에 투명 전도성 물질로 전면전극을 형성하는 단계;
    상기 전면전극 위에 실리콘으로 형성된 코어와 상기 코어의 표면에 실리콘산화물 또는 실리콘질화물로 형성된 쉘을 가지는 코어/쉘 구조의 나노입자들을 포함하는 발광층을 형성하는 단계; 및
    상기 발광층 위에 전도성 물질로 배면전극을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자의 제조방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 발광층은,
    상기 나노입자들로 형성된 나노입자층;과
    상기 나노입자층의 상하부에 각각 마련된 절연층;을 포함하는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자의 제조방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 발광층을 형성하는 단계:는,
    상기 전면전극 위에 하부 절연층을 형성하는 단계;
    상기 하부 절연층 위에 상기 나노입자들을 도포하여 나노입자층을 형성하는 단계; 및
    상기 나노입자층 위에 상부 절연층을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자의 제조방법.
  9. 제 7 항 또는 제 8 항에 있어서,
    상기 절연층은 실리콘산화물 또는 실리콘질화물로 형성되는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자의 제조방법.
  10. 제 8 항에 있어서,
    상기 나노입자층을 형성하는 단계:는,
    상기 나노입자들을 마련하는 단계;와
    상기 하부 절연층 위에 상기 나노입자들을 도포하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자의 제조방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 나노입자들을 마련하는 단계:는,
    열분해(Pyrolysis)법 또는 레이저어블레이션(Laser ablation)법에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자의 제조방법.
  12. 제 6 항 또는 제 11 항에 있어서,
    상기 나노입자의 직경은 1~10nm 범위에 있는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자의 제조방법.
  13. 제 10 항 또는 제 11 항에 있어서,
    상기 나노입자들을 도포하는 단계:는,
    열영동법 또는 전기영동법에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자의 제조방법.
  14. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서,
    상기 발광층 위에 이와 동일한 적어도 하나의 발광층을 더 형성하는 것을 특징으로 하는 나노입자 전기발광 소자의 제조방법.
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