KR100674932B1 - Ｐａｇ및 ｔａｇ를 포함하는 화학증폭형 포토레지스트 조성물을 이용한 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법 - Google Patents

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Abstract

감광성 폴리머와, PAG (photoacid generator)와, 산 촉매 하에서 분해 가능한 TAG (thermoacid generator)를 포함하는 화학증폭형 포토레지스트 조성물을 이용하여 형성된 레지스트막으로부터 반도체 소자의 미세 패턴을 형성하는 방법에 관하여 개시한다. 본 발명에 따른 미세 패턴 형성 방법에서는 상기 레지스트막의 일부 영역을 노광하여 상기 일부 영역에서 상기 PAG로부터 제1 산(acid)을 발생시킨다. 상기 감광성 폴리머로부터 상기 산에 의해 분해 가능한 기가 분해될 수 있는 탈보호(deprotection) 온도 보다 작은 제1 온도하에서 상기 노광된 레지스트막을 제1 열처리하여 상기 일부 영역에서 상기 제1 산을 촉매로 하여 상기 TAG로부터 제2 산을 발생시킨다. 상기 탈보호 온도 이상인 제2 온도하에서 상기 노광된 레지스트막을 제2 열처리한다. 상기 제2 열처리된 레지스트막을 현상하여 레지스트 패턴을 형성한다.
TAG, PAG, 산, 노광, 열처리, 탈보호, PEB

Description

ＰＡＧ및 ＴＡＧ를 포함하는 화학증폭형 포토레지스트 조성물을 이용한 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법 {Method for forming fine pattern of semiconductor device using chemically amplified photoresist compounds including photoacid generator and thermoacid generator}
도 1은 종래 기술에 따른 포토레지스트 조성물로 구성된 레지스트막에서 PAG로부터 발생된 산에 의한 수지의 탈보호 반응 메카니즘을 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 화학증폭형 레지스트 조성물로 구성된 레지스트막에서 노광 후 탈보호 온도보다 낮은 온도에서의 열처리시 TAG로부터의 산 발생 메카니즘 및 PEB시의 탈보호 반응 메카니즘을 나타낸 도면이다.
도 3a 내지 도 3e는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법을 설명하기 위하여 공정 순서에 따라 도시한 단면도들이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10: 반도체 기판, 20: 레지스트막, 22: 노광 영역, 24; 제1 산, 26: 제2 산, 28: 레지스트 패턴, 30: 포토마스크, 40: 노광 광원.
본 발명은 화학증폭형 포토레지스트 조성물을 이용한 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법에 관한 것으로, 특히 차세대 소자 제조를 위한 디자인 룰에서 요구되는 최소 피쳐 사이즈의 미세 패턴을 구현하기 위하여 193nm 이하의 단파장의 노광원을 이용하는 리소그래피 공정에 사용되는 화학증폭형 포토레지스트 조성물을 이용한 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법에 관한 것이다.
반도체 제조 공정이 복잡해지고 반도체 소자의 집적도가 증가함에 따라 보다 작은 CD(Critical Dimension)의 디자인 룰(design rule)이 적용되고, 리소그래피 공정시 보다 작은 개구 사이즈(opening size)를 가지는 콘택홀 또는 보다 작은 폭을 가지는 스페이스를 갖춘 미세 패턴을 형성하는 기술이 요구되고 있다. 고집적 소자에서의 이와 같은 요구에 따라 리소그래피 기술을 개발하여 개선된 포토레지스트 조성물을 개발하고, 얻고자 하는 패턴, 특히 최소 피쳐 사이즈를 가지는 구조에 필요한 패턴의 치수 정밀도를 개선하고자 하는 노력이 가속되었다.
특히, 디자인 룰이 0.10㎛ 이하인 패턴 사이즈가 요구되는 반도체 소자의 제조 공정에 있어서, 기존의 KrF 엑시머 레이저(248nm)를 이용하는 노광 기술로는 한계가 있다. 따라서, 새로운 에너지 노광원인 ArF 엑시머 레이저(193nm)를 이용한 리소그래피 기술의 개발이 진행중에 있으며, 또한 차세대 기술로서 0.07㎛ 이하의 패턴을 형성하여야 하는 반도체 소자의 제조 공정에 적용하기 위하여 F2 엑시머 레이저(157nm) 광원을 이용하는 기술이 가속화되고 있는 추세이다. 이와 같이 점차 보다 작은 파장을 이용하는 경향에 따라 투영 노광 장비의 개발과, 노광 광원으로서 ArF 엑시머 레이저 또는 F2 엑시머 레이저를 사용하기 위한 새로운 공정 조건 및 새로운 재료의 개발이 요구된다.
ArF 엑시머 레이저(193nm)를 이용하는 리소그래피 공정에 사용되는 화학증폭형 포토레지스트 조성물에 있어서, PAG (photoacid generator)의 광효율과 첨가량은 얻고자 하는 레지스트 패턴의 LER (line edge roughness)와 밀접한 관계를 갖는 것으로 알려져 있다. 레지스트 내에 산의 양이 부족하거나 그 농도가 균일하지 않은 경우, 포토레지스트 조성물을 구성하는 베이스 수지 내에서의 탈보호(deprotection) 반응이 국부적으로만 이루어져 LER을 발생시키게 된다. 이를 방지하기 위해서는 베이스 수지의 탈보호가 골고루 일어나기에 충분한 양의 산이 필요하며, 더불어 포토레지스트 조성물 내에서 산이 균일한 농도로 존재하여야 한다.
포토레지스트 조성물 내에 충분한 양의 산이 존재하도록 하기 위하여는 노광에 의해 산을 발생시키는 PAG의 양이 많거나, PAG의 양자 효율(quantum yield)이 높아야 한다. 193nm 및 157nm 광원에 대해 양자 효율이 높은 PAG들은 대부분 페닐기 또는 나프틸기 등의 방향족 유도체를 함유하는 화합물들이다. 이와 같은 방향족 유도체들은 193nm 및 157nm에서 흡광도가 매우 높다. 예를 들면 페닐기 또는 나프틸기가 함유된 PAG는 베이스 수지의 중량을 기준으로 1 중량%만 첨가되어도 포토레지스트의 투과도 저하율이 약 10%에 이르게 된다. 따라서, 방향족 유도체를 함유하는 PAG들은 193nm 또는 157nm용 포토레지스트 조성물 내에 충분한 양으로 첨가하기 어렵다. 반면, 흡광도가 낮은 지방족 유도체로 구성된 PAG들은 많은 양을 첨가하여도 투과도를 저하시키지 않지만 양자 효율이 낮아지는 문제점이 있다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여, 종래 기술의 일 예에서는 ArF 엑시머 레이저(193nm)용 포토레지스트 조성물에 산 증폭제 (acid amplifier)를 첨가하는 기술이 제안되었다. (Ohfuji et al., Characterization of Chemically Amplified Resists with "Acid Amplifier" for 193nm Lithography, Journal of Photopolymer Science and Technology, 1997, 551-558) 여기에서는 산 증폭제로서 페닐기를 함유한 화합물을 사용함으로써 그 첨가량이 제한되어 충분한 양을 사용할 수 없게 된다.
상기와 같은 이유로 인하여 지금까지 알려진 ArF 엑시머 레이저(193nm)용 화학증폭형 포토레지스트 조성물에서는 PAG의 양이 충분하지 않고, 따라서 레지스트막 내에서 산 농도의 균일도가 저하된다. 그 결과, 이로부터 얻어진 레지스트 패턴에서는 LER 현상을 피할 수 없게 된다.
본 발명은 상기한 종래 기술에서의 문제점을 극복하고자 하는 것으로, 레지스트막 내에서의 산 농도 증가 및 산 농도 균일도를 향상시켜 LER 현상이 억제된 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법을 제공하는 것이다.
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상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따른 화학증폭형 포토레지스트 조성물은 산에 의해 분해 가능한 기(acid-labile group)를 가지는 감광성 폴리머와, PAG (photoacid generator)와, 산 촉매 하에서 분해 가능한 TAG (thermoacid generator)를 포함한다.
상기 TAG는 지방족(aliphatic) 또는 지환식(alicyclic) 화합물로 구성된다. 바람직하게는, 상기 TAG는 카르보네이트 에스테르(carbonate ester), 술포네이트 에스테르 (sulfonate ester), 및 포스페이트 에스테르 (phosphate ester)로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 하나의 화합물로 구성된다.
본 발명에 따른 화학증폭형 포토레지스트 조성물은 유기 염기, 계면활성제와 같은 첨가물을 더 포함할 수 있다.
상기 다른 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따른 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법에서는 산에 의해 분해 가능한 기(acid-labile group)를 가지는 감광성 폴리머와, PAG (photoacid generator)와, 산 촉매 하에서 분해 가능한 TAG (thermoacid generator)를 포함하는 포토레지스트 조성물을 반도체 기판상에 코팅하여 레지스트막을 형성한다. 상기 레지스트막의 일부 영역을 노광하여 상기 일부 영역에서 상기 PAG로부터 제1 산(acid)을 발생시킨다. 상기 감광성 폴리머로부터 상기 산에 의해 분해 가능한 기가 분해될 수 있는 탈보호(deprotection) 온도 보다 작은 제1 온도하에서 상기 노광된 레지스트막을 제1 열처리하여 상기 일부 영역에서 상기 제1 산을 촉매로 하여 상기 TAG로부터 제2 산을 발생시킨다. 상기 탈보호 온도 이상인 제2 온도하에서 상기 노광된 레지스트막을 제2 열처리한다. 상기 제2 열처리된 레지스트막을 현상하여 레지스트 패턴을 형성한다.
본 발명에 따른 화학증폭형 포토레지스트 조성물을 사용하여 미세 패턴을 형성하는 데 있어서, 레지스트막 내에서는 PAG 뿐 만 아니라 TAG에 의하여 산이 증폭적으로 발생될 뿐만 아니라, 이들 산의 미세한 확산에 의하여 레지스트막 내에서 산 농도를 증가시킬 수 있고 균일한 산 농도를 얻을 수 있다. 따라서, 레지스트 패턴에서 LER 현상을 현저히 감소시킬 수 있다.
다음에, 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 첨부 도면을 참조하여 상세히 설명한다.
통상적으로, 화학증폭형 포토레지스트 조성물은 감광성 폴리머로 구성되는 베이스 수지와 PAG를 그 기본 구성으로 하고 있다. 포지티브형 화학증폭형 포토레지스트 조성물에서는 광반응에 의해 PAG가 분해되면서 산을 발생시키고, PEB (post exposure bake) 과정 중에는 PAG로부터 발생된 산의 확산 및 증폭에 의하여 상기 수지의 탈보호(deprotection) 반응, 즉 상기 베이스 수지에 결합되어 있는 산에 의해 분해 가능한 기가 PAG에서 발생된 산에 의해 분해되는 반응이 일어난다.
도 1에는 종래 기술에 따른 포토레지스트 조성물로 구성된 레지스트막에서 PAG로부터 발생된 산(H+)에 의한 수지(R-O-R')의 탈보호 반응 메카니즘이 나타나 있 다. 도 1에서, R'은 산에 의해 분해 가능한 기(acid-labile group)이다. PAG로부터 발생된 산(H+)에 의하여 탈보호된 수지(R-OH)는 알칼리성 수용액에 용해 가능한 상태로 되어 레지스트막의 패터닝이 가능하게 된다.
레지스트 패턴에서의 LER 현상 감소를 위해서는 레지스트막 내에 충분한 양의 산이 존재하여야 하며 동시에 이 산이 레지스트막 내에 균일한 농도로 분포되어 있어야 한다. 본 발명에서는 레지스트막 내에서의 산 농도 증가 및 산 농도 균일도를 향상시키기 위하여, 포토레지스트 조성물의 기본 구성 요소로서 산에 의해 분해 가능한 기를 가지는 감광성 폴리머 및 PAG 뿐 만 아니라 산 촉매 하에서 분해 가능한 TAG (thermoacid generator)를 더 포함한다. 이와 같이 본 발명에 따른 포토레지스트 조성물에 PAG와 더불어 상기 TAG가 더 함유됨으로써, 이를 사용하여 형성된 레지스트막을 노광한 후, 상기 수지의 탈보호 온도, 즉 상기 산에 의해 분해 가능한 기가 상기 수지로부터 분해되는 온도보다 낮은 온도에서 상기 레지스트막을 열처리하면, 노광에 의해 PAG로부터 발생된 산을 촉매로 하여 상기 TAG가 분해되어 또 다른 산이 발생된다. 그 결과, 레지스트막 내에서 산 농도가 증가되고, 산의 균일도가 증가하게 되며, 후속의 PEB 단계에서 탈보호 반응이 균일하게 일어날 수 있다.
본 발명에 따른 화학증폭형 레지스트 조성물에 첨가되는 TAG는 지방족(aliphatic) 또는 지환식(alicyclic) 화합물로 구성된다. 또한, 본 발명에 따른 화학증폭형 레지스트 조성물을 구성하는 감광성 폴리머는 일반적인 화학증폭형 레지 스트용 폴리머들 중에서 선택될 수 있다. 예를 들면, 상기 감광성 폴리머는 아크릴레이트 또는 메타크릴레이트 모노머 유니트, 무수 말레인산 모노머 유니트, 노르보르넨 모노머 유니트, 디히드로푸란(dihydrofuran) 모노머 유니트, 디히드로피란(dihydropyrane) 모노머 유니트, 및 알케닐 에테르 모노머 유니트로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 하나의 모노머 유니트로 구성될 수 있다. 본 발명에 따른 화학증폭형 레지스트 조성물은 포지티브형 레지스트 조성물 또는 네가티브형 레지스트 조성물을 구성할 수 있다.
도 2에는 본 발명에 따른 화학증폭형 레지스트 조성물로 구성된 레지스트막에서 노광 후 탈보호 온도보다 낮은 온도하에서의 열처리시 TAG로부터의 산 발생 메카니즘 및 PEB시의 탈보호 반응 메카니즘이 예시되어 있다. 도 2에서는 TAG로서 지방족 또는 지환식 화합물 R1을 가지는 노나플루오로부탄술포네이트 (nonafluorobutanesulfonate)를 이용하는 경우를 예시하였다.
도 2를 참조하면, 노광시 PAG로부터 발생된 산(H+)을 촉매로 하여 수지의 탈보호 온도(T2)보다 작은 온도(T1)에서의 열처리시 TAG로부터 또 다른 산(H+ )이 발생된다. 베이스 수지(R-O-R')를 탈보호 온도(T2) 이상의 온도로 열처리하는 PEB 단계에서는 PAG로부터 발생된 산 및 TAG로부터 발생된 산에 의하여 베이스 수지(R-O-R')의 탈보호 반응이 일어난다. 도 2에서, R'은 산에 의해 분해 가능한 기이다. 탈보호된 수지(R-OH)는 알칼리성 수용액에 용해 가능한 상태로 되어 레지스트막의 패 터닝이 가능하게 된다.
본 발명에 따른 화학증폭형 포토레지스트 조성물에 포함되는 TAG는 레지스트막의 투과도에 악영향을 미치지 않도록 지방족 또는 지환식 화합물로만 구성되어야 하며, 산 촉매 하에서 열에 의하여 분해가능한 화합물로 구성되어야 한다.
바람직하게는, 상기 TAG는 카르보네이트 에스테르(carbonate ester), 술포네이트 에스테르 (sulfonate ester), 및 포스페이트 에스테르 (phosphate ester)로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 하나의 화합물로 구성될 수 있다. 특히 바람직하게는, 상기 TAG는 시클로헥실 노나플루오로부탄술포네이트 (cyclohexyl nonafluorobutanesulfonate), 노르보르닐 노나플루오로부탄술포네이트 (norbornyl nonafluorobutanesulfonate), 트리시클로데카닐 노나플루오로부탄술포네이트 (tricyclodecanyl nonafluorobutanesulfonate), 아다만틸 노나플루오로부탄술포네이트 (adamantyl nonafluorobutanesulfonate), 시클로헥실 노나플루오로부탄카르보네이트 (cyclohexyl nonafluorobutanecarbonate), 노르보르닐 노나플루오로부탄카르보네이트 (norbornyl nonafluorobutanecarbonate), 트리시클로데카닐 노나플루오로부탄카르보네이트 (tricyclodecanyl nonafluorobutanecarbonate), 아다만틸 노나플루오로부탄카르보네이트 (adamantyl nonafluorobutanecarbonate), 시클로헥실 노나플루오로부탄포스페이트 (cyclohexyl nonafluorobutanephosphonate), 노르보르닐 노나플루오로부탄포스페이트 (norbornyl nonafluorobutanephosphonate), 트리시클로데카닐 노나플루오로부탄포스페이트 (tricyclodecanyl nonafluorobutanephosphonate), 및 아다만틸 노나플루오로부탄포스페이트 (adamantyl nonafluorobutanephosphonate)로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 하나의 화합물로 구성될 수 있다.
상기 TAG는 상기 감광성 폴리머의 중량을 기준으로 1 ∼ 30 중량%의 양으로 포함될 수 있다. 그리고, 상기 PAG는 상기 감광성 폴리머의 총 중량을 기준으로 1∼ 30 중량%의 양으로 포함될 수 있다. 레지스트막의 투과도를 고려하면, 상기 PAG는 상기 감광성 폴리머의 총 중량을 기준으로 1 ∼ 5 중량%의 양으로 포함되는 것이 바람직하다.
상기 PAG는 트리아릴술포늄염 (triarylsulfonium salts), 디아릴이오도늄염 (diaryliodonium salts), 술포네이트 (sulfonates) 또는 그 혼합물로 이루어질 수 있다. 예를 들면, 상기 PAG는 트리페닐술포늄 트리플레이트 (triphenylsulfonium triflate), 트리페닐술포늄 안티모네이트 (triphenylsulfonium antimonate), 디페닐이오도늄 트리플레이트 (diphenyliodonium triflate), 디페닐이오도늄 안티모네이트 (diphenyliodonium antimonate), 메톡시디페닐이오도늄 트리플레이트 (methoxydiphenyliodonium triflate), 디-t-부틸디페닐이오도늄 트리플레이트 (di-t-butyldiphenyliodonium triflate), 2,6-디니트로벤질 술포네이트 (2,6-dinitrobenzyl sulfonates), 피로갈롤 트리스(알킬술포네이트) (pyrogallol tris(alkylsulfonates)), N-히드록시숙신이미드 트리플레이트 (N-hydroxysuccinimide triflate), 노르보르넨-디카르복스이미드-트리플레이트 (norbornene-dicarboximide-triflate), 트리페닐술포늄 노나플레이트 (triphenylsulfonium nonaflate), 디페닐이오도늄 노나플레이트 (diphenyliodonium nonaflate), 메톡시디페닐이오도늄 노나플레이트 (methoxydiphenyliodonium nonaflate), 디-t-부틸디페닐이오도늄 노나플레이트 (di-t-butyldiphenyliodonium nonaflate), N-히드록시숙신이미드 노나플레이트 (N-hydroxysuccinimide nonaflate), 노르보르넨-디카르복스이미드-노나플레이트 (norbornene-dicarboximide-nonaflate), 트리페닐술포늄 퍼플루오로부탄술포네이트 (triphenylsulfonium perfluorobutanesulfonate), 트리페닐술포늄 퍼플루오로옥탄술포네이트 (PFOS) (triphenylsulfonium perfluorooctanesulfonate), 디페닐이오도늄 PFOS (diphenyliodonium PFOS), 메톡시디페닐이오도늄 PFOS (methoxydiphenyliodonium PFOS), 디-t-부틸디페닐이오도늄 트리플레이트 (di-t-butyldiphenyliodonium triflate), N-히드록시숙신이미드 PFOS (N-hydroxysuccinimide PFOS), 노르보르넨-디카르복스이미드 PFOS (norbornene-dicarboximide PFOS), 또는 이들의 혼합물로 이루어질 수 있다.
본 발명에 따른 포토레지스트 조성물은 상기 감광성 폴리머의 중량을 기준으로 0.01 ∼ 2.0 중량%의 유기 염기를 더 포함할 수 있다. 상기 유기 염기로서 3차 아민(tertiary amine)으로 이루어지는 화합물을 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 예를 들면, 상기 유기 염기로서 트리에틸아민 (triethylamine), 트리이소부틸아민 (triisobutylamine), 트리이소옥틸아민 (triiooctylamine), 트리이소데실아민 (triisodecylamine), 디에탄올아민 (diethanolamine), 트리에탄올아민 (triethanolamine), N-알킬 치환된 피롤리디논 (N-alkyl substituted pyrrolidinone), N-알킬 치환된 카프로락탐 (N-alkyl substituted caprolactam), N-알킬 치환된 발레로락탐 (N-alkyl substituted valerolactam) 또는 그 혼합물을 사용할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 포토레지스트 조성물은 30 ∼ 200 ppm의 계면활성제를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 포토레지스트 조성물로 이루어지는 레지스트막을 노광하면 PAG의 광반응에 의하여 산이 발생되고, 상기 레지스트막을 수지의 탈보호 온도(T2)보다 작은 온도(T1)에서 열처리하면, 노광에 의해 발생한 산에 의해 TAG로부터 증폭적으로 산이 발생될 뿐만 아니라, 산의 미세한 확산에 의해 레지스트막 내에서 균일한 산 농도 분포를 얻을 수 있게 된다. 이는 결과적으로 얻어지는 레지스트 패턴에서의 LER 현상을 감소시키는 효과를 가져온다.
도 3a 내지 도 3e는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법을 설명하기 위하여 공정 순서에 따라 도시한 단면도들이다. 본 예에서는 본 발명에 따른 화학증폭형 레지스트 조성물을 사용하여 반도체 소자의 미세 패턴을 형성하는 방법을 설명하며, 여기서 상기 포토레지스트 조성물은 포지티브형인 경우를 예시한다.
도 3a를 참조하면, 반도체 기판(10)상에 상기 설명한 바와 같은 본 발명에 따른 화학증폭형 포토레지스트 조성물을 코팅한 후, 포토레지스트 조성물을 구성하는 감광성 폴리머의 종류에 따라 약 90 ∼ 150℃의 범위 내에서 선택되는 온도로 프리베이크(pre-bake)하여 코팅된 레지스트 조성물로부터 용제를 증발시켜 상기 반 도체 기판(10)상에 레지스트막(20)을 형성한다. 앞에서 이미 설명한 바와 같이, 상기 레지스트막은 산에 의해 분해 가능한 기를 가지는 감광성 폴리머와, PAG와, 산 촉매 하에서 분해 가능한 TAG를 포함한다.
도 3b를 참조하면, 포토마스크(30)를 통하여 상기 레지스트막(20)의 일부 영역을 노광한다. 이 때, 노광 광원(40)으로서 ArF 엑시머 레이저(193nm), F2 엑시머 레이저(157nm) 및 EUV(13.5nm) 중에서 선택되는 어느 하나의 광원을 이용할 수 있다. 상기 노광 후 상기 레지스트막(20)의 노광 영역(22)에서는 PAG로부터 제1 산(24)이 발생된다.
도 3c를 참조하면, 제1 온도(T1) 하에서 상기 노광된 레지스트막(20)을 열처리하여 상기 노광 영역(22)에서 상기 제1 산(24)을 촉매로 하여 TAG로부터 제2 산(26)을 발생시킨다. 상기 제1 온도(T1)는 상기 레지스트막(20)을 구성하는 감광성 폴리머의 탈보호 온도, 즉 상기 감광성 폴리머로부터 산에 의해 분해 가능한 기가 분해될 수 있는 온도 보다 작은 온도로 선택된다. 예를 들면, 상기 제1 온도(T1)는 약 30 ∼ 130℃의 범위 내에서 선택될 수 있다.
도 3d를 참조하면, 상기 노광 영역(22)에서 상기 제1 산(24) 및 제2 산(26)에 의하여 상기 레지스트막(20)을 구성하는 감광성 폴리머의 탈보호가 이루어질 수 있도록 상기 레지스트막(20)을 제2 온도(T2) 하에서 열처리한다. 제2 온도(T2) 하에서의 열처리 공정은 통상적인 리소그래피 공정에서의 PEB (post-exposure bake) 공 정에 대응하는 것으로, 상기 제2 온도(T2)는 상기 감광성 폴리머로부터 산에 의해 분해 가능한 기가 분해될 수 있는 온도 이상의 온도도 설정된다. 상기 제2 온도(T2)는 포토레지스트 조성물을 구성하는 감광성 폴리머의 종류에 따라 다를 수 있으며, 예를 들면 약 90 ∼ 120℃의 범위 내에서 선택될 수 있다.
상기 제2 온도(T2)하에서 상기 레지스트막(20)을 열처리하는 동안 상기 노광 영역(22)에 존재하는 충분한 양으로 균일하게 분포되어 있는 제1 산(24) 및 제2 산(26)에 의하여 상기 레지스트막(20)의 노광 영역(22) 내에서는 전체적으로 균일하게 감광성 폴리머의 탈보호 반응이 이루어지게 되고, 상기 노광 영역(22) 내에서 탈보호된 감광성 폴리머는 알칼리성 수용액으로 용해 가능한 상태로 된다.
도 3e를 참조하면, 상기 레지스트막(20)을 알칼리성 수용액으로 적셔서 상기 레지스트막(20)의 노광 영역(22)을 용해시키고, 이를 상기 반도체 기판(10)으로부터 제거하여, 상기 반도체 기판(10)상에는 상기 레지스트막(20)의 비노광 영역으로 이루어지는 레지스트 패턴(28)이 남도록 한다. 상기 알칼리성 용액으로서 10 중량% 이하, 예를 들면 2.38 중량%의 테트라메틸암모늄 히드록사이드 수용액을 사용할 수 있다.
예를 들면, 상기 레지스트 패턴(28)은 라인 앤드 스페이스 패턴 (line and space pattern)을 한정하도록 복수의 라인 패턴으로 구성될 수 있다. 또는, 상기 레지스트 패턴(28)에는 복수의 홀 패턴을 한정하도록 복수의 개구부가 형성될 수 있다.
본 발명에 따른 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법에서는 감광성 폴리머와, PAG와, 상기 PAG로부터 발생된 산을 촉매로 하여 열에 의하여 분해 가능한 TAG (thermoacid generator)를 포함하는 화학증폭형 포토레지스트 조성물을 이용한다. 상기 TAG는 지방족 또는 지환식 화합물로만 구성된다. 본 발명에 따라 화학증폭형 포토레지스트 조성물을 사용하여 미세 패턴을 형성하는 데 있어서, 레지스트막 내에서는 PAG 뿐 만 아니라 TAG에 의하여 산이 증폭적으로 발생될 뿐만 아니라, 이들 산의 미세한 확산에 의하여 레지스트막 내에서 산 농도를 증가시킬 수 있고 균일한 산 농도를 얻을 수 있다. 따라서, 레지스트 패턴에서 LER 현상을 현저히 감소시킬 수 있다.
이상, 본 발명을 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되지 않고, 본 발명의 기술적 사상 및 범위 내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러가지 변형 및 변경이 가능하다.

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  15. 산에 의해 분해 가능한 기(acid-labile group)를 가지는 감광성 폴리머와, PAG (photoacid generator)와, 산 촉매 하에서 분해 가능한 TAG (thermoacid generator)를 포함하는 포토레지스트 조성물을 반도체 기판상에 코팅하여 레지스트막을 형성하는 단계와,
    상기 레지스트막의 일부 영역을 노광하여 상기 일부 영역에서 상기 PAG로부터 제1 산(acid)을 발생시키는 단계와,
    상기 감광성 폴리머로부터 상기 산에 의해 분해 가능한 기가 분해될 수 있는 탈보호(deprotection) 온도 보다 작은 제1 온도하에서 상기 노광된 레지스트막을 제1 열처리하여 상기 일부 영역에서 상기 제1 산을 촉매로 하여 상기 TAG로부터 제2 산을 발생시키는 단계와,
    상기 탈보호 온도 이상인 제2 온도하에서 상기 노광된 레지스트막을 제2 열처리하는 단계와,
    상기 제2 열처리된 레지스트막을 현상하여 레지스트 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 감광성 폴리머는 아크릴레이트 또는 메타크릴레이트 모노머 유니트, 무수 말레인산 모노머 유니트, 노르보르넨 모노머 유니트, 디히드로푸란(dihydrofuran) 모노머 유니트, 디히드로피란(dihydropyrane) 모노머 유니트, 및 알케닐 에테르 모노머 유니트로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 하나의 모노머 유니트로 구성되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  17. 제15항에 있어서,
    상기 레지스트막은 포지티브형 포토레지스트 조성물 또는 네가티브형 포토레 지스트 조성물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  18. 제15항에 있어서,
    상기 레지스트 패턴은 라인 앤드 스페이스 패턴을 한정하도록 복수의 라인 패턴으로 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  19. 제15항에 있어서,
    상기 레지스트 패턴에는 홀 패턴을 한정하도록 복수의 개구부가 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  20. 제15항에 있어서,
    상기 레지스트막의 노광시 ArF 엑시머 레이저(193nm), F2 엑시머 레이저(157nm) 및 EUV(13.5nm) 중에서 선택되는 어느 하나의 광원을 이용하여 노광하는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  21. 제15항에 있어서,
    상기 제1 온도는 30 ∼ 130℃의 범위 내에서 선택되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  22. 제15항에 있어서,
    상기 제2 온도는 90 ∼ 140℃의 범위 내에서 선택되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  23. 제15항에 있어서,
    상기 TAG는 지방족(aliphatic) 또는 지환식(alicyclic) 화합물로 구성된 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  24. 제15항에 있어서,
    상기 TAG는 카르보네이트 에스테르(carbonate ester), 술포네이트 에스테르 (sulfonate ester), 및 포스페이트 에스테르 (phosphate ester)로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 하나의 화합물로 구성되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  25. 제15항에 있어서,
    상기 TAG는 시클로헥실 노나플루오로부탄술포네이트 (cyclohexyl nonafluorobutanesulfonate), 노르보르닐 노나플루오로부탄술포네이트 (norbornyl nonafluorobutanesulfonate), 트리시클로데카닐 노나플루오로부탄술포네이트 (tricyclodecanyl nonafluorobutanesulfonate), 아다만틸 노나플루오로부탄술포네 이트 (adamantyl nonafluorobutanesulfonate), 시클로헥실 노나플루오로부탄카르보네이트 (cyclohexyl nonafluorobutanecarbonate), 노르보르닐 노나플루오로부탄카르보네이트 (norbornyl nonafluorobutanecarbonate), 트리시클로데카닐 노나플루오로부탄카르보네이트 (tricyclodecanyl nonafluorobutanecarbonate), 아다만틸 노나플루오로부탄카르보네이트 (adamantyl nonafluorobutanecarbonate), 시클로헥실 노나플루오로부탄포스페이트 (cyclohexyl nonafluorobutanephosphonate), 노르보르닐 노나플루오로부탄포스페이트 (norbornyl nonafluorobutanephosphonate), 트리시클로데카닐 노나플루오로부탄포스페이트 (tricyclodecanyl nonafluorobutanephosphonate), 및 아다만틸 노나플루오로부탄포스페이트 (adamantyl nonafluorobutanephosphonate)로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 하나의 화합물로 구성되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  26. 제15항에 있어서,
    상기 TAG는 상기 감광성 폴리머의 중량을 기준으로 1 ∼ 30 중량%의 양으로 포함되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  27. 제15항에 있어서,
    상기 PAG는 상기 감광성 폴리머의 총 중량을 기준으로 1 ∼ 30 중량%의 양으로 포함되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  28. 제15항에 있어서,
    상기 PAG는 트리아릴술포늄염 (triarylsulfonium salts), 디아릴이오도늄염 (diaryliodonium salts), 술포네이트 (sulfonates) 또는 그 혼합물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  29. 제15항에 있어서,
    상기 포토레지스트 조성물은 유기 염기를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  30. 제29항에 있어서,
    상기 유기 염기는 상기 감광성 폴리머의 중량을 기준으로 0.01 ∼ 2.0 중량%의 양으로 포함되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  31. 제29항에 있어서,
    상기 유기 염기는 3차 아민(tertiary amine)으로 이루어지는 화합물을 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  32. 제29항에 있어서,
    상기 유기 염기는 트리에틸아민 (triethylamine), 트리이소부틸아민 (triisobutylamine), 트리이소옥틸아민 (triiooctylamine), 트리이소데실아민 (triisodecylamine), 디에탄올아민 (diethanolamine), 트리에탄올아민 (triethanolamine), N-알킬 치환된 피롤리디논 (N-alkyl substituted pyrrolidinone), N-알킬 치환된 카프로락탐 (N-alkyl substituted caprolactam), N-알킬 치환된 발레로락탐 (N-alkyl substituted valerolactam) 또는 그 혼합물인 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  33. 제15항에 있어서,
    상기 포토레지스트 조성물은 계면활성제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
  34. 제33항에 있어서,
    상기 포토레지스트 조성물 내에서 상기 계면활성제는 30 ∼ 200 ppm의 양으로 포함되는 것을 특징으로 하는 반도체 소자의 미세 패턴 형성 방법.
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