KR100653043B1 - 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법 - Google Patents

고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법에 관한 것으로, 특히 모재에 LSM(LaSrMnO3) 또는 LSCF((La0.6Sr0.4)(Fe0.8Co0.2)O3)을 고속화염용사 코팅기에 after burner를 장착한 용사기(θ-gun)를 이용하여 코팅하되, 산소(SCFH)/연료(GPH)의 비가 220∼350이고, 용사거리가 140∼160 ㎜이고, 아세틸렌 유량이 20∼25 L/min의 조건으로 용사코팅함으로써 연결기공이 없는 코팅이 가능하여 내산화성 및 전기전도성을 향상시킬 수 있는 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법에 관한 것이다.
용사기, after buner, 고속화염용사 코팅기, 분리판, 연료전지

Description

고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법 {METHOD FOR FORMING COATING LAYER OF SOLID OXIDE FUEL CELL SEPARATE PLATE}
도 1은 본 발명에서 사용되는 고속화염용사 코팅기에 after burner를 장착한 용사기(θ-gun)의 모식도이다.
도 2는 LSM 분말과 LSM 코팅의 X-ray 회절 데이터이다.
도 3은 본 발명의 일실시예에서 실시한 염수분무 시험결과 1 척도의 표면사진이다.
도 4는 본 발명의 일실시예에서 실시한 염수분무 시험결과 10 척도의 표면사진이다.
본 발명은 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 연결기공이 없는 코팅이 가능하여 내산화성 및 전기전도성을 향상시킬 수 있는 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법에 관한 것이다.
고상산화물 연료전지(solid oxide fuel cell, SOFC)는 연료로 산소, 수소, 및 수소화합물을 이용하여 전기를 생산하는 차세대 대표적인 연료전지이다. 상기 고상산화물 연료전지는 수명이 오래가고, 그 크기를 제어할 수 있는 장점 때문에 가정용, 발전용, 자동차용으로 다양하게 이용될 수 있다.
현재 고상산화물 연료전지는 미국 Siemens Westinghous사에서 원통형으로 개발하였으나, 재료비가 많이 든다는 문제점이 있다.
이에 따라, 보다 에너지 밀도가 높은 평판형을 중심으로 개발되고 있으며, 특히 수명의 향상을 위해 중저온(약 700∼800 ℃)에서 작동할 수 있는 고상산화물 연료전지에 대한 연구가 계속되고 있다. 이 온도에서는 금속으로 분리판을 사용할 수 있으며, 가스싱링도 보다 용이해지기 때문이다.
분리판은 고상산화물 연료전지의 공기극과 연료극으로 이루어지는 연료전지 셀의 unit을 분리하는 판으로, 고온에서 전기전도도, 내열성, 내산화성 등이 우수하여야 한다.
이에 따라, 분리판에는 내산화성 코팅을 실시하며, 그 이유는 다음과 같다.
Figure 112005075021666-pat00001
이와 같이 분리판에 내산화성을 코팅하는 방법에는 하기와 같은 여러 가지 방법이 있다.
코팅방법 PVD법 Screen printer법 Wet-spray법 용사법 Sol-gel법
장점 높은 밀착력 저렴한 공정 저렴한 공정 추가 열처리가 필요없음 → 모재의 산화 최소화 저온열처리, 치밀한 조직
단점 코팅층 상 제어 난이, 낮은 코팅 속도 열처리시 산소와의 계면반응, 공정변수 확립 필요 열처리시 산소와의 계면반응, 공정변수 확립 필요 연열기공, 기공률, 미세크랙 제어 필요 두께 향상 필요 (현재 200 ㎚)
한편, 용사코팅기술(thermal spray coating technology)은 1900 년대 Schoop씨에 의해서 고안된 기술로, 구조소재의 기계적, 화학적, 열적 특성 향상을 위한 표면개질 기술분야 뿐 아니라, 기능성 코팅형성분야로 응용범위가 넓어지고 있고, 최근에는 소재가공이 어려운 재료를 용사코팅기술을 이용하여 직접 성형하는 공정에 이용하는 기술로의 응용에 관한 연구가 진행중이다. 열 용사코팅기술은 열원의 종류와 범위가 다양하여 소재 제한폭이 거의 없고, 공정이 용이한 동시에 기계적인 결합기구에 의해 코팅이 형성되므로 코팅의 구조적인 제한성이 없어 구조소재의 표면특성 향상에 있어 핵심기술로 부각되고 있다.
최근에는 고속화염용사방법(HVOF)으로도 세라믹을 용사할 수 있는 방법이 개발되어 기존 고속화염용사기구 앞에 작은 버너(after buner) 등을 장착하여 세라믹도 용융시켜 용사할 수 있는 기구가 개발되었다.
또한, 분리판 용사코팅에 관한 기술로는 유럽특허 제0974564호에는 LSM이나 LSCF 코팅을 고속화염용사로 코팅하는 방법에 대하여 기재하고 있다. 일반적인 고속화염용사코팅의 경우에는 화염의 온도가 낮아 세라믹이 충분히 용융되지 않을 가능성이 있다는 문제점이 있다. 이외에 진공플라즈마 용사코팅으로 분리판에 용사코팅을 실시하는 것에 대하여는 German Aerospace Research Center에서 발표하였다(Development of Solid Oxide Fuel Cells(SOFC) for Stationary and Mobile Applications by Applying Plasma Deposition Processes by G. Schiller et al., Materials Science Forum Vol. 426-432, pp.2539-2544). 그러나, 진공플라즈마 용사코팅 장비가 고가이고, 비용 또한 고가이라는 문제점이 있다.
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하고자, 본 발명은 연결기공이 없는 코팅이 가능하여 내산화성 및 전기전도성을 향상시킬 수 있는 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법에 있어서,
모재에 LSM(LaSrMnO3) 또는 LSCF((La0.6Sr0.4)(Fe0.8Co0.2)O3)을 고속화염용사 코팅기에 after burner를 장착한 용사기(θ-gun)를 이용하여 코팅하되, 산소(SCFH)/연료(GPH)의 비가 220∼350이고, 용사거리가 140∼160 ㎜이고, 아세틸렌 유량이 20∼25 L/min의 조건으로 용사코팅하는 것을 특징으로 하는 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법을 제공한다.
이하 본 발명을 상세하게 설명한다.
고상산화물 연료전지 분리판의 내산화성을 줄이기 위해서는 연결기공수를 줄여야 하며, 이에 따라 본 발명은 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층은 모재에 LSM(LaSrMnO3) 또는 LSCF((La0.6Sr0.4)(Fe0.8Co0.2)O3)을 고속화염용사 코팅기에 after burner를 장착한 용사기(θ-gun)를 이용하여 코팅하되, 산소(SCFH)/연료(GPH)의 비가 220∼350이고, 용사거리가 140∼160 ㎜이고, 아세틸렌 유량이 20∼25 L/min의 조건으로 용사코팅하여 형성하는 것을 특징으로 한다.
상기 고상산화물 연료전지 분리판에 LSM(LaSrMnO3) 또는 LSCF((La0.6Sr0.4)(Fe0.8Co0.2)O3)의 코팅은 고속화염용사 코팅기에 after burner를 장 착한 용사기(θ-gun, 도 1의 모식도 참조)를 이용하여 실시하는데, 상기 고속화염용사 코팅기에 after burner를 장착한 용사기(θ-gun)는 통상의 고속화염용사 코팅기에 앞서 after burner가 장착된 용사기를 사용할 수 있다.
상기 LSM(LaSrMnO3) 또는 LSCF((La0.6Sr0.4)(Fe0.8Co0.2)O3)는 당업계에서 사용되는 통상의 화합물을 사용할 수 있으며, 특히 5∼45 ㎛ 크기의 용사 분말을 사용하는 것이 좋다.
상기 고상산화물 연료전지 분리판에 고속화염용사 코팅기에 after burner를 장착한 용사기(θ-gun)를 이용하여 산소(SCFH)/연료(GPH)의 비가 220∼350이고, 용사거리가 140∼160 ㎜이고, 아세틸렌 유량이 20∼25 L/min의 조건에서 코팅층을 형성할 때 코팅기의 X축으로 빨리 이동시키면서 코팅을 하고, X 축의 끝나는 부분에서 아래로 약 5 ㎜ 내려서 코팅을 하게 된다. 이때, 코팅기의 X축 속도는 크게 중요하지는 않으나, 80 ㎜/sec 이하의 느린 속도에서는 시편의 온도가 올라갈 수 있기 때문에 80∼127 ㎜/sec인 것이 좋다.
상기 산소(SCFH)/연료(GPH)의 비가 220∼350인 것이 바람직하며, 반드시 완전연소비인 280 부근이어야 하는 것은 아니다. 상기 산소/연료의 비가 220∼350을 유지하면 연소온도를 가장 높게 약 2,600 ℃를 유지하기 때문에 가능하다. 상기 산소/연료의 비가 220 미만이거나 350을 초과할 경우에는 온도가 떨어지기 때문에 용융이 힘들어 연결기공이 없는 코팅이 어렵다는 문제점이 있다.
상기 용사거리는 150∼160 ㎜인 것이 바람직하며, 150 ㎜ 미만일 경우에는 코팅에 많은 열이 가해지게 된다는 문제점이 있으며, 160 ㎜를 초과할 경우에는 융용입자가 코팅에 부착되기 전에 응고하게 된다는 문제점이 있다.
한편, 아세틸렌은 석유와 산소로는 세라믹을 녹이지 못하기 때문에 추가 열원으로 사용한 것으로 after burner의 연료이다. 상기 아세틸렌 유량은 20∼25 L/min인 것이 바람직하며, 20 L/min 미만일 경우에는 열원으로 충분하지 못하다는 문제점이 있으며, 25 L/min을 초과할 경우에는 코팅이 너무 많은 열을 전하여 코팅의 내부응력을 증가시키게 된다는 문제점이 있다.
상기와 같은 조건에서 코팅하여 고상산화물 연료전지 분리판에 형성된 코팅층의 두께는 40∼150 ㎛인 것이 바람직하다. 그 두께가 40 ㎛ 미만일 경우에는 연결기공으로 모재가 산화되고, 150 ㎛를 초과할 경우에는 전기전도도가 저하된다는 문제점이 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
실시예 1
STS44 모재 위에 고속화염용사 코팅기에 after buner를 장착한 용사기(θ-gun)를 이용하여 5∼45 ㎛ 크기의 LSM(LaSrMnO3) 또는 LSCF((La0.6Sr0.4)(Fe0.8Co0.2)O3) 분말을 코팅하였다. 이때, 코팅기의 X축으로 128 ㎜/sec의 속도로 빨리 이동시키 면서 코팅하고, X축의 끝나는 부분에서 아래로 약 5 ㎜ 내려서 코팅하는 방법으로 용사코팅하여 40∼150 ㎛ 두께의 코팅층을 형성하였다. 이때, 산소/연료의 비는 완전연소비인 280 부근이었으며, 산소는 1,000 SCFH, 연료는 4.4 GPH의 조건에서 용사거리와 아세틸렌 유량을 하기 표 1에 나타낸 바와 같이 조건을 달리하여 실시하였다.
상기와 같이 형성된 코팅층의 연결기공수는 염수(salt water) 분무 시험을 10 분 동안 실시하여 평가하고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다. 이때, 염수분무 시험결과의 척도는 1: 표면전체가 적녹으로 싸인 것(도 3), 10: 표면에 적녹이 전혀 나타나지 않은 상태(도 4), 나머지 숫자: 전체 표면 중 적녹이 차지하는 비중(10분율)을 10에서 뺀 척도로 나타내었다. 시험결과의 데이터는 총 5 개의 시편의 평균을 반올림하여 나타내었다. 또한, LSM 분말의 X-ray 회절하여 코팅 전후를 도 2에 나타내었다.
용사거리 (㎜) 아세틸렌 유량 (L/min) LSM 분말 염수분무시험결과 LSCF 분말 염수분무시험결과
130 15 3 4
140 15 9 9
150 15 9 9
160 15 9 9
170 15 7 8
130 22.5 3 2
140 22.5 9 9
150 22.5 10 10
160 22.5 10 10
170 22.5 9 9
130 30 2 3
140 30 9 9
150 30 9 9
160 30 8 8
170 30 7 7
상기 표 1에 나타낸 바와 같이, 분리판의 내산화성 감소를 알 수 있는 연결기공의 수를 측정하기 위한 염수 분무 시험 결과 용사거리가 140∼160 ㎜이고, 아세틸렌 유량이 20∼25 L/min인 조건에서 최상의 효과를 나타냄을 확인할 수 있었다. 또한, LSM 분말의 경우 X-ray 회절을 하여 코팅 전후를 비교한 결과, 도 2에 나타낸 바와 같이 분말의 결정상이 코팅에도 그대로 유지됨을 확인할 수 있었다.
본 발명에 따른 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층은 연결기공이 없는 코팅이 가능하여 내산화성 및 전기전도성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
이상에서 본 발명의 기재된 구체예에 대해서만 상세히 설명되었지만, 본 발명의 기술사상 범위 내에서 다양한 변형 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속함은 당연한 것이다.

Claims (3)

  1. 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법에 있어서,
    모재에 LSM(LaSrMnO3) 또는 LSCF((La0.6Sr0.4)(Fe0.8Co0.2)O3)을 고속화염용사 코팅기에 after burner를 장착한 용사기(θ-gun)를 이용하여 코팅하되, 산소(SCFH)/연료(GPH)의 비가 220∼350이고, 용사거리가 140∼160 ㎜이고, 아세틸렌 유량이 20∼25 L/min의 조건으로 용사코팅하는 것을 특징으로 하는 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 LSM(LaSrMnO3) 또는 LSCF((La0.6Sr0.4)(Fe0.8Co0.2)O3)가 5∼45 ㎛ 크기인 것을 특징으로 하는 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 코팅층의 두께가 40∼150 ㎛인 것을 특징으로 하는 고상산화물 연료전지 분리판의 코팅층 형성방법.
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