KR100564108B1

KR100564108B1 - 피부노화 방지 효과를 갖는 혼합 식물 추출물을 함유하는화장료 조성물

Info

Publication number: KR100564108B1
Application number: KR1020040002040A
Authority: KR
Inventors: 이연경; 최소영; 김기호; 고강일; 노승용
Original assignee: 주식회사 생그린; 주식회사 바이오랜드
Priority date: 2004-01-12
Filing date: 2004-01-12
Publication date: 2006-03-24
Also published as: KR20050073918A

Abstract

본 발명은 당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합 식물 추출물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물에 관한 것으로서, 상세하게는 본 발명의 혼합 식물 추출물을 포함하는 조성물은 우수한 항산화 효과, 엘라스타제 활성 저해 효과, 리폭시게나아제 효소 활성 억제 효과 및 주름 완화 효과를 가지므로 피부노화 방지 및 예방을 위한 기능성 화장료 조성물로서 유용하게 이용될 수 있다.

당귀, 숙지황, 항산화, 엘라스타제, 피부 노화, 화장료 조성물

Description

피부노화 방지 효과를 갖는 혼합 식물 추출물을 함유하는 화장료 조성물{Cosmetic composition comprising plant extract having anti-aging effect}

도 1은 본 발명의 혼합 식물 추출물 함유하는 에센스의 피부 주름 깊이 감소에 의한 피부 탄력성 개선 효과를 나타낸 도이다.

본 발명은 당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합 식물 추출물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물에 관한 것이다.

노화의 원인 중에 하나로 산소에서 유래되는 과산화물 음이온 라디칼(superoxide anion radical), 히드록시 라디칼(hydroxy radical), 일중항 산소(singlet oxygen) 및 과산화수소(H₂O₂) 등의 활성산소에 의해 야기되는 프리-라디칼 반응은 지질을 포함한 세포의 주요 거대 분자를 파괴시켜며, 이들은 반응성이 강하고 세포 구성물질이나 세포막과 반응하여 이상대사를 초래한다고 알려져 있다. 이 같은 비정상적인 대사나 물리, 화학적인 외부자극에 대한 노출은 산화와 항산화의 불균형을 야기해 과산화나 생체 내 방어기구의 무기력화를 일으키고 단백질의 산화 및 변성 등을 초래하며 세포의 기능을 손상시키고, 결국 탄력 감소, 주름, 기미 및 주근깨 생성 등으로 특징 지워지는 피부 노화가 가속화된다(J. Soc., Cosmet. Sci. Kor., 23, pp75-132, 1997). 특히, 자연계에 서식하는 생명체의 노화와 질병의 많은 원인 중의 하나는 산화하는 대사과정에서 발생하는 활성 산소(active oxygen)에서 찾을 수 있는데, 이들은 건강한 조직에서는 백혈구 등이 이를 이용하여 외부에서 침입한 각종 비-자기 물질들을 비 특이적으로 제거하는 데 필수적인 물질이기도 하지만 주로 불포화 지방산이 풍부한 생체막에서는 프리 라디칼 반응에 관여함으로써 지질의 과산화를 일으키는 것으로 알려져 있다. 일반 화장품, 의약품 및 식품의 원료로서 사용되는 활성산소 억제와 항산화 효과가 있는 물질이 알려져 있지만, 이는 합성품으로 장기간 인간의 피부에 적용할 경우에 안전성이 확보되지 않아 그 사용이 제한된다. 천연물은 활성산소 억제 효과가 약한 것이 대부분이지만 사람의 피부에 대해서는 안전성이 보증된다. 따라서, 활성산소 억제 효과 및 항산화 효과가 강하고 사람의 피부에 대해서도 또 다른 효과가 있는 물질이 희망된다.

피부의 대표적인 자극원은 자외선이다. 자외선의 자극에 의해 PMNs (polymorphonuclear leukocytes;다형핵 백혈구)로부터 방출되는 엘라스타제와 같은 단백질 분해효소의 작용으로 조직과 세포가 손상되고, 식균작용(phagocytosis) 과 정 중에 발생되는 과량의 유해 산소종에 의해서 염증이 증폭된다. 피부에서 엘라스틱 섬유는 콜라겐 섬유와 더불어 진피(epiderm) 안쪽에서 가교 결합을 형성한다. 나이가 들어감에 따라 엘라스틴 분해 효소인 엘라스타제의 작용으로 피부의 탄력이 급격히 저하되고, 함몰(sagging)이 생긴다. 조직학적으로는 염증 세포의 침윤이 증가하며, 엘라스틴 섬유의 결핍과 응집, 콜라겐 섬유의 감소를 보여주고, 생화학적으로는 엘라스타제의 활성도가 현격히 증가한다. 엘라스타제는 엘라스틴을 분해 할 수 있는 지금까지 알려진 유일한 효소이며, 이에 대한 저해는 피부 노화를 근본적으로 줄여 줄 수 있다.

피부노화의 메커니즘은 다음과 같다. 자외선이나 외부 환경적 요인에 의해 활성산소나 프리 라디칼이 생성되며, 생성된 활성산소나, 프리 라디칼에 의해 세포막이 공격을 당하게 되어 피부는 염증(inflammation)이 일어나며, 염증화된 (inflammated) 조직은 생리학적 진행 메카니즘에 의해 단백질이나 유전자 물질 등을 파괴하고 주름 등을 형성하는 피부노화가 일어난다. 따라서, 피부노화 메커니즘에 관여되는 단계를 모두 억제 및 막아 주는 것만이 피부노화를 근본적으로 방지할 수 있다. 종래의 노화 방지 효과를 갖는 원료가 근본적으로 저해하지 못하는 단점으로 인하여 새로운 기능성 물질들을 찾고자 하는 연구가 시도되어 왔다. 종래부터 생약 등으로 사용되어 오던 여러 가지 천연물 등은 안전성이 뛰어날 뿐만 아니라, 여러 가지 유익한 약효성분 등을 함유하고 있어 좋은 검색대상이 되어 오고 있다.

본 발명의 당귀(Angelica acutiloba (S. et Z.) KITAGAWA)는 국내에서 재배되는 귀화 식물이며, 일본이 원산지인 여러해살이풀로 높이 60 내지 90cm이고, 꽃 은 흰색으로 8~9월에 가지 끝에 달리며, 열매는 편평한 긴 타원형이고 가장자리에 좁은 날개가 있다. 뿌리를 당귀라고 하는데, 보혈의 효능이 있으므로 얼굴에 핏기가 없고 현기증이 자주 나며 눈과 입술에 윤기가 없는 사람에게 효능이 있다고 알려져 있다. 몸이 허약하여 오는 두통, 여성들의 월경 조절 효능이 뛰어나므로 산전이나 산후의 여러 질병에 자주 사용되며, 월경불순, 복통을 치료한다. 위장의 기능이 약해서 오는 변비 치료에 효과가 있다(배 기환 저, 민간요법과 한방요법에 따른 건강지침서 원색도감, pp102-103, 2003).

숙지황(Rehmannia glutinosa (GAERTN.) LIBOSCH.)은 지황의 뿌리를 쪄서 말린 한약재로 현삼과(Scrophulariaceae)에 딸린 여러해살이 약용식물로 뿌리를 한방에서 쓴다. 숙지황은 달면서도 약간 따듯하고, 쪄서 말릴 때 검은색을 띠는 것은 카탈폴(catalpol)에 의한 것이다. 또한 지황의 잎과 뿌리에서는 루테올린, 크리소에리올(루테올린의 3'-메틸에스테르)이 분리되었다. 동의치료에서는 몸이 허약하고 허리 아픈 증상이나, 월경이상, 어지럼증, 보혈약, 강장약, 피멎이약, 오줌내기약으로 쓰이고, 콩팥을 보하는 약으로 빈혈, 병후쇠약, 토혈, 자궁출혈, 결핵성쇠약에 치료한다(문 관심 저, 약초의 성분과 이용, 과학백과사전출판사, pp656-657, 1999).

천궁(Cnidium officinale MAKINO)은 미나리과(Umbelliferae)의 여러해살이풀로 중국이 원산지이며 약용 작물로 재배한다. 높이는 30 내지 60cm이며, 성분으로는 크니딜리드(cnidilide), 리구스틸리드(ligustilide), 네오크니딜리 드(neocnidilide), 부틸프탈리드(butylphtalide), 세다노닌산(sedanonic acid) 등 이 알려져 있다. 천궁은 자궁 진정작용과 혈압조절작용, 항균작용, 피부 사생균에 대한 억제 작용이 있으며, 두통, 빈혈, 부인병에 사용하고, 민간에서는 좀 예방을 위해 옷장에 넣어두었다(정 보섭, 신 민교, 향약 대사전, 영림사, pp418-419, 1998).

질려자(Tribulus terrestris L.)는 납가새의 열매로, 실리자로도 불리우며 가시가 있는 다각형으로 가을에 여문 열매를 따서 햇볕에 말려 볶아서 가시를 없애고 쓴다. 질려자의 맛은 매우며 성질은 따뜻하다. 여름철에 노란 꽃이 피고 중부 이남에서 자생한다. 성분으로는 사포닌 1.5%, 정유, 알칼로이드. 수지, 기름이 있다. 창병, 소양증, 백반, 두창을 가시게 하며, 간경에 들어가며, 혈압을 뚜렷하게 낮출 뿐만 아니라 혈관을 부드럽게 하고 콜레스테롤을 용해시켜 혈액순환이 잘되게 한다. 풍을 없애고 간기를 잘 통하게 한다. 한방에서는 소염약으로 가려움을 없애고 눈병을 치료하는 약으로 쓴다(문 관심 저, 약초의 성분과 이용, 과학백과사전출판사, p429, 1999).

하수오(Polygonum multiflorum THUNB.)는 여러해살이 덩굴 풀로 줄기는 1~3미터쯤 자라고 뿌리는 원기둥 혹은 저울추 모양으로 구슬처럼 이어져 달린다. 길이는 5~15센티미터, 굵기는 1~3.5센티미터 정도이다. 열매는 9월에 연한갈색으로 열매가 익으면 열매껍질이 터지면서 길고 흰털이 붙은 씨앗이 바람에 날려간다. 하수오는 자양강장약으로 옛말에 희어진 머리카락을 검게 한다는 말이 있다. 하수오는 신장, 간장, 심장을 튼튼하게 하고, 혈압을 낮추고 콜레스테롤이 간에 축적되는 것을 막으며, 뇌를 튼튼하게 하고 혈을 보충한다. 또한 허리와 무릎을 튼튼하게 하고 체력을 강하게 한다. 신경쇠약, 불면증, 건망증, 가슴 두근거림에 쓴다(최 진규 저, 약이 되는 우리 풀, 꽃, 나무, 1, pp242-253, 2001).

황기(Astragalus membranaceus (FISCH.) BGE.)는 콩과에 속하는 뿌리를 황기라고 한다. 외부가 담갈색 또는 황갈색이고 내부는 황백색으로 부드럽고 단 향기가 있다. 성분으로는 서당, 글루쿠론산, 점액질, 아미노산, 고미질, 콜린, 베타인 등이 함유되어 있고, 황기의 약효로는 지한, 이뇨, 간장의 효과가 있으며, 혈압 강하 작용이 있는 것으로 알려져 있다. 또한 『신농본초경』에서는 노인에게 특히 효과가 있으며 수명을 연장시키는 작용이 있어서 황기라고 부른다(노 승현, 황 인형, TV 본초강목, p332, 1999 ; 배 기환 저, 민간요법과 한방요법에 따른 건강지침서 원색도감, p445, 2003).

형개(Schizonepeta tenuifolia var. japonica KITAGAWA)는 중국이 원산지인 한해살이풀로 높이 60cm이며 원줄기는 곧게 서며 네모지고, 잎은 마주난다. 꽃은 8~9월에 피며, 꽃이 달려 있는 전초를 형개라고 하는데, 감기로 열이 나고 춥고 떨리며, 두통이 있으나 땀이 나지 않을 때 효과가 있고, 피부 가려움증과 옴, 습진, 부스럼을 치료하며, 코피가 자주 터지거나 대, 소변출혈과 자궁출혈을 멎게 한다고 알려져 있다(배 기환 저, 민간요법과 한방요법에 따른 건강지침서 원색도감, p437, 2003).

감초(Glycyrrhiza uralensis FISCH.)는 높이 30 내지 80cm의 여러해살이풀로 약용식물이다. 껍질이 얇고 붉은빛을 띠며, 곧고 길고 아주 단 것이 좋다. 또 굽은 면은 선황색의 섬유질이 딱딱한 것이 좋다. 감초의 주성분은 감초사포닌, 플라보노 이드(flavonoid), 글리시리진(glycyrrhizin) 등이 있다. 뿌리 및 뿌리줄기에는 글리시리진 5~14%, 글라브라산이 있어, 기침약이나 기관지 천식에 많은 도움을 준다. 또한 감초는 위십이지장궤양, 황달, 습진을 비롯한 피부병 등에 사용하며, 근육의 급격한 긴장에 의한 아픔, 급박 증상을 해소하고, 해독·진해·거담 작용이 있다고 알려져 있다(문 관심 저, 약초의 성분과 이용, 과학백과사전출판사, pp387-393, 1999 ; 노 승현, 황 인형, TV 본초강목, p297, 1999).

백작약(Paeonia japonica (MAKINO) MIYABE et TAKEDA)은 함박꽃의 뿌리로 다년생 초본으로 높이가 50cm이내이고, 꽃은 5~6월에 핀다. 가을에 캐어 근경 및 수염뿌리를 제거하고 깨끗이 씻어 말려서 사용한다. 뿌리에는 파에니플로린 (paeoniflorin)이 1.8~7.3% 함유되어 있고, 뿌리껍질에는 1~1.1%가 함유되어 있다. 이 외에도 정유, 지방유, 수지, 탄닌(tannin), 당, 점액질 등이 함유되어 있다. 백작약의 파에니플로린은 진정진통작용, 항염작용 이외에도 억균작용, 월경통 등에 효과가 있다(정 보섭, 신 민교, 향약대사전, 영림사, pp524-525, 1998).

최근에는 독성이 상대적으로 적고 자연 친화적인 화장품을 개발하기 위하여 라디칼 소거 작용을 갖는 식물에 대한 탐색과정을 거쳐 수종의 식물들이 피부 노화 및 주름살 방지에 효과적이라는 사실이 밝혀지고 있다. 그 예로서, 한국특허공개번호 제 1994-35688호에는 삼백초 추출물을 함유한 라디칼 소거제가 공개되었고, 한국특허공개번호 제 1994-36642호에는 꿩의 비름속 식물의 추출물을 함유한 라디칼 소거제가 공개되었으며, 한국특허공개번호 제 1997-58952호에는 율피 추출물을 함유한 피부주름개선 화장료가 공개되었고, 한국특허공개번호 제 2002-44266호에는 맥문동, 건강, 유근피 등 38개의 생약 추출물을 함유한 피부노화 방지 및 미백용 천궁, 감초, 오미자 및 백작약 화장품 조성물 등이 공개되었으나, 현재까지 당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합 식물 추출물을 유효성분으로 한 조성물의 피부노화방지, 주름완화작용에 대해서는 알려진 바가 없다.

이에 본 발명자들은 천연물 유래의 물질을 이용하여 피부노화를 근본적으로 방지할 수 있는 물질을 검색하여 본 결과, 본 발명의 당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합 식물 추출물이 우수한 항산화 효과, 엘라스타제 활성 저해 효과, 리폭시게나아제 효소 활성 억제 효과 및 주름 완화 효과를 가짐으로써 피부노화를 방지함을 확인하여 본 발명을 완성하였다.

본 발명의 목적은 우수한 항산화 효과, 엘라스타제 활성 저해 효과, 리폭시게나아제 효소 활성 억제 효과 및 주름 완화 효과를 가지며, 안전성에 문제가 없는 피부노화 방지 및 예방을 위한 기능성 화장료 조성물을 제공하는 것이다.

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합 식물 추출물을 유효성분으로 함유하는 피부노화 방지 및 예방을 위한 기능성 화장료 조성물을 제공한다.

상기 당귀:숙지황:천궁:질려자:하수오:황기:형개:감초:백작약은 1~30:1~10:1~20:1~10:1~20:1~15:1~20:1~20:30~70의 건조중량비, 바람직하게는 1~10:1~5:5~10:1~5:5~15:3~10:1~10:5~10:40~60, 보다 바람직하게는 5:5:5:5:10:5:5:5:55로 혼합하여 추출물 제조에 사용될 수 있으며, 또한 각각의 추출물을 1~30:1~10:1~20:1~10:1~20:1~15:1~20:1~20:30~70의 건조중량비, 바람직하게는 1~10:1~5:5~10:1~5:5~15:3~10:1~10:5~10:40~60, 보다 바람직하게는 5:5:5:5:10:5:5:5:55로 혼합하여 사용할 수 있다.

또한, 상기 혼합 식물 추출물은 물, 메탄올, 에탄올 등의 C₁ 내지 C₄의 저급알코올, 프로필렌글리콜, 부틸렌글리콜, 글리세린 및 이들의 혼합 용매로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 용매로 추출된 것을 포함한다.

상기 혼합 식물 추출물은 5 내지 50℃에서 1 내지 15일간 침적시키거나, 50 내지 100℃에서 2 내지 20시간 가열하여 추출됨을 특징으로 한다.

상기 혼합 식물 추출물은 조성물 총 중량에 대하여 0.001 ~ 20중량%, 바람직하게는 0.01 ~ 10중량%로 함유하는 것을 특징으로 한다.

이하, 본 발명을 상세히 설명한다.

본 발명의 혼합 식물 추출물은, 당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약을 완전 건조한 후 세절 또는 분쇄하고, 각각의 분쇄물에 또는 당귀 1~10%, 숙지황 1~5%, 천궁 5~10%, 질려자 1~5%, 하수오 5~15%, 황기 3~10%, 형개 1~10%, 감초 5~10%, 백작약 40~60%의 건조중량비로 혼합한 혼합물에, 무게( ㎏)의 약 1 내지 30배, 바람직하게는 약 5배 내지 15배의 물, C₁ 내지 C₄의 저급 알코올, 부틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 글리세린 또는 이들의 혼합용매, 바람직하게는 증류수를 가하여, 0℃ 내지 100℃ 추출온도에서 약 0.5시간 내지 15일 동안 냉침, 열수추출, 초음파 추출, 환류 냉각 추출방법을 이용하여 추출하고, 이렇게 수득한 추출액을 여과, 감압농축 또는 건조하여 추출물을 제조할 수 있다.

상기에서 바람직한 추출 방법으로는 냉각 콘덴서가 장치되어 용매가 증발되는 것을 방지한 상태에서 50 내지 100℃, 2 내지 20시간 가열하여 추출하거나 5 내지 50℃에서 1 내지 15일간 침적시켜 유효성분을 추출하는 방법을 사용할 수 있고, 이렇게 추출한 혼합 식물 추출물을 여과하여 사용하거나 냉각 콘덴서가 달린 증류장치를 이용하여 증발되어 나오는 용매를 회수하면서 완전히 감압 농축한 후 분말화하여 사용할 수 있다.

상기에 의해 제조된 본 발명의 혼합 식물 추출물은 바람직하게는 일정 고형분이 함유된 추출액으로서, 우수한 항산화 및 엘라스타제 저해 효과를 보였으며, 피부에 도포시 피부 탄력성을 증가시키고 주름을 완화하는 효과가 탁월하여 피부노화 방지 및 예방을 위한 기능성 화장료 조성물로 사용할 수 있다.

본 발명은 당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합 식물 추출물을 전체 화장료 조성물의 0.001 ~ 20중량%, 바람직하게는 0.01 ~ 10중량%로 함유하고 화장품 제조분야에서의 통상적인 방법에 따라 화장품학적으로 적용 가능한 기재를 혼합한 피부노화 방지 및 예방을 위한 화장료 조성물을 제 공한다.

또한, 본 발명의 화장료 조성물은 일반 피부 화장료에 배합되는 성분, 예를 들면, 유분, 물, 계면활성제, 보습제, 저급알코올, 증점제, 킬레이트제, 색소, 방부제, 향료 등을 필요한 만큼 적용 배합하는 것이 가능하다.

본 발명의 혼합 식물 추출물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물은 보습용 화장품, 세안제, 바디용 화장품 등에 다양하게 이용될 수 있다.

본 조성물을 첨가할 수 있는 제품으로는, 예를 들어, 수렴화장수, 유연화장수, 영양화장수, 각종 크림, 에센스, 팩, 파운데이션 등과 같은 화장품류와 클렌징, 세안제, 비누, 트리트먼트, 미용액 등이 있다.

본 발명의 화장료의 구체예로서는 스킨로션, 스킨 소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스처 로션, 영양로션, 맛사지크림, 영양크림, 모이스처 크림, 핸드크림, 에센스, 영양에센스, 팩, 비누, 샴푸, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 바디로션, 바디클린저, 유액, 프레스파우더, 루스파우더, 아이섀도 등을 들 수 있다.

이하, 본 발명을 실시예, 제형예 및 실험예에 의해 상세히 설명한다.

단, 하기 실시예, 제형예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예, 제형예 및 실험예에 의해 한정되는 것은 아니다.

실시예 1. 혼합 식물 추출물의 제조

완전 건조시킨 당귀 5%, 숙지황 5%, 천궁 5%, 질려자 5%, 하수오 10%, 황기 5%, 형개 5%, 감초 5%, 백작약 55%의 혼합 원료 1㎏을 증류수 10㎏에 넣고 냉각 콘덴서가 달린 추출기에서 100℃에서 3시간 동안 추출한 후, 400메쉬(mesh) 여과포로 여과하고 상온으로 냉각한 다음 5-15℃에서 7일간 방치하여 숙성시킨 후 0.45㎛ 필터로 여과하여 혼합 식물 추출액 8.7kg(고형분 3.3%)을 수득하였다.

실시예 2 내지 4. 혼합 식물 추출물의 제조

용매 조건만을 달리하여 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 추출하여 실시예 2 내지 4의 혼합 식물 추출액을 수득하였으며, 그 수득량 및 고형분 함량은 하기 표 1에 기술하였다.

	용매	수득량(kg)	고형분(%)
실시예 2	30% 함수 알코올	8.4	2.8
실시예 3	30% 함수 프로필렌글리콜	8.5	2.5
실시예 4	30% 함수 부틸렌글리콜	8.8	3.0

실시예 5. 혼합 식물 추출물의 제조

완전 건조시킨 당귀 5%, 숙지황 5%, 천궁 5%, 질려자 5%, 하수오 10%, 황기 5%, 형개 5%, 감초 5%, 백작약 55%의 혼합 원료 1kg을 증류수 10kg에 넣고 상온에서 7일간 숙성한 후, 400 메쉬 여과포로 여과하고 0.45㎛ 필터로 여과하여 혼합 식물 추출액 8.5kg(고형분 2.1%)을 수득하였다.

실시예 6 내지 8. 혼합 식물 추출물의 제조

용매 조건만을 달리하여 상기 실시예 5와 동일한 방법으로 추출하여 실시예 6 내지 8의 혼합 식물 추출물을 수득하였으며, 그 수득량 및 고형분 함량은 하기 표 2에 기술하였다.

	용매	수득량(kg)	고형분(%)
실시예 6	30% 함수 알코올	8.4	2.0
실시예 7	30% 함수 프로필렌글리콜	8.6	1.8
실시예 8	30% 함수 부틸렌글리콜	8.7	3.2

실시예 9. 당귀 추출물의 제조

완전 건조시킨 당귀 1㎏을 30% 함수 부틸렌글리콜 10㎏에 넣고 상온에서 7일간 숙성하여 추출한 후, 400메쉬 여과포로 여과하고 0.45㎛ 필터로 여과하여 당귀 추출액 8.6㎏(고형분 2.9%)을 수득하였다.

실시예 10 내지 17. 각 원료별 추출물의 제조

하기 표 3의 원료를 사용하여 상기 실시예 9와 동일한 방법으로 추출하여 각 원료별 추출물을 수득하였다.

	원료	수득량(kg)	고형분(%)
실시예 10	숙지황	8.1	2.6
실시예 11	천궁	8.3	1.9
실시예 12	질려자	8.4	1.6
실시예 13	하수오	8,8	2.5
실시예 14	황기	8.3	1.7
실시예 15	형개	8.4	1.6
실시예 16	감초	8.8	3.3
실시예 17	백작약	8.1	2.3

실험예 1. 항산화 효과 측정

상기 혼합 식물 추출물들의 과산화물(Superoxide) 라디칼 소거 효과를 와코(Wako) 등의 방법에 의해 측정하였다(Murakami, A. et. al, Oncology, 53, pp386-391).

즉, 0.05M Na₂CO₃ 용액 2.4㎖, 3mM 잔틴(Xanthine, 시그마사, ×4002) 0.1㎖, 3mM EDTA 0.1㎖ 및 0.75mM NBT 0.1㎖ 혼합 용액에 상기 실시예 1 내지 17의 추출물들을 각 농도별로 0.1㎖씩 가하여, 25℃에서 10분 동안 정치하였다. 그 후, 잔틴 산화제(Xanthine oxidase, 시그마사, ×4375) 0.1㎖를 가하여 25℃에서 20분 동안 반응시킨 다음, 6mM CuCl₂ 0.1㎖를 가하여 자외선-가시광선 스펙트럼(UV-visible spectrum) 560nm에서 흡광도를 측정하였으며, 대조군으로는 비타민 C(Vitamin C)를 사용하였다. 과산화물 라디칼 소거활성 SC₅₀은 과산화물 라디칼을 50% 소거하는데 요구되는 혼합 식물 추출물의 농도로서, 대조군의 SC₅₀값은 253이었으며, 상기 실시예 1 내지 17의 추출물들에 대한 SC₅₀측정결과는 하기 표 4에 나타내었다.

실 시 예	SC₅₀(㎍/㎖)
실시예 1	277
실시예 2	310
실시예 3	273
실시예 4	268
실시예 5	400
실시예 6	301
실시예 7	527
실시예 8	263
실시예 9	372
실시예 10	960
실시예 11	532
실시예 12	820
실시예 13	738
실시예 14	>1,000
실시예 15	871
실시예 16	>1,000
실시예 17	663

실험예 2. 세포막 보호 실험

상기 실시예 1 내지 17의 추출물들에 대하여 박(Park)의 방법(Park, S. N, 대한화장품학회지, 23(1), pp75-132, 1997)에 따라 세포막 보호 효과를 측정하였다.

실험에 사용된 적혈구(백혈구 제거된 상태)는 뉴질랜드산 알비노(Albino) 토끼로부터 채혈하여 사용하였으며, 적혈구 현탁액은 700nm에서 O.D가 0.6이었고, 적혈구 수는 1.5 × 10⁷세포/㎖ 이었다. 추출물 50㎕을 적혈구 현탁액에 첨가하고 암소에서 30분간 전-배양(pre-incubation)시킨 다음, 광증감제(rose-bengal)를 가하여 광조사하였다. 15분간 광조사한 후, 후-배양(post-incubation)에 의한 적혈구의 파괴정도를 15분 간격으로 700nm에서 투광도(% transmittance)로부터 구하였다. 추 출물의 광용혈에 미치는 효과는 후-배양 시간과 용혈 정도를 나타내는 τ₅₀으로 나타냈으며, τ₅₀값은 적혈구 세포가 50% 용혈 되는데 소요되는 시간(분)으로 하였다. 대조군으로는 1,3-부틸렌글리콜을, 양성 대조군으로는 세포막 보호능이 있는 녹차 추출물을 사용하였다. 녹차 추출물의 τ₅₀값은 320분이었으며, 실험 결과는 하기 표 5에 나타내었다.

실 시 예	세포막 보호작용(τ₅₀ : 분)
대조군	20
실시예 1	295
실시예 2	175
실시예 3	285
실시예 4	271
실시예 5	163
실시예 6	236
실시예 7	250
실시예 8	305
실시예 9	265
실시예 10	210
실시예 11	225
실시예 12	255
실시예 13	211
실시예 14	175
실시예 15	225
실시예 16	163
실시예 17	236

실험예 3. 엘라스타제 활성저해 효과 측정

상기 실시예 1 내지 17의 추출물들에 대하여 엘라스타제 활성 저해 효과를 측정하였다(Lee et al., J. Cosmetic Science, 49, pp285-297, 1998).

즉, 0.267M 트리스 액을 pH 8.0이 되도록 0.267M 염산으로 조정한 완충액 60㎕에 기질액(엘라스타제 기질 Succ-Ala-Ala-Ala-p-nitroanilide 표준품, 8.8mM) 20 ㎕ 및 상기 실시예 1 내지 17의 각 추출물을 정제수에 일정 농도(0.1%)로 희석하여 제조한 시료 100㎕를 가하여 섞고, 돼지 췌장 엘라스타제(Porcine Pancreatic Elastase) 표준품을 10㎍/㎖가 되도록 만든 효소액 20㎕를 가하여 섞은 다음, 25℃에서 15분간 반응시키고, p-니트로아닐린(p-nitroaniline)의 생성량을 파장 410nm에서 흡광도 B를 측정하였다. 상기 완충액 60㎕에 기질액 20㎕, 정제수 20㎕ 및 시료 100㎕를 넣어 상기와 같은 방법으로 조작하여 얻은 액을 대조액으로 하여 흡광도 C를 측정하였다. 따로 시료 대신 정제수 100㎕를 가지고 검액과 같은 방법으로 조작하여 얻은 액을 공시험액으로 하여 그 흡광도 A를 측정하였으며, 효소액 및 검액 대신 정제수 120㎕를 넣어 검액과 같은 방법으로 조작하여 얻은 액을 색보정액으로 하여 그 흡광도 D를 측정하고 하기 수학식 1에 따라 엘라스타제 억제율(%)을 측정하였다. 엘라스타제 저해활성 IC₅₀은 엘라스타제의 기질을 50% 저해하는데 요구되는 추출물의 농도(㎍/㎖)로서 표시하였으며, 그 결과는 하기 표 6에 나타내었다.

엘라스타제 저해율(%) = [1 - (B-C)/(A-D)] X 100

실 시 예	IC₅₀(㎍/㎖)
실시예 1	466
실시예 2	525
실시예 3	396
실시예 4	401
실시예 5	443
실시예 6	492
실시예 7	388
실시예 8	351
실시예 9	870
실시예 10	>1,000
실시예 11	>1,000
실시예 12	576
실시예 13	673
실시예 14	559
실시예 15	733
실시예 16	801
실시예 17	587

실험예 4. 리폭시게나아제 효소 활성 억제효과 측정

상기 실시예 1 내지 17의 추출물들에 대한 리폭시게나아제 효소 활성 억제 효과는 TBARS 법(Ohkawa et. al, Anal. Biochem., 95, p351, 1979)을 사용하여 측정하였다.

즉, 1.12mM 리놀렌산을 함유한 인산 나트륨 완충액(sodium phosphate buffer)에 리폭시게나아제(lipoxigenase)를 6,000 units/㎖의 농도로 제조한 다음, 리놀렌산 용액 1㎖, 효소액 0.9㎖ 및 상기 실시예 1 내지 17의 각 추출물 시료 100㎕를 가하여 25℃에서 10분간 반응시킨 후, 20%의 트리클로로아세트산 (trichloroacetic acid) 및 0.6% TBA(thiobarbituric acid)를 가하여 535㎚에서 흡광도를 측정하였다. 이때 대조군은 효소액 대신 인산 나트륨 완충액을 사용하였으며, 실험군과 동일한 농도의 상기 실시예 1 내지 17의 각 추출물을 첨가하였다. 그 결과를 하기 표 7에 나타내었다.

실 시 예	저해율 (%)
실시예 1	52
실시예 2	48
실시예 3	45
실시예 4	39
실시예 5	21
실시예 6	44
실시예 7	51
실시예 8	59
실시예 9	46
실시예 10	42
실시예 11	12
실시예 12	33
실시예 13	36
실시예 14	35
실시예 15	27
실시예 16	19
실시예 17	32

제조예 1. 화장수

당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합물로부터 얻은 식물 추출물을 함유한 화장료 중 화장수의 제조예는 다음과 같다. 여기에 사용된 혼합 식물 추출물은 상기 실시예 8의 것이다.

번호	원 료	제형예 1	비교 제형예 1
1	혼합 식물 추출물	50.0	-
2	부틸렌글리콜	7.0	7.0
3	글리세린	5.0	5.0
4	폴리옥시에틸렌(60)경화피마자유	0.2	0.2
5	에탄올	5.0	5.0
6	베타인	2.0	2.0
7	구연산	0.02	0.02
8	구연산나트륨	0.06	0.06
9	방부제	미량	미량
10	향료	미량	미량
11	정제수	잔량	잔량

<제조방법>

제형예 1 및 비교 제형예 1 : 원료 11번의 정제수에 원료 2, 3, 4, 6, 7, 8, 9번을 가하여 교반하여 용해시키고(A), 원료 5번에 10번을 가하여 용해시킨 다음, 이를 A에 투입하여 교반한다. 여기에 1번을 가하여 충분히 교반한 뒤 숙성시킨다.

제조예 2. 로션

당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합물로부터 얻은 식물 추출물을 함유한 화장료 중 로션의 제조예는 다음과 같다. 여기에 사용된 혼합 식물 추출물은 상기 실시예 8의 것이다.

번호	원 료	제형예 2	비교 제형예 2
1	혼합 식물추출물	40.0	-
2	부틸렌글리콜	8.0	8.0
3	글리세린	5.0	5.0
4	스쿠알란	10.0	10.0
5	부틸렌글리콜 디카프릴레이트/디카프레이트	5.0	5.0
6	소르비탄스테아레이트	1.5	1.5
7	폴리소르베이트 60	1.0	1.0
8	글리세릴스테아레이트	0.5	0.5
9	스테아릴글리시레티네이트	0.2	0.2
10	카르복시비닐폴리머	0.1	0.1
11	아르기닌	0.1	0.1
12	방부제	미량	미량
13	향료	미량	미량
14	정제수	잔량	잔량

<제조방법>

제형예 2 및 비교 제형예 2 : 원료 1, 2, 3, 10, 11, 12 및 14번을 교반하면 서 70 내지 75℃로 가열하여 혼합한다(A). 원료 4, 5, 6, 7, 8 및 9번을 교반하면서 75 내지 80℃로 가열하여 혼합(B)한 다음, 이를 A에 투입하여 유화시킨 후 교반하면서 45℃ 정도로 냉각되면 13번을 투입하고 교반한 다음, 30℃까지 냉각시킨 뒤 숙성시킨다.

제조예 3. 에센스

당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합물로부터 얻은 식물 추출물을 함유한 화장료 중 에센스의 제조예는 다음과 같다. 여기에 사용된 혼합 식물 추출물은 상기 실시예 8의 것이다.

번호	원 료	제형예 3	비교 제형예 3
1	혼합 식물 추출물	10.0	-
2	시토 스테롤	1.70	1.70
3	폴리글리세릴 2-올레이트	1.50	1.50
4	세라마이드	0.7	0.7
5	세테아레스-4	1.2	1.2
6	콜레스테롤	1.5	1.5
7	디세틸포스페이트	0.4	0.4
8	농글리세린	5.0	5.0
9	카르복시비닐폴리머	0.2	0.2
10	산탄검	0.2	0.2
11	방부제	미량	미량
12	향료	미량	미량
13	정제수	잔량	잔량

<제조방법>

제형예 3 및 비교 제형예 3 : 원료 2, 3, 4, 5 및 6번을 교반하여 혼합하고(A), 원료 1, 7, 8 및 13번을 따로 교반하여 혼합시킨다(B). A에 B를 투입 하여 유화시킨 후, 교반하면서 45℃정도로 냉각되면 12번을 가하고 교반한 다음 30℃까지 냉각한 뒤 숙성시키고, 원료 9, 10 및 11번을 투입하여 분산시켜 안정화하고 숙성시킨다.

제조예 4. 세안제(클렌징 폼)

당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합물로부터 얻은 식물 추출물을 함유한 화장료 중 세안제의 제조예는 다음과 같다. 여기에 사용된 혼합 식물 추출물은 상기 실시예 8의 것이다.

번호	원 료	제형예 4	비교 제형예 4
1	혼합 식물추출물	20.0	-
2	N-아실글루타민산 나트륨	20.0	20.0
3	글리세린	10.0	10.0
4	PEG-400	15.0	15.0
5	프로필렌 글리콜	10.0	10.0
6	POE(15)올레일알코올 에테르	3.0	3.0
7	라우린 유도체	2.0	2.0
8	메틸 파라벤	0.2	0.2
9	EDTA-4Na	0.03	0.03
11	향료	0.2	0.2
12	정제수	잔량	잔량

<제조방법>

제형예 4 및 비교 제형예 4 : 원료 12번에 3, 4, 5번을 혼합한 후, 1번을 소량씩 첨가한다. 여기에 9번을 교반하면서 80℃에서 가열, 용해시키고(A), 별도로 6, 7, 8번(B)을 80℃에서 가열, 용해시켜 A에 투입하여 교반, 혼합한 후 11번을 첨가하여 서서히 냉각한다.

제조예 5. 샴푸

당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합물로부터 얻은 식물 추출물을 함유한 화장료 중 샴푸의 제조예는 다음과 같다. 여기에 사용된 혼합 식물 추출물은 상기 실시예 8의 것이다.

번호	원 료	제형예 4	비교 제형예 4
1	혼합 식물 추출물	20.0	-
2	TEA 라우릴 설페이트	20.0	20.0
3	소듐 라우릴에테르 설페이트	30.0	30.0
4	라우릴 아미도프로필 베타인	2.0	2.0
5	라우릴산 디에탄올 아마이드	3.0	3.0
6	글리세린	2.0	52.0
7	EDTA-2Na	0.05	0.05
8	메틸 파라벤	0.2	0.2
9	구연산	0.03	0.03
10	아연(Zinc) 피리티온	0.02	0.02
11	향료	0.2	0.2
12	정제수	잔량	잔량

<제조방법>

제형예 4 및 비교 제형예 4 : 원료 12번에 6, 7번을 혼합하여 80℃에서 가열 용해시키고, 2, 3, 4, 5, 6번을 투입 교반한다. 용해 확인 후 50℃에서 9번을 넣어 중화시킨 다음, 45℃에서 1 및 10번을 넣어 교반, 혼합한다.

시험예 1. 피부에서의 항노화 확인 실험

1-1. 피부에 대한 탄력성 증가 시험

상기 제조예 2의 제형예 2 및 비교 제형예 2의 로션을 피부에 도포 했을 때 피부의 탄력성이 증가되는 효과를 측정하기 위하여, 20세∼55세의 여성층으로서 정상, 지성, 건성, 복합성 피부의 소유자 20명에게 안면 왼쪽부분에는 제형예 2의 로션을, 안면 오른쪽부분에는 비교 제형예 2의 로션을 아침, 저녁으로 1일 2회 도포하여 사용하게 한 다음 1주, 2주, 3주 및 4주 후에 피부 탄력 측정기기 (Ballistometer)를 이용하여 피부의 탄력성을 측정하였다. 측정결과는 하기 표 13에 나타내었다.

			제형예 2의 화장료					비교제형예 2의 화장료					비고
			T₀	T₁	T₂	T₃	T₄	T₀	T₁	T₂	T₃	T₄	비고
탄 력 성	튀어오름 수		0.0	0.0	0.0	0.0	0.0	0.0	0.0	0.0	0.0	0.0
	진 폭	첫번째	1.9	4.8	5.0	5.1	5.6	1.9	3.0	3.3	3.6	3.6
		두번째	1.3	4.6	5.2	5.2	5.8	1.6	2.0	2.3	2.5	2.9
		세번째	0.0	2.4	3.6	3.7	3.7	0.0	0.0	1.9	2.5	2.5
		네번째	0.0	1.0	2.9	3.3	3.5	0.0	0.0	0.0	0.0	0.0
평 균			0.80	3.20	4.17	4.33	4.65	0.88	1.25	1.88	2.15	2.25

T₀; 사용 전

T₁ ; 1주 사용 후

T₂ ; 2주 사용 후

T₃ ; 3주 사용 후

T₄ ; 4주 사용 후

상기의 결과에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 혼합 식물 추출물을 함유하는 제형예 2의 로션이 첨가하지 않고 제조된 비교 제형예 2의 로션에 비해 피부상태 개선효과에 의한 피부탄력 효과가 매우 우수함을 확인할 수 있었다.

1-2. 주름깊이 측정에 의한 탄력성 개선 효과 시험

피부탄력성에 대한 혼합 식물 추출물의 영향을 시험하기 위하여, 20세∼55세의 여성층으로서 정상, 지성, 건성, 복합성 피부의 소유자 20명에게 왼쪽눈 가장자리에 제형예 3의 에센스를 오른쪽 눈 가장자리에는 비교 제형예 3의 에센스를 하루에 두 번 도포 하도록 하였다. 각각 처리하고 난 14일 후 피부 표면의 피부 탄력성을 쿠토미터(Cutometer) SEM 474를 이용하여 측정하였다. 쿠토미터(Cutometer) SEM 474에 의한 피부 탄력도 측정은 주름의 깊이를 측정하는 것으로서, 값이 적을수록 탄력성이 좋은 것으로 평가되며, 탄력도 값은 대조군에 비해 감소한 값을 %로 나타내었다. 피검자 20명의 평균값을 하기 표 14에 나타내었으며, 대조군은 시료를 처리하기 전의 측정값을 나타낸다.

시 료	피부 탄력도(주름깊이 감소) 효과(%)
시 료	15일	30일
제형예 3	6.3	7.8
비교 제형예 3	3.8	4.5

상술한 바와 같이, 본 발명의 당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합 식물 추출물을 이용한 기능성 화장료 조성물은 우수한 항산화 효과, 엘라스타제 활성 저해 효과 및 리폭시게나아제 효소 활성 억제 효과를 가짐으로써 피부노화를 근본적으로 방지할 수 있으며, 안전성에 문제가 없으므로 피부노화 방지 및 예방을 위한 기능성 화장료로 유용하게 이용될 수 있다.

Claims

당귀, 숙지황, 천궁, 질려자, 하수오, 황기, 형개, 감초, 백작약의 혼합비가 1~10:1~5:5~10:1~5:5~15:3~10:1~10:5~10:40~60의 건조중량비인 혼합 식물 추출물을 유효성분으로 함유하는 피부노화 방지용 기능성 화장료 조성물.
삭제
삭제
제 1항에 있어서, 추출물은 물, C₁ 내지 C₄의 저급 알코올, 부틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 글리세린 또는 이들의 혼합용매로 추출된 것임을 특징으로 하는 화장료 조성물.
제 1항에 있어서, 추출물은 5 내지 50℃에서 1 내지 15일간 침적시키거나, 50 내지 100℃에서 2 내지 20시간 가열하여 추출된 것임을 특징으로 하는 화장료 조성물.
제 1항에 있어서, 혼합 식물 추출물은 조성물 총 중량에 대하여 0.001~20중량%으로 함유되는 것을 특징으로 하는 화장료 조성물.
제 1항에 있어서, 조성물은 스킨로션, 스킨 소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스처 로션, 영양로션, 맛사지크림, 영양크림, 모이스처 크림, 핸드크림, 에센스, 영양에센스, 팩, 비누, 샴푸, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 바디로션 및 바디클린저로 구성된 그룹에서 선택된 하나 이상의 제형을 갖음을 특징으로 하는 화장료 조성물.